陳 濤 王祥云 田文宇 孫 茂 黎 春

劉曉宇 王路化 劉春立*

(北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院應(yīng)用化學(xué)研究所,放射化學(xué)與輻射化學(xué)重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室,北京分子科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室,北京 100871)

镅在榆次地下水中的溶解度分析

陳 濤 王祥云 田文宇 孫 茂 黎 春

劉曉宇 王路化 劉春立*

(北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院應(yīng)用化學(xué)研究所,放射化學(xué)與輻射化學(xué)重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室,北京分子科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室,北京 100871)

利用自行開(kāi)發(fā)的化學(xué)形態(tài)分析軟件CHEMSPEC計(jì)算了镅在榆次地下水中的溶解度,同時(shí)研究了pH值、地下水成分、溫度等因素對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響.結(jié)果表明,pH值、總碳酸根離子濃度和溫度對(duì)溶解度有顯著影響;而硫酸根離子濃度、氯離子濃度對(duì)溶解度的影響可以忽略.計(jì)算表明,镅在榆次地下水中的溶解度在1.4×10-10-6.3×10-3mol·L-1之間.在25℃,pH=6.0時(shí),總碳酸根離子濃度為1×10-5mol·L-1時(shí),镅的溶解度最大,該值可用于镅在榆次淺層含水層中的擴(kuò)散和遷移行為的偏保守預(yù)測(cè).

镅;溶解度;CHEMSPEC軟件;榆次地下水;擴(kuò)散和遷移

因半衰期長(zhǎng)、毒性大,超鈾元素(主要是Np、Pu和Am)一直是放射性廢物處置安全評(píng)價(jià)和放射性污染區(qū)域環(huán)境整治中的重要研究對(duì)象.1995年至2001年間,中國(guó)輻射防護(hù)研究院與日本原子力研究所合作,在山西榆次開(kāi)展了超鈾核素(237Np、239Pu、241Am)在淺層含水層中的擴(kuò)散和遷移行為研究,得到了很多寶貴數(shù)據(jù)并觀察到了很多重要的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,其中最為重要的是超鈾核素在淺層含水層中遷移時(shí)的多峰分布特征[1-4].源于合作期限和技術(shù)方面的因素,這些現(xiàn)象至今沒(méi)有得到較為合理的解釋.

超鈾核素在地下水中的存在種態(tài)決定了其在地下水中的溶解度,而超鈾核素的存在種態(tài)受多種因素的影響,其中比較重要的影響因素包括地下水的成分、pH值、氧化還原電位、溫度等.溶解度的大小直接影響到超鈾元素在地質(zhì)介質(zhì)中的擴(kuò)散和遷移能力.因此,若想深入理解現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,預(yù)測(cè)超鈾核素在地質(zhì)介質(zhì)中的擴(kuò)散和遷移行為,研究溶解度及其影響因素是非常必要的.為此,不同國(guó)家的科研人員根據(jù)各自的具體情況開(kāi)展了大量的研究工作,通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定和熱力學(xué)計(jì)算的方法構(gòu)建超鈾核素的溶解度數(shù)據(jù)庫(kù)[5-12].我國(guó)在這方面尚處于引進(jìn)吸收階段,系統(tǒng)開(kāi)展的研究工作極為有限[13].

為滿足我國(guó)放射性廢物處理和處置研發(fā)工作的需要,北京大學(xué)核環(huán)境化學(xué)課題組自行開(kāi)發(fā)了一個(gè)化學(xué)形態(tài)分析軟件CHEMSPEC[14].利用該分析軟件,我們計(jì)算了镅在榆次地下水中的溶解度,同時(shí)研究了pH值、地下水成分、溫度等因素對(duì)溶解度的影響,以期進(jìn)一步解釋榆次現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)的一些重要現(xiàn)象,并為預(yù)測(cè)超鈾核素在淺層黃土含水層的擴(kuò)散和遷移行為提供基礎(chǔ)參數(shù).

1 溶解度計(jì)算

用自行開(kāi)發(fā)的CHEMSPEC程序計(jì)算在各個(gè)條件下,榆次地下水中剛出現(xiàn)沉淀時(shí)液相中镅的總濃度,即溶解度.CHEMSPEC基于質(zhì)量平衡方程算法,利用已有的熱力學(xué)數(shù)據(jù)處理均相水溶液及溶液-固相體系中的化學(xué)平衡問(wèn)題.程序采用的熱力學(xué)數(shù)據(jù)來(lái)自于PSI(Paul Scherrer Institute)熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)[14],版本號(hào)為NAPSI_290502.

