章淼淼,任愛玲,關(guān)亞楠,韓少峰,段二紅,郭 斌

(1.河北科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北石家莊 050018;2.邢臺市環(huán)保局,河北邢臺 054000)

離子液體在大氣污染控制中的應(yīng)用研究

章淼淼1,任愛玲1,關(guān)亞楠1,韓少峰2,段二紅1,郭 斌1

(1.河北科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北石家莊 050018;2.邢臺市環(huán)保局,河北邢臺 054000)

介紹了離子液體在大氣污染控制中的應(yīng)用,主要從大氣污染源頭控制和末端控制兩方面展開了深入的論述。源頭控制方面從燃料油脫硫、替代揮發(fā)性有機(jī)溶劑兩方面進(jìn)行了詳細(xì)闡述。末端控制方面從離子液體脫除煙氣中的SO2,H2S和去除VOC等方面進(jìn)行了探討。

離子液體;SO2;H2S;VOC

目前,治理大氣污染的傳統(tǒng)方法主要有吸附法、燃燒法、靜電技術(shù)、臭氧化技術(shù);新型方法有離子液體吸收法、光催化氧化、低溫等離子體技術(shù)、膜分離法、生物法。其中,離子液體吸收法以它獨(dú)特的優(yōu)勢越來越受到學(xué)者的青睞。離子液體是由特定的陽離子和陰離子組成,在室溫或近于室溫下呈液體的離子化合物,又稱室溫熔鹽[1-4],離子液體具有不揮發(fā)、化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性好、傳導(dǎo)性高、飽和蒸氣壓低等優(yōu)良性能,被認(rèn)為是一類極具廣泛應(yīng)用前景的環(huán)境友好型溶劑[5-8]。

近年來,離子液體研究的熱點(diǎn)漸漸從取代傳統(tǒng)的有機(jī)溶劑在催化和有機(jī)反應(yīng)中充當(dāng)反應(yīng)介質(zhì)和催化材料轉(zhuǎn)變成設(shè)計(jì)功能化離子液體應(yīng)用于各個領(lǐng)域。離子液體在環(huán)境污染控制領(lǐng)域有很好的發(fā)展前景,特別是在大氣污染防治領(lǐng)域。一方面,絕大多數(shù)的離子液體由于蒸氣壓極小[9],被視為傳統(tǒng)有機(jī)溶劑的理想替代品?？梢栽O(shè)想,隨著離子液體應(yīng)用領(lǐng)域的擴(kuò)展和研究的深入,傳統(tǒng)有機(jī)溶劑使用量的減少會從源頭上減輕大氣污染。另一方面,離子液體具有性質(zhì)可調(diào)、可設(shè)計(jì)性的優(yōu)點(diǎn),人們可以按照需要篩選或合成具有某種特定功能的離子液體,可用于選擇性吸收凈化氣體污染物。筆者針對離子液體在大氣污染控制中的應(yīng)用,從大氣污染源頭控制、末端控制兩方面進(jìn)行了深入論述。

1 離子液體在大氣污染源頭控制中的應(yīng)用

1.1 燃料油的脫硫

從源頭著手來降低燃料中硫的含量一直是研究的熱點(diǎn)。燃料油燃燒會釋放出SO2,造成大氣污染,傳統(tǒng)的加氫脫硫技術(shù)投資大,操作成本高,而且加氫工藝會使烯烴飽和,導(dǎo)致催化汽油的辛烷值顯著降低[10]。因此,近年來將投資低、操作條件緩和的離子液體應(yīng)用于油品脫硫成為一種趨勢。油品脫硫包括萃取脫硫和催化脫硫。ESSER等研究表明咪唑類離子液體可用于萃取脫除汽油和柴油中的含硫化合物和含氮化合物[11],能夠?qū)⒉裼椭械牧蚝拷档偷?0×10-6(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),目前中國標(biāo)準(zhǔn)GB 252—2000輕柴油質(zhì)量指標(biāo)要求硫含量小于200×10-6(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),因此離子液體的運(yùn)用可以大大地從源頭減少污染物。張傑等采用[BMIM][Cu2Cl3]對模型汽油和商品汽油進(jìn)行單步和多步萃取脫硫?qū)嶒?yàn),結(jié)果表明[BMIM][Cu2Cl3]離子液體硫容較高,在離子液體與油的質(zhì)量比為1∶3時,經(jīng)多步萃取后,累計(jì)脫硫率超過95%,并且離子液體脫硫能力可以通過四氯化碳反萃取完全恢復(fù)[12]。黃蔚霞等應(yīng)用新型AlCl3-叔胺離子液體催化劑進(jìn)行催化裂化汽油脫硫,其過程操作簡單,硫化物的脫除率可達(dá)80%以上,而且處理后的油樣辛烷值變化不大[13]。

