應(yīng)振根，曾 實(shí)

（清華大學(xué) 工程物理系，北京 100084）

科學(xué)技術(shù)的發(fā)展使穩(wěn)定同位素在基礎(chǔ)物理、醫(yī)療衛(wèi)生、材料等領(lǐng)域都有著越來越廣泛的應(yīng)用。例如，鎘同位素被廣泛應(yīng)用于核物理研究和光譜分析，116Cd是雙β衰變研究的基本物質(zhì)［1］；高豐度的13CO2被廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)研究，提純的129Xe能提高磁共振影像的質(zhì)量［2］；穩(wěn)定的67Zn和68Zn是核醫(yī)學(xué)診斷中的重要放射性同位素67Ga的主要來源［3］，而64Zn的豐度小于5%的ZnO能吸收核反應(yīng)堆中的γ射線，降低堆芯的輻射水平［4］。這些穩(wěn)定同位素的需求量從幾mg、幾kg到幾t不等，隨之形成了不同的分離目標(biāo)，如中間組分的分離、小豐度組分的分離、在較短時間內(nèi)得到很高的目標(biāo)同位素豐度等。因此，有必要討論并開發(fā)新的級聯(lián)結(jié)構(gòu)或運(yùn)行方式，以使得相對簡單或單一的同位素分離級聯(lián)能滿足不同目標(biāo)的不同要求。脈沖級聯(lián)就是為此而新近提出的一種非常規(guī)級聯(lián)［5］。

脈沖級聯(lián)利用離心機(jī)的分離系數(shù)隨供料流量減小而增大的特點(diǎn)，能用較少的級數(shù)得到很高的目標(biāo)同位素豐度。文獻(xiàn)［6］詳細(xì)描述和討論了一種脈沖級聯(lián)的運(yùn)行方式、計算方法以及計算結(jié)果。這種脈沖級聯(lián)以一系列脈沖的形式工作，每個脈沖由封閉運(yùn)行和連通運(yùn)行兩個環(huán)節(jié)構(gòu)成。在封閉運(yùn)行環(huán)節(jié)，級聯(lián)的每一級相互獨(dú)立，利用精料管和貧料管中的小流量回流形成封閉的分離系統(tǒng)；在連通運(yùn)行環(huán)節(jié)，脈沖級聯(lián)的連接方式與常規(guī)級聯(lián)的相同，各級之間的物料交換，以及供取料均在這一環(huán)節(jié)完成。因此，不同于常規(guī)級聯(lián)，脈沖級聯(lián)中沒有穩(wěn)定、連續(xù)的流動，決定級聯(lián)形狀的不是精、貧料管道中的流量，而是精、貧料管道中的充氣量。

脈沖級聯(lián)從開始到達(dá)穩(wěn)態(tài)所經(jīng)歷的過程，即過渡過程，是脈沖級聯(lián)運(yùn)行中的一個重要環(huán)節(jié)，各級的離心機(jī)充氣量、管道充氣量、供料量等均對它有著重要影響［7］。由于脈沖級聯(lián)的特殊運(yùn)行方式，在封閉運(yùn)行環(huán)節(jié)的回流流量較小，且存在較大的混合損失，過渡過程所經(jīng)歷的脈沖數(shù)（最終脈沖數(shù)）較大，過渡時間較長。與常規(guī)級聯(lián)相比，對于雙組分分離，雖然脈沖級聯(lián)穩(wěn)態(tài)后的精料豐度大，貧料豐度小，但其所需時間很長，分離功率較小。因此，有必要對脈沖級聯(lián)的運(yùn)行方式進(jìn)行改進(jìn)。

本文提出一種新的脈沖級聯(lián)的運(yùn)行方式，以縮短過渡時間，增大分離功率，并在工程上更易實(shí)現(xiàn)。同時用它分離多組分同位素混合物中的中間組分，以得到盡可能高豐度的目標(biāo)同位素組分，并與常規(guī)級聯(lián)的分離結(jié)果進(jìn)行比較，分析它們的優(yōu)缺點(diǎn)。

1 運(yùn)行過程和分析方法

圖1 改進(jìn)了運(yùn)行方式的脈沖級聯(lián)示意圖Fig.1 Sketch of pulse cascade operating in the improved operation manner

