袁 良,王成林,劉華強(qiáng),張 璘,王體健

(1.南京軍區(qū)氣象水文中心,江蘇 南京 210016;2.解放軍理工大學(xué)氣象學(xué)院,江蘇 南京 211101;3.江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 南京 210036;4.南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210093)

·解析評(píng)價(jià)·

長江三角洲地區(qū)低層大氣污染物 O3、NOX、SO2的數(shù)值模擬

袁 良1,2,王成林1,劉華強(qiáng)1,張 璘3,王體健4

(1.南京軍區(qū)氣象水文中心,江蘇 南京 210016;2.解放軍理工大學(xué)氣象學(xué)院,江蘇 南京 211101;3.江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 南京 210036;4.南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210093)

通過對(duì)比分析發(fā)現(xiàn),2007年客觀源清單比 2001年初始源清單能夠更好地反映當(dāng)前長江三角洲地區(qū)的大氣污染物源排放情況?；诳陀^源清單,利用第三代空氣質(zhì)量模式 (Models-3/CMAQ)較好地模擬出長三角地區(qū)近地層大氣濃度的日變化和空間分布,模擬結(jié)果表明,NOX與 O3在空間分布上并不一致,兩者之間存在非線性關(guān)系,NO2與 SO2之間存在較好的線性變化相關(guān)性。

Models-3/CMAQ;大氣污染物;數(shù)值模擬

0 引言

長江三角洲地區(qū)作為中國三大經(jīng)濟(jì)圈之一,正逐漸發(fā)展成為主導(dǎo)中國經(jīng)濟(jì)發(fā)展的城市群。但隨著該地區(qū)化石燃料的大量使用和人們對(duì)能源需求的進(jìn)一步增加,使得排向大氣中的工業(yè)廢棄物如 CO2、SO2、NOX和顆粒物等急劇增加。與此同時(shí),交通運(yùn)輸業(yè)的發(fā)展,也使得機(jī)動(dòng)車尾氣的排放如 NOX、碳?xì)浠锖皖w粒物等急劇增加。CO2、SO2、NOX和顆粒物等的大量增加,使得大氣污染變成點(diǎn)源和面源共存、生活污染和工業(yè)排放疊加、各種新舊污染與二次污染相互復(fù)合的態(tài)勢,各種污染物在大氣中同時(shí)存在和產(chǎn)生、通過相互作用、彼此耦合構(gòu)成復(fù)雜的大氣污染體系[1,2]。區(qū)域大氣污染問題不僅限制了長三角地區(qū)經(jīng)濟(jì)的進(jìn)一步發(fā)展,還影響了人民群眾的生活環(huán)境。

采用第三代空氣質(zhì)量模式 (Models-3/CMAQ),通過對(duì)長三角地區(qū)空氣質(zhì)量進(jìn)行數(shù)值模擬,揭示低層大氣中 O3、SO2、NOX的分布和日變化規(guī)律,為該地區(qū)的空氣質(zhì)量評(píng)估和預(yù)報(bào)、區(qū)域環(huán)境控制提供新方法。安興琴等利用Models-3空氣質(zhì)量模式對(duì)蘭州市污染物輸送進(jìn)行了模擬,結(jié)果表明該模式能夠較好地模擬蘭州的 SO2、NO2空間分布,模擬的污染物濃度場比較均勻;模擬的O3日變化規(guī)律與資料分析基本一致,也符合 O3的生成機(jī)理[3]。張美根用耦合了 RAMS的 CMAQ模式系統(tǒng)研究了 SO2、硫酸鹽氣溶膠和O3及其前體物的空間分布和變化特征,發(fā)現(xiàn) CMAQ模式的模擬結(jié)果和觀測值具有很好的一致性[4-6]。朱帥、馬建中等利用CMAQ對(duì)長江三角洲地區(qū)春季 O3異常高值進(jìn)行了模擬,較好地再現(xiàn)了 O3及其前體物的變化趨勢,揭示氣象場對(duì)空氣污染分布起著至關(guān)重要的作用[7]。

1 模式簡介和模擬方案

Models-3/CMAQ由 US EPA于 1998年 6月發(fā)布,可將各種模擬復(fù)雜大氣物理、化學(xué)過程的模式系統(tǒng)化以應(yīng)用于環(huán)境影響評(píng)價(jià)及決策分析[8],其最新版本是 2006年 10月發(fā)布的 CMAQ V4.6。

