彭英才，蔣冰，陳乙豪，沈波，馬蕾

（1.河北大學(xué) 電子信息工程學(xué)院，河北 保定 071002；2.北京大學(xué) 介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

一維納米材料是指具有二維量子限制效應(yīng)的新型納米材料，具有許多優(yōu)異的電學(xué)、磁學(xué)和光學(xué)特性，被廣泛用于光電子器件的制作，如光電二極管［1－2］、場效應(yīng)晶體管［3］和邏輯門電路［4］等.

近年來，隨著太陽電池研究的快速發(fā)展，為了實(shí)現(xiàn)“高效率、低成本、長壽命、無毒性、高穩(wěn)定性”的新一代太陽電池，需要選擇性能更加優(yōu)異的光伏材料和設(shè)計更加合理的電池結(jié)構(gòu).研究指出，一維納米結(jié)構(gòu)具有以下幾個特點(diǎn)：1）一維納米結(jié)構(gòu)具有較大的表面積和較小的折射率，因此可以增強(qiáng)太陽電池的光吸收特性和減反射特性［5］；2）一維納米結(jié)構(gòu)的載流子輸運(yùn)方向與入射光方向垂直，有利于提高光生載流子的利用效率［6］；3）原子的定向有序生長提高了材料的結(jié)晶質(zhì)量，減少了其中的缺陷態(tài)密度，由此可以降低光生載流子復(fù)合幾率；4）一維電子輸運(yùn)性質(zhì)可以顯著改善載流子的輸運(yùn)過程，十分有利于提高太陽電池的轉(zhuǎn)換效率.一維納米材料的這些優(yōu)良特性，為實(shí)現(xiàn)高效率的一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池提供了堅實(shí)基礎(chǔ).

本文首先簡要評述了一維納米結(jié)構(gòu)的光吸收和光學(xué)減反射特性，然后評述了近年來一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池的研究進(jìn)展.最后，提出了這些研究中出現(xiàn)的問題，并且指出了它們今后的發(fā)展趨勢.

1 一維納米結(jié)構(gòu)的光吸收特性

1.1 納米線的光吸收特性

與常規(guī)體材料相比，納米線具有較大的比表面積和相對較小的折射率，因此呈現(xiàn)出優(yōu)異的光吸收和低反射率特性.與納米薄膜相比，納米線陣列具有更優(yōu)良的光學(xué)減反射特性［7］，尤其在高光子能量區(qū)域光吸收能力明顯增強(qiáng).圖1a和b分別對比了Si基納米薄膜、納米多孔硅和直徑50nm 的Si納米線陣列的光吸收與光反射譜.由圖1a可知，在光子能量小于Si的禁帶寬度時，納米線對光吸收能力很弱.隨著光子能量增加，Si納米線光吸收能力逐漸增強(qiáng)，并且在光子能量高于2.8eV 后光吸收特性明顯優(yōu)于厚度為50nm 的Si納米薄膜.在圖1b中的光反射譜中，Si納米線的光反射率要遠(yuǎn)低于納米多孔Si和Si納米薄膜.分析指出，采用化學(xué)蝕刻方式制備的Si納米線具有多孔隙的表面形貌，因此降低了折射率，從而導(dǎo)致減反射特性的改善.Peng等［8］采用濕法金屬蝕刻成功制備出了直徑為20～300nm 的Si納米線陣列，并且證實(shí)在300～1 000nm 波長納米線反射率低于2%.Srivastava等［9］也指出垂直Si納米線陣列具有極低的光反射率，在300～600nm 波長反射率僅為1.5%.

