吳 衛(wèi)，石紹軍

（湖南化工職業(yè)技術學院，湖南 株洲 412004）

在化學化工試驗中，經常遇到的是多因素多水平的試驗設計，以往常采用正交設計法；正交設計法要求在試驗范圍內將試驗點安排得 “均勻分散、整齊可比”，有時為照顧 “整齊可比”而不要 “均勻分散”，但對那些影響因素多、水平數多的試驗，試驗次數太多。均勻設計法是繼優(yōu)選法和正交法之后，由中國科學院應用數學所方開泰研究員和王元院士于1978年提出的一種試驗設計方法，是一種近年在我國興起的新型試驗設計方法。該方法不考慮 “整齊可比”，而讓試驗點在試驗范圍內充分 “均勻分散”，其試驗次數較少。如某項試驗影響因素有5個，水平數為10個，則全面試驗次數為105次，即做100000次試驗；正交設計試驗次數為102次，即做100次試驗；而均勻設計試驗次數為10次，可見其優(yōu)越性非常突出。

1 均勻設計［1～4］

1.1 均勻設計法

均勻設計的數學原理是數論中的一致分布理論，此方法借鑒 “近似分析中的數論方法”這一領域的研究成果，將數論與多元統(tǒng)計相結合，屬于偽蒙特卡羅方法的范疇。均勻設計只考慮試驗點在試驗范圍內均勻散布，挑選試驗代表點的出發(fā)點是 “均勻分散”，而不考慮 “整齊可比”，可使每個因素的每個水平做一次且僅做一次試驗，任兩個因素的試驗點畫在平面的格子點上，每行每列有且僅有一個試驗點，因而其試驗次數比正交設計明顯地減少，均勻設計特別適合于多因素多水平的試驗和系統(tǒng)模型完全未知的情況。例如，當試驗中有m個因素，每個因素有n個水平時，如果進行全面試驗，共有n·m種組合，正交設計是從這些組合中挑選出n2個試驗，而均勻設計是利用數論中的一致分布理論選取n個點試驗，而且應用數論方法使試驗點在積分范圍內散布得十分均勻，只做n個試驗。

1.2 均勻設計表及其特點

為了便于進行均勻試驗，方開泰研究員于1994年精心構造了一套試驗表，利用試驗表來安排試驗。均勻設計和正交設計相似，均勻設計表的代號 U＊n（qs）或 Un（qs）中的 “U”表示均勻設計，“n”表示要做n次試驗，“q”表示每個因素有q個水平，“s”是表中列的數目，表示最多可安排s個因素，U的右上角的 “＊”代表不同類型的均勻設計表。例如，U6（64）表示要做6次試驗，每個因素有6個水平，該表有4列。通常，帶 “＊”號的均勻設計表有更好的均勻性，應優(yōu)先選用。當試驗次數n給定時，通常Un（qs）比 U＊n（qs）表能排更多的因素。所以，當因素s較多且超過U＊n（qs）表的使用范圍時，可用 Un（qs）表。

均勻設計有其獨特的試驗點的布置方式。均勻設計表的特點表現(xiàn)在以下幾方面。① 每個因素的每個水平只做一次試驗。② 任兩個因素的試驗點畫在平面的格子上，每行每列有且僅有一個試驗點。③ 均勻設計表任兩列組成的試驗方案一般是不平等的，使用均勻設計不能隨意排列，應當挑選均勻性較好的列，每個均勻設計表都附帶一個使用表，具體試驗時，應按均勻設計表的使用表來安排試驗；均勻設計時，只有遵循使用表的規(guī)定，才能達到好的效果。④U表中的各列的因素水平不能象正交表那樣可以任意改變次序，而只能按照原來的順序進行平滑，運用均勻設計法時，試驗數僅僅是隨水平數的增加而增加。

1.3 均勻設計法的試驗安排基本步驟

運用均勻設計法安排試驗與正交試驗設計步驟有相似之處，但也有不同，通常有如下步驟。① 明確試驗目的和試驗目標。② 選擇因素，確定因素的水平；結合試驗條件和以往的實驗經驗，先確定各因素的取值范圍，然后在此范圍內取適當的水平。③ 選用合適的均勻設計表，一般根據試驗的因素數和水平數來選擇，并優(yōu)先選用U＊n（qs）表。④ 編制試驗設計方案。從均勻設計表的使用表中選出列號，將因素分別安排到這些列號上，并將這些因素的各水平值按所在列的編號分別對號填入，編制出試驗方案表。⑤據③、④兩步形成的試驗方案進行試驗，并把試驗結果填寫在試驗方案表的最右一列上。

1.4 均勻設計的數據處理

從分析方法來看，均勻設計由于沒有整齊可比性而不能進行方差分析，因此，試驗數據處理較復雜，可以采用直觀分析法和回歸分析法。

如果試驗的目的是為了尋找一個可行的試驗方案或確定適宜的試驗范圍時，可以采用直觀分析法，從已做的試驗點挑一個最優(yōu)指標，相應的因素組合條件即為欲選的較優(yōu)的工藝條件，即取試驗中指標最好的試驗號作為結果，離實際最佳點有一定的距離，但也不是很遠，所以，直觀分析法是一種非常有效的方法。

