李磊，袁騏，平仙隱，王云龍，沈新強(qiáng)

(1. 國家海洋局第二海洋研究所 浙江 杭州 310012；

2. 中國水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所 農(nóng)業(yè)部海洋與河口漁業(yè)資源及生態(tài)重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室 上海 200090)

東海沿岸海域牡蠣體內(nèi)的重金屬含量及其污染評(píng)價(jià)

李磊1,2，袁騏2，平仙隱2，王云龍2，沈新強(qiáng)2

(1. 國家海洋局第二海洋研究所 浙江 杭州 310012；

2. 中國水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所 農(nóng)業(yè)部海洋與河口漁業(yè)資源及生態(tài)重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室 上海 200090)

利用火焰原子吸收光譜法、石墨爐原子吸收光譜法、冷原子吸收光度法對2007年6月份在東海沿岸海域采集的牡蠣(Ostreasp.)樣品中的Cu、Zn、Pb、Cd、As、Cr、Hg、Ni共8種重金屬進(jìn)行了分析。結(jié)果表明：牡蠣體內(nèi)重金屬含量之間存在明顯差異，Cu和Zn的含量顯著高于其它重金屬的含量，且兩者之間存在有顯著的正相關(guān)關(guān)系。與海洋貝類的生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)相比，牡蠣體內(nèi)的重金屬含量基本上都還沒有超過各自的第二和第三類評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),這說明當(dāng)前東海沿岸海域牡蠣的生物質(zhì)量總體上尚較好。各類重金屬在東海沿岸海域的空間分布基本上以長江口含量為最高，其余海域含量較低,各海域重金屬污染程度可分為三類，第一類環(huán)境質(zhì)量較好，第二類環(huán)境質(zhì)量一般，第三類海域環(huán)境污染程度較嚴(yán)重,人類活動(dòng)是污染的主要來源。

東海沿岸；牡蠣；重金屬；污染評(píng)價(jià)

引 言

東海沿岸是中國經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)，沿岸海域每年受納大量的生活污水和工業(yè)廢水，對海洋生態(tài)健康造成巨大影響。對重金屬含量是評(píng)價(jià)海域污染程度的重要指標(biāo)，牡蠣在海洋中的分布廣泛，對重金屬等污染積累能力強(qiáng)，可以作為海洋中重金屬污染程度的指示生物[1,2]。已有學(xué)者對我國部分地區(qū)牡蠣體內(nèi)的重金屬進(jìn)行了研究[3-5]，但對整個(gè)東海沿岸海域牡蠣體內(nèi)重金屬的含量及其污染評(píng)價(jià)還沒有。本文以東海沿岸海域的牡蠣作為研究對象，檢測了各個(gè)站點(diǎn)牡蠣體內(nèi)的各類重金屬含量，分析和評(píng)價(jià)了牡蠣對重金屬的累計(jì)特征和生物質(zhì)量，分析了和評(píng)價(jià)了重金屬在東海沿岸海域的空間分布和海域環(huán)境質(zhì)量以及污染原因，以便了解東海沿岸海域貝類生物質(zhì)量，為東海海域生態(tài)保護(hù)提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

樣品在2007年6月在東海沿岸海域的21個(gè)站點(diǎn)采集。從1號(hào)到21號(hào)站點(diǎn)分別是洋口港、東灶、大洋港、東元、北八滧、N6導(dǎo)堤、S5導(dǎo)堤、泗礁、嵊山、墻頭、健跳、浦壩、大陳島、清江大橋、東港海區(qū)、炎亭、南麂島、漳灣、二都、沙西鎮(zhèn)、古雷港口。采集的貝類為牡蠣(Ostrea sp.)。樣品采集后現(xiàn)場用海水沖洗干凈，取出軟組織和體液，裝入聚乙烯塑料袋中于冰凍條件下送實(shí)驗(yàn)室-30℃保存。采樣站位如圖1所示。

圖 1 采樣站點(diǎn)Fig. 1 Sampling sites

1.2 分析測定方法

1.2.1 牡蠣樣品的消解 解凍后，用玻璃研缽將牡蠣軟組織研碎均勻，并放入潔凈的聚乙烯塑料盒。稱取1.00 ～ 5.00 g制備好的牡蠣樣品(稱質(zhì)量前先解凍)于100 mL高型燒杯中，加10.0 mL工藝超純 HNO3，蓋上表面皿，放置過夜。然后于電熱板上低溫加熱至約3 mL ( 約30 min )，冷卻后再加入5.0 mL HNO3和4.0 mL HClO4繼續(xù)消化至近干，冷卻后加入2.0 mL 10 % HNO3溶液加熱溶解，再移入50 mL容量瓶，用高純水定容，同時(shí)消化貽貝標(biāo)準(zhǔn)樣品(GBW08571)和消化空白。

1.2.2牡蠣樣品的分析 牡蠣體內(nèi)重金屬測定標(biāo)準(zhǔn)方法見 GB/T5009，牡蠣體內(nèi)重金屬含量單位為mg/kg，以濕重表示。具體見表1 。

表 1 牡蠣體內(nèi)重金屬測定方法Tab .1 Mensuration of heavy metal in the organism of Ostrea sp.