與未改進(jìn)的脈沖級聯(lián)［7］相比，這種脈沖級聯(lián)由于不需各級的回流管道，因而在工程上更易實(shí)現(xiàn)。需要一提的是，與常規(guī)級聯(lián)類似，從工程上考慮輕雜質(zhì)對脈沖級聯(lián)運(yùn)行的影響會導(dǎo)致同位素豐度的變化，因此在級聯(lián)工藝中需有所考慮。但本文著重于在理論上探討脈沖級聯(lián)分離中間組分的機(jī)理和性質(zhì)，并不涉及級聯(lián)工藝，因而不把輕雜質(zhì)的影響考慮在內(nèi)。這些問題將在今后的研究中逐步涉及。

在圖1所示的脈沖級聯(lián)中，混合物進(jìn)入離心機(jī)的流速較小，因而離心機(jī)的分離系數(shù)較大，同樣能實(shí)現(xiàn)較短的級聯(lián)得到較高的目標(biāo)同位素豐度的目的。在第m個脈沖內(nèi)，設(shè)第n級的進(jìn)口流速為Gn，精料和貧料流速分別為G′n、G″n，那么第n級的離心機(jī)中的豐度方程為：

方程（1）可離散成差分方程，并結(jié)合離心分離的特點(diǎn)，通過Q迭代方法得到求解［7］。計算結(jié)果顯示，離心機(jī)的過渡過程實(shí)際只需很短的時間，這與前面的假設(shè)是一致的。第n級的精料和貧料豐度將迅速達(dá)到穩(wěn)定，以、和來分別表示第i組分在第m個脈沖內(nèi)在第n級離心機(jī)、精料管和貧料管中的穩(wěn)定豐度。當(dāng)在連續(xù)的兩個脈沖內(nèi)，所有級的離心機(jī)、精料管和貧料管中的豐度均保持不變時，整個脈沖級聯(lián)達(dá)到最終的穩(wěn)態(tài)，如下式所示：

其中：ε為一給定的小數(shù)。

由于在1個脈沖內(nèi)離心機(jī)的豐度達(dá)到穩(wěn)態(tài)的時間很短，因此1個脈沖所需的時間，即脈沖周期T，取決于各級精、貧料管道中的混合物進(jìn)入離心機(jī)的時間。為保持級聯(lián)各級的一致性，定義脈沖周期為管道中混合物進(jìn)入離心機(jī)所需時間最長的那一級的時間，即：

另外，為使各脈沖內(nèi)各級的精料管和貧料管的充氣量保持不變，各級的分流比應(yīng)等于管道充氣量比，即：

也即在1個脈沖內(nèi)，進(jìn)入離心機(jī)的同位素混合物恰好按充氣量的大小被分配到該級的精料管和貧料管中。由于離心機(jī)的分離系數(shù)在分流比θ為0.2～0.8之間時變化很?。?］，可假設(shè)在不同的分流比情況下，離心機(jī)的分離系數(shù)相同。

與之前的脈沖級聯(lián)［7］相比，改進(jìn)的脈沖級聯(lián)除1個脈沖內(nèi)的運(yùn)行方式不同外，其它并無很大區(qū)別。決定脈沖級聯(lián)形狀的仍是各級的管道充氣量，此外，最終脈沖數(shù)NFP、過渡時間TFP、平均流量等物理量，以及理想脈沖級聯(lián)、矩形脈沖級聯(lián)等概念仍適用。將這種改進(jìn)運(yùn)行方式的脈沖級聯(lián)稱為脈沖級聯(lián)1，將未改進(jìn)的稱為脈沖級聯(lián)2，用它們來分離兩種同位素混合物，一是假設(shè)的雙組分混合物，分子量分別為215和218，豐度為0.3和0.7；一是SF6同位素混合物，共含有32SF6、33SF6、34SF6和36SF6等4種組分，豐度分別為0.950 2、0.007 5、0.042 1和0.000 2。級聯(lián)只有一處供料F、兩處取料P和W，分別位于級聯(lián)的中部以及級聯(lián)的兩端。總級數(shù)N＝11，供料量F＝1，供料位置NF＝4，各級的管道充氣量HPn＝6，離心機(jī)的充氣量Hn＝1，分離系數(shù)γ0＝1.187。對第1種混合物，精料與供料之比P／F＝0.2，對第2種混合物，P／F＝0.4。對脈沖級聯(lián)1，各級離心機(jī)進(jìn)口流量Gn＝1，到達(dá)穩(wěn)態(tài)的判斷條件ε＝10－6；對脈沖級聯(lián)2，第1環(huán)節(jié)的回流流量L′n＝L″n＝0.5，脈沖周期固定為T＝20，到達(dá)穩(wěn)態(tài)的判斷條件ε2＝10－6。這里的物理量均以無量綱的形式給出，其解釋可參見文獻(xiàn)［7］。兩種脈沖級聯(lián)的穩(wěn)態(tài)豐度分布分別如圖2和3所示。