圖1 Si基納米結(jié)構(gòu)的光吸收譜a和光反射譜bFig.1 Absorption and reflection spectra of Si－based nanostructrure

近年來，隨著對直接帶隙半導(dǎo)體材料和寬帶隙半導(dǎo)體材料研究的深入，對其光學(xué)特性的研究也引起了人們的廣泛關(guān)注.Guo等［10］報道了長度為3μm 的GaAs納米線在300～800nm 波長具有小于4%的反射率，并且在300～700nm 波長的光透射率小于0.5%.Liu等［11］測量了采用水熱法制備的ZnO 納米線陣列的光吸收特性，指出在200～450nm 波長的光吸收率高于70%.Mehmet等［12］采用掠射角沉積（GLAD）系統(tǒng)成功制備了In2S3納米棒，發(fā)現(xiàn)在波長200～500nm 光吸收率接近90%.

1.2 納米管的光吸收特性

碳納米管（CNT）是一種典型的一維納米結(jié)構(gòu)材料，它是由近似石墨的六邊形網(wǎng)絡(luò)組成的空心管狀材料.碳納米管的徑向尺寸一般為1～30nm，長度可達(dá)幾個微米.根據(jù)碳納米管組成石墨片層數(shù)的不同，它又可以分為單壁碳納米管（SWCNT）和多壁碳納米管（DWCNT）.多壁管層數(shù)可以達(dá)到2～50層，層間的距離小于0.5nm.

1999年，Kataura等［13］采用激光蒸發(fā)和電化學(xué)合成技術(shù)制備了單壁碳納米管，并且研究了其光吸收特性.他們發(fā)現(xiàn)，在其制備的碳納米管光吸收譜中觀察到3個明顯的光吸收峰，并且譜峰位置會隨著碳納米管直徑的減小而出現(xiàn)藍(lán)移.隨后，Yang等［14］采用化學(xué)氣相沉積（CVD）技術(shù)制備了直徑8～10nm 和長度10～800μm 的單壁碳納米管陣列，并且對它在不同入射角度下的光反射進(jìn)行了測試.結(jié)果指出，在入射光波長633nm、入射角為0時SWCNT 陣列的光反射率僅為0.045%，而且在450～650nm 波長的光反射率小于0.07%.

Shi等［15］采用Kramers－Kronig色散積分技術(shù)對其制備的長度為70μm 和6.5μm 的多壁碳納米管陣列的光反射特性進(jìn)行了分析，指出2種長度的碳納米管陣列在400～800nm 的可見光范圍都具有小于0.1%的光反射率.為了進(jìn)一步驗(yàn)證碳納米管陣列的光吸收能力，他們在具有蝕刻圖形的Si襯底表面生長60μm長的碳納米管陣列做為減反射層，證實(shí)該碳納米管陣列具有優(yōu)異的減反射特性.

2 不同類型的一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池

2.1 Si納米線太陽電池

2.1.1 核－殼式Si納米線太陽電池

核－殼式納米結(jié)構(gòu)是由一種納米材料將另一種納米材料包覆起來形成的納米尺度的有序復(fù)合結(jié)構(gòu).核－殼Si納米線太陽電池一般采用納米線作為內(nèi)核材料，并在其表面覆蓋較薄的Si薄膜作為外殼，形成徑向p－n結(jié)太陽電池.Benedict等［16］利用等離子體化學(xué)氣相淀積（PECVD）方法制作了p－i－n核－殼結(jié)構(gòu)Si納米線太陽電池，在AM 1.5條件下得到光伏性能參數(shù)為：開路電壓（Voc）為0.8V，短路電流密度（Jsc）為13mA／cm2，填充因子FF為57%，轉(zhuǎn)換效率η為5.6%.通過分析n型a－Si層厚度對太陽電池性能的影響，發(fā)現(xiàn)較薄的n型a－Si窗口層有利于電池性能的優(yōu)化.電池的光吸收測試數(shù)據(jù)指出，其制備的太陽電池窗口層光吸收率高于80%.分析指出，pi－n結(jié)中的光生載流子復(fù)合是造成能量損失的主要原因.因?yàn)楦吣芰抗庾釉诳拷黱－i界面時能夠高效地產(chǎn)生光生載流子，但載流子壽命較短，特別是在本征a－Si層中較大部分被復(fù)合.為了進(jìn)一步研究本征a－Si厚度對電池性能的影響，Yu等［17］利用PECVD 系統(tǒng)制備出了本征a－Si層厚度為20～80nm 的類核－殼結(jié)構(gòu)Si納米線太陽電池.他們發(fā)現(xiàn)，制備的本征a－Si層厚度為80nm 的太陽電池在AM1.5條件下得到較好光伏性能：Voc＝0.66V，Jsc＝13.3mA／cm2，F(xiàn)F＝48.1%，η＝4.2%.通過對比可以發(fā)現(xiàn)，Benedict等制作的納米線太陽電池的本征a－Si厚度約為300nm.與Yu等制作的電池相比，二者本征a－Si層厚度具有較大的尺寸差距，因此關(guān)于p－i－n核殼結(jié)構(gòu)Si納米線太陽電池本征a－Si層厚度該如何選取，還需要進(jìn)行進(jìn)一步的研究工作.

