趙宏剛，王 駒，劉月妙，蘇 銳

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，中核高放廢物地質(zhì)處置評價技術(shù)重點實驗室，北京 100029）

高放廢物地質(zhì)處置是將廢物埋藏在地下深度為300～1000 m 的 地 質(zhì) 處 置庫中［1］，當廢物罐被放置到處置巷道或處置坑中之后，由于放射性廢物的剩余衰變熱，廢物罐將在處置后發(fā)熱，這種剩余衰變熱會傳導到工程屏障系統(tǒng)和周圍的巖體里面，由于工程屏障系統(tǒng)中間隙的溫度偏差，以及膨潤土和巖石的熱擴散能力非常低，熱能由廢物罐向工程屏障系統(tǒng)和巖石中釋放的速度非常緩慢，因此，在廢物罐周邊形成了非常大的溫度梯度，在廢物罐的表面產(chǎn)生非常高的溫度。

處置庫中廢物罐表面的最高溫度不能超過100℃，這個標準決定著處置庫的熱庫容。一方面，深地質(zhì)處置庫將容納數(shù)以萬計的廢物罐，廢物罐表面的設(shè)計最高溫度不能超過100℃［2］，考慮到工程屏障系統(tǒng)中廢物罐周邊的間隙所產(chǎn)生的溫度偏差，廢物罐表面的最高溫度不能超過90℃，為了確保溫度低于限值，廢物罐之間的間距不能任意設(shè)定［3］；另一方面，由于處置庫熱庫容的有限性，其必須容納所有廢物，這就要求處置巷道及廢物罐之間的間距最小，處置單位廢物罐所占的處置面積最?。?-5］。廢物罐處置時剩余衰變熱量、工程屏障系統(tǒng)材料的熱特性、間隙的存在、處置主巖的初始溫度及其熱特性、處置庫的布局等都是影響處置庫中廢物罐表面溫度的因素［6-8］。因此，開展處置庫的熱傳導特性研究，具有非常重要的科學價值和工程實用意義。

1 HLW處置庫概念模型

本研究以北山預(yù)選區(qū)為例，初步提出了花崗巖處置庫的概念模型，概念處置庫的深度為－500 m［9-11］，處置庫的庫容為82630個廢物罐［12］，處置庫的最小面 積為 10 km2，預(yù)處置的廢物類型為后處理的HLW玻璃固化體廢物罐。

處置庫概念模型為豎井＋處置硐室的設(shè)計理念（圖1），概念處置庫中廢物罐豎直放在水平處置巷道的豎直處置坑之中。處置區(qū)域分為4個，每個處置區(qū)域具有300對處置巷道，每對處置巷道長度為900 m，處置巷道間距為9.5 m，每對處置巷道處置80個廢物罐，廢物罐的間距為9.5 m。

2 工程屏障系統(tǒng)概念模型

依據(jù)我國核廢物處置計劃，核電廠的乏燃料都將在后處理及玻璃固化之后再進行處置。本次研究的工程屏障系統(tǒng)概念模型是在廣泛調(diào)研基礎(chǔ)上提出的，對于后處理的HLW玻璃固化體廢物罐，依據(jù)廢物產(chǎn)品容器的形狀和尺寸設(shè)計，廢物罐的材料為低碳鋼，低碳鋼廢物罐的胴部厚度為190 mm，考慮到廢物罐的抗壓強度，廢物罐的頂?shù)酌婧穸葹?30 mm；依據(jù)國外工程屏障系統(tǒng)概念模型和性能評價研究結(jié)果，膨潤土的厚度一般在350～700 mm之間時，其對廢物罐破壞之后核素的阻滯作用基本相同［13-15］。本研究緩沖材料為高廟子鈉基膨潤土，考慮到膨潤土的功能及其對廢物罐傳熱的影響，概念模型確定工程屏障系統(tǒng)膨潤土的厚度為500 mm，廢物罐周邊緩沖材料膨潤土都將依據(jù)廢物罐的概念模型預(yù)制成圓環(huán)形或方形的塊體。

豎直處置工程屏障系統(tǒng)的廢物罐材料為低碳鋼，低碳鋼廢物罐外部有一個10 mm的空氣間隙，空氣間隙之外為500 mm的緩沖材料膨潤土塊體，緩沖材料膨潤土塊體和主巖之間有一個40 mm的間隙，這個間隙在廢物罐剛處置之后可能為空氣充填，由于處置庫位于飽和帶之中，在一定的時間之后將會被水所充填（表1）。這種內(nèi)部空氣間隙和外部含水間隙的存在，主要是為工程屏障系統(tǒng)各部分放置可能性而設(shè)計的，因為其各個組成部分不可能在放置時完全緊密地結(jié)合在一起，這是一種保守的情景設(shè)計，在原型處置庫試驗中可減小間隙的寬度或應(yīng)用膨潤土粉末進行充填，但是間隙的存在是必然的，不可能完全被充填（圖2）。

