梁寶霞，石文琴，高林丹，劉智峰

（陜西理工學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，陜西 漢中 723001）

粉煤灰在廢水處理中的應(yīng)用

梁寶霞，石文琴，高林丹，劉智峰

（陜西理工學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，陜西 漢中 723001）

綜述了粉煤灰在廢水處理中的應(yīng)用，重點(diǎn)介紹了粉煤灰在重金屬廢水、印染廢水、制藥廢水處理中的研究進(jìn)展，并分析了處理機(jī)理，最后對存在問題進(jìn)行了探討。

粉煤灰；重金屬廢水；印染廢水；制藥廢水；廢水處理

1 粉煤灰在重金屬廢水處理中的應(yīng)用

1.1 對含鉻廢水的處理

含鉻礦石的加工冶煉、制金、金屬表面處理、皮革、印染等行業(yè)都會(huì)產(chǎn)生大量的含鉻廢水。水體中鉻污染主要是三價(jià)鉻和六價(jià)鉻，六價(jià)鉻的毒性比三價(jià)鉻大100倍，而且六價(jià)鉻的化合物有致癌作用。用粉煤灰處理含鉻廢水可以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)，以廢治廢成本低。

張順成等［2］將粉煤灰、粘土及木炭粉按85∶10∶5的比例混合，利用電熱鼓風(fēng)干燥箱干燥至恒重后冷卻至室溫，利用連續(xù)投料粉碎機(jī)粉碎物料并通過150um方孔篩，將烘干后的料球置入高溫箱式電阻爐內(nèi)在1150℃下焙燒保溫60 min后，制得吸水率為33.35%、抗壓為636 N、達(dá)到輕質(zhì)濾料標(biāo)準(zhǔn)的粉煤灰陶粒。用此陶粒處理濃度為0 ～ 200 mg／L、 流量為 0.05m3·h－1的含 Cr3＋廢水。由于溫度對Cr3＋去除率影響較小，所以在室溫下進(jìn)行。 在 pH ＞ 4.5、接觸時(shí)間為 37.7 min 時(shí)，處理效果最好，可達(dá)99%以上，但當(dāng)pH值大于7.5后，pH值對Cr3＋的去除率幾乎無影響。

孫霞等［3］將粉煤灰在180℃的條件下干燥2 h，去除有機(jī)質(zhì)，將10 g干燥后的粉煤灰溶于100 mL、2 mol／L的NaOH溶液中，在80℃下攪拌2 h，然后在100℃的條件下干燥過夜，形成結(jié)構(gòu)松散并具有大量沸石分子篩晶體結(jié)構(gòu)的堿溶粉煤灰。堿改后的粉煤灰和未堿改的粉煤灰對Cr6＋的吸附平衡時(shí)間分別為30 min、120 min，即堿改后的粉煤灰其吸附速度較粉煤灰快。在堿溶粉煤灰質(zhì)量濃度為15 g／L時(shí)處理含鉻廢水，最佳反應(yīng)時(shí)間為30 min，pH為5～6，反應(yīng)溫度為25～35℃，堿溶粉煤灰對質(zhì)量濃度為50 mg／L的含Cr6＋廢水的去除率達(dá)88.56% 。

王如一等［4］通過酸浸工序處理粉煤灰，有利于溶出 Al3＋、Fe3＋， 同時(shí)包含 H2SiO3等成分。 Al3＋、Fe3＋有利于絮凝反應(yīng)進(jìn)行，H2SiO3可以補(bǔ)收懸浮顆粒，綜合作用可以有效地去除廢水中的SS，色度，COD。