該模擬系統(tǒng)由排放源模式、中尺度氣象模式、通用多尺度空氣質(zhì)量模式 (CMAQ)3個(gè)主要部分組成,其中,CMAQ模式是系統(tǒng)的核心部分。CMAQ模式主要由初始條件模塊 ICON、邊界條件模塊 BCON、光解速率模塊 JPROC、源排放模式以及排放數(shù)據(jù)預(yù)處理接口模塊、氣象數(shù)據(jù)預(yù)處理模塊、化學(xué)傳輸模塊 CCT M構(gòu)成。CCT M模塊是CMAQ模式的核心部分,該模塊用于模擬污染物在大氣中的傳輸和擴(kuò)散過程、氣相化學(xué)過程、液相化學(xué)過程、氣溶膠化學(xué)和動(dòng)力過程、云化學(xué)和動(dòng)力學(xué)過程等,其他模塊主要用于為 CCT M模塊提供輸入數(shù)據(jù)和參數(shù)。CCT M模塊可以輸出包括各種氣態(tài)污染物和氣溶膠組分在內(nèi)的 80種污染物的逐時(shí)濃度,以及逐時(shí)的能見度和干、濕沉降等,模擬輸出結(jié)果可以使用可視化工具和分析工具進(jìn)行后續(xù)處理。Models-3基于“一個(gè)大氣”的思想[9,10],將大氣中各種污染物和各類污染問題通過化學(xué)反應(yīng)緊密聯(lián)系起來,同時(shí)模擬多種污染物和污染問題,如光化學(xué)污染、酸沉降、細(xì)顆粒物污染、能見度降低等,從而可以較好地模擬長三角地區(qū)的區(qū)域復(fù)合型污染問題。

在模擬時(shí)段內(nèi),空氣質(zhì)量模式采用 CMAQ V4.6模式并在垂直方向取 15個(gè)不等距σ分層,σ值分別為1.0,0.995,0.99,0.98,0.96,0.94,0.91,0.86,0.8,0.74,0.65,0.55,0.4,0.2,0。水平分辨率為 36 km,與所采用的源排放清單的資料分辨率一致。中尺度氣象模式采用WRF V2.2,垂直方向采用 23個(gè)σ分層,水平分辨率同樣為36 km,模擬區(qū)域覆蓋整個(gè)中國范圍,東西方向 137個(gè)格點(diǎn),南北方向 101個(gè)格點(diǎn),初始場及邊界條件采用NECP的 1°×1°的再分析資料 (6 h間隔)。

在 CMAQ模式中,所采用的化學(xué)機(jī)制是 cb4_ae3_aq,水平及垂直對(duì)流機(jī)制采用分段拋物線法,考慮了渦度垂直擴(kuò)散及光解作用,不考慮次網(wǎng)格尺度的煙羽抬升,采用第三代氣溶膠模型及第二代氣溶膠沉降模型,并應(yīng)用了 ACM云模式。區(qū)域的選定同WRF模式的設(shè)置,但為了避免邊界影響,網(wǎng)格區(qū)域的東西和南北方向上都減少了 3個(gè)點(diǎn)。在WRF模式中,微物理過程采用WS M6類簡單冰方案,長波輻射采用 RRT M方案,短波輻射采用Dudhia方案,近地面層采用MYJ方案,陸面過程采用熱量擴(kuò)散方案,邊界層采用湍流動(dòng)能方案,積云參數(shù)化采用 Grell-Devenyi集合方案。

