蔡紅星，胡馨月，李昌立，譚 勇，徐立君，畢 娟，張喜和

(長(zhǎng)春理工大學(xué) 理學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春130022)

1 引 言

在研究激光與物質(zhì)相互作用機(jī)理時(shí)，激光輻照靶材的溫度變化是進(jìn)行機(jī)理分析的基礎(chǔ)，由于受限于本身的測(cè)試原理，傳統(tǒng)測(cè)試手段無法實(shí)現(xiàn)瞬態(tài)溫度及其溫度變化過程的測(cè)量。瞬態(tài)溫度是指強(qiáng)激光脈沖作用于物質(zhì)表面時(shí)，在激光作用過程中或作用后很短一段時(shí)間內(nèi)作用區(qū)的溫度。激光輻照區(qū)瞬態(tài)溫度的變化是分析激光毀傷機(jī)理的重要依據(jù)。激光與物質(zhì)相互作用過程中常產(chǎn)生熱輻射譜、激光等離子體譜和喇曼光譜，根據(jù)各種譜的產(chǎn)生機(jī)理，分析反演靶材溫度信息，可為激光毀傷機(jī)理的研究奠定基礎(chǔ)。

在研究脈沖強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用過程中，激光作用于物質(zhì)后所引起的激發(fā)譜的變化［1-4］、宏觀現(xiàn)象的變化［5-9］以及作用區(qū)瞬態(tài)溫度的變化［10-12］等是分析激光毀傷物質(zhì)機(jī)理的基礎(chǔ)。激光輻照靶材產(chǎn)生的輻射譜主要包括熱輻射譜［13-14］、喇曼光譜［2，12］、等離子譜［13，15-17］和自發(fā)輻射譜等［18-20］。上述光譜可以通過光譜儀或其他通用設(shè)備直接獲得。激光輻照靶材的宏觀變化主要包括炸裂程度、燒蝕形貌、燒蝕噴濺粒子數(shù)密度、熱應(yīng)力引起的材料結(jié)構(gòu)的變化以及毀傷深度等，激光毀傷區(qū)宏觀現(xiàn)象的變化可以通過顯微鏡、X 射線能譜儀、應(yīng)力分析儀及臺(tái)階儀等通用設(shè)備測(cè)得。

目前，國(guó)內(nèi)外在激光與物質(zhì)相互作用機(jī)理的研究中，物質(zhì)溫度的表征主要采用靜態(tài)分析、數(shù)學(xué)計(jì)算模擬［21-26］以及通過分析引入的誘導(dǎo)激光束作用于靶材產(chǎn)生的激發(fā)譜等方法。朱衛(wèi)東等人［23］報(bào)道了利用寬帶激光對(duì)陶瓷進(jìn)行熔覆的溫度場(chǎng)模擬;沈弘［24］報(bào)道了激光鋼板成型的溫度場(chǎng)模擬; Shohei Chiashi 等人［25］報(bào)道了利用功率為2 mW，功率密度為640 W/mm2的Ar+連續(xù)激光作用于碳納米管，采用喇曼光譜實(shí)現(xiàn)其溫度的測(cè)量; Brendan McCarthy 等 人［26］利 用 532 nm 28 mW的連續(xù)激光測(cè)試了原子力顯微鏡探針的溫度;王俊德等人［27］則利用光譜技術(shù)測(cè)量了燃燒和爆炸過程中瞬態(tài)溫度。目前，利用激光激發(fā)熱輻射譜作為分析作用區(qū)瞬態(tài)溫度變化的實(shí)驗(yàn)研究正在開展。本文用自制的光譜測(cè)量系統(tǒng)測(cè)量了強(qiáng)激光毀傷靶材過程的熱輻射光譜，利用測(cè)得的輻射光譜反演出毀傷區(qū)的溫度并計(jì)算得到了毀傷區(qū)的溫度分布。文中的工作為深入研究激光損傷機(jī)理提供了借鑒。

2 理論基礎(chǔ)

2.1 熱輻射譜

任何溫度高于0 K 的物體均會(huì)產(chǎn)生熱輻射譜，熱輻射譜遵循普朗克定律。普朗克用量子概念推導(dǎo)出樣品物體的光譜輻射出射度MλT與波長(zhǎng)λ、溫度T的關(guān)系為［28］:

式中:MλT為樣品的光譜輻射出射度，單位為W/( m2·μm) ;T為樣品的絕對(duì)溫度，單位為K;h=6.626 ×10-34J·s，為普朗克常數(shù);kB=1.38 ×10-23J/K，為玻爾茲曼常數(shù);c=3 ×108m/s，為光速;ε0為樣品的發(fā)射率，是與波長(zhǎng)無關(guān)但與發(fā)射體特性密切相關(guān)，且＜1 的常數(shù)。

式(2) 即為著名的普朗克公式，它給出了樣品的光譜與溫度的分布函數(shù)關(guān)系。圖1 為不同溫度下MλT與波長(zhǎng)的λ 的關(guān)系曲線，從圖中曲線可以看出:

(1)MλT隨λ 連續(xù)變化，曲線只有一個(gè)極大值。

(2) 溫度T越高，MλT也越大，不同溫度的曲線不相交。曲線下的面積為該溫度T下的總輻射出射度。

(3) 隨著溫度T的升高，輻射極大值所在的波長(zhǎng)λ 向短波方向移動(dòng)。

可見，只要測(cè)得強(qiáng)激光作用物質(zhì)的熱輻射譜，即可通過式(2) 測(cè)得樣品的熱輻射溫度T。

但對(duì)熱輻射譜而言，并不是所有的熱輻射譜都能夠反演出激光毀傷靶材過程中的溫度，在進(jìn)行熱輻射譜擬合過程中，還要考慮實(shí)際物體的光譜發(fā)射率。因此，在進(jìn)行溫度擬合時(shí)，要進(jìn)行修正。

圖1 黑體輻射能量分布曲線Fig.1 Radiation energy distribution curve by blackbody

2.2 喇曼光譜

根據(jù)喇曼光譜量子理論可以得到斯托克斯和反斯托克斯喇曼譜線強(qiáng)度的公式為［29-30］:

式中:ω0和Δω 分別是激發(fā)線頻率和喇曼位移頻率;?=h/2π，其中h是普朗克常數(shù); αβφ，q是電子極化率分量矩陣元，其中β、φ 分別代表入射、散射光的偏振方向，q 是簡(jiǎn)正坐標(biāo)的腳碼;是某一元激發(fā)q 的平均布居數(shù)，若元激發(fā)是( 熱) 聲子，則它滿足Bose-Einstein 分布，即:

式中:kB是玻爾茲曼常數(shù)，T是樣品的熱力學(xué)絕對(duì)溫度。由式( 2) 不難得到參與熱激發(fā)的聲子數(shù)為:

將式(3) 和式(4) 做商，得:

這樣，根據(jù)測(cè)得的斯托克斯和反斯托克斯譜的散射強(qiáng)度之比，便可確定樣品的溫度:

式中，c為攝譜儀和檢測(cè)系統(tǒng)的特征常數(shù)。

2.3 等離子譜

當(dāng)脈沖強(qiáng)激光作用靶材時(shí)，由于高強(qiáng)度激光的強(qiáng)電場(chǎng)作用，樣品局部表面將產(chǎn)生高溫，當(dāng)激光電場(chǎng)強(qiáng)度足夠強(qiáng)時(shí)，樣品表面將被汽化并產(chǎn)生等離子體。在熱力學(xué)平衡態(tài)下，等離子體中分配在各激發(fā)態(tài)和基態(tài)的粒子數(shù)取決于玻耳茲曼分布。等離子體中的電子溫度可以通過兩條原子或離子分離譜線的相對(duì)強(qiáng)度來確定。

在熱平衡條件下，單位體積的基態(tài)原子與激發(fā)態(tài)原子之間的分布遵循波爾茲曼分布規(guī)律，即:式中:Ni與N0為激發(fā)態(tài)和基態(tài)的粒子數(shù)密度，gi與g0為激發(fā)態(tài)與基態(tài)的統(tǒng)計(jì)權(quán)重，E為激發(fā)能，T為激發(fā)溫度。