趙艷鋒等［5］研究表明，在溫度為 25℃、pH 值為2的條件下，向100 mL濃度為100 mg／L的含鉻廢水中加入2 g粉煤灰，振蕩180 min，可達(dá)最大去除率為 81.34%，但用 V（HCl）∶V（H2SO4）＝1∶3的浸泡液浸泡粉煤灰2 h后，按上述條件處理含鉻廢水，去除率達(dá)到95%以上。經(jīng)酸改性后的粉煤灰表面變得粗糙，能夠打開粉煤灰封閉的孔道，增大空隙，增大比表面積，所以吸附能力提高。

樊學(xué)娟等［6］通過正交實(shí)驗(yàn)表明，酸對提高粉煤灰活性很重要， 用 0.96 mol／L 的 HCl、20 mg Fe、0.1 g粉煤灰，在 50 ℃的條件下，攪拌 10 min制得改性粉煤灰，用它處理100 mL濃度為10 mg／L、pH 為 3 的含鉻廢水，處理 10 min，Cr6＋的去除率為100%，總鉻去除良好。用此改性粉煤灰處理Cr6＋，可以一次性完全去除，不需要添加劑。適當(dāng)?shù)难娱L反應(yīng)時(shí)間，可以提高總鉻去除率和pH值。

朱洪濤等［7］通過實(shí)驗(yàn)確定鹽酸為粉煤灰活化劑。在室溫條件下，用8 mol／L的鹽酸浸泡粉煤灰24 h，然后在150℃下烘干至恒重，得到改性粉煤灰。影響含鉻廢水去除率最重要的因素是改性粉煤灰投加量，其次是pH值和振蕩時(shí)間，在改性粉煤灰投加量為20 g／L、吸附時(shí)間為90 min、pH值為6時(shí)，Cr6＋的最佳去除率可達(dá)93.2%。改性粉煤灰對Cr6＋吸附速率隨著Cr6＋濃度的增加而加快。同時(shí)改性粉煤灰對Cr6＋的吸附符合Langmiur模型。原灰處理含鉻廢水達(dá)到吸附平衡的時(shí)間為120 min，改性灰的為90 min，即改性灰更易達(dá)到平衡，且吸附平衡時(shí)改性灰對Cr6＋的去除率可達(dá)93.2% ，明顯高于原灰對 Cr6＋的去除率 51.0%。

如下圖1所示，單個(gè)目標(biāo)用戶的屬性可以為SNS與現(xiàn)實(shí)生活兩大類，若存在元素a既可以唯一標(biāo)識(shí)某SNS用戶，又與現(xiàn)實(shí)生活中test_user相關(guān)聯(lián)，則a可以成為一次去匿名攻擊的攻擊載荷。當(dāng)去匿名攻擊成功后，再對目標(biāo)SNS檢索用戶，可以得到所有發(fā)言，此時(shí)，用戶的信息安全受到了嚴(yán)重威脅。

閆春艷等［8］將粉煤灰在150℃下烘干至恒重、磨細(xì)、過120目篩。然后按150 g粉煤灰加入100 mL硫酸（濃度為2 mol／L）的比例進(jìn)行混合，在室溫下攪拌浸泡4 h，靜置12 h，過濾洗至pH值為中性，在105℃下烘干即得改性粉煤灰。由于粉煤灰中含有大量的Fe、Al、Ca等成分，在與硫酸的反應(yīng)中被溶解出來，破壞了其有序結(jié)構(gòu)，使粉煤灰表面及內(nèi)部形成較多的孔隙，比表面積增大，表面活性增強(qiáng)，從而提高了粉煤灰的吸附能力。在室溫、pH中性條件下，將改性粉煤灰3.0 g投加到50 mL 質(zhì)量濃度為 40 mg／L 的 Cr（VI）模擬廢水中，吸附 60 min，Cr（ VI）的去除率可達(dá) 100%。 粉煤灰經(jīng)酸性改性后比未改性前對Cr（VI）的吸附效果好。

