鄒長(zhǎng)武,印紅玲,劉盛余,鄭雪峰 (成都信息工程學(xué)院資源環(huán)境學(xué)院,四川 成都 610225)

大氣顆粒物混合塵溯源解析新方法

鄒長(zhǎng)武*,印紅玲,劉盛余,鄭雪峰 (成都信息工程學(xué)院資源環(huán)境學(xué)院,四川 成都 610225)

針對(duì)采用化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)進(jìn)行大氣顆粒物源解析時(shí),混合塵源由于與單一塵源存在嚴(yán)重共線性而不能代入模型的問(wèn)題,首先對(duì)混合塵進(jìn)行源解析,根據(jù)解析結(jié)果將混合塵分拆為對(duì)應(yīng)的單一塵源,然后與原有的單一塵源共同代入 CMB進(jìn)行源解析,提出了大氣顆粒物混合塵溯源解析新方法.將混合塵溯源解析新方法應(yīng)用于某市的大氣顆粒物塵源解析,得到揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)率為28.75%,較二重源解析技術(shù)的46.3%和二重源解析技術(shù)改進(jìn)方法的38.38%都要低,表明新方法更好地解決了共線源代入CMB出現(xiàn)的問(wèn)題.受體元素計(jì)算值與測(cè)量值的比值較二重源解析技術(shù)改進(jìn)方法有更多元素接近1,表明新方法建立的模型更加合理.

源解析；混合源；化學(xué)質(zhì)量平衡模型

揚(yáng)塵是城市大氣顆粒物污染的一個(gè)重要來(lái)源,因此,準(zhǔn)確解析揚(yáng)塵對(duì)大氣顆粒污染物的貢獻(xiàn)率是非常重要的.化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)模型[1-2]是解析大氣顆粒物來(lái)源的一種受體模型,在PM10、PAHs、VOCs等的來(lái)源解析中得到了廣泛的應(yīng)用

[3-5].由于揚(yáng)塵是一種混合源,可能與其他單一塵源如土壤風(fēng)沙塵、建筑水泥塵或煤煙塵等存在著較為嚴(yán)重的共線性,不能同時(shí)納入 CMB模型中進(jìn)行計(jì)算[6].因此,不能直接采用 CMB模型解析揚(yáng)塵對(duì)大氣顆粒污染物的貢獻(xiàn)率.為了解決這個(gè)問(wèn)題,馮銀廠等[7]首次提出了大氣顆粒物二重源解析技術(shù).該技術(shù)提出后得到了廣泛的認(rèn)可,在多個(gè)城市的顆粒物污染來(lái)源解析中得到了應(yīng)用

[8-13],并已經(jīng)開發(fā)出相應(yīng)的軟件[14].其后郝明途等[15]又對(duì)二重源解析技術(shù)進(jìn)行了改進(jìn),提出采用獨(dú)立源反推揚(yáng)塵對(duì)受體的貢獻(xiàn)率.此外,朱坦等[16]提出PCA/MLR-CMB復(fù)合模型提高CMB模型中源和受體的匹配程度,從而得到共線源類比較理想的解析結(jié)果.

不論是二重源解析技術(shù)還是其改進(jìn)方法都采用將揚(yáng)塵代替與其共線性最嚴(yán)重的某一個(gè)單一源類納入 CMB模型進(jìn)行計(jì)算.但除了被揚(yáng)塵代替的單一源類以外,其他單一源類也與揚(yáng)塵存在一定的共線性,這樣必然導(dǎo)致解析結(jié)果存在較大的誤差.因此,二重源解析技術(shù)的具體實(shí)施方法還有待進(jìn)一步改進(jìn).在二重源解析技術(shù)思想的啟發(fā)下,筆者嘗試首先對(duì)混合塵進(jìn)行源解析,按解析結(jié)果將混合塵的總量分解為相應(yīng)的單一塵源的量,然后與直接進(jìn)入大氣顆粒污染物的單一塵源一起代入 CMB模型中解析出混合塵的貢獻(xiàn)率,提出混合塵溯源解析新方法.

1 大氣顆粒物二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法

1.1 二重源解析技術(shù)

二重源解析技術(shù)的基本原理見(jiàn)文獻(xiàn)[7],下面只對(duì)其計(jì)算過(guò)程作簡(jiǎn)單介紹.

第1步,將各單一塵源類成分譜和受體成分譜同時(shí)納入CMB軟件進(jìn)行計(jì)算,得到各單一塵源類對(duì)受體的貢獻(xiàn)值.該貢獻(xiàn)值包括各單一塵源類以揚(yáng)塵形式對(duì)受體的貢獻(xiàn)值和直接對(duì)受體的貢獻(xiàn)值兩部分,這里稱之為結(jié)果A.用Ai表示第i個(gè)單一塵源類對(duì)受體的貢獻(xiàn)值.