2 源排放清單及其對(duì)比分析

CMAQ模式預(yù)報(bào)的總體效果主要取決于模式源排放清單的精度。許建明、徐祥德利用 CMAQ模式修正反演模型[11],即在空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)方程中加入排放源的“張弛調(diào)整項(xiàng)”以減少模式預(yù)報(bào)結(jié)果和實(shí)測濃度的誤差;并以模式預(yù)報(bào)誤差作為迭代收斂判據(jù),通過模式預(yù)報(bào)結(jié)果和實(shí)測值的誤差迭代算子逐步修正污染源分布,逐步逼近獲取源“真值分布”。程興宏、徐祥德在 CMAQ模式修正反演模型的基礎(chǔ)上[11],采用 2000年 David Streets中國區(qū)域排放源作為初始排放源 (簡稱“初始源清單”),利用中國環(huán)境監(jiān)測總站提供的全國 47個(gè)重點(diǎn)監(jiān)測城市和 112個(gè)環(huán)境監(jiān)測站的實(shí)測資料對(duì)初始排放源進(jìn)行源同化修正,獲得客觀訂正的中國地區(qū)排放源清單 (簡稱“客觀源清單”)[12],通過對(duì) 2006年 4個(gè)季節(jié)的長期預(yù)報(bào)實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析表明,源同化模型適用于中國的不同地區(qū)、不同季節(jié)、不同天氣過程;客觀源清單預(yù)報(bào)效果明顯優(yōu)于初始源清單的預(yù)報(bào)效果;SO2、NO2同化修正源強(qiáng)更接近于實(shí)際調(diào)查排放源強(qiáng)。本研究中的源排放清單來源于程興宏、徐祥德提供的長三角地區(qū) 2007年 2月 3—6日排放源清單,通過與 2003年實(shí)際調(diào)查源以及 2004年《中國環(huán)境統(tǒng)計(jì)年鑒》公布的 SO2排放源強(qiáng)比較,發(fā)現(xiàn)該客觀源清單中 2月 4日和 5日 2天的SO2、NO2平均排放源強(qiáng)與實(shí)際公布的排放源強(qiáng)較接近,并且 SO2、NO2排放源強(qiáng)的一致性較好。因此選取 2007年 2月 4日至 2月 5日進(jìn)行模擬。

2.1 SO2源排放對(duì)比分析

由圖 1可見兩種清單的 SO2源強(qiáng)具有相同的日變化趨勢,最大強(qiáng)度均出現(xiàn)在 06～07 G MT(世界時(shí),下同),最小值均出現(xiàn)在 18～19 G MT。但是客觀源清單中的 SO2源強(qiáng)顯著增加,長三角地區(qū)的SO2源強(qiáng)增加了近 8倍。對(duì)比圖 2可以發(fā)現(xiàn),在初始源清單中,SO2的排放源主要集中在上海附近,其最大源強(qiáng)約為 4.1 moles/s,而在客觀源清單中,SO2的排放源呈多中心分布,主要集中在南京、杭州、蘇州和南通等地,并且源強(qiáng)增加十分顯著,最大排放源強(qiáng)在南京和杭州達(dá)到了 110 moles/s以上。

2.2 NO源排放對(duì)比分析

對(duì)比圖 3可以發(fā)現(xiàn),初始源清單和客觀源清單中的 NO源強(qiáng)具有相同的日變化趨勢,最大排放強(qiáng)度出現(xiàn)在 08～09 G MT,最小排放出現(xiàn)在 18～19 G MT,但后者的源強(qiáng)增加了近 6倍。由圖 4可見,長三角地區(qū) NO排放源的空間分布變化較大,在初始源清單中,NO的排放源在上海附近,達(dá) 27.8 moles/s,而在客觀源清單中,NO排放源排放呈多中心分布,集中在南京、杭州、蘇州和南通等地,最大值達(dá) 425.3moles/s,NO源強(qiáng)明顯增加。

圖3 NO源強(qiáng)的日變化

圖4 NO排放源峰值源強(qiáng)的平面分布

3 模擬結(jié)果和分析

以 2007年 2月 4—5日的客觀源清單為依據(jù),對(duì)該時(shí)段長三角地區(qū)低層大氣 O3、SO2、NOx的日變化和空間分布進(jìn)行數(shù)值模擬。為節(jié)省篇幅,對(duì)氣象場的模擬結(jié)果不再敘述。在模擬時(shí)段內(nèi),長三角地區(qū)大氣低層盛行偏南氣流,且無降水發(fā)生。

3.1 O3模擬分析

從圖 5(a)可以發(fā)現(xiàn),長三角地區(qū)的近地層O3濃度具有明顯的日變化,從 00時(shí)開始不斷增加,在 06～07時(shí)達(dá)到極大值,其后濃度迅速降低,在 15～16時(shí)達(dá)到極小值,其后略有回升。由圖 5(b)可見,07時(shí)近地層 O3濃度高值區(qū)出現(xiàn)在上海附近,而在南京、杭州、蘇州、南通等地為低值區(qū)。

圖5 模擬的區(qū)域平均近地層大氣O3日變化(a)和O3排放源峰值平面分布(b)