1.2.3 數(shù)據(jù)處理 用方差分析(ANOVA)、線性回歸和聚類分析等統(tǒng)計(jì)方法對數(shù)據(jù)進(jìn)行相應(yīng)的處理。文中描述性統(tǒng)計(jì)值用平均值±標(biāo)準(zhǔn)差表示，顯著性水平設(shè)置在α = 0.01。聚類分析采用DPS7.55，歐式距離，華氏法 ( Ward’s method )。金屬污染指數(shù)( metal pollution index，MPI )按照 Usero et al.[6]的方法計(jì)算，MPI = ( Cf1×Cf2…Cfn)1/n，其中 Cfn是指樣品中第 n種重金屬的濃度,單位以濕重 ( w，WW/mg/kg ) 表示。生物質(zhì)量指數(shù) Pi=Ci/Si，其中Ci為牡蠣體內(nèi)第i種重金屬的濃度，Si為海洋貝類的生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。超標(biāo)率(%) = 超標(biāo)樣點(diǎn)數(shù)/樣點(diǎn)總數(shù)×100 %。

2 結(jié)果與討論

2.1 牡蠣對重金屬的積累特征和空間分布

2.1.1 各個(gè)采樣點(diǎn)牡蠣體內(nèi)重金屬的含量 東海沿岸海域牡蠣體內(nèi)重金屬含量存在極顯著性差異 ( ANOVA，F(xiàn)7,160=49.41，P＜0.001 )，Cu 和 Zn的含量比Pb，Cd，As，Cr，Hg，Ni的含量要相對高得多 ( 表 2 )。這8種重金屬在牡蠣體內(nèi)的累積量從大到小依次是：Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr＞Hg。Cu和 Zn含量的平均值分別為 46.32±33.23和68.04±34.64，其余 6種重金屬含量平均值分別為0.73±0.65， 1.39±0.68，0.98±0.96， 0.81±1.04，0.03±0.02，1.61±0.76。除了 As和 Hg的檢出率分別為95.24 %和85.71 %外，其余各類重金屬的檢出率均為100%。一方面原因是Zn和Cu在沉積物中的地球化學(xué)元素背景值相對較高[7]，但更主要的原因是由軟體動(dòng)物自身的生理特點(diǎn)決定的。Zn和Cu都是動(dòng)物生長的必需元素[8]，被動(dòng)物吸收后大部分都參與了體內(nèi)生物酶的合成，成為機(jī)體組織的一部分。而其它幾種元素是對生物有致害影響或生物需量甚微的物質(zhì)，故而在體內(nèi)的富集量也相對較少。

表 2 不同站點(diǎn)牡蠣的重金屬含量及金屬污染指數(shù)(MPI)Tab. 2 Metal contents and metal pollution index (MPI) of Ostrea sp. from different sampling sites

2.1.2 東海沿岸海域重金屬的沿途分布 重金屬元素 Cu，Zn，Pb，Cd，As，Cr，Hg，Ni的空間分布如圖2所示。

從圖2可以看出，牡蠣體內(nèi)重金屬含量最大的Cu和Zn在各個(gè)站點(diǎn)含量的變化趨勢非常吻合，說明牡蠣對這 2種重金屬的吸收具有一定的協(xié)同機(jī)制，牡蠣體內(nèi)各類重金屬之間的累積量相關(guān)關(guān)系在下文會(huì)進(jìn)行進(jìn)一步分析。

