劉鑫，劉宇，高閃，張松松，魏浩，劉連河

（1.海軍駐葫蘆島四三一廠軍事代表室，遼寧葫蘆島 125004；2.哈爾濱工程大學，黑龍江哈爾濱 150001；3.青島海洋新材料科技有限公司，山東青島 226101）

水性阻尼涂料用LIPN的研究現(xiàn)狀及發(fā)展

劉鑫1，劉宇1，高閃2，3，張松松2，魏浩2，劉連河2，3

（1.海軍駐葫蘆島四三一廠軍事代表室，遼寧葫蘆島 125004；2.哈爾濱工程大學，黑龍江哈爾濱 150001；3.青島海洋新材料科技有限公司，山東青島 226101）

振動噪聲嚴重影響著人們的生產(chǎn)和生活。阻尼技術可有效抑制振動和噪聲傳播，已經(jīng)越來越多的應用于機械設備、鐵路機車等領域。由于上述領域多數(shù)處于室內(nèi)密閉環(huán)境，對環(huán)保的要求也日益增加。闡述了國內(nèi)外水性阻尼涂料領域LIPN的最新研究進展。介紹了丙烯酸酯、苯乙烯-丙烯酸酯、醋酸乙烯-丙烯酸酯、有機硅-丙烯酸酯、聚氨酯-丙烯酸酯等IPN乳液的制備方法及性能指標，并提出了水性阻尼涂料將向著高阻尼、寬溫域、快固化的方向發(fā)展。

水性阻尼涂料；LIPN；丙烯酸酯；制備方法

引言

水性阻尼涂料是以樹脂為基質(zhì)，以水為分散介質(zhì)，加入大量填料、助劑等組成。它更加符合當今環(huán)保的要求。作為實用的阻尼材料，其轉變區(qū)域應同使用的環(huán)境溫度和頻率相一致，根據(jù)時-溫等效原理，聲頻(20～20000Hz)等效于約20℃溫域，而使用環(huán)境冬夏季溫差約40℃甚至更大，這要求高分子材料的有效阻尼溫域不低于60℃[1]。眾所周知，單一的聚合物阻尼溫域只有20～30℃。難以滿足現(xiàn)實要求，因此，宜采用低Tg聚合物和高Tg聚合物的特殊共混來拓寬有效阻尼溫域，制備實用的水性阻尼材料。引入高低不同Tg聚合物的方法有共混及IPN兩種方式，聚合物共混物的阻尼性能極大地依賴于組分間的協(xié)同效應，而協(xié)同效應是由組分間的混溶性或相容性所決定的。改善混溶性或相容性是合成高性能阻尼材料的關鍵[2～3]，因此，大部分的研究集中于互穿網(wǎng)絡結構。

互穿聚合物網(wǎng)絡(IPN)自20世紀60年代末發(fā)展以來一直備受關注，已被廣泛地用來制備寬溫域阻尼材料[4]。乳膠IPN(LIPN)為微觀層次的互穿，互穿幾率大，協(xié)同效應更好，并且能方便地以水基涂料的形式應用，其中以丙烯酸酯聚合物為主的LIPN體系被作為水性阻尼材料受到廣泛研究。

1 丙烯酸酯LIPN

通過種子乳液聚合將軟硬段分別聚合于核殼中，形成乳膠粒。一般甲基丙烯酸酯類聚合物的玻璃化溫度較高，較易作為核結構；丙烯酸酯類聚合物玻璃化溫度較低，作為殼結構。

L.H Sperling[5]介紹了PMMA/PBA核殼結構的阻尼性能，由于并未完全形成互穿網(wǎng)絡結構，兩相間相容性較差，阻尼性能不高，其動態(tài)力學譜只顯示兩個相對獨立的轉變峰，對應的玻璃化溫度分別為-27.7℃和135.7℃，Tan>0.3的阻尼溫域僅為120.7～141.8℃(21.1℃)。

通過在核殼層中引入功能交聯(lián)單體，控制交聯(lián)單體用量，使核殼層形成半互穿、全互穿網(wǎng)絡結構，增加了相之間的相容性，阻尼性能顯著提高，溫域變寬[6～13]。