此外，Yu等［17］還發(fā)現(xiàn)不同的納米線陣列密度對太陽電池光電特性具有較大影響，他們采用4種不同密度的Si納米線陣列制作太陽電池，其中陣列密度為4.54×108／cm2的太陽電池具有最大的Jsc＝13.4mA／cm2和較高的η＝4.2%.分析認(rèn)為，如果納米線陣列密度過小，納米線陣列間隙較大，這樣會顯著的降低納米線的光俘獲能力，導(dǎo)致光吸收能力降低［11］.如果納米線生長的過于密集，納米線之間間距太小會導(dǎo)致互相遮蔽和覆蓋，納米線陣列將不能進(jìn)行充分的光吸收，因此造成能量損失.而且，在頂電極覆蓋時，由于納米線頂部的互相遮蔽，會造成電極的不良接觸，故而產(chǎn)生較大的接觸電阻，從而影響電池性能.

2.1.2 Si納米線混合異質(zhì)結(jié)太陽電池

近年來，納米結(jié)構(gòu)材料與聚合物混合太陽電池，因制作成本低而受到研究者的關(guān)注.Syu等［18］將Si納米線陣列與聚3，4－二氧乙烯噻吩／聚4－苯乙烯磺酸（PEDOT：PSS）結(jié)合，成功制作出轉(zhuǎn)換效率為8.4%的混合結(jié)構(gòu)太陽電池，其剖面如圖2a所示，圖2b為不同納米線長度對該電池Jsc的影響.從圖3b中可知，Si納米線／PEDOT：PSS太陽電池比Si薄膜／PEDOT：PSS太陽電池具有更好的光伏性能.并且，Si納米線長度增加電池性能出現(xiàn)劣化.他們認(rèn)為，這是由于過長的納米線會減少光生載流子的壽命，而且由于納米線頂部聚集，PEDOT：PSS介質(zhì)在納米線陣列中的滲透性較差，導(dǎo)致聚合物不能充分滲入納米線間隙完全覆蓋納米線陣列，造成異質(zhì)結(jié)面積減小，因而造成電池性能的惡化.

圖2 Si納米線／聚合物混合太陽電池結(jié)構(gòu)a與I－V 特性bFig.2 Structure and I－Vcharacteristics of Si－NWs／PEDOT：PSS hybrid solar cell