第2步,用揚(yáng)塵代替與其共線性最嚴(yán)重的源類并納入軟件中進(jìn)行計(jì)算,得到揚(yáng)塵和除被代替源類外的各單一塵源類對(duì)受體的貢獻(xiàn)值,這里稱之為結(jié)果B.用Bi表示第i個(gè)源類對(duì)受體的貢獻(xiàn)值.

第3步,以揚(yáng)塵為受體進(jìn)行源解析,得到揚(yáng)塵中各單一塵源類的百分含量,這里稱之為結(jié)果C.用Ci表示第i個(gè)單一塵源類在揚(yáng)塵中的百分含量.

第4步,用結(jié)果C去分解結(jié)果B中揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)值,得到各單一塵源類以揚(yáng)塵的形式對(duì)受體的貢獻(xiàn)值,這里稱之為結(jié)果D.用Di表示第i個(gè)單一塵源類以揚(yáng)塵形式對(duì)受體的貢獻(xiàn)值.

第 5步,在各單一塵源對(duì)受體總的貢獻(xiàn)(結(jié)果 Ai)中減去以揚(yáng)塵形式對(duì)受體的貢獻(xiàn)值(結(jié)果Di),得到各單一塵源類直接對(duì)受體的貢獻(xiàn)值.這里稱之為結(jié)果E.用Ei表示第i個(gè)單一塵源類直接對(duì)受體的貢獻(xiàn)值.

第 6步,結(jié)果Bi和結(jié)果Ei共同組成了源解析的最后結(jié)果.

1.2 二重源解析技術(shù)改進(jìn)方法

郝明途等[15]指出,在二重源解析的第2步中,揚(yáng)塵代替了某一單一塵源類,相當(dāng)于減少了一個(gè)源類,且代替的源類與其有嚴(yán)重的共線性,所以結(jié)果 B中揚(yáng)塵對(duì)受體的貢獻(xiàn)值應(yīng)包括揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值和被代替源類以直接形式對(duì)受體貢獻(xiàn)值兩部分,也就是說(shuō),揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值應(yīng)該比結(jié)果B中揚(yáng)塵對(duì)受體的貢獻(xiàn)值低,而被代替塵源類直接對(duì)受體的貢獻(xiàn)值應(yīng)比結(jié)果高.為了解決這個(gè)問(wèn)題,文獻(xiàn)[15]從與揚(yáng)塵沒(méi)有共線性或共線性很弱的獨(dú)立源著手,去反推揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值,提出了大氣顆粒物二重源解析技術(shù)的改進(jìn)方法.該方法的計(jì)算過(guò)程為:

第1步,進(jìn)行二重源解析技術(shù)第1、2、3步的工作.

第2步,確定獨(dú)立源,并根據(jù)獨(dú)立源反推揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值.其計(jì)算式為:

式中: θ為揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值;a為二重源解析技術(shù)第1步中得到的結(jié)果A中獨(dú)立源對(duì)受體的貢獻(xiàn)值;b為二重源解析技術(shù)第2步中獨(dú)立源對(duì)受體的貢獻(xiàn)值;c為二重源解析技術(shù)第3步中得到的獨(dú)立源在揚(yáng)塵中的百分含量.

第3步,以求得的揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值θ代替結(jié)果B中揚(yáng)塵對(duì)受體的貢獻(xiàn)值,再進(jìn)行二重源解析技術(shù)第4、5、6步的工作.

2 大氣顆粒物混合塵溯源解析技術(shù)的實(shí)現(xiàn)過(guò)程

二重源解析技術(shù)改進(jìn)方法指出二重源解析技術(shù)的第2步以揚(yáng)塵代替某一單一塵源類代入CMB軟件進(jìn)行計(jì)算存在問(wèn)題,并提出采用獨(dú)立源反推揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值.盡管文獻(xiàn)[17]對(duì)獨(dú)立源的選取進(jìn)行了專門說(shuō)明,但實(shí)際操作中仍然難以確定獨(dú)立源,限制了該技術(shù)的推廣應(yīng)用.如果將揚(yáng)塵根據(jù)源解析結(jié)果分解為相應(yīng)的單一塵源,與直接進(jìn)入大氣顆粒污染物的單一塵源一起代入CMB模型進(jìn)行解析,則不需要進(jìn)行二重源解析技術(shù)的第2步,從源頭上避免了將共線塵源代入CMB模型.由于該技術(shù)對(duì)各種混合塵均適用,文中將其稱為大氣顆粒物混合塵溯源解析技術(shù).其實(shí)現(xiàn)過(guò)程為:

第Ⅰ步,首先對(duì)混合塵進(jìn)行源解析,得到混合塵中各單一塵源的含量,記為 ri(i=1,2,3,…, m),m為單一塵源的總數(shù).