如果考察同一種原子或離子發(fā)出的兩條譜線，同時(shí)能級(jí)間粒子數(shù)滿足波爾茲曼分布，則:

所以等離子體的電子溫度為:

這樣，針對(duì)等離子體中的某原子或離子譜，查閱相關(guān)手冊(cè)，獲得躍遷幾率和統(tǒng)計(jì)權(quán)重，只要測(cè)出相對(duì)譜線強(qiáng)度比值I1/I2，即可確定等離子體的電子溫度T。

3 實(shí) 驗(yàn)

強(qiáng)激光毀傷過程的溫度測(cè)量原理如圖2 所示。高能激光器發(fā)出的激光經(jīng)過分束器1 后，92%的透射能量經(jīng)過會(huì)聚透鏡1 作用于靶材，8%的反射能量照射到分束器2，分束器2 再將其中8%的能量分出，用于波形監(jiān)控，另外的92%用于激光能量的監(jiān)測(cè)。強(qiáng)激光輻照到靶材上，引起靶材溫度劇烈升高，同時(shí)產(chǎn)生激光維持的燃燒( LSCW) ，靶材上激光毀傷區(qū)的輻射經(jīng)由匯聚透鏡2 接收，耦合到光纖中，經(jīng)光纖傳導(dǎo)到分光儀中，分光儀分出的不同波長(zhǎng)的光信號(hào)照射到光電管陣列( PDA) 上，光電管的位置代表著所接收到的波長(zhǎng)，PDA 的輸出信息經(jīng)由高速接口電路采集，傳輸?shù)接?jì)算機(jī)中進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。

圖3 給出了實(shí)驗(yàn)過程中某時(shí)刻強(qiáng)激光毀傷照片，從圖中可以看出，在強(qiáng)激光輻照下，靶材發(fā)生劇烈燃燒，產(chǎn)生激光維持燃燒波，伴隨著燃燒產(chǎn)物的噴發(fā)現(xiàn)象，靶材及燃燒產(chǎn)物溫度很高。

圖2 強(qiáng)激光毀傷靶材的溫度測(cè)量原理Fig.2 Schematic diagram of temperature measurement for intense laser damage target

圖3 強(qiáng)激光毀傷靶材照片F(xiàn)ig.3 Photo of intense laser damage target

圖4 給出了實(shí)驗(yàn)過程中測(cè)得的靶材輻射譜隨時(shí)間的變化曲線，從圖中可以看出，隨著時(shí)間的推移，輻射出射度不斷增加，峰值波長(zhǎng)向短波長(zhǎng)方向移動(dòng)，這表明隨著激光加熱時(shí)間的增加，靶材溫度逐漸增加。

圖4 實(shí)時(shí)采集的強(qiáng)激光毀傷靶材光譜Fig.4 Real-time spectra of intense laser damage target

圖5 給出了在相同的激光照射條件下，10 個(gè)樣品的溫度隨時(shí)間的變化過程。從圖中可以看出，實(shí)驗(yàn)的重復(fù)性很好。在強(qiáng)激光的照射下，靶材溫度快速上升，達(dá)到最高值2 420 ℃; 然后，溫度有所下降，產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因是靶材燃燒噴發(fā)物阻擋了入射強(qiáng)激光，使得到靶功率密度下降，從而靶材溫度下降; 后期靶材燃燒所產(chǎn)生的噴發(fā)物耗盡，使得入射激光到靶功率密度恢復(fù)到初始值，加之靶材原有的溫度積累，使得靶材溫度上升到2 460 ℃。

圖5 強(qiáng)激光毀傷靶材溫度變化過程Fig.5 Diagram of temperature variation in intense laser damage targets

4 結(jié) 論

本文利用自制的高速光譜測(cè)量系統(tǒng)實(shí)時(shí)采集了毀傷過程中的輻射光譜，基于普朗克黑體輻射原理，反演獲得了毀傷區(qū)的溫度，并應(yīng)用主成分回歸算法，計(jì)算得到了毀傷區(qū)的溫度分布，實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)激光輻照靶材過程中瞬態(tài)溫度和溫度分布的測(cè)量。由于激光光斑能量按照一定規(guī)律分布，靶材的溫升在不同部位有所不同，實(shí)際的溫度是一個(gè)溫度范圍。在本次試驗(yàn)中，實(shí)際的溫度分布為2 360 ～2 460 ℃，其中2 400 ℃所占比例較大。本文給出了瞬態(tài)溫度及溫度分布的光譜法測(cè)量與反演，該結(jié)果有助于深化激光與物質(zhì)相互作用機(jī)理的研究。

［1］ DI PIAZZA A FIORDILINO E，MITTLEMAN M. Analytical study of the spectrum emitted by a two-level atom driven by a strong laser pulse［J］.Phys． Rev． A，2001，64(1) ：013414.