為驗(yàn)證用CHEMSPEC計(jì)算超鈾元素溶解度的可靠性,首先計(jì)算了镅在尤卡山(Yucca Mountain, USA)兩種地下水(Well J-13,Well UE-25p#1)中的溶解度,并和相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[9-11]進(jìn)行比較.尤卡山地下水的成份列入表1[9-11].

榆次地下水為榆次野外試驗(yàn)場(chǎng)1號(hào)井水,其成分如表1所列[1].榆次地下水中的總碳酸鹽濃度、硫酸根濃度和鈣離子濃度較高,其他離子的濃度則相對(duì)偏小.我們分析了不同的pH值(6-10),總碳酸根離子(,)濃度(1×10-2-1×10-5mol·L-1),硫酸根離子濃度(1×10-3-1×10-4mol·L-1),氯離子濃度(5× 10-3-1×10-4mol·L-1),溫度(25、60、90℃)對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響.除溫度外,上述影響因素的變化區(qū)間代表了它們?cè)诘叵滤械牟▌?dòng)范圍.溫度的影響考慮了高放廢物處置庫(kù)的一些可能情況.計(jì)算的大氣壓均為0.1 MPa.

表1 榆次1號(hào)井水和美國(guó)尤卡山地下水的成分(mol·L-1)Table 1 Compositions(mol·L-1)of Yuci well-1 water and Yucca Mountain groundwater from USA

2 結(jié)果與討論

2.1 镅在尤卡山地下水中的溶解度

美國(guó)已在位于內(nèi)華達(dá)州的尤卡山地區(qū)修造了高放廢物處置庫(kù).作為處置庫(kù)安全評(píng)價(jià)的重要基礎(chǔ)研究工作之一,美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校的Nitsche等[9-11]采用過(guò)飽和溶液和近飽和溶液靜態(tài)平衡法測(cè)定了超鈾核素(Np、Pu、Am)在尤卡山地區(qū)兩種具有代表性的地下水(Well J-13,Well UE-25p#1)中的溶解度.有關(guān)镅的實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及我們的計(jì)算結(jié)果列入表2和表3.

從表2和表3中的數(shù)據(jù)可以看出,用CHEMSPEC軟件計(jì)算的溶解度一般比實(shí)驗(yàn)測(cè)定值大1-2個(gè)數(shù)量級(jí)(也有一致或計(jì)算值小于實(shí)驗(yàn)值的情況).計(jì)算溶解度時(shí)所用熱力學(xué)數(shù)據(jù)與具體實(shí)驗(yàn)條件的差異可使計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值有所偏差.在用靜態(tài)平衡法測(cè)定超鈾元素的溶解度時(shí),需要通過(guò)監(jiān)測(cè)液相中核素濃度的變化來(lái)判斷體系是否達(dá)到沉淀溶解平衡.當(dāng)液相濃度在較長(zhǎng)時(shí)間(如幾個(gè)星期)內(nèi)保持不變,則認(rèn)為已經(jīng)達(dá)到平衡.事實(shí)上,這種“平衡”僅是一種“穩(wěn)態(tài)”.體系達(dá)到“穩(wěn)態(tài)”之后,一些緩慢的熱力學(xué)過(guò)程(如沉淀的轉(zhuǎn)化)仍然能使溶解度進(jìn)一步增加.程序計(jì)算得到的溶解度是“平衡”濃度,一般要比實(shí)驗(yàn)測(cè)定的“穩(wěn)態(tài)”濃度大,這可能是計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異的最大來(lái)源.Nitsche等[9-11]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,從一個(gè)“穩(wěn)態(tài)”平臺(tái)到下一個(gè)“穩(wěn)態(tài)”平臺(tái),濃度的跨度在1-2個(gè)數(shù)量級(jí).Bruno等[7]用EQ3/6和PHREEQE計(jì)算得到的镅的溶解度大多也比實(shí)驗(yàn)測(cè)量值大1-2個(gè)數(shù)量級(jí).因此,若用程序計(jì)算的溶解度值作為預(yù)測(cè)核素的擴(kuò)散和遷移過(guò)程的“源項(xiàng)”濃度,在處置庫(kù)安全評(píng)價(jià)中是一種更保守、更安全的選擇.