1.2 對含銅廢水的處理

銅在環(huán)境中通常以二價(jià)離子狀態(tài)存在，其中離子態(tài)、絡(luò)合態(tài)的銅都無法生物降解，冶煉、金屬凈化、電鍍等行業(yè)產(chǎn)生的含銅廢水用化學(xué)法、離子交換法、生物法等可以使離子沉淀去除達(dá)標(biāo)，但成本高。利用粉煤灰做凈化劑，處理含銅廢水，可達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)，成本低廉。

曾芳等［9］研究表明，粉煤灰有較高的吸附活性，主要是物理吸附。含銅廢水的濃度越低越有利于Cu2＋的吸附，由于粉煤灰中的活性成分主要是一些堿性物質(zhì)，溶液的pH值對吸附有很大的影響，在 pH 值為 1.5～7時(shí)，溶液中 Cu2＋的去除率隨著pH值增大而增加，當(dāng)pH值為7～9時(shí)，隨pH值增大去除率增加緩慢，當(dāng)pH值大于10.5時(shí)，去除率下降。通過正交試驗(yàn)表明，影響去除率的因素，pH＞投加量＞振蕩時(shí)間。向水樣濃度為 5 mg／L、體積為50 mL的含銅廢水中加入10 mg粉煤灰，在pH為9的條件下，振蕩90 min，廢水中銅離子的去除率可達(dá)93%。

顧婷等［10］用粒徑為8 mm左右圓球形內(nèi)有許多微孔、比表面積很大、表面存有Al、Si等活性點(diǎn)、有較強(qiáng)吸附能力的粉煤灰作為基質(zhì)濾料，去除廢水中的Cu2＋，采用二乙基二硫代氨基甲酸鈉分光光度法測定吸附過濾液中的剩余Cu2＋的濃度。結(jié)果表明，在20℃的條件下，用20 g濾料處理濃度為 10.0 mg／L 的含銅廢水，反應(yīng) 20 min，在廢水體積為25 mL～50 mL時(shí)隨廢水體積的增加Cu2＋的單位吸附量迅速下降，廢水體積為60 mL時(shí)吸附量趨于平緩，Cu2＋濃度的增加有利于單位吸附量的增加，但去除率會(huì)下降。溫度也影響Cu2＋去除率，在40℃以下時(shí)，適宜于處理低濃度含Cu2＋廢水。當(dāng)溫度＞40℃時(shí)，隨溫度的升高，去除效率明顯增大，當(dāng)溫度為85℃時(shí)，吸附去除率達(dá)91.43%，因此，直徑8 mm的粉煤灰濾料特別適合處理含Cu2＋高溫廢水。

孫霞等［11］以粉煤灰為原料，采用兩步水熱合成法制備分子篩，在硅鋁凝膠中 m（SiO2）：m（Al2O3）分別為 1.7 和 2.9 的條件下制備得到單相態(tài)NaA型分子篩和X型分子篩，在25℃，溶液初始 pH 值為 3，Cu2＋質(zhì)量濃度為 50 mg／L，溶液體積為100 mL的條件下，加入NaA型分子篩1.5 g，在吸附30 min的條件下，可達(dá)到最佳處理效果，Cu2＋的去除率為95.3%。在相同條件下，由于粒徑大小不同，單相態(tài)NaA型分子態(tài)比X型分子態(tài)的處理效果好，在制備分子篩的過程中控制溫度在100℃的低溫下有利于NaX型分子態(tài)的形成。在應(yīng)用本法處理含銅廢水時(shí)要控制溫度，盡可能地多生成單相態(tài)NaX型分子篩晶體。