采用直觀分析法所得的最優(yōu)點與實際最優(yōu)點有一定的距離，為了改善這種情況，在均勻設計試驗數據處理時可以使用回歸分析法?；貧w分析是一種處理變量與變量之間關系的數學方法，通過回歸分析可以找出重要因素、次要因素和因素之間的關系。通常采用線性回歸或者逐步回歸的方法。均勻設計分會還編制了一套軟件 《均勻設計與統(tǒng)計調優(yōu)軟件包》供試驗設計和數據處理、分析使用，非常方便。可選擇線性回歸模型、二次回歸模型、非線性回歸模型，以及各種選擇回歸變點的方法，也有利用多元樣條函數技術、小波理論、人工神經網絡模型應用于試驗設計和數據分析，具體選擇何種模型要根據實際試驗的性質來確定。利用回歸分析得出的模型，即可進行影響因素的重要性分析及新條件試驗的結果估算、預報和最優(yōu)化。

2 均勻設計在化學化工中的應用

目前，均勻設計已在化學化工領域試驗條件的優(yōu)化、配方的選擇、催化劑的制備、分析方法的研究中得到了廣泛的應用，并取得了顯著成效，產生了巨大的經濟效益和社會效益。

2.1 在分析化學中的應用

楊啟霞等［5］將均勻設計作為一種有效的試驗設計方法引入有多種因素影響的原子熒光光譜分析中，將均勻試驗設計用于試驗條件的優(yōu)化，采用均勻設計U＊10（108）優(yōu)化氫化物發(fā)生－原子熒光光譜法測定水蘿卜和菠菜中砷的條件，借助UD3.0軟件，建立了數學模型并進行了回歸分析，結合空心陰極燈燈絲的使用壽命和噪聲水平及其他影響因素，得出優(yōu)化的試驗條件：負高壓280～360V，燈電流50～70mA，載氣流量500～700ml／min，硼氫化鉀濃度15.0～20.0g／L，鹽酸濃度0.6～1.2mol／L，進樣量0.5～1.0ml；在該條件下測定了兩個蔬菜樣品，相對標準偏差（RSD）低 于 3.6%，加標回收率為 94.1% ～101.3%，檢出限0.042μg／L。該試驗方法的應用，可以通過較少的試驗次數確定熒光強度與各種影響因素間的關系，獲得最佳試驗條件。

2.2 在配方研制中的應用

李建勇、趙天波［6］在磷肥疏松劑配方的應用研究試驗中，選用了造紙廢液、硝酸銨、十二烷基苯磺酸鈉、OP－10、氯化鉀、十二烷基磺酸鈉6個自變量，采用7因素20水平20次試驗的均勻設計表U20（207）進行試驗設計，結果表明，該方法可以用最少的試驗次數得到最佳的配方，制備的疏松劑防結塊效果好于市售的疏松劑，并且降低了成本。

孫太榮、凌建雄等［7］將均勻設計法用于三因素多個水平的丙烯酸改性醇酸樹脂的配方合成試驗中，利用均勻設計法對三變量所確定的試驗水平進行試驗安排，設計了U12（6×42）試驗方案，三因素均勻地分布在各個水平上，試驗次數雖少，但結果可靠。據試驗結果所建立的回歸方程，得到性能較佳的配方的同時，利用回歸分析，找到了各因素對樹脂性能影響的主次關系；并對配方改變后的樹脂性能進行了預測。均勻設計法用于涂料產品開發(fā)可起到事半功倍的效果。

2.3 在催化劑研制中的應用

鄭建東等［8］在合成嗎啉制備催化劑的過程中，采用約束配方設計進行了5因素11水平的均勻設計，試驗次數為11次，考察了不同組成對嗎啉收率的影響，并對催化劑進行活化試驗和活性測試。經過初步研究，找到了該催化劑的最佳配方，在最佳條件下嗎啉的收率達到了50%左右。結果表明，均勻設計顯著減少了試驗工作量和試驗費用，克服了配方試驗的盲目性。

廖安平，藍平等［9］以離子交換樹脂為載體，用均勻設計方法考查了負載型酯化催化劑制備中負載金屬鹽用量、負載溫度、負載時間和載體粒度等因素對催化劑活性的影響，本試驗采用均勻設計來構造試驗方案，試驗中，前三個因素取12個水平，樹脂粒度取4個水平，選用U12（123×4）混合水平均勻設計表來安排試驗，獲得的回歸方程能較好地反映各因素與催化劑活性的關系。在優(yōu)化的試驗條件下制備的負載型催化劑，對乙酸和乙醇的酯化反應具有較高的催化活性；在用量為反應體系中醋酸量的5%時，反應1h，酯的轉化率達36.56%；較沒有進行負載處理的離子交換樹脂，在同樣的條件下酯的轉化率提高17.32個百分點。