表2 镅在Well J-13地下水中的溶解度(S)Table 2 Solubility(S)of americium in Well J-13 groundwater

用CHEMSPEC軟件計(jì)算的固相種態(tài)與實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果基本一致.在Well UE-25p#1地下水中,實(shí)驗(yàn)測(cè)得的固相還有Am2(CO3)3.原因在于實(shí)驗(yàn)得到的只是一個(gè)“穩(wěn)態(tài)”的結(jié)果,Am2(CO3)3屬于中間產(chǎn)物,還會(huì)向更難溶的AmOHCO3轉(zhuǎn)化.由于溶液中镅的濃度太低,實(shí)驗(yàn)無(wú)法給出镅在溶液中的具體種態(tài),只能證明在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中镅的氧化態(tài)沒(méi)有發(fā)生變化,始終是+3價(jià),這與計(jì)算的結(jié)果一致.

2.2 镅在榆次地下水中的溶解度

圖1為用CHEMSPEC軟件計(jì)算的镅(濃度為1× 10-7mol·L-1,25℃)在榆次地下水中的種態(tài)分布.從圖1可以看出,pH＜5.0時(shí),镅在地下水中的主要存在種態(tài)為Am3+和AmSO+4.pH＞5.0時(shí),溶液中將會(huì)生成镅與碳酸根離子的絡(luò)合產(chǎn)物;5.0＜pH＜9.0時(shí),主要是AmCO+3;7.0＜pH＜10.0時(shí),有Am(CO3)-2存在;8.0＜ pH＜11.0時(shí),有少量的生成.7.5＜pH＜9.0時(shí),镅將以AmOHCO3的形式沉淀;pH＞10時(shí),沉淀為Am(OH)3;在9.0＜pH＜10.0的范圍內(nèi),兩種種態(tài)(AmOHCO3,Am(OH)3)的沉淀共存.

2.2.1 pH值的影響

從圖1可以看出,pH值的變化影響镅在地下水中的存在種態(tài),進(jìn)而影響其溶解度.為此,我們計(jì)算了pH在6.0-10.0范圍內(nèi)镅在榆次地下水中的溶解度,結(jié)果列入表4.表4中的數(shù)據(jù)表明,在pH≤9.0時(shí),控制溶解度的固相為AmOHCO3;pH＞9.0時(shí)則為Am(OH)3,溶液中的镅均為+3價(jià),主要存在種態(tài)為镅與碳酸根離子的絡(luò)合物;pH＜7.0時(shí)會(huì)有一定量的Am3+和存在;在pH值6.0-10.0的范圍內(nèi),溶解度的范圍是1.0×10-5-3.1×10-9mol·L-1.

圖1表明,在pH值為6.0-10.0的范圍內(nèi),镅和碳酸根離子的絡(luò)合物為主要存在種態(tài).因地下水中的總碳酸根離子濃度的變化范圍較大(1×10-2-1×10-5mol·L-1)[6],我們計(jì)算了在此變化范圍內(nèi)總碳酸根離子濃度(ctot)對(duì)镅溶解度的影響.鑒于pH值的變化對(duì)碳酸根離子的存在種態(tài)也有影響,我們也計(jì)算了在pH值和總碳酸根離子濃度的共同作用下镅的溶解度的變化情況,結(jié)果列入表5.

表3 镅在Well UE-25p#1地下水中的溶解度Table 3 Solubility of americium in Well UE-25p#1 groundwate

圖1 Am在榆次地下水中的種態(tài)分布Fig.1 The speciation of americium in Yucigroundwaterc(Am3+)=1×10-7mol·L-1,T=25℃;*crystal

由表5知,在pH值6.0-10.0的范圍內(nèi),當(dāng)總碳酸根離子濃度為1×10-5mol·L-1時(shí),控制溶解度的固相為Am(OH)3,溶液中的镅更傾向于與OH-離子絡(luò)合.隨著總碳酸根離子濃度的增加,控制溶解度的固相逐漸變?yōu)锳mOHCO3,溶液中的镅與碳酸根離子絡(luò)合的產(chǎn)物也逐漸增多.當(dāng)總碳酸根離子濃度為1×10-2mol·L-1時(shí),只有在pH=10.0時(shí)才會(huì)生成Am(OH)3,且溶液中會(huì)有大量的Am(CO3)3-30存在.在pH=6.0,總碳酸根離子濃度為1×10-5mol·L-1時(shí),镅的溶解度最大,為6.3×10-3mol·L-1.