周托等［12］以 m（SiO2）：m（A2O3）＝3.68 的粉煤灰為原料，通過堿熔融預(yù)處理，用水熱法和微波輔助水熱法合成了含Nap1屬介孔材料的沸石產(chǎn)品，這兩種沸石產(chǎn)品比表面積達(dá)到208.27 m2／g、169.5 m2／g，孔徑為 2 nm ～ 20 nm，能提供較大的通道讓離子進(jìn)入，故這兩種沸石具有很強(qiáng)的離子交換能力，它們對Cu2＋的去除隨pH值的增大而增加，由于高濃度的H＋可使沸石的部分骨架破壞，同時(shí)對Cu2＋在沸石上的吸附和交換構(gòu)成競爭。在pH值為6、溫度為25℃時(shí)，沸石對含銅廢水的處理效果最好，可達(dá)97.8%、97.4%，符合Langmuir型吸附等溫線，靜態(tài)飽和吸附線分別為70.08 mg／g、53.30 mg／g。

王湖坤等［13］將 m（殼聚糖）∶m（粉煤灰）＝ 0.08∶1混合，將濃度為4% 的乙酸，按 m（乙酸）∶m（粉煤灰）＝0.6∶1混合，攪拌均勻，烘干制成1～3 mm粒徑的復(fù)合顆粒吸附材料。由于經(jīng)酸活化改性的粉煤灰表面變得粗糙產(chǎn)生空洞，鋁、鐵、硅均可被較好地浸出，粉煤灰的比表面積增大，活性增強(qiáng)。隨著反應(yīng)時(shí)間的延長，Cu2＋的去除率逐漸增大，但由于廢水的處理時(shí)間與處理量成反比，則最佳處理時(shí)間為60 min。在25℃、未處理pH值的條件下，向體積為 100 mL、Cu2＋為 5.35 mg／L 的廢水中加入 2.5 g吸附材料，Cu2＋的去除率為99.25%，處理后的廢水中 Cu2＋的殘留濃度遠(yuǎn)低于國家污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn) （GB8978－1996）的一級排放標(biāo)準(zhǔn)。

1.3 對其它金屬廢水的處理

周友飛等［14］選用粒徑為 5 mm、空隙率達(dá)70%、比表面積為130 m2／g的粉煤灰，在溫度為20℃、pH值為6的條件下，向200 mL Mn2＋濃度為50 mg／L的廢水中投加，濾料質(zhì)量從20～80 g變化過程中單位吸附量從200～100 ug／g呈近似直線遞減變化，濾料的利用率下降。在0～80 min內(nèi)，去除率隨時(shí)間增長得較快，80 min后，去除率仍不斷增加，但增加速率減慢。吸附過程符合二級動(dòng)力學(xué)模型，吸附過程中最佳振蕩速率為200 r／min。

付桂珍等［15］將蒙脫石與粉煤灰、粘結(jié)劑和水按一定的比例混合，攪拌均勻，人工制成1～3 mm的圓形顆粒，自然風(fēng)干40 min，在105℃下干燥1 h，然后在高溫下焙燒2 h，制得呈多孔、負(fù)電性、含有大量可交換性陽離子的蒙脫石／粉煤灰復(fù)合顆粒吸附劑。在室溫下，pH值為5時(shí)，向初始濃度為40 mg／L的含鋅廢水中，投入5g／L的吸附劑，吸附反應(yīng)時(shí)間為50 min，處理含鋅廢水，鋅吸附去除率為95.77%，處理后其殘留量為1.69 mg／L＜2.0 mg／L，達(dá)到國家一級排放標(biāo)準(zhǔn)。 對于來自電鍍行業(yè)的含鋅廢水，當(dāng)Zn2＋濃度小于等于40 mg／L，pH值大于等于3時(shí)，使吸附劑投加量大于等于5.0 g／L，吸附反應(yīng)時(shí)間大于等于50 min，進(jìn)行吸附處理，能達(dá)到國家一級排放標(biāo)準(zhǔn)（2.0mg／L）。