2.4 在化工工藝條件優(yōu)化中的應用

張會宗、潘明云等［10］在香芍軟膠囊CO2超臨界萃取工藝研究中，為了充分提取活性組分，試驗采用SFE－CO2法進行提取，對影響萃取工藝的萃取壓力、解吸壓力、萃取溫度、解吸溫度4個主要因素進行考查，按照U9（96）均勻設計表設計實驗，CO2超臨界萃取工藝優(yōu)化結果為，萃取壓力18MPa、解吸壓力8MPa，萃取溫度52℃、解吸溫度30℃，流速14ml／min，萃取時間120min；經驗證，工藝穩(wěn)定，技術可靠。

張永健、張莉等［11］將均勻設計法在鎳系催化SBS加氫體系中進行了應用，試驗以環(huán)烷酸鎳（Ni）／三異丁基鋁（Al）催化劑對SBS進行溶液均相加氫反應。為求得最優(yōu)化的加氫工藝條件，選用了6因素6水平的均勻設計表U6（66）安排試驗，研究了SBS質量分數、環(huán)烷酸鎳質量分數、nAl／nNi、反應氫氣壓力、反應溫度等工藝條對SBS加氫的影響。采用均勻設計試驗，并用二元逐步回歸方法建立了以SBS加氫為目標反應的數學模型方程，利用模型方程分析了反應規(guī)律，評價試驗結果，優(yōu)化出較佳的工藝條件。

吳軍、梁澤生等［12］通過均勻設計對苯酚羥基化反應工藝條件進行了優(yōu)化，采用張承恩的均勻設計軟件包，選擇均勻設計表U15（155）并安排試驗方案，本試驗選擇5個因素，每個因素選5個水平進行均勻設計試驗。5個因素分別為：X1，原料配比（H2O2與苯酚的摩爾比）；X2，催化劑TS－1用量（以苯酚質量計）；X3，溶劑丙酮用量（1mol苯酚）；X4，反應時間；X5，反應溫度。優(yōu)化后的工藝條件為：H2O2與苯酚摩爾比0.5～0.6，催化劑 TS－1用量（以苯酚質量計）10%左右，溶劑丙酮用量（1mol苯酚）20ml，反應時間5～6h，反應溫度65℃。在此條件下，苯酚轉化率達到40%～46%，苯二酚選擇性大于93%，H2O2有效利用率75%左右。

3 結 語

均勻設計是一種將試驗點均勻地散布在試驗范圍內的科學試驗方法，尤其對那些試驗范圍較大、因素水平數較多的復雜試驗，這一方法更具其獨特的優(yōu)勢。均勻設計在多因素多水平的工藝條件的研究、配方實驗、催化劑的研究及分析檢測方法的建立等方面已經得到了應用，但仍嫌不夠，需要大家共同努力以進一步推廣和普及。

［1］方開泰.均勻設計與均勻設計表 ［M］.北京：科學出版社，1994，1～49.

［2］劉永才.均勻設計及其應用 ［J］.戰(zhàn)術導彈技術，2002，23 （1）：58～61.

［3］楊波濤.均勻設計和正交設計在微生物最佳培養(yǎng)基配方中的應用 ［J］.渝州大學學報 （自然科學版），2000，18（1）：14～19.

［4］李云雁，胡傳榮編著.試驗設計與數據處理 ［M］.北京：化學工業(yè)出版社，2008，114～149.

［5］楊啟霞，韓吉衢，常顯波，等.均勻設計在優(yōu)化原子熒光法測砷條件中的應用 ［J］.光譜學與光譜分析，2009，29（2）：526～529.

［6］李建勇，趙天波.均勻設計方法在磷肥疏松劑配方上的應用研究 ［J］.精細與專用化學品，2006，21 （11）：16～20.

［7］孫太榮，凌建雄，涂偉萍，等.均勻設計法在丙烯酸改性醇酸樹脂實驗中的應用 ［J］.合成材料老化與應用，2002，9 （1）：14～16.

［8］鄭建東，廖丹葵，韋藤幼，等.均勻設計法在制備嗎啉合成催化劑中的應用 ［J］.工業(yè)催化，2006，15 （5）：39～42.

［9］廖安平，藍平，李媚，等.均勻設計在負載型酯化催化劑制備中的應用 ［J］.化工技術與開發(fā)，2000，29（1）：7～10.

［10］張會宗，潘明云，康廷國.香芍軟膠囊CO2超臨界萃取工藝研究 ［J］.中成藥，2009，32 （10）：1632～1633.

［11］張永健，張莉，王蕓娜，等.均勻設計法在鎳系催化SBS加氫體系中的應用 ［J］.北京化工大學學報 （自然科學版），2003，30 （4）：65～70.

［12］吳軍，梁澤生，張英，等.均勻設計對苯酚羥基化反應工藝條件的優(yōu)化 ［J］.精細石油化工進展，2002，17（10）：1～4.