［2］ PISCANEC S，F(xiàn)ERRARI A C，CANTORO M，et al.. Raman spectrum of silicon nanowires［J］.Materials Sci． Eng．：C，2003，23(6-8) ：931-934.

［3］ POTVLIEGE R，VUCˇIC＇S. High-order above-threshold ionization of argon：plateau resonances and the floquet quasienergy spectrum［J］.Phys． Rev． A，2006，74(2) ：023412.

［4］ ZHAO Y，WANG Y，GONG H，et al.. Annealing effects on structure and laser-induced damage threshold of Ta2O5/SiO2dielectric mirrors［J］.Appl． Surface Sci.，2003，210(3-4) ：353-358.

［5］ LABUSCHAGNE K，PITYANA S. Laser induced damage threshold on metallic surfaces during laser cleaning［C］//proceedings of the Third International WLT-Conference on Lasers in Manufacturing，Munich，Germany，Jun 2005.

［6］ HE H，HU H，TANG Z，et al.. Laser-induced damage morphology of high-reflective optical coatings［J］.Appl． Surface Sci．，2005，241(3/4) ：442-448.

［7］ GAO W，ZHAN M，F(xiàn)AN S，et al.. Laser-induced damage of TaO/SiO narrow-band interference filters under different 1064 nm Nd∶YAG laser modes［J］.Appl． Surface Sci.，2005，250(1-4) ：195-202.

［8］ ZHANG D，F(xiàn)AN S，ZHAO Y，et al.. High laser-induced damage threshold HfO films prepared by ion-assisted electron beam evaporation［J］.Appl． Surface Sci.，2005，243(1-4) ：232-237.

［9］ MATTHEWS M J，F(xiàn)EIT M D. Effect of random clustering on surface damage density estimates［J］.SPIE，2007，6720：67201J.

［10］ LD M D K. Temperature dependence of laser-induced bulk damage in SiO2and borosilicate glass［J］.Phys． Rev． B，1988，38(2) ：1473-1482.

［11］ LEE J，GOERICKE F，KING W. Temperature-dependent thermomechanical noise spectra of doped silicon microcantilevers［J］.Sensors and Actuators A：Physical，2008，145-146：37-43.

［12］ MAVI H S，PRUSTY S，SHUKLA A K，et al.. Continuous wave laser-induced temperature rise in the thin films of silicon nanocrystals using Raman scattering［J］.Thin Solid Films，2003，45(12) ：90-96.

［13］ 劉麗煒，曲璐，譚勇，等.脈沖激光作用單晶硅的等離子體光譜分析［J］.強(qiáng)激光與粒子束，2010，22(8) :1815-1818.LIU L W，QU L，TAN Y，et al.. Plasma spectra analysis of pulse laser induce Si［J］.High Power Laser and Particle Beams，2010，22(8) :1815-1818.( in Chinese)

［14］ 靳麗紅，楊經(jīng)國(guó)，哈元清，等. 脈沖激光激發(fā)Cu 等離子體溫度的玻耳茲曼方法測(cè)量研究［J］. 強(qiáng)激光與粒子束，1999，11(6) :710-714.JIN L H，YANG J G，HA Y Q，et al.. Measuring the temperature of the laser plasma with boltzmamm distribution method［J］.High Power Laser and Particle Beams，1999，11(6) :710-714.( in Chinese)

［15］ XIA Z L，XUE Y Y，GUO P T，et al.. The plasma burst process in laser-induced films damage［J］.Opt． Commun．，2009，282(17) :3583-3590.