最近，Zhang等［19］也制作了Si納米線／PEDOT：PSS混合太陽電池，在AM1.5條件下得到的電池光伏參數(shù)為Jsc＝26.4mA／cm2，Voc＝0.47V，F(xiàn)F＝48%，η＝6.0%.Xie等［20］采用不同摻雜類型的單層石墨烯（MLG）與Si納米線陣列結(jié)合，制作出了一種新型肖特基結(jié)太陽電池.在AM1.5條件下測試得到電池的光伏參數(shù)為Voc＝0.35V，Jsc＝41.2μA／cm2，F(xiàn)F＝23%，η＝0.95%.結(jié)果，由于納米線頂部與MLG 薄層接觸面積很小，由此形成的肖特基結(jié)面積很小，顯著影響光生載流子的輸運(yùn)，而且過長的納米線也增加了光生載流子的輸運(yùn)距離.因此制作出的MLG／Si納米線結(jié)構(gòu)太陽電池轉(zhuǎn)換效率很低.為了改善電池性能，增大肖特基結(jié)面積，Xie等將石墨烯切割成粉末，填充在Si納米線陣列間隙中，經(jīng)過這種改進(jìn)后的電池轉(zhuǎn)換效率提高至2.15%.

2.1.3 其他類型的Si納米線太陽電池

由于納米線及其陣列具有優(yōu)異的光學(xué)減反特性，許多研究者利用納米線陣列來改善太陽電池的光吸收特性.Wang等［21］在（100）Si襯底上蝕刻垂直Si納米線陣列，并在陣列間隙鑲嵌Pt納米微粒（PtNPs），并以此作為減反射層制備太陽電池.AM1.5條件下得到了10.86%的轉(zhuǎn)換效率，在300～1 000nm 波長電池的光反射率＜2%.Lu等［22］利用大面積有序的Si納米線陣列制備太陽電池，在400～1 600nm 波長電池的光吸收率為99%，AM1.5條件下的電池光伏性能為Jsc＝26.4mA／cm2，Voc＝0.59V，F(xiàn)F＝69%，η＝10.8%.Kim 等［23］采用平面Si襯底和Si納米線成功制作了混合結(jié)構(gòu)的太陽電池，利用Si納米線來增強(qiáng)電池的光吸收，并且可以有效地改善載流子收集效率，在AM1.5條件下得到了11%的轉(zhuǎn)換效率.Kumar等［24］制備了軸向n＋－p－p＋型的Si納米線陣列太陽電池，在波長300～800nm 可見光的反射率＜5%，AM1.5條件下電池的光伏參數(shù)為Jsc＝37mA／cm2，Voc＝0.54V，η＝13.7%.

2.2 GaAs一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池

除了Si基納米線陣列太陽電池外，GaAs一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池也被人們所研究.Wen等［25］對高效率GaAs納米線太陽電池的陷光特性進(jìn)行了理論分析和模型計算，并且指出該納米線陣列在300～800nm 的波長具有超低的反射率，并以此理論模型模擬實(shí)現(xiàn)具有光伏參數(shù)為Jsc＝28.7mA／cm2，Voc＝0.96V，η＝22%的GaAs納米線陣列太陽電池.此外，Lapierre［26］也通過模擬分析指出，對于一個具有表面鈍化的p－i－n結(jié)構(gòu)GaAs納米線太陽電池可以實(shí)現(xiàn)Jsc＝10.7mA／cm2，Voc＝1.04V，F(xiàn)F＝88%，η＝9.81%的光伏性能.

Czaban等［27］采用氣－液－固法成功制備了垂直結(jié)構(gòu)的GaAs納米線陣列，并以此制作了具有核－殼結(jié)構(gòu)的太陽電池，得到Voc＝0.25V，F(xiàn)F＝26.7%，η＝0.83%的光伏參數(shù).Mariani等［28］采用金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積（MOCVD）系統(tǒng)制作了核－殼GaAs納米柱陣列太陽電池，圖3示出了其制備的GaAs納米柱陣列太陽電池在光照條件下和無光照下的I－V 特性.在AM1.5條件下的電池光伏參數(shù)為Jsc＝17.6 mA／cm2，Voc＝0.39V，F(xiàn)F＝37%，η＝2.54%.此外，他們對比了不同頂電極材料對電池光伏性能的影響，指出ITO 電極具有較小的薄層電阻，從而降低了電池的串聯(lián)電阻，有效的提高太陽電池的填充因子［29］.而且，ITO 頂電極與n型GaAs納米柱殼層形成的n＋－n結(jié)構(gòu)更有利于電子的抽取和收集，使電池光電性能得到改善.

