房吉敦，杜曉明，李政，徐竹，史怡，李慧穎，馬妍，楊賓，李發(fā)生*

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 100012

2.北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院，北京 100083

3.北京師范大學(xué)，地下水污染控制與修復(fù)教育部工程研究中心，北京 100875

某復(fù)合型化工污染場地分地層健康風(fēng)險評估

房吉敦1，杜曉明1，李政1，徐竹1，史怡2，李慧穎3，馬妍3，楊賓1，李發(fā)生1*

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 100012

2.北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院，北京 100083

3.北京師范大學(xué)，地下水污染控制與修復(fù)教育部工程研究中心，北京 100875

污染場地風(fēng)險評估是污染土地再開發(fā)過程中的重要環(huán)節(jié)。由于污染物的屬性及來源不同，污染物在土壤中的殘留具有明顯的分層特點。以某復(fù)合型化工污染場地土壤修復(fù)為例，采用美國GSI公司開發(fā)的RBCA模型，對該污染場地進(jìn)行分地層健康風(fēng)險評估，取得了主要污染物在不同地層中的風(fēng)險狀況。結(jié)果表明，該污染場地既存在致癌風(fēng)險也存在非致癌風(fēng)險，但以有機(jī)致癌風(fēng)險為主。利用該風(fēng)險評估結(jié)果，能為后續(xù)的污染場地修復(fù)制定有針對性的修復(fù)方案，增強(qiáng)修復(fù)效果，節(jié)約修復(fù)費用。

污染場地；土地修復(fù)；分地層健康風(fēng)險評估

污染場地是工業(yè)活動迅速發(fā)展過程中產(chǎn)生的新興污染源，它不僅占用了土地資源，受污染的土地還會通過空氣、水等環(huán)境介質(zhì)的傳播，對人群健康帶來不同程度的潛在危害[1-4]。污染場地健康風(fēng)險評估是指對已經(jīng)或可能造成污染的工廠、加油站、地下儲油罐、垃圾填埋場、廢物堆放場等場地進(jìn)行污染物排放或泄漏對人體健康危害程度的概率估計，它是一項多學(xué)科交叉的復(fù)雜的系統(tǒng)工程，不僅需要調(diào)查污染場地土壤、空氣、水體等的污染狀況和污染物種類，還需分析污染物遷移途徑和轉(zhuǎn)化機(jī)制以及暴露人群結(jié)構(gòu)和分布情況，并利用毒理學(xué)研究成果，以數(shù)學(xué)、統(tǒng)計學(xué)等為工具估算人體健康的危害概率和可能程度,在充分保護(hù)人體健康的原則下,選擇切合實際的污染防治措施并開展污染治理[5]。廢棄的工業(yè)污染場地再利用前，一般要進(jìn)行相應(yīng)的健康風(fēng)險評估，評估在保障居民人體健康的前提下進(jìn)行[6-8]，依據(jù)健康風(fēng)險評估結(jié)果，針對實際情況對污染場地采取切合實際的風(fēng)險管理措施或進(jìn)行污染治理修復(fù)。其中，應(yīng)用較廣的是美國國家環(huán)境保護(hù)局(US EPA)建立的一整套完善的風(fēng)險評估程序[9]。

RBCA(Risk-Based Corrective Action)是美國試驗與材料學(xué)會(American Society for Testing and Materials, ASTM)針對土壤和地下水污染治理頒布的行動準(zhǔn)則，美國GSI環(huán)境股份有限公司根據(jù)該準(zhǔn)則開發(fā)了RBCA模型[10]，目前該模型已在國際上被廣泛用于污染場地的風(fēng)險評估。RBCA模型將化學(xué)物質(zhì)分為致癌物和非致癌物，一般設(shè)定可接受的致癌水平為小于10-6，可接受的非致癌危害商為1[11]，通過計算污染的風(fēng)險值來判斷場地是否受到污染。

20世紀(jì)90年代,我國開始了以介紹和應(yīng)用國外研究成果為主的環(huán)境風(fēng)險評估研究[12-13],但大部分集中在事前風(fēng)險評估。開展污染場地健康風(fēng)險評估將有利于充分了解場地污染狀況,污染物遷移轉(zhuǎn)化途徑和對人體健康及環(huán)境的危害,是場地污染治理的基礎(chǔ)和依據(jù)。筆者以某市復(fù)合型化工污染場地土地修復(fù)為例，采用RBCA模型對該場地土壤分層次進(jìn)行人群健康風(fēng)險評估，該評估結(jié)果將作為土地規(guī)劃部門對該場地土地修復(fù)方向及方式的科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)域與研究方法