表4 pH值對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響(25℃)Table 4 Influence of pH on the solubility of americium in Yuci groundwater(25℃)

圖2為在pH值和總碳酸根離子濃度共同作用下镅溶解度的變化情況.圖2(a)以總碳酸根離子濃度為橫坐標(biāo),圖2(b)以pH值為橫坐標(biāo).圖2表明, pH＜8.0時(shí),隨著總碳酸根離子濃度的增加,镅的溶解度逐漸減小.這是因?yàn)閜H＜8.0時(shí),镅傾向于生成AmOHCO3沉淀,碳酸根離子濃度的增大有利于AmOHCO3沉淀的生成,從而降低了镅的溶解度. pH＞8.0時(shí),镅的溶解度則隨著總碳酸根離子濃度的增加而增大.原因在于pH＞8.0時(shí),镅傾向于生成Am(OH)3沉淀;隨著碳酸根離子濃度的增加,溶液中會(huì)生成了大量的镅與碳酸根離子的絡(luò)合物,阻止了Am(OH)3沉淀的生成,因此溶解度增大.當(dāng)pH= 8.0時(shí),變化趨勢(shì)比較復(fù)雜,可能與兩種沉淀形式的共存有關(guān).從圖2還可以看出,碳酸根離子的濃度越小,镅的溶解度隨pH值變化的范圍越大.當(dāng)總碳酸根離子濃度為1×10-5mol·L-1時(shí),溶液中主要為镅與OH-離子的絡(luò)合物,因此溶解度受pH值的影響較大.當(dāng)存在大量的碳酸根離子時(shí),镅與碳酸根離子的絡(luò)合物緩解了pH值對(duì)于镅溶解度的影響,因此溶解度的變化范圍較小.

表5 總碳酸根離子濃度(ctot)對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響(25℃)Table 5 Influence of total carbonate concentration(ctot)on the solubility of americium in Yuci groundwater(25℃)

2.2.3 硫酸根離子、氯離子濃度的影響

為比較起見(jiàn),我們也計(jì)算了硫酸根離子濃度(1× 10-3-1×10-4mol·L-1)和氯離子濃度(5×10-3-1×10-4mol·L-1)對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響,同時(shí)也計(jì)算了在pH值和硫酸根離子或氯離子濃度共同作用下镅溶解度的變化,結(jié)果列入表6.計(jì)算結(jié)果表明,硫酸根離子和氯離子對(duì)镅在榆次地下水中的溶解度影響不大,只有在pH=6.0時(shí),增加硫酸根離子的濃度會(huì)少量增加镅的溶解度.從圖1可知,在pH為6.0和6.5時(shí),會(huì)有一定量的存在,此時(shí)增加硫酸根離子的濃度會(huì)增加的量,從而使镅的溶解度變大.在pH>7.0時(shí),的量已經(jīng)很少,因此對(duì)镅的溶解度影響極微.由于氯離子和镅的絡(luò)合能力很弱,因此氯離子對(duì)镅的溶解度影響極弱.

2.2.4 溫度的影響

高放廢物中含有85Sr和134Cs等釋熱核素,在高放廢物處庫(kù)運(yùn)行的初期可使處置庫(kù)周?chē)沫h(huán)境溫度提高到90℃左右[15-17].為此我們研究了溫度在25-90℃之間變化時(shí)對(duì)镅溶解度的影響.結(jié)果表明镅的溶解度隨著溫度的增加而減小.可能的原因是溫度的增加使得碳酸鹽不溶物的溶解度增加,因而溶液中有更多的碳酸根離子使得镅沉淀.圖3為不同溫度下镅的溶解度變化趨勢(shì).從圖3可以看出,在25℃溫度下,隨著pH值的增加,镅在榆次地下水中的溶解度呈“S”型逐漸減小.在pH=9.0處存在一個(gè)拐點(diǎn),這說(shuō)明在pH=9.0處發(fā)生了沉淀的轉(zhuǎn)化,即從AmOHCO3變成Am(OH)3.與25℃時(shí)的情形不同,在60和90℃溫度下,镅的固相均為AmOHCO3,溶解度的變化趨勢(shì)曲線上沒(méi)有拐點(diǎn).