萃取脫硫和催化脫硫中,離子液體對模擬柴油、汽油中的含硫化合物皆表現(xiàn)出較好的去除效果。然而,將離子液體萃取、催化脫硫與其他脫硫技術(shù)結(jié)合進(jìn)行燃料油深度脫硫更能提高脫硫效率,實(shí)現(xiàn)SO2的源頭控制。ZHAO等以 H2O2為光氧化劑,將離子液體萃取與光化學(xué)氧化相結(jié)合對油品進(jìn)行脫硫處理,離子液體作為萃取劑和光化學(xué)氧化反應(yīng)的介質(zhì),處理后的硫質(zhì)量濃度降低到304.5 mg/L,脫硫率達(dá)到90.6%,其中,離子液體還可循環(huán)使用[14]。離子液體作為萃取劑,脫除燃油中有害成分的研究剛剛起步,其脫除機(jī)理也不甚明確,還存在離子液體再生、對油品質(zhì)量的負(fù)面影響等問題,因此,在此領(lǐng)域還需要進(jìn)行更細(xì)致深入的研究工作。

1.2 替代揮發(fā)性有機(jī)溶劑

離子液體替代揮發(fā)性有機(jī)溶劑,具有對大氣環(huán)境無污染、后處理簡單、可反復(fù)使用等優(yōu)點(diǎn)。它作為一類新型的環(huán)保型綠色溶劑在有機(jī)合成、精細(xì)化工等行業(yè)成功地替代了有機(jī)溶劑。LIU等研究了[BMIM]BF4離子液體在醫(yī)藥中間體D,L(3aS,6aR)-1,3-二芐基-4-氫呋喃[3,4-d]咪唑-2,4(1H)-二酮的不對稱水解反應(yīng)中的應(yīng)用,反應(yīng)中離子液體不僅起到了良好的溶劑作用,且表現(xiàn)出一定的助催化性能,與傳統(tǒng)溶劑(如甲苯)相比,離子液體對酶有良好的固定化作用[15]。趙永杰等比較了水-離子液體和水-有機(jī)溶劑兩相體系中的脂肪酶催化的萘普生甲酯的立體選擇性水解反應(yīng),發(fā)現(xiàn)水-離子液體兩相體系中酶的活性與傳統(tǒng)的水-有機(jī)溶劑兩相體系相比沒有明顯的變化,而酶的催化選擇性卻有很大提高,并有效解決了在分離過程中溶劑的乳化問題,消除了使用揮發(fā)性有機(jī)溶劑所帶來的安全隱患和大氣污染[16]。

在纖維素行業(yè),有機(jī)溶劑用量更大,離子液體替代揮發(fā)性有機(jī)溶劑可以實(shí)現(xiàn)纖維素溶解、再生、衍生過程的綠色化[17]。郭立穎等研究了新型功能化離子液體[HeEIM]Cl對棉纖維的溶解性能[18]。結(jié)果表明,合成的離子液體對棉纖維表現(xiàn)出很好的溶解能力,且在溶解和再生過程中未發(fā)生化學(xué)變化,棉纖維在高壓條件下經(jīng)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%的NaOH預(yù)處理后,溶解性能最佳。

2 離子液體在大氣污染末端控制中的應(yīng)用

2.1 離子液體脫除煙氣中的SO2

采用離子液體脫除煙氣中的SO2,此方法原料穩(wěn)定性高,可設(shè)計(jì)且可循環(huán)使用,反應(yīng)過程簡單,無二次污染,是繼傳統(tǒng)干、濕法脫硫以及催化脫硫等常用方法的一次突破創(chuàng)新。目前,離子液體在脫除煙氣中的SO2方面的應(yīng)用研究主要在理論階段[19-21],利用離子液體作為反應(yīng)介質(zhì),使SO2氣體溶解在離子液體中,通過解吸再吸收,達(dá)到離子液體的循環(huán)使用。