其中Cu的最高值出現(xiàn)在位于長江口的6號(hào)站點(diǎn)，為114.54 mg/kg，同樣位于長江口的7號(hào)站點(diǎn)和 1號(hào)站點(diǎn)的值也較高，分別為 79.26 mg/kg和96.25 mg/kg，最低值出現(xiàn)在 9號(hào)站點(diǎn)，為1.00 mg/kg，Zn的最高值出現(xiàn)在 6號(hào)站點(diǎn)，為121.79 mg/kg，7號(hào)站點(diǎn)和8號(hào)站點(diǎn)的值也較高，分別為119.22 mg/kg和110.55 mg/kg，最低值出現(xiàn)在15號(hào)站點(diǎn)，為5.05 mg/kg。Cu和Zn 的空間分布大致為東海北部含量較低，長江口區(qū)域含量最高，東海中南部含量相比長江口逐漸下降。Pb的最高值出現(xiàn)在10號(hào)站點(diǎn)，為2.55 mg/kg，最低值出現(xiàn)在3號(hào)站點(diǎn)，為0.14 mg/kg，空間分布大致為長江口和浙江中北部含量較高，江蘇和福建地區(qū)含量相比較低。Cd的最高值出現(xiàn)在6號(hào)站點(diǎn)，為2.58 mg/kg，最低值出現(xiàn)在5號(hào)站點(diǎn)，為0.05 mg/kg，空間分布大致為長江口含量最高，其余海域沿長江口向南北含量逐漸遞減。As的最高值出現(xiàn)在16號(hào)站點(diǎn)，為3.93 mg/kg，最低值出現(xiàn)在12號(hào)站點(diǎn)，沒有檢測到，空間分布大致為長江口，浙江南部海域含量較高，其余海域含量較低。Cr的最高值出現(xiàn)在8號(hào)站點(diǎn)，為3.12 mg/kg，最低值出現(xiàn)在1、14和18號(hào)站點(diǎn)，都沒有檢測到，空間分布大致為長江口南部，浙江北部，福建北部含量較高，其余海域含量較低。Hg的最高值出現(xiàn)在16號(hào)站點(diǎn)，為0.113 mg/kg，最低值出現(xiàn)在21號(hào)站點(diǎn)，為0.013 mg/kg，空間分布大致為浙江南部含量出現(xiàn)峰值，其余海域含量較低，變化不顯著。Ni的最高值出現(xiàn)在 20號(hào)站點(diǎn)，為3.34 mg/kg，最低值出現(xiàn)在2號(hào)站點(diǎn)，為0.19 mg/kg，空間分布大致為長江口北部，浙江北部和福建海域含量較高，其余海域含量較低。

2.1.3 牡蠣體內(nèi)不同重金屬積累量之間的關(guān)系利用DPS7.55所作的相關(guān)分析表明，牡蠣體內(nèi)Zn和Cu的含量之間存在著異常顯著的正相關(guān)關(guān)系 ( 表3 )，二者的回歸方程為y(Zn) = 0.923x(Cu) + 25.27( 圖3 )。回歸達(dá)極顯著 ( F1,19= 70.91，r = 0.89，P ＜ 0.001 )，其它重金屬積累量之間沒有顯著的相關(guān)性 ( 表3 )。由此可見，牡蠣對Zn和Cu的吸收積累具有一定的協(xié)同機(jī)制，與圖2中的趨勢是相吻合的。孫平躍等[9]在長江口河蜆體內(nèi)的Cu和Zn的研究中也發(fā)現(xiàn)了相同的結(jié)果。另外，從表3中看出，Cu和Cd、Zn和Cd、Hg和As之間相關(guān)系數(shù)也較大，且相應(yīng)P值小于0.001，說明這些重金屬在牡蠣體內(nèi)的積累也有一定的聯(lián)系。陳惠光[10]對菲律賓蛤仔Cu、Pb、Zn、Cd的雜合度的研究中上述幾種重金屬之間的相關(guān)性有跟本文牡蠣體內(nèi)相同重金屬之間的相關(guān)性有類似結(jié)果。

圖 2 東海沿岸重金屬含量的沿途分布圖Fig. 2 Distribution patterns of heavy metals in East China Sea coast

表 3 牡蠣體內(nèi)重金屬積累量之間的相關(guān)系數(shù)Tab. 3 Correlation coefficients between contents of heavy metals in Ostrea sp.

3 牡蠣體內(nèi)Zn與Cu含量的nd Cu線性回歸Fig. 3 Linear regression between Zn a contents in Ostrea sp.