第Ⅱ步,假設(shè)混合塵對(duì)大氣顆粒污染物的貢獻(xiàn)值為xh,則根據(jù)混合塵中各單一塵源的含量可以將混合塵分解為各單一塵源以揚(yáng)塵形態(tài)進(jìn)入大氣顆粒污染物的貢獻(xiàn)值.各單一塵源以揚(yáng)塵形態(tài)的貢獻(xiàn)值xi的計(jì)算公式為:

第Ⅲ步,假設(shè)各單一塵源直接進(jìn)入大氣顆粒污染物的貢獻(xiàn)值為Ai,則可計(jì)算出各單一塵源的總貢獻(xiàn)值Ti為:

第Ⅳ步,由各單一塵源的總貢獻(xiàn)值Ti、各單一塵源的成分譜 Fij(j=1,2,3,…,n)和受體成分譜ρj代入CMB模型可以求解出xh和Ai.n為成分譜元素的總數(shù).

第Ⅴ步,由大氣顆粒污染物總質(zhì)量濃度 ρ、Ti、xh和 Ai計(jì)算出各單一塵源的總貢獻(xiàn)率、單一塵源的直接貢獻(xiàn)率和混合塵貢獻(xiàn)率.

需要說(shuō)明的是,由于總貢獻(xiàn)值Ti為變量表達(dá)式,故不能直接采用CMB軟件求解xh和Ai,而需要求解 CMB模型.CMB模型本身要求n≥m即可,大氣顆粒物混合塵溯源解析技術(shù)中由于揚(yáng)塵未計(jì)入單一塵源數(shù)目中,故要求n≥(m+1).

3 大氣顆粒物混合塵溯源解析技術(shù)應(yīng)用實(shí)例

為檢驗(yàn)大氣顆粒物混合塵溯源解析技術(shù)的效果,首先將其應(yīng)用于文獻(xiàn)[15]中某城市的大氣顆粒物源解析中,并將解析結(jié)果與二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法的結(jié)果進(jìn)行比較.

某城市的大氣顆粒物源解析的源成分譜和受體成分譜見(jiàn)文獻(xiàn)[15],揚(yáng)塵源解析結(jié)果也直接引用文獻(xiàn)[15]的結(jié)果,求解 CMB模型時(shí)采用智能解域搜索算法[18].智能解域搜索算法首先根據(jù)實(shí)際問(wèn)題確定一個(gè)較大的范圍進(jìn)行解的搜索,然后隨著尋優(yōu)次數(shù)的增加逐步縮小搜索范圍以較高的精度進(jìn)行搜索,是一種算法參數(shù)少且容易根據(jù)實(shí)際問(wèn)題確定、收斂速度快且能夠收斂到全局最優(yōu)的新型進(jìn)化算法.設(shè)置xh和Ai的取值范圍均為[0,200],智能解域搜索算法的參數(shù)設(shè)置為ε=0.01,優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)為:

式中: Q為受體成分譜測(cè)量值與計(jì)算值的誤差平方和.在matlab7.0環(huán)境下運(yùn)行智能解域搜索算法對(duì)公式(4)中的xh和Ai進(jìn)行優(yōu)化求解得到該城市的各類塵源貢獻(xiàn)值和貢獻(xiàn)率如表1所示.為便于對(duì)照,表1中同時(shí)列出二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法的解析結(jié)果.

表1 不同方法對(duì)某城市大氣顆粒物源解析結(jié)果Table 1 Souce contribution estimated by different methods

文獻(xiàn)[15]認(rèn)為二重源解析技術(shù)的第 2步以揚(yáng)塵代替某一單一塵源類帶入 CMB軟件進(jìn)行計(jì)算時(shí)解析結(jié)果中揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)量包含了被代替塵源直接進(jìn)入受體的貢獻(xiàn)量,會(huì)造成揚(yáng)塵對(duì)受體的實(shí)際貢獻(xiàn)值比結(jié)果B中揚(yáng)塵對(duì)受體的貢獻(xiàn)值低,而被代替塵源類直接對(duì)受體的貢獻(xiàn)值比結(jié)果高.新方法將揚(yáng)塵分解后以單一塵源帶入CMB模型進(jìn)行計(jì)算,解析結(jié)果中揚(yáng)塵貢獻(xiàn)量就是各單一塵源以揚(yáng)塵形式進(jìn)入受體的量,各單一塵源的貢獻(xiàn)量就是直接進(jìn)入受體的量,因此其解析結(jié)果中揚(yáng)塵含量應(yīng)該比二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法都要低,而各單一塵源的貢獻(xiàn)量應(yīng)該更高.從表 1中可以看出,和二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法相比,混合塵溯源解析技術(shù)的結(jié)果中揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)值確實(shí)要低得多,土壤風(fēng)沙塵、煤煙塵的貢獻(xiàn)值卻要高得多(其中土壤風(fēng)沙塵與改進(jìn)方法相差不大).