孫廣平等[14]對PMMA-PBA核-殼結構互穿網(wǎng)絡水性阻尼涂料的動態(tài)力學性能進行研究發(fā)現(xiàn)，互穿作用的大小依賴于MMA/BA的比例及DVB(二乙烯基苯)的用量。當MMA/BA=4/6，DVB含量為0.1%時，涂膜具有較好的動態(tài)力學性能。

劉巧賓等[6]合成出一系列丙烯酸酯核/殼結構復合體系，通過改變核層網(wǎng)絡中軟硬單體的比例變化，發(fā)現(xiàn)核層結構中軟單體含量增加，提高網(wǎng)絡的高彈性，使整個體系的內(nèi)耗值增加，阻尼性能較好；同時對比交聯(lián)劑TPGDA與TMPTA對阻尼的影響發(fā)現(xiàn)，分子中含柔性鏈段較多的TPGDA交聯(lián)劑易于在分子鏈間形成柔性交聯(lián)點比含硬段較多的TMPTA體現(xiàn)較好的阻尼性能。

K.I.Suresh[8]通過將PBA作為核層，PMBA為殼層，將交聯(lián)劑1，3-二(1-甲基乙烯基)苯引入核層，形成半互穿網(wǎng)絡結構，發(fā)現(xiàn)核層交聯(lián)劑含量越高，成膜機械性能提高，阻尼性能下降，當交聯(lián)劑含量為2%（mol）時，體系阻尼性能最佳。

Li等[10]制備了P(MMA-AN)/P(EA-BA)LIPN，通過引入帶有強極性結構單元的丙烯腈，很好的提高了核殼兩相的相容性，并使阻尼溫域顯著變寬；通過與填料的協(xié)同作用，Tan＞0.4的有效阻尼溫域寬達-50～72.6℃（112.6℃）。

為提高相容性，康立訓等[15]通過引入新的聚合物網(wǎng)絡Ⅲ，使其與網(wǎng)絡Ⅰ和網(wǎng)絡Ⅱ都有較好的相容性，網(wǎng)絡相互間混合程度加大，相分離程度減小，拓寬了阻尼溫域，提高了兩峰間波谷的阻尼因子。同時研究還發(fā)現(xiàn)，為防止丙烯酸酯聚合物的高溫蠕變，可以加入適量的含羧基的共聚單體，以提高網(wǎng)絡間的結合力和高溫阻尼性能。

通過在核殼層引入可發(fā)生交聯(lián)反應的官能團，固化時交聯(lián)成膜，形成自交聯(lián)乳液，提高機械性能，制備實用阻尼材料[16～19]。

康立訓等[15]，研究了界面離子交聯(lián)對阻尼性能的影響，在體系中引入丙烯酸功能單體參與聚合，產(chǎn)生COO-離子，通過NaOH，己二胺與其產(chǎn)生界面離子交聯(lián)反應，可明顯地改善高溫阻尼性能。

晏欣等[17]利用雙丙酮丙烯酰胺與己二酰肼的交聯(lián)反應合成了PEMA/PEALIPN。界面自交聯(lián)改善了LIPN組分的相容性，提高LIPN材料的拉伸強度和回彈性，其抗蠕變性得到很大改善，但阻尼性能有所下降。

2 苯乙烯-丙烯酸酯LIPN[20～26]

苯乙烯單體存在苯環(huán)結構，形成聚合物時，苯環(huán)側基位阻較大，能有效增加分子鏈內(nèi)摩擦，提高阻尼性能；丙烯酸酯聚合物雖有其明顯優(yōu)勢，但其耐水及耐溶劑性能較差，采用苯乙烯替代部分丙烯酸酯單體已經(jīng)成為大部分研究者的方向，以苯丙為核殼體系的阻尼LIPN結構已成為目前國內(nèi)外研究的熱點。