表1 豎直處置工程屏障概念設(shè)計參數(shù)表Table1 Parameters for the design of concept engineered barrier system design

3 HLW的剩余衰變熱

剩余衰變熱將隨著時間的變化迅速減小，50 a后剩余衰變熱將可能只有處置時的50%，應(yīng)用ORIGEN2和ORIGEN-S程序?qū)LW玻璃固化體剩余衰變熱計算，結(jié)果表明，依據(jù)燃料的燃耗，30～50 a之后將會達到合理的衰變熱水平［16］。HLW玻璃固化體剩余衰變熱的計算結(jié)果見圖3。

分析表明，HLW玻璃固化體基本的冷卻時期（獲得最高溫度）為0～100 a，其間剩余衰變熱迅速減小，100 a后的剩余衰變熱量僅為10 a后的14.1%。

本研究剩余衰變熱可應(yīng)用一個帶修正系數(shù)的指數(shù)形式公式計算：

式中：P1——初始時t1時刻的剩余衰變熱，對于HLW玻璃固化體選擇為10 a；ti——所選定的時間；t——時間變量，a；P——時間變量t時刻所對應(yīng)的剩余衰變熱。

4 材料的熱物理學特性

經(jīng)過對北山深鉆孔的地溫測量結(jié)果分析，－400 m深處的地溫數(shù)值為16.8℃，－500 m深處的地溫數(shù)值為19℃，地溫梯度為2.2℃/100 m［9］。北山主巖的熱物性參數(shù)通過巖心實驗測試獲得，測量結(jié)果分析表明，導熱系數(shù)和溫度有一定的相關(guān)關(guān)系，溫度越高導熱系數(shù)相對越小，當使用低導熱系數(shù)時，廢物罐表面的溫度將被保守性地高估，因而研究中使用一個平均導熱系數(shù)數(shù)值2.6 W·（m·K）-1。

高廟子膨潤土的導熱系數(shù)變化非常大，不同含水飽和度的膨潤土具有不同的導熱系數(shù)。在一定的前提條件下，完全飽和的膨潤土塊 （Sr＝100%），其導熱系數(shù)可高達1.52 W·（m·K）-1，而天然干燥的膨潤土塊（Sr＝40%～60%），其導熱系數(shù)卻僅有 0.8～1.0 W·（m·K）-1，在完全干燥狀態(tài)下的導熱系數(shù)僅為0.1～0.3 W·（mK）-1［8］。 近年來，壓密的高飽和度的膨潤土塊技術(shù)發(fā)展較快，可壓制含水飽和度（Sr＝60%～90%）的膨潤土預(yù)制塊，在處置庫條件下有效導熱系數(shù)為 1.1 W·（m·K）-1。

依據(jù)廢物罐的概念設(shè)計，廢物罐材料為低碳鋼。低碳鋼在中低溫條件下的導熱系數(shù)變化不大，在60℃時，低碳鋼廢物罐的導熱系數(shù)為 51.6 W·（m·K）-1，質(zhì)量密度為 7860 kg·m-3，比熱為 470 J·（kg·K）-1［11］，本文將在后續(xù)的研究中使用這些數(shù)值。

工程屏障系統(tǒng)間隙中熱的轉(zhuǎn)化將通過熱傳導、熱輻射和熱對流3種方式進行，由于熱對流的影響非常小（研究中只考慮到10 mm的間隙）和對不確定性因素的考慮，將熱對流過程忽略不計，但對于外部的40 mm間隙，熱對流可能有一定的貢獻，至少在縱剖面的頂部存在著向上的溫度梯度，然而由于這種貢獻的數(shù)量、甚或是貢獻的程度為多少仍是一個非常復雜的過程，并且也超過了本文的研究范圍，因而在隨后的研究中熱對流的影響被保守性地做了忽略，也就是說，熱傳輸過程只存在熱輻射和熱傳導兩種方式。通過分析研究，工程屏障系統(tǒng)內(nèi)部的10 mm空氣充填間隙的有效導熱系數(shù)為 0.094 W·（m·K）-1，外部的40 mm含水間隙的有效導熱系數(shù)為0.62 W·（m·K）-1，當外部間隙為空氣充填時的有效導熱系數(shù)為 0.28 W·（m·K）-1。