圖2 雙組分中輕組分的精料豐度分布Fig.2 Head concentration distributions of the lighter component of the binary mixture

圖3 32SF6和36SF6的精料豐度分布Fig.3 Head concentration distributions of 32SF6and 36SF6

可見，兩種脈沖級聯(lián)穩(wěn)態(tài)時的豐度分布完全一致。另一方面，根據(jù)兩種脈沖級聯(lián)的最終脈沖數(shù)和過渡時間（表1），對于兩種不同的情況，脈沖級聯(lián)1的最終脈沖數(shù)均較脈沖級聯(lián)2的小。此外，脈沖級聯(lián)1的脈沖周期T＝6，而脈沖級聯(lián)2的T＝20，因而對于它們的過渡時間，脈沖級聯(lián)1較脈沖級聯(lián)2小得更為明顯，前者僅為后者的20%～30%。這說明改進(jìn)了運(yùn)行方式的脈沖級聯(lián)具有較大的優(yōu)勢。

表1 兩種脈沖級聯(lián)的最終脈沖數(shù)和過渡時間Table 1 Final pulse numbers and transient time for two pulse cascades

2 中間組分分離的比較

以下采用圖1所示的改進(jìn)了運(yùn)行方式的脈沖級聯(lián)分離多組分同位素混合物。設(shè)分離的混合 物 為 WF6，共 有180WF6、182WF6、183WF6、184WF6和186WF6等 5 種 組 分，豐 度 分 別 為0.001 2、0.265、0.143 1、0.306 4和0.284 3，目標(biāo)同位素混合物為183WF6。

在脈沖級聯(lián)分離雙組分同位素混合物時，存在理想脈沖級聯(lián)的概念［5］。在多組分分離中，也可借鑒常規(guī)級聯(lián)的情況，得到相對豐度匹配的脈沖級聯(lián)，將其簡稱為脈沖MARC級聯(lián)。與常規(guī)MARC級聯(lián)類似，脈沖MARC級聯(lián)的形狀隨級聯(lián)級數(shù)也有特定的分布，只是決定這個形狀的不是各級的流量Gn，而是各級的管道充氣量。取常規(guī)級聯(lián)各級的流量和離心機(jī)充氣量之比Gn／Hn＝8，分離系數(shù)γ0＝1.078，而脈沖級聯(lián)的 Gn／Hn＝1，分離系數(shù)γ0＝1.187。在后面的計算中，常規(guī)級聯(lián)的過渡時間用Tr表示，與脈沖級聯(lián)的過渡時間類似，它是常規(guī)級聯(lián)從開始運(yùn)行到整個級聯(lián)達(dá)到穩(wěn)態(tài)的時間。以183WF6和184WF6為關(guān)鍵組分，將這兩組分進(jìn)行豐度匹配，設(shè)它們的相對豐度R3，4在精料中需大于1.5，在貧料中小于0.2，計算得到的常規(guī)MARC級聯(lián)和脈沖MARC級聯(lián)的結(jié)果列于表2。

可見，兩種MARC級聯(lián)均滿足183WF6組分在精、貧料中的豐度要求，常規(guī)和脈沖MARC級聯(lián)中183WF6的精料豐度分布（圖4）還說明，183WF6在兩種級聯(lián)中的最大豐度也相似。但常規(guī)級聯(lián)的總級數(shù)遠(yuǎn)大于脈沖級聯(lián)的總級數(shù)，且其總離心機(jī)充氣量也是脈沖級聯(lián)的2倍多，這說明為達(dá)到同樣的豐度要求，脈沖級聯(lián)所需的離心機(jī)數(shù)目較常規(guī)級聯(lián)少得多，這是脈沖級聯(lián)的優(yōu)勢所在的一方面。但脈沖級聯(lián)的過渡時間仍是常規(guī)級聯(lián)的20多倍，雖然它相比文獻(xiàn)［7］中的脈沖級聯(lián)已小了很多。這里關(guān)注的重點(diǎn)是級聯(lián)的精、貧料豐度以及所用的離心機(jī)數(shù)目，過渡時間并非決定性因素。

表2 常規(guī)MARC級聯(lián)和脈沖MARC級聯(lián)的計算結(jié)果Table 2 Calculating results of conventional and pulse MARC cascades