2004年,韓布興課題組首次報(bào)道含胍官能團(tuán)的功能化離子液體能吸收SO2,且具有很高的吸附效果[22]。之后,研究者們從離子液體的選擇[23]、吸收條件的優(yōu)化[24]、循環(huán)使用的次數(shù)、離子液體與 SO2間的相互作用等方面加以系統(tǒng)研究。眾多離子液體中,胍鹽類、醇胺類、季銨類離子液體對 SO2的吸收效果最好,并且通過高溫作用均能解吸出 SO2。HUANG等合成了一系列1,1,3,3-四甲基胍類的離子液體,并研究了吸收 SO2和NH3的能力。在室溫和0.1 MPa(1 bar)的大氣壓下,1 mol該離子液體可以吸收2 mol SO2,并且在加熱或低壓下,SO2幾乎可以完全解吸出來[19-20]。AN等研究離子液體聚合物(聚1,1,3,3-四甲基丙烯酸胍(PTMGA))對 SO2的吸收和解吸特性[25]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,PTMGA比1,1,3,3-四甲基丙烯酸胍離子液體對SO2的選擇性好,吸收容量大,效率高,并且在相對低的溫度下吸收的SO2能在高溫或真空條件下有效解吸出來,且吸收和解吸過程可以反復(fù)進(jìn)行。研究人員合成出一系列堿性離子液體并用于SO2的吸收實(shí)驗(yàn)[26],結(jié)果顯示該類離子液體吸收容量大,效果顯著。研究人員試驗(yàn)了[HMIM][Tf2N]和[HMPY][Tf2N]兩種離子液體對于SO2的溶解性能[21]。結(jié)果表明,這2種離子液體溶解SO2的性能較強(qiáng),僅是通過物理吸收,摩爾分?jǐn)?shù)即可高達(dá)85%。何川等制備出一系列醇胺類離子液體用于吸收SO2,得到乙醇胺乳酸鹽離子液體吸收SO2的效果最好,微波輔助能加快解吸速率[27]。郭斌等研究己內(nèi)酰胺四丁基溴化銨吸收SO2,在293 K時,該離子液體對SO2吸收的摩爾分?jǐn)?shù)為0.680[28]。

離子液體與SO2的相互作用關(guān)系是當(dāng)今研究的一個熱點(diǎn),也是一個難點(diǎn)。研究人員多數(shù)從微觀角度,借助核磁、紅外等儀器,利用計(jì)算機(jī)軟件如Gaussian03,并結(jié)合物性變化來確定其結(jié)構(gòu)的相互作用關(guān)系[29-32]。ANDERSON等研究含[Tf2N]-的某些咪唑類和吡啶類常規(guī)離子液體吸收SO2,吸收過程為物理吸收[21]。王勇用分子動力學(xué)模擬及量化計(jì)算的方法從理論上研究了胍類離子液體和SO2分子間的相互作用,LAC陰離子中的O原子和SO2中的S原子之間存在著非常強(qiáng)的相互作用,并發(fā)現(xiàn)SO2氣體溶解在離子液體中時并不會對離子液體的離子對結(jié)構(gòu)產(chǎn)生明顯的影響,認(rèn)為胍類離子液體中存在一些“空隙”,氣體分子主要存在于這些空隙之中[33]。LEE等研究了含鹵素陰離子的離子液體對SO2的吸收,該類離子液體對SO2的吸收摩爾分?jǐn)?shù)為1.91～2.22,鹵素對其吸收效果的影響順序?yàn)锽r>Cl>I,并應(yīng)用分子動力學(xué)模型來研究SO2在離子液體中的溶解性,模擬結(jié)果顯示SO2的O原子和嘧啶環(huán)上的C2—H與S原子相結(jié)合能形成穩(wěn)態(tài),3種離子液體對SO2的相互作用關(guān)系相似,并計(jì)算得到各鍵能[34]。

2.2 離子液體脫除 H2S

離子液體從氣體混合物中選擇性脫除 H2S并實(shí)現(xiàn) H2S在離子液體中的催化氧化,為環(huán)境保護(hù)工作者和綠色化學(xué)家提供了治理 H2S的新的綠色途徑,但相對于SO2的研究,國內(nèi)外用離子液體脫除H2S的研究為數(shù)不多。JOU等測定了在298.15～403.15 K,9.6 MPa時 H2S在[BMIM][PF6]中的溶解度,并獲得了一系列熱力學(xué)常數(shù)[35]。研究人員用體積法測定了一定壓力、一定溫度范圍 H2S分別在離子液體[BMIM][PF6],[BMIM][BF4],[BMIM][Tf2N],[HMIM][PF6],[HMIM][BF4],[HMIM][Tf2N],[HeMIM][BF4]中的溶解度,并計(jì)算了相應(yīng)的熱力學(xué)函數(shù)值以及H2S在[HeMIM][BF4]中的擴(kuò)散系數(shù)[36-39]。POMELI等不僅通過實(shí)驗(yàn)測定了 H2S在一系列[BMIM]+離子液體中的溶解度,而且利用量子化學(xué)的計(jì)算方法、從分子水平上解釋了 H2S溶于離子液體的機(jī)理[40]。SHIFL ETT等則研究得更為深入,他們將不同物質(zhì)的量的比的CO2/H2S混合氣通入[BMIM][PF6],用實(shí)驗(yàn)結(jié)果為CO2/H2S/[BMIM][PF6]三元體系提出了三維狀態(tài)方程,繪制了三元相圖,研究了離子液體分離混合氣中某種成分的選擇性[41]。