［16］ NITIKANT，SHARMA A K. Plasma radiation during laser-induced breakdown of dielectrics［J］.J． Appl． Phys．，2003，93(12) :9968.

［17］ AHMED J B，F(xiàn)ETHI F. Spectroscopic study of laser-induced plasma in aqueous media［J］.Opt． Commun．，2009，282(8) :1607-1610.

［18］ 劉麗煒，張喜和，張鳳東，等. 激光能量對(duì)Si 等離子體電子溫度的影響［J］. 長(zhǎng)春理工大學(xué)學(xué)報(bào)( 自然科學(xué)版) ，2008，31(4) :65-67.LIU L W，ZHANG X H，ZHANG F D，et al.. The effection of electron temperature by laser energy［J］.J． Changchun University Sci． Technol．( Natural Science Edition) ，2008，31(4) :65-67.( in Chinese)

［19］ 劉麗煒，蔡紅星，李昌立，等.ns 脈沖激光作用下K9 玻璃的等離子體譜圖研究［J］.長(zhǎng)春大學(xué)學(xué)報(bào)，2008，18( 5) :20-23.LIU L W，CAI H X，LI C L，et al.. The plasma spectrum research on K9 glass under nanosecond pulse laser［J］.J．Changchun University，2008，18(5) :20-23.( in Chinese)

［20］ 劉麗煒，張喜和，金光勇，等.激光作用下硅靶材的等離子體光譜強(qiáng)度分析［J］. 哈爾濱商業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)( 自然科學(xué)版) ，2009，25(2) :240-245.LIU L W，ZHANG X H，JIN G Y，et al.. The plasma spectrum research on Si under laser induced［J］.J． Haerbing University of Business( Natural Science Edition) ，2009，25(2) :240-245.( in Chinese)

［21］ GNATYUK V A，AOKI T，HATANAKA Y. Mechanisms of laser-induced defect formation and in doping in CdTe crystals［J］.IEEE Trans． on Nuclear Sci．，2004，51(5) :2466-2471.

［22］ GNATYUK V A. Mechanism of laser damage of transparent semiconductors［J］.Physica B:Condensed Matter，2001，308-310:935-938.

［23］ ZHU W D，LIU Q B，LI H T. A simulation model for the temperature field in bioceramic coating cladded by wide-band laser［J］.Materials＆Design，2007，28(10) :2673-2677.

［24］ SHEN H，YAO Z，SHI Y，et al.. The simulation of temperature field in the laser forming of steel plates［J］.International J． Modelling，Identification and Control，2007，2(3) :241-249.

［25］ SHOHEI C，YOICHI M，YUHEI M，et al.. Temperature measurements of single-walled carbon nanotubes by Raman scattering［J］.Thermal Eng．，1999，7(4) :10-11.

［26］ MCCARTHY B，ZHAO Y，GROVER R，et al.. Enhanced Raman scattering for temperature measurement of a laser-heated atomic force microscope tip［J］.Appl． Phys． Lett．，2005，86(11) :111914:1-3.

［27］ 周學(xué)鐵，王俊德，李燕，等.現(xiàn)代光譜對(duì)燃燒與爆炸過程瞬態(tài)溫度的實(shí)時(shí)診斷技術(shù)［J］.光譜學(xué)與光譜分析，2003，23(2) :407-410.ZHOU X T，WANG J D，LI Y，et al.. Real time diagnostics of instantaneous temperature of combustion and explosion process by modern spectroscopy［J］.Spectroscopy and Spectral Anal．，2003，23(2) :407-410.( in Chinese)

［28］ 劉景生.紅外物理［M］.北京:國(guó)防工業(yè)出版社. 1995.LIU J S.Infrared Physics［M］. Beijing:National Defense Industrial Press，1995.( in Chinese)

［29］ 楊序綱.拉曼光譜的分析與應(yīng)用［M］.北京:國(guó)防工業(yè)出版社，2009.YANG X G.Raman Spectroscopy Analysis and Application［M］. Beijing: National Defense Industrial Press，2009. ( in Chinese)

［30］ SMITH E，DENT G.Modern Raman Spectroscopy:A Practical Approach［M］. Texas:John Wiley ＆ Sons，Ltd.2005.