2.2 牡蠣生物質(zhì)量及海域環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)和分析

2.2.1 牡蠣生物質(zhì)量評(píng)價(jià) 本文以海洋貝類生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[11]為依據(jù) ( 其中Ni的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)根據(jù)海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)及生物富集系數(shù)確定 )，評(píng)價(jià)了東海沿岸海域牡蠣的生物質(zhì)量現(xiàn)狀。結(jié)果表明，與第一類貝類生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)相比，除了As，Hg，Ni的Pi值小于1外，其余重金屬的平均含量的Pi值均大于1，說明牡蠣體內(nèi)的重金屬含量基本上都已超過各自的第一類評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。其中 Pb超出了第一類標(biāo)準(zhǔn)的7.27倍，超標(biāo)率也是最高的，達(dá)到100 %，Cd超出了第一類標(biāo)準(zhǔn)的6.95倍，超標(biāo)率也達(dá)到了90.48 %。與第二類貝類生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)相比，僅有Cu和Zn的Pi值大于1，這2種重金屬的超標(biāo)率也是所有重金屬中最高的，分別達(dá)到了66.67 % 和71.44 %。與海洋貝類生物質(zhì)量第三類標(biāo)準(zhǔn)相比，牡蠣體內(nèi)8種重金屬元素的生物質(zhì)量指數(shù)Pi值均小于1，除了Cu的超標(biāo)率為 4.76 % 外，其余重金屬超標(biāo)率均為 0( 表4 )。這說明當(dāng)前東海沿岸海域的牡蠣生物質(zhì)量總體上尚較好。

表 4 牡蠣體內(nèi)重金屬含量的污染評(píng)價(jià) (mg/kg，濕重)Tab. 4 Contamination assessment of metal contents in Ostrea sp. (mg/kg，WW)

2.2.2 與其它地區(qū)一些牡蠣生物質(zhì)量的差異從表5中可以看出，與其它研究區(qū)域的牡蠣科的體內(nèi)重金屬含量相比較，本文研究的牡蠣體內(nèi)的 Cu的含量處于中等水平，Zn的含量處于較低的水平，Pb的含量處于較高水平，Cd的含量處于中等偏上水平，Cr含量處于較高水平，As的含量處于較高水平，Hg的含量處于中等水平。整體上牡蠣體內(nèi)重金屬含量處于中等偏上水平。

表 5 部分區(qū)域牡蠣的重金屬含量 (mg/kg，濕重)Tab. 5 Metal contents of some species of Ostrea sp. from several study areas (mg/kg，WW)

2.3.3 東海重金屬污染區(qū)域分布 金屬污染指數(shù)( MPI )是綜合評(píng)價(jià)多種重金屬污染的一種指數(shù)，它能較全面地反映不同地點(diǎn)生物積累重金屬的總體情況，并由此可以評(píng)價(jià)不同地點(diǎn)受重金屬的污染程度[6]。利用DPS7.55對21個(gè)站位的重金屬綜合污染MPI值進(jìn)行了系統(tǒng)聚類分析，系統(tǒng)聚類分析采用歐式距離，華氏法 ( Ward’s method ) 得到聚類樹譜圖 ( 圖4 )。從圖中可以看出，所有站點(diǎn)重金屬污染情況大致可以分為三類，第一類是2，3，5，9，15，17，20，21 號(hào)站點(diǎn)，MPI范圍為 0.36 ～ 0.98，環(huán)境質(zhì)量較好；第二類是4，11，12，18，19號(hào)站點(diǎn)，MPI范圍為1.22 ～ 1.75，環(huán)境質(zhì)量一般；第三類是 1，6，7，8，10，13，14，16號(hào)站點(diǎn)，MPI范圍為1.96 ～ 3.05，環(huán)境質(zhì)量較差。

在重金屬污染較嚴(yán)重的第三類站點(diǎn)中，位于洋口港的1號(hào)站點(diǎn)、象山港的10號(hào)站點(diǎn)和溫州地區(qū)的 16號(hào)站點(diǎn)附近海域都有化工園區(qū)或者污水處理廠[20]，這3個(gè)站點(diǎn)的重金屬污染較嚴(yán)重與此有密切的關(guān)系，另據(jù)王金輝等[21]對象山港港底周圍土壤樣品和港底沉積物中各類重金屬的研究表明，土壤中鉛鋅含量較高導(dǎo)致沉積物和水體中鉛鋅含量亦較高，象山港周圍豐富的鉛鋅礦是其主要自然來源。10號(hào)站點(diǎn)重金屬污染較重與人為和自然這兩種污染源的關(guān)系還需要進(jìn)一步研究。根據(jù) Owens R E等[22]觀點(diǎn)，長江口最大渾濁區(qū)有顯著的物質(zhì)沉淀作用，這是6號(hào)和7號(hào)站點(diǎn)污染較嚴(yán)重的最主要原因。孫平躍[9]在長江口對河蜆體內(nèi)的重金屬的研究也取得了與本文相類似的結(jié)果。根據(jù)劉仁沿等[23]的觀點(diǎn)，8號(hào)站點(diǎn)的泗礁位于長江與錢塘江的交匯處，有大量的陸源懸浮物質(zhì)輸入，這可能是8號(hào)站點(diǎn)重金屬污染較嚴(yán)重的主要原因。13號(hào)站點(diǎn)是位于椒江口，據(jù)江錦花等[24]的研究，椒江口附近分布有電廠，工業(yè)廢物和化工園區(qū)排污口等，這是 13號(hào)站點(diǎn)重金屬污染較嚴(yán)重的主要原因。14站點(diǎn)位于樂清清江鎮(zhèn)，毗鄰有著眾多電器工廠的虹橋鎮(zhèn)，14號(hào)站點(diǎn)的重金屬污染與此有很大的關(guān)系。由上述分析可見，人為污染是重金屬污染較嚴(yán)重的主要因子，其它方面的影響因子還需要進(jìn)一步研究。