圖4 常規(guī)和脈沖MARC級聯(lián)中183 WF6的精料豐度分布Fig.4 Head concentration distributions of 183 WF6 in a conventional and a pulse MARC cascade

對常規(guī)級聯(lián)和脈沖級聯(lián)的長度相同且使用相同數(shù)量離心機(jī)的情況分析如下。取兩種級聯(lián)均為矩形級聯(lián)，各級離心機(jī)充氣量均為Hn＝1，總級數(shù)N＝21，供料位置NF＝5，F(xiàn)＝1，P＝0.4。對于常規(guī)級聯(lián)，各級的流量Gn＝8，分離系數(shù)γ0＝1.078；對于脈沖級聯(lián)，各級的管道充氣量HPn＝8，離心機(jī)的進(jìn)口流量Gn＝1，分離系數(shù)γ0＝1.187。它們的計算結(jié)果列于表3。兩種級聯(lián)中183WF6的精料和貧料豐度分布如圖5所示。

表3 矩形常規(guī)級聯(lián)和脈沖級聯(lián)的計算結(jié)果Table 3 Calculating results of a square conventional cascade and a square pulse cascade

圖5 兩種矩形級聯(lián)中183 WF6的精料和貧料豐度分布Fig.5 Head and tail concentration distributions of 183 WF6in two square cascades

根據(jù)上述結(jié)果，雖脈沖級聯(lián)的過渡時間較常規(guī)級聯(lián)的長，但中間組分183WF6在脈沖級聯(lián)精料中的豐度較常規(guī)級聯(lián)的高，而其在貧料中的豐度較常規(guī)級聯(lián)的低。更為可觀的是，如圖5所示，183WF6的精料豐度在級聯(lián)中存在一最大值，在常規(guī)級聯(lián)中它位于第20級，數(shù)值為0.204，而在脈沖級聯(lián)中它位于第17級，其數(shù)值為0.291，后者較前者高了超過40%。183WF6的貧料豐度在兩種級聯(lián)中也有類似的性質(zhì)。

依據(jù)中間組分在矩形級聯(lián)中豐度分布的特點(diǎn)，在級聯(lián)中部增加1個附加取料，能得到更高豐度的183WF6組分。根據(jù)圖5，183WF6在脈沖級聯(lián)中的貧料豐度的最大值較精料豐度的最大值大，因此，中間取料位于中間某一級的貧料端，如圖6所示，其中W2為中間取料，顯然3處取料滿足P＋W1＋W2＝F。

圖6 中間取料的脈沖級聯(lián)示意圖Fig.6 Sketch of pulse cascade with an additional withdrawal

由于可變動的量較多，這里采用優(yōu)化的方法尋求得到中間組分豐度的最大值［9］?？勺杂勺兓牧坑泄┝衔恢肗F、附加取料的位置NW2、精料與供料之比P／F以及附加取料與供料之比W2／F。為減小問題的復(fù)雜程度，設(shè)定在優(yōu)化過程中W2／F保持不變，優(yōu)化的變量為NF、NW2和P／F，優(yōu)化的目標(biāo)是附加取料中中間組分183WF6的豐度達(dá)到最大。采用序列二次規(guī)劃方法，針對不同的W2／F，分別對矩形脈沖級聯(lián)和矩形常規(guī)級聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化計算，得到的優(yōu)化結(jié)果在表4和圖7中給出。

表4 矩形常規(guī)級聯(lián)和脈沖級聯(lián)的優(yōu)化結(jié)果Table 4 Optimization results of square conventional and pulse cascades

圖7 脈沖級聯(lián)和常規(guī)級聯(lián)中183 WF6的貧料豐度分布Fig.7 Tail concentration distributions of 183 WF6 in a conventional and a pulse cascade

可見，在附加取料與供料之比W2／F相同的情況下，183WF6的貧料豐度在脈沖級聯(lián)和常規(guī)級聯(lián)中的分布有很大區(qū)別，在級聯(lián)中的最大值相差巨大。在W2／F＝0.1時，脈沖級聯(lián)附加取料中183WF6的豐度較常規(guī)級聯(lián)中的高50%多，在W2／F＝0.2的情況下，前者也較后者高40%多。這說明，利用相同長度的級聯(lián)和相同數(shù)量的離心機(jī)組成的脈沖級聯(lián)能得到較常規(guī)級聯(lián)豐度高很多的中間組分。但脈沖級聯(lián)的脈沖周期T＝8，因而其單位時間內(nèi)的產(chǎn)量僅為常規(guī)級聯(lián)的1／8。此外，表4的結(jié)果還表明，脈沖級聯(lián)的過渡時間仍遠(yuǎn)長于常規(guī)級聯(lián)，當(dāng)然，我們的目的是得到盡可能高豐度的目標(biāo)同位素，這些問題可在以后的工作中進(jìn)一步研究。