圖3 GaAs納米柱陣列太陽電池I－V 特性Fig.3 I－Vcharacteristics of GaAs nanopillar solar cell

Chao等［30］制作了與Syu等［18］相似結(jié)構(gòu)的GaAs納米線／PEDOT：PSS混合太陽電池，在AM1.5條件下得到Jsc＝10.7mA／cm2，Voc＝0.53V，F(xiàn)F＝55%，η＝3.1%的光伏特性.Chao等通過分析制備了電極的太陽電池的掃描電子顯微鏡圖片后指出，納米線陣列形貌以及聚合物材料在陣列中的滲透覆蓋面積對電池性能具有重要影響.形貌長而密集GaAS納米線陣列具有在400～800nm波長范圍小于6%的反射率，提高了電池的光吸收.

2.3 碳納米管太陽電池

2008年，Li等［31］報道了采用SWCNT與n－Si制備的異質(zhì)結(jié)太陽電池，在AM1.5條件下得到了Jsc＝15mA／cm2，Voc＝0.45V，F(xiàn)F＝28%，η＝0.95%的光伏性能，然后他們采用SOCL2對SWCNT進(jìn)行處理，減小了薄層電阻，使電池的轉(zhuǎn)換效率提高至1.35%，并且使Jsc提高到24mA／cm2.Wang等［32］報道了CNT－CuI－Si太陽電池，由于CuI具有良好的電導(dǎo)特性，十分有利于載流子的注入、收集和輸運(yùn)，使電池獲得了Jsc＝20.6mA／cm2，Voc＝0.5V，F(xiàn)F＝58%，η＝6.0%的光伏特性.此外，為了提高CNT 的電導(dǎo)率，Li等［33］采用熱蒸發(fā)的方式在SWCNT 薄層上覆蓋直徑20～40nm 的Au納米微粒，使其制備的SWCNT／Si異質(zhì)結(jié)太陽電池的Jsc提高了8倍.

Jia等［34］報道了采用DWCNT 與n－Si制作的DWCNT／Si異質(zhì)結(jié)太陽電池，獲得1.38%的轉(zhuǎn)換效率.他們發(fā)現(xiàn)，DWCNT 與Si襯底之間形成的異質(zhì)結(jié)密度對電池的光伏特性具有重要影響.為此，Jia等對電池工藝進(jìn)行了進(jìn)一步的優(yōu)化研究.此后不久，Jia等［35］就報道了對電池進(jìn)行的優(yōu)化工作，例如減小了n－Si襯底厚度從而減小了電池串聯(lián)電阻；為了增加與襯底之間形成的異質(zhì)結(jié)數(shù)量增大了DWCNT 薄層中的CNT 的密度并且將薄層厚度增加至150nm；采用絕緣性更好的SiO2作為頂部絕緣層等等.通過優(yōu)化電池工藝，在AM1.5條件下得到了7.5%的轉(zhuǎn)換效率，電池的FF 也由原來的19%提高到55%.

圖4 PDMS－CNT－Oxide－Si太陽電池結(jié)構(gòu)a和I－V 特性bFig.4 Structure and I－Vcharacteristics of PDMS－CNT－Oxide－Si solar cell

最近，Jia等［36］對其制備的DWCNT 太陽電池采用HNO3進(jìn)行處理，在DWCNT 和n－Si之間引入一層極薄的氧化層，并且頂層覆蓋PDMS減反射層，其制備的PDMS－CNT－氧化物－Si太陽電池結(jié)構(gòu)如圖4a中所示.在圖4b中所示電池I－V 曲線中，薄氧化層的引入使CNT－Si異質(zhì)結(jié)形成MIS結(jié)構(gòu)，有效地減小了載流子復(fù)合幾率，HNO3對CNT 的化學(xué)摻雜降低了其薄層電阻，增加了CNT 的電導(dǎo)率［37］，改善了電池的Voc.減反射層的覆蓋使電池在可見光區(qū)域的光反射率由原來的35%減小至10%，使電池的Jsc得到較大提高，在AM1.5條件下得到的電池光伏參數(shù)為Jsc＝29mA／cm2，Voc＝0.56V，F(xiàn)F＝67.6%，η＝10.9%.