與丙烯酸酯相比苯乙烯極性很小，且疏水性強，在LIPN中，一般PS作為核層時，體系具有很好的穩(wěn)定性[22]。

Wang[20]對PA/PS核殼結構體系進行研究，改變單體加料順序可使核殼兩相反轉，當PS為核PA為殼時，體系相容性較好；反之，體系出現(xiàn)相分離。

Wei等[21]研究發(fā)現(xiàn)，在PS中引入強極性單體丙烯腈，提高PS的極性，可很好的提高PS與PA的相容性。當丙烯腈含量為10%時，體系阻尼性能最佳，高于10%后，PA層會向PS內(nèi)部滲透，阻尼效果下降。同時，研究者還引入丙烯酸功能單體分別于核殼兩相，它一方面可提高核殼的相容性，更重要的是，羧基提供的活潑氫可與羰基氧形成氫鍵，提高阻尼值。當丙烯酸于PS相時，提高高溫阻尼值；當丙烯酸于PA相時，提高低溫阻尼值。

3 醋酸乙烯酯-丙烯酸酯LIPN

聚醋酸乙烯酯(PVA)具有廉價、玻璃化溫度適中、阻尼值高等特點，是高阻尼材料的理想組分。目前，關于醋酸乙烯酯-丙烯酸酯乳液阻尼的研究多為醋酸乙烯酯、丙烯酸酯共聚物，且作為基體樹脂與填料、助劑等協(xié)同配合制備性能優(yōu)異的水性阻尼涂料[27～29]。有關LIPN的報道很少[30～31]。

晏欣等[30]對醋酸乙烯酯的阻尼性能進行研究，通過有效地結合PVA的極性和PDBM的位阻效應，使很難形成均聚物的馬來酸二丁酯(DBM)與醋酸乙烯酯共聚，并與PVA形成P(VA-DBM)/PVAIPN乳液，DBM空間位阻大，能有效增加分子運動的內(nèi)摩擦力，與PVA形成互穿網(wǎng)絡后，可在較寬溫域內(nèi)具有高阻尼因子。

姚樹人等[31]又將玻璃化轉變溫度較低的PBA作為低溫部分，與PVA形成LIPN，通過乳膠雙向互穿及BA同丙烯腈共聚極大地改善PBA與PVA的相容性和乳膠IPN的阻尼性能。

4 有機硅-丙烯酸酯LIPN

聚硅氧烷／丙烯酸酯共聚乳液兼具極性相差很大的有機硅和丙烯酸酯聚合物的優(yōu)良性能，通過硅氧烷接枝共聚或以大分子硅單體與丙烯酸酯直接共聚，制備具有“核／殼”特殊結構的有機硅／丙烯酸酯復合共聚物就可以在不損失丙烯酸酯共聚物耐候性和高阻尼性能的情況下，提高其耐水性、耐寒性和低溫域部分的阻尼性能[32～33]。由于聚硅氧烷和聚丙烯酸酯極性相差很大，為保證所形成的核殼型乳膠粒結構的穩(wěn)定，目前研究的核殼型有機硅丙烯酸酯乳液大多以聚硅氧烷為核、聚丙烯酸酯為殼，但這種結構會因聚硅氧烷被聚丙烯酸酯包埋而影響改性效果[34～37]。目前通過將聚硅氧烷在殼層的接枝聚合對聚丙烯酸進行改性，減少聚硅氧烷向乳膠粒內(nèi)部遷移成為了研究的重點[38～40]。通過有機硅改性丙烯酸應用于阻尼領域，其最終阻尼溫域均可大于100℃，且低溫阻尼性能得到顯著提高[41～44]。

夏宇正等[41]通過乙烯基大分子硅單體與丙烯酸酯共聚，成功地制得了具有接枝結構的丙烯酸酯共聚乳液。該接枝共聚物的阻尼溫域可跨越100℃，力學損耗因子(Tan δ)最高可達到2.0。

沙磊等[42]通過將有機硅大分子單體作為第三網(wǎng)絡，與丙烯酸酯類單體為主的二元互穿網(wǎng)絡乳液進行共聚，研究發(fā)現(xiàn)，由于烷氧基水解后生成的硅醇易發(fā)生縮聚而生成凝聚物，隨有機硅含量增加，有機硅單元與丙烯酸酯共聚后，乳膠粒中的Si-OH濃度增大，相互發(fā)生縮聚交聯(lián)，粒子發(fā)生聚結，導致凝聚物的生成增加。有機硅單體用量越大，凝聚物會生成得越多，聚合反應變得不穩(wěn)定。研究者發(fā)現(xiàn)，當有機硅用量在8%時，單體的轉化率最高，且Tan δ>0.3的溫域范圍為：-65～150℃（215℃）。

