徐天宇 何峰

(上海交通大學物理系,激光等離子體教育部重點實驗室,上海 200240)

1 引言

物理化學家的終極目標之一是通過觀測化學反應(yīng)的現(xiàn)象,理解化學反應(yīng)的本質(zhì)并進而控制化學反應(yīng)的過程及生成物.因為化學鍵的斷裂與形成往往發(fā)生在極短的時間之內(nèi),所以直至飛秒與阿秒激光脈沖誕生之后,人們才得以通過觀測超短激光與物質(zhì)相互作用的過程以及結(jié)果來探究分子離子在化學反應(yīng)中的超快動力學過程[1,2].隨著實驗條件的日趨成熟,目前已經(jīng)能夠制備具有穩(wěn)定強度與相位的飛秒脈沖,另外阿秒脈沖的脈寬最短可以達到80 as[3,4].

盡管實驗已經(jīng)拓展到了激光和大分子的研究,但在理論上進行完全維度的關(guān)于大分子的量子計算仍然超出了目前計算機的能力.對于最簡單的分子,理論上可以開展比較精確的計算,因此成為了理論研究最常用的一種研究對象.然而,人們關(guān)于的理解也遠未達到完全理解.本文利用數(shù)值模擬含時薛定諤方程的方法研究了在三束激光作用下的解離過程.第一束阿秒激光脈沖激發(fā),此過程由Franck-Condon近似描述,即開始解離時刻的原子核波函數(shù)可由的基態(tài)原子核波函數(shù)代替.在解離的過程中,引入兩束飛秒激光脈沖,波長分別為800 nm與400 nm,通過改變這兩束激光脈沖的絕對相位,解離后電子的位置可以得到有效控制.

2 理論模型

圖1 H+2的能級曲線 黑實線與黑虛線分別表示電子處于基態(tài)與第一激發(fā)態(tài),內(nèi)置放大圖描述了共振吸收或輻射ω400和ω800對應(yīng)的原子核間距與分子勢能

表示為

其中R為兩個質(zhì)子之間的距離,x為電子的坐標;φg(R,x)與φu(R,x)表示處于基態(tài)與第一激發(fā)態(tài)的電子波函數(shù),χg(R,t)與χu(R,t)則表示對應(yīng)的原子核波函數(shù).的解離可以近似地由以下二能級方程來描述

在數(shù)值模擬中,激光場的方程表示為E(t)=E1(t)+E2(t),其中 E1(t)=E0sin(ω800t+?800)與E2(t)=E0sin(ω400t+?400)分別表示 800 nm 與400 nm的激光脈沖,?800與?400則表示對應(yīng)激光場的絕對相位,激光的強度均為3×1012W/cm2.圖2描述了兩束飛秒激光脈沖疊加后的激光場.在計算中,原子核間距R的范圍在0—40,空間步長為?R=0.04,兩束脈沖長度均為6T800,其中T800=2π/ω800,時間步長為?t=1.為了抑制波函數(shù)在邊界的反射,在靠近模擬邊界的區(qū)域采用衰減函數(shù)[36]

其中Ra=35,RL=5.

電子在第一個原子核與第二個原子核上的原子態(tài)可以由φl(R,x)與φr(R,x)表示

因此,電子在兩個原子核上的概率分別為

其中α為激光參數(shù),即α=α(?800,?400).

圖2 800 nm與400 nm脈沖疊加之后的激光場 其中?800=0,藍實線、黑虛線與紅點畫線分別對應(yīng)?400為0,0.5π與π的三種情況

3 結(jié)果與討論

若不考慮電子位置對質(zhì)子能量的依賴關(guān)系,可將不對稱性參數(shù)中的質(zhì)子能量做積分,即

A(α)描述了電子在兩個原子核上分布的不對稱性程度.圖4顯示了不對稱性參數(shù)隨800nm與400nm激光脈沖相位的變化.當?800=0.4π,?400=1.4π時,不對稱性參數(shù)為0.7,反映了電子有86%的概率附著在第一個原子核上.因此我們期望實驗上可以通過控制兩束激光脈沖的相位來控制電子的位置.

圖3 當?800=π/2,?400=π/2時 (a)由1sσg(實線)與2pσu(虛線)當t=6T800時解離的質(zhì)子能譜;(b)解離后電子處于第一個(實線)與第二個(虛線)原子核上的歸一化質(zhì)子能譜.p1,p2與p3分別表示圖中曲線的三個峰值;(c)為當?400=π時,不對稱性參數(shù)隨質(zhì)子能量與?800的變化

圖4 不對稱性參數(shù)隨800 nm與400 nm激光脈沖相位的變化

4 結(jié)論

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