O3作為大氣中的光化學(xué)氧化劑,是一種二次形成的污染物,主要是天然源和人為源排放的NOX和碳?xì)浠衔?(如非甲烷烴 NMHC)等,在陽光下發(fā)生一系列光化學(xué)反應(yīng)而生成的。因早上日出之后,光照增強(qiáng),O3濃度不斷增加,在午后日照最強(qiáng)時(shí)間段內(nèi)出現(xiàn)極大值。此后隨著光照減弱,O3生成速率減低,濃度開始降低。日落后,光化學(xué)反應(yīng)停止,而且低層的 O3又被高濃度的 NO消耗掉,濃度急劇下降。由此可見,模擬的 O3濃度的日變化符合O3的生消機(jī)理。

許靈均自幼父親去了美國，母親早亡，成了孤兒。好不容易大學(xué)畢業(yè)，又被打成“右派”，流放到大西北敕勒川勞動(dòng)改造，成了牧馬人?！拔母铩敝?，老鄉(xiāng)們因?yàn)樵S靈均的勤勞、善良而加意保護(hù)他，使他躲過了更加殘酷的迫害。四川是重災(zāi)區(qū)，很多人吃不上飯。少女秀芝為了尋一條活路，逃到了敕勒川。她聲言：“只要誰肯收留我，給我一口飯吃，我就嫁給誰?！崩夏撩窆渥樱X得秀芝人品、長相都不錯(cuò)，許靈均也老大不小了還沒成親，他想不如就讓秀芝跟了許靈均吧。

3.2 NO模擬分析

由圖 6(a)可以發(fā)現(xiàn),從 00時(shí)開始,近地層 NO濃度不斷降低,在 04～05時(shí)左右達(dá)到最低,其后快速升高,10時(shí)達(dá)到最大值后又逐漸降低,20時(shí)左右達(dá)到全天最低,之后又快速上升。由圖 6(b)可見,10時(shí) NO高濃度區(qū)主要分布在杭州、南京、蘇州和南通附近,其他地區(qū) NO較低。

圖6 模擬的區(qū)域平均近地層大氣 NO日變化(a)和 NO排放源峰值平面分布(b)

由于日出后光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的 O3迅速將NO氧化成為 NO2,同時(shí) NO與其他污染物如NMHC和 CO的反應(yīng),同樣使 NO轉(zhuǎn)化為 NO2,但并未消耗 O3,因此雖然 NO的源排放不斷增加,但 NO始終被消耗,從而導(dǎo)致 NO的濃度降低[13]。因此在下午光照最強(qiáng)時(shí),NO的濃度達(dá)到最低值,此后光照減弱,同時(shí)源排放加強(qiáng),NO濃度逐漸升高,在日落后,光化學(xué)反應(yīng)停止,但是由于 NO與O3反應(yīng)生成 NO2,消耗了 NO和 O3,因此導(dǎo)致了兩者夜間濃度的下降,在凌晨達(dá)到最低,此后的濃度增加主要是由于排放源的影響。因此模式模擬的 NO濃度的日變化也是符合 NO生消機(jī)理的。

與其他幾種污染物相比,NO的擴(kuò)散輸送特征不明顯,高濃度區(qū)只是集中在幾個(gè)強(qiáng)排放源附近,這可能與NO排放后被迅速氧化有關(guān)。

3.3 NO2模擬分析

由圖 7(a)可以發(fā)現(xiàn),近地層 NO2的濃度白天不斷升高,在 13時(shí)左右達(dá)到全天最大值,此后濃度不斷降低,凌晨降到最低。由圖 7(b)可以看出,NO2濃度高值區(qū)位于杭州、南京和南通附近,與 NO的強(qiáng)排放源位置相吻合,在杭州附近最大體積分?jǐn)?shù)達(dá)到 0.089×10-6,同時(shí)在低層盛行偏南氣流作用下,呈現(xiàn)明顯的向北擴(kuò)散特征。

由于在光照的情況下,NO被 O3氧化成 NO2的光化學(xué)反應(yīng)起主導(dǎo)作用,因此導(dǎo)致 NO2濃度在白天不斷增加。日落后 NO2的光解過程停止,而且由于 NO和 O3反應(yīng)生成 NO2,亦可以導(dǎo)致 NO2濃度在日落后的增加。但 NO2可能被 O3進(jìn)一步氧化,之后通過均相和非均相化學(xué)反應(yīng)形成硝酸鹽或 HNO3。因此,NO2濃度在夜間的變化規(guī)律還受環(huán)境中氣溶膠及其他成分的影響[14],這可能是導(dǎo)致模擬出的夜間NO2濃度降低的原因。模擬出的NO2濃度的日變化符合 NO2生成機(jī)理,安興琴在對(duì)蘭州市的模擬結(jié)果中得到了類似的 NO2日變化分布[3]。