表6 硫酸根離子和氯離子濃度對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響Table6 InfluenceofsulfateandchlorideconcentrationsonthesolubilityofamericiuminYucigroundwater

圖3 不同溫度下pH值對(duì)镅在榆次地下水中溶解度的影響Fig.3 Influence of pH on the solubility of americium in Yuci groundwater at different temperatures

2.2.5 镅在榆次淺層含水層中的種態(tài)分布

CHEMSPEC軟件的計(jì)算結(jié)果指出,在榆次地下水中(pH=7.5),镅的主要存在種態(tài)為,同時(shí)也有少量存在.由于和在黃土上的吸附能力不同(),因此镅在榆次地下水中的擴(kuò)散結(jié)果將出現(xiàn)距投源點(diǎn)近的較強(qiáng)的吸附峰和較弱的、距投源點(diǎn)遠(yuǎn)的吸附峰.這與現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果高度一致[1].

3 結(jié) 論

利用CHEMSPEC軟件計(jì)算了镅在榆次地下水中的溶解度,并研究了pH值、總碳酸根離子濃度、硫酸根離子濃度、氯離子濃度和溫度對(duì)溶解度的影響.結(jié)果表明,pH值、碳酸根離子濃度、溫度對(duì)溶解度有明顯影響,pH值和碳酸根離子濃度的影響較大;而硫酸根離子濃度和氯離子濃度基本不影響镅的溶解度.利用計(jì)算結(jié)果較合理地解釋了镅的現(xiàn)場(chǎng)擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)結(jié)果,并指證了镅的擴(kuò)散峰對(duì)應(yīng)的種態(tài).

1 Li,S.K.;Wang,Z.M.;Li,Z.T.;Zhao,Y.J.;Guo,Z.D.;Guo,L. T.;Fan,Z.W.;Wang,J.S.;Li,M.X.;Ni,S.W.;An,Y.F.;Yang, Y.E.;Liu,C.L.;Wu,Q.H.;Du,Z.D.;Gu,Z.J.;Feng,S.T.;Shi, Y.X.;Zhang,H.Q.;Cheng,L.;Wang,X.D.;Cui,A.X.The migration study of237Np,238Pu,241Am and90Sr in unsaturated loess, aquifer and engineering barrier material.Beijing:Atomic Energy Press,2005:166-213 [李書(shū)坤,王志明,李禎堂,趙英杰,郭擇德,郭亮天,范智文,王金生,李明香,倪世偉,安永鋒,楊月娥,劉春立,武清華,獨(dú)仲德,顧志杰,馮聲濤,史英霞,張紅慶,程 理,王旭東,崔安熙.237Np,238Pu,241Am和90Sr在包氣帶黃土、含水層和工程屏障材料中遷移規(guī)律研究.北京:原子能出版社,2005: 166-213]

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August 5,2009;Revised:September 16,2009;Published on Web:November 23,2009.

Solubility Analysis of Americium in Yuci Groundwater

CHEN Tao WANG Xiang-Yun TIAN Wen-Yu SUN Mao LI Chun LIU Xiao-Yu WANG Lu-Hua LIU Chun-Li*
(Beijing National Laboratory for Molecular Sciences,Radiochemistry&Radiation Chemistry Key Laboratory for Fundamental Sciences,Institute of Applied Chemistry,College of Chemistry and Molecular Engineering,Peking University, Beijing 100871,P.R.China)

ThesolubilityofamericiuminYucigroundwaterwasanalyzed using a newly developed geochemical code CHEMSPEC and the influence of pH,groundwater composition,and temperature on its solubility was also investigated. The results indicate that the pH,the total carbonate concentration,and the temperature have obvious influences on solubility while the sulfate and chloride concentrations do not.The solubility of americium in Yuci groundwater is 1.4× 10-10-6.3×10-3mol·L-1.The maximum solubility was obtained at 25℃,pH=6.0,and a total carbonate concentration of 1×10-5mol·L-1.These data can be used to predict the diffusion and migration behavior of americium in the aquifer.

Americium;Solubility;CHEMSPEC software;Yuci groundwater;Diffusion and migration

O642;O615.11

*Corresponding author.Email:liucl@pku.edu.cn;Tel:+86-10-62765905.

TheprojectwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(20471005,10775008),Ph.DProgramsFoundationoftheMinistryof EducationofChina(20060001032),SpecialFoundationforHigh-levelWasteDisposal,China([2007]840),andAnalysisFoundation(13-18)ofPeking University,China.

國(guó)家自然科學(xué)基金(20471005,10775008)、教育部博士點(diǎn)基金(20060001032)、國(guó)防科工委軍工遺留專項(xiàng)基金(科工計(jì)[2007]840)和北京大學(xué)儀器測(cè)試基金(第13至18期)資助項(xiàng)目