付桂珍等［16］將 m（蒙脫石）∶m（粉煤灰）＝ 6∶4混合，加入15%的發(fā)泡劑，15%的粘結(jié)劑，50%的水，干燥后，在105℃的條件下，焙燒2 h，得到粒徑為1～3 mm的圓形蒙脫石／粉煤灰顆粒，將0.2 g／mg的蒙脫石／粉煤灰顆粒加入到pH為中性，初始濃度為40 mg／L，體積為25 mL的含鎳廢水中，在振蕩頻率為95 r／min的條件下振蕩50 min，鎳的處理效果達(dá)99.29%，處理后廢水中鎳的濃度為 0.28 mg／L＜1 mg／L，符合國家一級排放標(biāo)準(zhǔn)。

2 粉煤灰在印染廢水處理中的應(yīng)用

印染廢水中主要污染物為染料、助劑、漿液、纖維雜質(zhì)等，其特點(diǎn)是廢水量大，水質(zhì)成分復(fù)雜，有機(jī)物濃度高，色度深，嚴(yán)重影響水體系統(tǒng)的透光度，對水中植物和微生物的生長構(gòu)成嚴(yán)重威脅，破壞水體生態(tài)系統(tǒng)，惡化水質(zhì)。其次，印染廢水中的化合物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，用一般的方法難以去除，將粉煤灰處理這種廢水，可破壞高分子有機(jī)物的分子鏈，有效提高廢水的可生化性。

顧玲等［17］以粉煤灰為原料，以Na2CO3為助溶劑，將 m（Na2CO3）∶m（粉煤灰）＝0.10 的混合物加入馬弗爐中，在溫度為900℃ 下焙燒活化2 h，保溫1 h，使粉煤灰中的鋁、鐵轉(zhuǎn)變?yōu)榛钚暂^大的無定型體或晶體，加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%的鹽酸，將恒溫水浴控制在70℃，浸泡2 h，以100 r／min攪拌一定時(shí)間，抽濾，得到含Al3＋和Fe3＋的浸出液；浸出率分別為70%、50%。用NaOH溶液、氨水和鹽酸對Al3＋和Fe3＋的浸出液進(jìn)行分離（過量NaOH條件下鋁以NaAlO2形式存在，而鐵則會(huì)沉淀，再向沉淀中加入稀鹽酸浸取Fe3＋），分別得到Al3＋和Fe3＋溶液。 以 n（聚硅酸）∶n（Al3＋）＝1∶0.5，n（聚硅酸）∶n（Fe3＋）＝1∶0.5，pH 值為 5，熟化溫度為 60 ℃為最佳條件制得的聚硅酸鐵鋁絮凝劑，將該絮凝劑4 mL加入到200 mL的模擬印染廢水中，處理效果最好，透光率超過70%。

常云海［18］將粒徑為 0.1 ～ 0.3 mm 的粉煤灰用水沖洗、晾干，加入到色度都為700倍，CODcr分別為 664.2 mg／L、924.1 mg／L 的紅、藍(lán)印染廢水中，在 pH 為 5 ～ 7，投加量分別為 18 g／mL、16 g／mL，吸附時(shí)間為 2.0 h、2.5 h，穿透體積為 115 mL、120 mL時(shí)，得到最佳處理效果，脫色率達(dá)到95%以上。由于不同印染廢水中所含的染料分子結(jié)構(gòu)不同，粉煤灰對CODcr的去除率不同，分別為81.5%、41.1%。

蘭善紅等［19］用硫酸將粉煤灰活化，將 m（粉煤灰）∶m（水泥生熟料）＝3∶1 和適量凝結(jié)劑、無極聚合劑和水混合均勻，在微波條件下加熱1 h。控制溫度在80～90℃，正常大氣壓，相對濕度100%的條件下養(yǎng)護(hù)5 h，形成多孔的粉煤灰陶粒。此陶粒具有較大的比表面積，同時(shí)會(huì)釋放Al3＋、Fe3＋，在溶液中易形成絮體，有利于顆粒物的沉降。用這種陶粒做曝氣生物濾池填料，應(yīng)用于水解酸化—BAF系統(tǒng)處理印染廢水，在進(jìn)水COD、BOD、色度、SS 平均濃度為 954.39 mg／L、255 mg／L 、551.4 倍、2297.2 mg／L 時(shí)， 平均去除率可達(dá)到90.9%、99.3%、88.9%、96.7%， 可以達(dá)到二級排放標(biāo)準(zhǔn)。