混合塵溯源解析技術(shù)計(jì)算得到的受體成分譜中所有貢獻(xiàn)值＞1μg/m3的元素的模型計(jì)算值與測(cè)量值的比值列于表2中.為便于比較,表2中同時(shí)列出二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法計(jì)算出的計(jì)算值/測(cè)量值.

表2 不同方法解析結(jié)果對(duì)受體譜元素?cái)M合的比較Table 2 Comparision on the contributions by species calculated by different methods

從表2中可以看出,除Si、K、Ca、Fe、NO3-等少數(shù)幾個(gè)元素外,采用混合塵溯源解析技術(shù)計(jì)算的大多數(shù)元素的相關(guān)系數(shù)均比二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法更加接近1.

4 討論

混合塵溯源解析技術(shù)在對(duì)混合塵進(jìn)行源解析的基礎(chǔ)上將混合塵按解析結(jié)果分解為單一塵源,然后以單一塵源的成分譜代入CMB模型進(jìn)行解析,這樣就避免了共線塵源代入CMB模型進(jìn)行源解析帶來(lái)的問(wèn)題.結(jié)合大氣顆粒物混合塵溯源解析技術(shù)的實(shí)現(xiàn)過(guò)程可以看出,該技術(shù)簡(jiǎn)單易懂、容易實(shí)現(xiàn),且從理論上能避免共線性塵源對(duì)解析結(jié)果的影響.

將混合塵代替與其共線性的單一塵源代入CMB模型會(huì)導(dǎo)致源解析結(jié)果中混合塵由于包含了單一塵源直接進(jìn)入受體的貢獻(xiàn)量而偏高,而單一塵源的貢獻(xiàn)量偏低.某城市大氣顆粒物源解析實(shí)例結(jié)果印證了這一點(diǎn),與二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法相比,混合塵溯源解析技術(shù)的解析結(jié)果中揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)值確實(shí)要低得多,土壤風(fēng)沙塵、煤煙塵的貢獻(xiàn)值卻要高得多.

計(jì)算值/測(cè)量值能夠反映出模型自身診斷結(jié)果的好壞.在對(duì)某城市大氣顆粒物源解析實(shí)例中,混合塵溯源解析技術(shù)比二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法有更多元素的計(jì)算值/測(cè)量值接近1,進(jìn)一步說(shuō)明混合塵溯源解析技術(shù)更加合理.

5 結(jié)語(yǔ)

混合塵溯源解析技術(shù)將混合塵拆分為相應(yīng)的單一塵源代入CMB模型解析,建立模型方法更加合理,能避免二重源解析技術(shù)及其改進(jìn)方法將共線源成分譜代入CMB模型導(dǎo)致的混合塵貢獻(xiàn)量偏高的缺點(diǎn).

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A new method of source apportionment of atmospheric particulate matter by exploring origin of mixed source.

ZOU Chang-wu*, YIN Hong-ling, LIU Sheng-yu, ZHENG Xue-feng (Resources and Environment Institute, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China). China Environmental Science, 2011,31(6)：881～885

It is difficult for chemical mass balance model to obtain the apportion coefficient of mixed atmospheric particulate source directly when mixed source and single sources are seriously collinear, so a new method, exploring origin of mixed source (EOMS), was proposed. The new model (EOMS), improved-souce-appointment technique (ISA) and method amending of ISA (MAISA) were used in source apportionment of atmospheric for a city respectively. The computational results showed that the contribution rate of dust was 28.75% according to EOMS model’s calculation, which was lower than 46.3% and 38.38% according to ISA model’s and MAISA model’s calculation respectively, at the same time, the ratio of calculated data and measured data of receptor elements based on EOMS model was closer to 1 than that base on MAISA model.

source apportionment；mixed source；chemical mass balance model

X513

A

1000-6923(2011)06-0881-05

2010-10-14

四川省教育廳項(xiàng)目(07ZB014);中國(guó)氣象局城市氣象科學(xué)研究基金(UMRF200903);成都信息工程學(xué)院引進(jìn)人才科研啟動(dòng)項(xiàng)目基金(KYTZ200806,KYTZ200919)

* 責(zé)任作者, 副教授, zoucw@cuit.edu.cn

鄒長(zhǎng)武(1974-),四川宜賓人,副教授,博士,主要從事環(huán)境信息分析研究.發(fā)表論文20余篇.