3 結(jié)論

通過將精料和貧料管道中的同位素混合物緩慢充入離心機(jī)，以得到較大分離系數(shù)的方式，改進(jìn)了脈沖級聯(lián)的運(yùn)行方式。這種改進(jìn)的脈沖級聯(lián)過渡過程的最終脈沖數(shù)較少，過渡時間較短，且在工程上更易實(shí)現(xiàn)，相比之前未改進(jìn)的脈沖級聯(lián)具有明顯的優(yōu)勢。

相對豐度匹配級聯(lián)（MARC級聯(lián)）的概念也可引入脈沖級聯(lián)分離多組分混合物的過程中。與常規(guī)MARC級聯(lián)相比，為得到滿足級聯(lián)兩端精料和貧料相對豐度要求的目標(biāo)同位素，脈沖MARC級聯(lián)的總級數(shù)較少，級聯(lián)的總離心機(jī)充氣量較小，所需的離心機(jī)數(shù)目也較小。但由于各級的流量較小，脈沖級聯(lián)的過渡時間仍較常規(guī)級聯(lián)的長得多。若利用相同長度的級聯(lián)以及相同數(shù)量的離心機(jī)構(gòu)成矩形級聯(lián)，相比常規(guī)級聯(lián)，中間組分在脈沖級聯(lián)精料中的豐度更高，在貧料中的豐度更低。此外，中間組分的豐度在級聯(lián)中部存在一最大值，它在脈沖級聯(lián)中的數(shù)值遠(yuǎn)高于常規(guī)級聯(lián)中的數(shù)值。為得到更高豐度的中間組分，在級聯(lián)中部增加一附加取料，在經(jīng)適當(dāng)優(yōu)化設(shè)計的情況下，脈沖級聯(lián)產(chǎn)品中中間組分的豐度遠(yuǎn)較常規(guī)級聯(lián)產(chǎn)品的高。

［1]AISEN E M，BORISEVICH V D，POTAPOV D V，et al.Computing experiments for study of cadmium isotope separation by gas centrifuges［J］.Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A，1998，417：428－433.

［2]PAVLOV A V，BORISEVICH V D.Market of stable isotopes produced by gas centrifuges：Status and prospects［C］∥ ZENG S.Proceedings of the 9th International Workshop on Separation Phenomena in Liquids and Gases.Beijing：Tsinghua University Press，2009：54－59.

［3]TCHELTSOV A N，SOSNIN L Y，SHIPILOV Y D，et al.Centrifugal enrichment of zinc isotopes，their application in medicine and in increasing radiation safety in nuclear power plants［J］.Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A，2006，561（1）：52－57.

［4]BORISEVICH V D，PAVLOV A V，OKHATINA I A.Depleted zinc：Properties，application，production［J］.Applied Radiation and Isotopes，2009，67（7－8）：1 167－1 172.

［5]ZENG S，JIANG D J，WU J J，et al.A nonconventional cascade in isotope separation：Pulse cascade［C］∥ Proceedings of the 10th International Workshop on Separation Phenomena in Liquids and Gases.Sao Paulo：Instituto de Estudos Avancados，2008：31－36.

［6]YING Z G，ZENG S，JIANG D J.Influence of holdups and feed on the transient process of pulse cascades［J］.Separation Science and Technology，2010，45（5）：643－653.

［7]WOOD H G，YING C T，ZENG S，et al.Estimation of overall separation factor of a gas centrifuge for different multicomponent mixtures by separation theory for binary case［J］.Separation Science and Technology，2002，37（2）：417－430.

［8]WOOD H G，BORISEVICH V D，SULABERIDZE G A.On a criterion efficiency for multi－isotope mixtures separation［J］.Separation Science and Technology，1999，34（3）：343－357.

［9]宋天明，曾實(shí).用于多組分分離的中間取料矩形級聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2008，42（9）：773－777.SONG Tianming，ZENG Shi.Optimization of square cascade with additional withdrawal for multi－component separation［J］.Atomic Energy Science and Technology，2008，42（9）：773－777（in Chinese）.