余江提出了利用 H2S的強(qiáng)還原性在離子液體中實(shí)現(xiàn)其催化氧化是治理 H2S氣體的一條新途徑[42]。這首先需要對離子液體進(jìn)行篩選和功能設(shè)計(jì),只有對 H2S吸收性能好、而且具有較高催化活性的離子液體體系才能經(jīng)濟(jì)高效地完成 H2S的催化氧化過程。在當(dāng)前H2S的液相催化氧化過程中,研究和應(yīng)用較廣泛的催化劑是FeCl3等具有氧化性的金屬氯化物,要使離子液體體系具有較高催化活性,將這些金屬氯化物、金屬氧化物“移植”到離子液體中不失為一種好方法。何義等以氯化1-丁基-3-甲基咪唑([BMIM]Cl)和六水合三氯化鐵(FeCl3·6H2O)為原料合成了疏水性的鐵基離子液體,以其為脫硫劑脫除 H2S,并考察了 H2S流量、H2S濃度、反應(yīng)溫度和氧氣流量對脫硫效率的影響,及鐵基離子液體的再生問題[43-44]。

2.3 離子液體去除 VOC

揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOC)是指在常壓下沸點(diǎn)低于260℃或室溫時飽和蒸氣壓大于71 Pa的有機(jī)化合物[45],它不僅危害人類的健康,對生物系統(tǒng)造成持久的、積累性的影響,而且破壞大氣臭氧層。去除VOC的處理方法主要有燃燒法、生物降解[46]、吸附[47]、低溫等離子體法[48]等,但都有一定的局限性,且會帶來二次污染。自離子液體吸收法成功去除SO2,H2S后,研究者開始研究用離子液體去除VOC。研究得知:將離子液體作為吸收劑用于處理中低體積分?jǐn)?shù)(1×10-4～1×10-3)的VOC非常有效。MILOTA等研究得到揮發(fā)性有機(jī)物溶解于離子液體,還可回收作為燃料或者化學(xué)原料[49]。

目前,對離子液體去除VOC的研究更多地集中在離子液體和VOC的液液平衡研究。王瑞杰測定了298.2 K時烷基咪唑-苯-環(huán)己烷體系的液液平衡數(shù)據(jù)并用NRTL方程進(jìn)行了關(guān)聯(lián)[50]。結(jié)果表明,N-甲基咪唑和N-乙基咪唑?qū)Ρ降妮腿∵x擇性范圍分別為10.7～413.6和1.5～5.4,具有實(shí)際運(yùn)用的潛力。L ETCHER等在295.2 MPa和0.1 MPa下測定了[OMIM]Cl-苯-烷烴的液液平衡數(shù)據(jù),并用NRTL模型對三角相圖的聯(lián)結(jié)線進(jìn)行了擬合,擬合結(jié)果符合實(shí)際測量結(jié)果[51]。

3 結(jié) 語

離子液體在大氣污染控制中的應(yīng)用尚處于實(shí)驗(yàn)研究階段,相對于離子液體去除SO2,H2S,VOC等大氣污染末端控制研究,離子液體在燃料油脫硫、替代揮發(fā)性有機(jī)溶劑等大氣污染源頭控制的理論研究則更為成熟,但要應(yīng)用于生產(chǎn)過程中需要進(jìn)行大量的小試、中試研究,解決各個操作階段所產(chǎn)生的問題。然而,離子液體去除SO2,H2S,VOC等廢氣的研究仍需要進(jìn)行大量的基礎(chǔ)理論研究,根據(jù)不同需要設(shè)計(jì)不同離子液體,掌控各性質(zhì)參數(shù),達(dá)到不同目的。隨著研究的深入,離子液體在大氣污染控制中的應(yīng)用研究會越來越成熟,最終實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。

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Application research in ionic liquids in air pollution control

ZHANG Miao-miao1,REN Ai-ling1,GUAN Ya-nan1,HAN Shao-feng2,DUAN Er-hong1,GUO Bin1
(1.College of Environmental Science and Engineering,Hebei University of Science and Technology,Shijiazhuang Hebei 050018,China;2.Xingtai Municipal Environment Protection Department,Xingtai Hebei 054000,China)

The applications of ionic liquids in the pollution control are summarized,including the pollution source control and end treatment.The pollution source control through the desulfurization of fuel oil and replacing volatile organic solvents are described in detail.The pollution end treatments in regard to the removal of SO2in flue gas from ionic liquids and the removal of H2S,VOC are discussed.

ionic liquid;SO2;H2S;VOC

X51

A

1008-1534(2011)04-0266-04

2011-03-23;

2011-04-13

責(zé)任編輯:王海云

章淼淼(1985-),女,浙江上虞人,碩士研究生,主要從事大氣污染控制技術(shù)方面的研究。