5 聚氨酯-丙烯酸酯LIPN

PU具有優(yōu)異的力學性能、耐磨性能、粘接性能和低溫阻尼性能，聚丙烯酸酯具有優(yōu)良的耐候性、保光性、耐水性和常溫阻尼性能，將水性PU和PA乳液相結合可望得到寬溫域高阻尼水性阻尼涂料。目前，對于丙烯酸酯-聚氨酯LIPN的研究報道多為力學性能及相容性研究[45～48]，阻尼性能研究的報道不多。

孫衛(wèi)紅等[49]采用種子乳液聚合法合成了聚氨酯-聚丙烯酸乙(丁)酯[PU／PE(B)A]復合乳液，PU與PE(B)A復合后，軟、硬段的相容性增強，為半相容體系；隨PEA組分的增加，其與PU的相容性逐漸變好，PU／PEA(60／40)的Tan δ>0.3的溫域最大達63.9℃，因此它是很好的寬溫域阻尼材料；PU／PEA／PBA(50／25／25)復合乳液的Tan δ> 0.3溫域為-30.9～66.8℃，溫域達97.7℃，是十分理想的水性寬溫域阻尼材料。

晏欣等[50]通過制備甲基丙烯酸羥乙酯封端的水性聚氨酯分散體，合成了聚氨酯-聚甲基丙烯酸乙酯（PU-PEMA）復合乳液，甲基丙烯酸羥乙酯（HEMA）的加入，有效的提高了聚氨酯及丙烯酸乙酯的相容性，當HEMA含量為10%時，Tan δ>0.3的溫域為118℃其相應的復合乳液是十分理想的水性阻尼涂料。

尹朝輝等[44]制備了寬溫域聚丙烯酸酯/聚氨酯/聚硅氧烷LIPN乳膠耐水性優(yōu)異，阻尼因子可達0.4-1.5阻尼溫域范圍可達-80～150℃。

6 展望

隨著科學技術和現(xiàn)代工業(yè)的不斷發(fā)展，機械設備，鐵路機車等引起的振動、噪聲和失效問題日益增多；與此同時，環(huán)境保護也越來越受到大家的重視，特別是對于室內(nèi)密閉環(huán)境的保護尤為重要。

水性阻尼涂料作為一種功能性涂料，將向著高阻尼、寬溫域、快固化的方向發(fā)展。LIPN憑借其寬溫域，高阻尼的性能，已被越來越多應用于阻尼涂料領域，相信隨著對LIPN技術研究的不斷深入，會有越來越多的水性阻尼涂料應用于工業(yè)生產(chǎn)的各個領域，必將大大推進阻尼涂料的“綠色化”進程。

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Present Status of Research on LIPN for Water-based Damping Coatings

LIU Xin1,LIU Yu1,GAO Shan2，3,ZHANG Song-song2,WEI Hao2and LIU Lian-he2，3

（1.Military Representative Office of Naval in 431 Factory,Huludao 125004,China;2.Harbin Engineering University,Harbin 150001,China 3.Qingdao Advanced Marine Material Technology Co.,Ltd.,Qingdao 266101,China）

The noise and vibration affects production and people’s life seriously.Damping technology can eliminate the vibration and noise transmission effectively,which has been increasingly used in machinery,railway locomotives and other fields.As most of the above-mentioned areas are in closed environment,the requirement of environmental protection is increasing.This paper has reviewed the recent development of LIPN for water-based damping coatings at home and abroad.The preparation methods and performance evaluations of acrylate,styrene-acrylate,vinyl acetateacrylate,and silicone-acrylate and urethane-acrylate IPN emulsions are introduced respectively.The development direction of water damping coatings will be high damping property,wide temperature range and fast curing.

Water-based damping coatings;LIPN;acrylate;preparation methods

TQ637.81

A

1001-0017（2013）04-0071-05

2013-03-17

劉鑫（1981-），男，遼寧朝陽人，助理工程師，主要從事船舶設計。