本研究采用的材料熱物理學特性數(shù)據(jù)見表2。

表2 材料的熱物理學特性數(shù)據(jù)表Table 2 Thermo-mechanical properties of used materials

5 HLW玻璃固化體廢物罐熱分析

5.1 控制方程

本項研究的熱傳導特性數(shù)值計算應(yīng)用ANSYS軟件進行，ANSYS軟件具有強大前處理和后處理能力，可對計算結(jié)果進行多變量和敏感性分析，在進行處置庫的概念設(shè)計和布局優(yōu)化方面有其獨特優(yōu)點。

數(shù)值計算的控制方程為：

式中拉普拉斯算子

式中：cV＝ρ·c——體積熱容；T——單位體積中心溫度；t——時間；λ——導熱系數(shù)；Φ——單位體積廢物剩余衰變熱。為了進行二維分析，對單個廢物罐及周邊進行軸對稱建模，并且忽略了巷道的微小影響，固有的設(shè)置可使其進行長時步的計算，在整個計算中，數(shù)值模型假定熱流在空氣間隙中發(fā)生傳導、在界面上發(fā)生輻射，熱流連續(xù)地通過不同的物質(zhì)界面，假定所有的物質(zhì)都是單一均勻物質(zhì)。

式中：λcan、 λair和 λben——廢物罐 （低碳鋼）、空氣和膨潤土的導熱系數(shù)。如果間隙寬度相對小于半徑時，公式（3）是有效的，在數(shù)值分析中公式在內(nèi)部進行迭代循環(huán)計算。

5.2 模型的邊界溫度

對模型邊界溫度的處理有兩種方案:一種是選擇遠離廢物罐的邊界，這樣可以避免邊界的熱反射，但模型非常大；另外一種是依據(jù)解析計算結(jié)果的邊界溫度。本研究在整個數(shù)值分析中普遍使用第2種方案。

5.3 數(shù)值分析

廢物罐表面的溫度是一個非常重要的數(shù)據(jù)，研究首先應(yīng)用解析法對處置主巖、處置巷道巖壁和工程屏障系統(tǒng)中不同界面溫度進行計算；其次應(yīng)用數(shù)值法對單個廢物罐周邊進行熱傳導特性分析和計算，兩種方法都充分地考慮了廢物罐周邊的間隙。對比單個HLW玻璃固化體廢物罐解析法和數(shù)值法計算結(jié)果，對解析法的線源計算模型進行了修正，對線源模型計算廢物罐表面的最大溫度的準確性進行了證明和驗證。

表3 豎直處置線源分析的初始數(shù)據(jù)表 （HLW玻璃固化體）Table 3 Initial data for the line source analysis（Vitrified HLW）

數(shù)值分析模型區(qū)域的幾何結(jié)構(gòu)圖見圖4，數(shù)值分析的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)由表3給出，這些數(shù)據(jù)同樣在線源模型中應(yīng)用，豎直處置概念模型膨潤土和處置主巖之間間隙為水充填，水充填間隙的寬度為40 mm，模型的幾何結(jié)構(gòu)等同于實際的廢物罐及工程屏障系統(tǒng)概念模型。

HLW玻璃固化體的剩余衰變熱產(chǎn)生量見圖3，對于每千克鈾燃耗為40 MWd的乏燃料，后處理之后需制做成HLW玻璃固化體，并且冷卻30 a，每個廢物罐剩余衰變熱將為559 W［16］，廢物罐初始處置時的溫度邊界條件設(shè)置為19℃（處置庫所在深度的地溫），但其不是一個固定的數(shù)值，因為廢物罐在處置若干年之后，由于廢物罐的剩余衰變熱向外傳輸，其表面將會達到固有的溫度。

數(shù)值模型中材料的類型、網(wǎng)格及1.125 a（405 d）后廢物罐周邊溫度的分布見圖4（a）。模型中共有28960個單元，廢物罐被假定為均一體，整個體積具有均勻的產(chǎn)熱量，因為低碳鋼廢物罐具有非常高的導熱系數(shù)（51.6 W·（m·K）-1），導致廢物罐外表面溫度均勻分布。圖4（b）顯示溫度的分布模式為以通過廢物罐中部的坐標軸對稱分布，廢物罐頂部和底部緩沖材料差別極大，以及巷道回填材料的導熱系數(shù)影響極小，線源模型可以非常有效地估計廢物罐中部的溫度，并在廢物罐的中部獲得最高溫度，同樣結(jié)果可見于圖6。

圖5示出了1.125 a和10 a之后熱流量密度的分布，在廢物罐的邊角部位達到最高熱流值，其分別為 352.59 W·m-2和 285.22 W·m-2，而且此處從廢物罐表面向外到膨潤土的空間角最大，因此，溫度向外偏移量也最大，同樣可見于圖4（b），研究發(fā)現(xiàn)，廢物罐中部的熱流量φ0大約為廢物罐表面平均熱流量 φmean的79%。