2.4 其他一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池

近年來，采用ZnO、Ⅲ族氮化物等新型材料制備一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池引起了人們的極大關(guān)注.Dong等［38］首次通過MOCVD系統(tǒng)成功制備出同軸結(jié)構(gòu)的n－GaN／i－InxGa1－xN／p－GaN徑向結(jié)納米線太陽電池，在AM1.5條件下得到0.19%的轉(zhuǎn)換效率，并且通過調(diào)制本征層中In的組分可以實(shí)現(xiàn)對太陽電池性能的優(yōu)化.Hajime等［39］采用MOCVD系統(tǒng)成功制作出核殼結(jié)構(gòu)InP納米線陣列太陽電池，在AM1.5條件下得到Jsc＝13.72mA／cm2，Voc＝0.43V，F(xiàn)F＝57%，η＝3.37%的光伏性能.Liu等［40］報道了轉(zhuǎn)換效率為2.9%的ZnO 納米陣列／Sb（Ⅲ）2S3／P3HT疊層太陽電池，并且發(fā)現(xiàn)這種太陽電池在波長400～500nm 具有良好的光吸收性能.Kazuko等［41］制備了P3HT／ZnO納米棒陣列混合太陽電池，為了提高電池的轉(zhuǎn)換效率，他們在頂電極與P3HT層之間制作VOx電子阻擋層，在AM1.5條件下得到Jsc＝10.4mA／cm2，Voc＝0.58V，F(xiàn)F＝65%，η＝3.9%的光伏參數(shù).

3 結(jié)語

從一維納米材料光吸收特性出發(fā)，評述了一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池的研究進(jìn)展.由于一維納米結(jié)構(gòu)所具有的優(yōu)異光學(xué)減反射特性，能夠有效地增強(qiáng)太陽電池的光吸收能力.與此同時，一維納米結(jié)構(gòu)更加有利于載流子分離，有利于提高太陽電池的電流密度和轉(zhuǎn)換效率.為此，提出幾個發(fā)展一維納米結(jié)構(gòu)材料太陽電池的技術(shù)對策：1）采用合理的工藝手段制備出有序生長、尺度可控的一維納米結(jié)構(gòu)材料將是一個新的挑戰(zhàn)，特別是對于化合物材料的制備和摻雜工藝的研究，材料本身的載流子產(chǎn)生、輸運(yùn)和收集能力有待于進(jìn)行更加深入的研究；2）通過合理控制生長條件，制備出界面特性良好的一維納米材料，特別是對于p－i－n結(jié)構(gòu)一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池，如何有效地減少界面缺陷，降低載流子復(fù)合幾率，從而減小光生電流損失，將是納米線太陽電池需要解決的一個主要問題；3）深入揭示一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池的載流子輸運(yùn)機(jī)制，建立和發(fā)展對一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池中載流子產(chǎn)生、輸運(yùn)、復(fù)合和收集過程的快速檢測手段，進(jìn)而收集光照條件下太陽電池中光生載流子的有效信息；4）對于一維納米結(jié)構(gòu)異質(zhì)結(jié)太陽電池，通過優(yōu)化電池的整體結(jié)構(gòu)，增加異質(zhì)結(jié)結(jié)面積和載流子輸運(yùn)通道，提高電池的轉(zhuǎn)化效率.隨著一維納米材料制備加工手段的逐漸成熟和理論研究的不斷深入，一維納米結(jié)構(gòu)太陽電池有望成為低成本、高效率新型太陽電池研究的新方向.

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