3 粉煤灰在制藥廢水處理中的應(yīng)用

制藥廢水可生化性差，成分復(fù)雜，大致分為兩類：一類是水溶性的，另一類是水不溶性的。水溶性的主要是糖類、纖維素、蛋白質(zhì)、木質(zhì)素、有機(jī)酸等，水不溶性的主要有植物類懸浮物及無機(jī)鹽的微細(xì)顆粒等。由于醫(yī)藥生產(chǎn)的階段性，即廢水的排放不均勻。該廢水排放后會(huì)對環(huán)境造成嚴(yán)重污染。粉煤灰是一種良好的吸附劑，可以用于對醫(yī)藥廢水的處理。

張曉文等［20］用 V（HCl）∶V（H2SO4）＝1∶1 的酸溶液對平均幾何粒徑為38 um的粉煤灰進(jìn)行改性，烘干碾碎后即得改性粉煤灰。在最佳條件下，即pH值為7.5，粉煤灰投加量為 90 g／L，攪拌 45 min，沉淀35 min，處理中藥廢水，達(dá)到最佳處理效果，CODcr、色度、濁度的去除率分別為 84.2%、83.2%、79.2%。

鄒羽芯［21］將 m（粉煤灰）∶m（鐵屑粉）＝2∶1 混合，在pH值為6、室溫條件下，向100 mL廢水中加入粉煤灰4 g，反應(yīng)80 min，COD的去除率達(dá)到43.3%。

劉智峰等［1］將粉煤灰用于處理皂素廢水，最佳條件是粉煤灰投加量為10 g／L，pH值為7，反應(yīng)溫度為20℃時(shí)，用強(qiáng)磁力攪拌機(jī)以3000轉(zhuǎn)／min速度攪拌60 min后靜置60 min，取上清液測定COD，COD去除率可達(dá)56.35%。

宋鳳敏［22］將粒徑小于5μm的粉煤灰與V（HCl）（分析純）∶V（H2SO4）（分析純）＝1∶3 混合在一起，在常溫條件下攪拌反應(yīng)，反應(yīng)后的粉煤灰與混合液一起烘干碾碎，即制得改性粉煤灰。將改性粉煤灰與H2O2（質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%，分析純）聯(lián)合處理皂素廢水，在 pH 為 6、H2O2投加量為 4ml／L、改性粉煤灰投加量為10 g／L時(shí)，可達(dá)最佳處理效果，脫色率為 95.0%，COD 的去除率為 48.2%。

4 展望

粉煤灰來源廣泛，用于廢水處理成本低，操作簡單。通過對其進(jìn)行改性后還可以提高廢水的凈化率，但在粉煤灰改性處理廢水過程中存在一些應(yīng)注意的問題：（1）粉煤灰中含有多種重金屬，在對粉煤灰進(jìn)行酸改、堿改過程中會(huì)浸出這些重金屬，形成新的污染。（2）在進(jìn)行粉煤灰改性過程中，最佳活化劑的選取過程復(fù)雜，實(shí)驗(yàn)量大。（3）采用不同的方法對粉煤灰進(jìn)行改性，應(yīng)選用適用范圍廣、污泥產(chǎn)率低的改性方法。（4）改性粉煤灰作為吸附劑處理廢水一段時(shí)間以后，達(dá)到飽和，對飽和粉煤灰進(jìn)行再生可有效地降低成本，減少資源浪費(fèi)，縮短周期。如何高效再生吸附粉煤灰已成為研究的熱點(diǎn)。

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10.3969／j.issn.1007－2217.2012.01.005

2011－12-14