廢物罐表面不同位置溫度隨時間而變化，分析表明，廢物罐中部外表面的溫度最高，其次為廢物罐外表面頂?shù)咨w的中心部位，溫度最低點為廢物罐外表面頂?shù)咨w的邊緣處（圖 6）；圖 7 為 1.125 a（405 d）后廢物罐中部徑向溫度的分布，廢物罐表面最大溫度為Trock＋ΔTwater＋ΔTben＋ΔTairgap＝T0，即 32.37℃＋2.0℃＋22.3℃＋8.2℃＝64.96℃。 在多個廢物罐的情形下，廢物罐近場溫度曲線的形狀實際上保持不變，依據(jù)廢物罐和巷道的間距以及處置速度，其只不過是將溫度升高大約5～20℃。

解析法和數(shù)值法計算結(jié)果給出了處置坑巖壁具有相同的溫度變化，實際上，解析法和數(shù)值法計算的處置坑巖壁的溫度是相等的，這是一個非常重要的結(jié)果，從而也證明了解析法計算的正確性和有效性（圖8）。解析法（k＝φ0/φmean＝1）計算的廢物罐表面的最高溫度比數(shù)值計算的結(jié)果高7.9℃。依據(jù)數(shù)值分析（圖5），廢物罐中部的熱流大約為廢物罐表面平均熱流的79%，相應(yīng)的修正系數(shù)值為k＝0.79，當選擇修正系數(shù)值k＝0.79時，廢物罐表面和膨潤土的溫度都被進行了校正，解析法可以得到與數(shù)值計算溫度變化相同的結(jié)果，且兩者的溫度曲線都吻合得非常好（圖9）。

當HLW玻璃固化體豎直處置外部膨潤土和主巖之間間隙為空氣充填時，其單個廢物罐周邊溫度的分布和變化具有與間隙為水充填的相似特征。廢物罐表面將在0.796 a時達到最高溫度66.75℃，通過對解析法和數(shù)值法計算的結(jié)果分析，當k＝0.79時，解析法計算的結(jié)果經(jīng)過校正可以得到與數(shù)值計算溫度變化相同的結(jié)果。

5.4 廢物罐周邊不同間隙溫度偏差估算

間隙的有效導熱系數(shù)被轉(zhuǎn)化為溫度的偏差，假定HLW廢物罐初始剩余衰變熱為559.7 W和350.7 W（HLW玻璃固化體分別冷卻30 a和50 a之后），估值考慮到廢物罐處置的5 a后，即能量降低大約為初始處置的12%時，廢物罐、膨潤土和處置巷道巖壁表面的熱輻射率通過分析，給定其數(shù)值為ε＝0.8，豎直處置概念不同間隙的有效導熱系數(shù)依據(jù)解析法分析結(jié)果，計算了HLW廢物罐處置5 a后不同間隙的溫度偏差，計算的不同間隙的溫度偏差結(jié)果見表4。

表4 間隙影響溫度偏差估算表Table 4 Estimate temperature difference of gaps

研究表明，廢物罐初始處置時的剩余衰變熱量是影響廢物罐不同間隙溫度偏差最重要、最敏感的參數(shù)，初始處置時的剩余衰變熱量越大，間隙的溫度偏差就越大；內(nèi)部間隙的溫度偏差一般小于10℃，內(nèi)部間隙越大，溫度偏差越大，外部間隙為水充填時的溫度偏差比間隙為空氣充填時的溫度偏差要小1～3℃（表 4）。

6 結(jié) 論

（1）處置庫中廢物罐表面的最高溫度不能超過100℃，這個標準決定著處置庫的熱庫容。廢物罐處置時剩余衰變熱量、工程屏障系統(tǒng)材料的熱特性、間隙的存在、處置主巖的初始溫度及其熱特性、處置庫的布局等這些都是影響處置庫中廢物罐表面溫度的因素。

（2）影響廢物罐表面最高溫的最重要和最敏感參數(shù)是廢物罐的初始處置剩余衰變熱量。

（3）主巖和工程屏障系統(tǒng)材料參數(shù)的不確定性及其自然變化性和工程屏障系統(tǒng)廢物罐周邊間隙是影響廢物罐表面最高溫度的兩個最主要的因素。

（4）工程屏障系統(tǒng)內(nèi)部間隙的溫度偏差小于10℃，內(nèi)部間隙越大，溫度偏差越大，外部間隙在被水充填時的溫度偏差比間隙被空氣充填時的溫度偏差要小1～3℃。

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