圖 4 不同樣點(diǎn)牡蠣重金屬積累量的聚類分析Fig. 4 Cluster analysis on metal contents in Ostrea sp. from different sampling sites

3 結(jié) 論

1) 不同種類重金屬在牡蠣體內(nèi)的含量是不同的，存在顯著差異，Cu和Zn的含量遠(yuǎn)大于其它重金屬，除了As和Hg的檢出率為95.24%和85.71%外，其余重金屬的檢出率均為100%。Cu和Zn在牡蠣體內(nèi)的累積量之間相關(guān)系數(shù)最大，牡蠣對兩者的吸收存在一定的協(xié)同機(jī)制。

2) 重金屬在東海沿岸海域的不同站點(diǎn)的累積量是不同的，各類重金屬的空間分布大部分以長江口含量最高，其余海域含量較低。

3) 除了As、Hg和Ni外，牡蠣體內(nèi)其余重金屬含量均超過各自的第一類貝類生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，Pb的超標(biāo)率最高，Cu和Zn超過了貝類第二類生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，僅有Cu超過了第三類貝類生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。基本上都還沒有超過各自的第二和第三類貝類生物質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，說明當(dāng)前東海沿岸海域的牡蠣的生物質(zhì)量總體上尚較好。與其它研究區(qū)域相比，處于中等偏下水平。

4) MPI值的聚類分析結(jié)果將東海沿岸海域的污染水平大致分為三類，第一類環(huán)境質(zhì)量較好，第二類海域污染較輕，第三類污染海域環(huán)境質(zhì)量較差。重金屬的來源主要是人為污染，自然來源還需要進(jìn)一步研究。

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Metal content and contamination assessment inOstreasp.from the East China Sea Coast

LI Lei1,2, YUAN Qi2, PING Xian-yin2, WANG Yun-long2, SHEN Xin-qiang2

(1．Second Institute of Oceanography, SOA, Hangzhou 310012, China；2．East China Sea Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences,Key and Open Laboratory Of Marine and Estuarine Fisheries Resources and Ecology, Ministry of Agriculture, Shanghai 200090, China)

Heavy metals of Cu, Zn, Pb, Cd, As, Cr, Hg, Ni in samples ofOstreasp. collected in June, 2007 from East China Sea coast areas were analyzed, which shows that the contents of the heavy metals have great difference for different class ofOstreasp. Zn and Cu contents were much higher than the others, and also there was significantly positive correlation between Zn and Cu contents. In comparison with the criterions for marine bivalves’ biological quality, metal contents inOstreasp. were almost below the second and the third class criterions, which shows that the biological quality ofOstreasp. in the East China Sea coast is still good. Generally, higher contents of various types of heavy metals were found in the Yangtze River Estuary, and contents of various types of heavy metals were lower than those in the other distribution of East China Sea coast. The level of marine pollution can be broadly divided into three categorie, and the quality of the environment of the third was bad. Man-made pollution is the main reason.

East China Sea coast;Ostreasp.; heavy metals; contamination assessment

S 931. 1

A

1001-6932(2010)06-0678-07

2008-03-10；收修改稿日期：2009-03-19

現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系建設(shè)專項(xiàng)資金資助項(xiàng)目（nycytx-47）；國家科技支撐計(jì)劃資助項(xiàng)目 ( 2009BADB7B02 )

李磊（1985－），男，在讀碩士研究生，研究方向：海洋生態(tài)，電子郵箱：zheyilee@126.com。

沈新強(qiáng)（1951－），研究員，主要從事漁業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究，電子郵箱：xinqiang_shen@hotmail.com。