圖7 模擬的區(qū)域平均近地層大氣 NO2日變化(a)和 NO2排放源峰值平面分布(b)

對(duì)比 NO2和 O3濃度分布可以看出,在杭州、南京、南通等 NO2濃度高值區(qū),O3的濃度值比較低?？梢?NO2與 O3在空間分布上并不一致。

綜合 NOX和 O3的濃度分布及日變化可以看出,盡管 O3的生成受 NOX控制 ,但 O3與 NOX之間存在一種復(fù)雜的非線性關(guān)系,適量濃度的 NOX促進(jìn) O3的生成,但高濃度的 NOX將使 O3生成下降,安俊嶺、王喜紅在研究中也都發(fā)現(xiàn)了這種關(guān)系[14,15]。

3.4 SO2模擬分析

由圖 8(a)可以發(fā)現(xiàn),近地層 SO2的濃度從 00時(shí)開始不斷增加,到 13時(shí)左右達(dá)到全天最大值,此后逐漸降低。由圖 8(b)可以看出,SO2濃度高值區(qū)位于杭州、南京和南通附近,與強(qiáng)排放源位置相吻合,在南京和杭州附近最大體積分?jǐn)?shù)達(dá)到 0.1×10-6以上,同時(shí)在盛行偏南氣流作用下,呈現(xiàn)向北擴(kuò)散特征。

對(duì)比 NO2和 SO2的日變化及水平分布,可以發(fā)現(xiàn)兩者變化趨勢大體一致,有很好的線性變化相關(guān)性,這與徐祥德等人的研究結(jié)果一致[16]。

圖8 模擬的區(qū)域平均近地層大氣 SO2日變化(a)和 SO2排放源峰值平面分布(b)

4 結(jié)論

(1)第三代空氣質(zhì)量模式系統(tǒng) Models-3/CMAQ對(duì)長江三角洲地區(qū)的大氣污染物有較好的描述能力,模擬的低層大氣主要污染物的日變化特征符合化學(xué)機(jī)理,同時(shí)對(duì) O3、NO2、NO、SO2的空間分布也能較好地模擬。Models-3/CMAQ對(duì)于長三角地區(qū)的空氣質(zhì)量評(píng)估和預(yù)報(bào),區(qū)域環(huán)境控制等方面具有良好的應(yīng)用前景。

(2)長三角地區(qū)的 NOX與 O3在空間分布上并不完全一致,NOX與 O3之間存在著非線性關(guān)系,表明適量濃度的 NOX促進(jìn) O3的生成,高濃度NOX抑制 O3的生成。而 NO2與 SO2在日變化和空間分布上大體一致,有很好的線性變化相關(guān)性。

致謝:感謝中國氣象科學(xué)研究院徐祥德研究員和程興宏博士提供中國地區(qū)源排放清單。

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Numerical Simulation of Low Layer A ir Pollutants O3,NOX,SO2in Yangtze River Delta Region

YUAN Liang1,2,WANG Cheng-lin1,L IU Hua-qiang1,ZHANG Lin3,WANG Ti-jian4
(1.Meteorology and Hydrology Center of PLA Nanjing Military Area Command,Nanjing,Jiangsu 210016,China;2.School ofMeteorology,PLA University of Science and Technology,Nanjing,Jiangsu 211101,China;3.Jiangsu Provincial EnvironmentalMonitoring Center,Nanjing,Jiangsu 210036,China;4.School of Atmospheric Science,NanjingUniversity,Nanjing,Jiangsu 210093,China)

The present emission condition of airpollution sources in the Yangtze river delta region could be reflectedmore comprehensively through the objective source lists of 2007 than the initial source lists of 2001,according to the comparative analysis.Based on the objective source lists,the daily variation and spatial distribution of the stratigraphic air concentration of the Yangtze river delta region could be simulated via theModels-3/CMAQ,the resultsofwhich shows that the spatial distributionsofNOXandO3disaccord,there is a nonlinear relation between which.However,a better linearvariation correlation exists between NO2and SO2.

Models-3/CMAQ;air pollutants;numerical simulation

X51

A

1674-6732(2011)-01-0033-05

10.3969/j.issn.1674-6732.2011.01.010

2010-06-11;

2010-07-07

江蘇省自然科學(xué)基金創(chuàng)新人才項(xiàng)目(BK2006515)。

袁良 (1983—),男,工程師,碩士,從事大氣擴(kuò)散數(shù)值模擬研究工作。