1.1 研究區(qū)域概況

該污染場地為廢棄的復(fù)合型化工污染場地，場地周圍是居民區(qū)。該污染場地過去主要生產(chǎn)經(jīng)營燒堿、聚氯乙烯、氯醋共聚物、鹽酸、液氯等基本化工原料，現(xiàn)已停產(chǎn)和搬遷。該場地經(jīng)過修復(fù)后，將作為居民小區(qū)建設(shè)用地。

1.2 研究方法

1.2.1 樣品采集與分析

土壤樣品采用SH-30型鉆機(jī)進(jìn)行沖擊鉆探采樣。該污染場地土壤第一層為填土層，第二層為粉土層，第三層為黏土層，第四層為砂層(表1)。

表1 不同土層中土壤質(zhì)地類型分布

1)黏粒d<0.005 mm；2)粉粒d為0.005～0.05 mm；3)砂粒d>0.05 mm。

土壤采樣深度為0～18.5 m。首先，用手持VOC采樣管采集非擾動土壤VOC樣品，VOC樣品用預(yù)先存放有甲醇溶劑的40 mL玻璃瓶收集，用具聚四氟乙烯密封墊的瓶蓋蓋緊，再用聚四氟乙烯膜密封。將土壤混合均勻后，用塑料鏟子進(jìn)行重金屬、SVOC、農(nóng)藥和PCB樣品的采集，用鐵質(zhì)采樣器采集鹽泥樣品。重金屬、SVOC、農(nóng)藥、PCB和鹽泥樣品均用250 mL玻璃瓶收集。

土壤VOCs、SVOCs、金屬、有機(jī)氯農(nóng)藥、PCB和二英樣品的分析方法分別采用US EPA標(biāo)準(zhǔn)方法8260C、8270D、200.8(汞采用7473)、8081B、8082A和1613。樣品分析用主要儀器：安捷倫氣相色譜儀(6809)、安捷倫氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(5975)、全譜直讀等離子發(fā)射光譜儀(美國VIRIAN公司)和等離子體質(zhì)譜儀(美國PE公司)。

1.2.3 模型選擇

采用RBCA(Risk-Based Corrective Action)模型進(jìn)行風(fēng)險評估。該模型旨在完成RBCA計劃流程中的第一與第二層次的環(huán)境風(fēng)險分析，并可用來制定基于風(fēng)險的土壤篩選水平(SSLs)與初步修復(fù)目標(biāo)(PRGs)，在美國各州及世界上30多個國家和地區(qū)得到了廣泛的應(yīng)用，是目前國際上環(huán)境風(fēng)險評價模型領(lǐng)域的典型代表。

2 風(fēng)險值計算

一般有以下幾種途徑攝入土壤中的污染物：直接不慎攝入污染土壤；經(jīng)皮膚接觸污染土壤而吸收土壤中的污染物；通過呼吸系統(tǒng)吸入土壤灰塵而吸入污染物；食用場地上的植物果實。污染土壤中每種致癌物的風(fēng)險可以通過經(jīng)口、經(jīng)皮膚、呼吸吸入和食用場地上植物果實等途徑的攝入量與其致癌風(fēng)險斜率因子的乘積相加后得出。對于場地土壤中的非致癌污染物的風(fēng)險采用危害商進(jìn)行表述，它是由不同途徑的攝入量與毒理學(xué)參考劑量的比值。當(dāng)某種污染物的濃度超過該物質(zhì)的毒理學(xué)參考劑量時，可能對場地上的人群產(chǎn)生非致癌性的傷害。

風(fēng)險評估時，考慮地層巖性的變化及采樣的層次，將場地土層劃分為4層，分別計算其污染物的健康風(fēng)險。分層情況及各土層的土壤特征參數(shù)(來自場地樣品實測)和暴露參數(shù)(來自US EPA)見表2和表3。毒理學(xué)參數(shù)主要來自US EPA毒理學(xué)數(shù)據(jù)庫[14]。

表2 污染場地土層劃分及土壤特征參數(shù)

表3 暴露參數(shù)

2.1 土壤風(fēng)險計算

(1)直接攝入污染土壤的風(fēng)險

式中，TRIngest為直接攝入污染土壤的致癌風(fēng)險；THQIngest為直接攝入污染土壤的危害商；CS為土壤中污染物濃度，mgkg；RBAF為生物有效性系數(shù)；SF為致癌風(fēng)險斜率因子，〔mg(kg·d)〕-1；RfD0為口腔攝入慢性毒性參考劑量，〔mg(kg·d)〕-1。

(2)皮膚接觸污染土壤的風(fēng)險

式中，TRDermal為皮膚接觸污染土壤的致癌風(fēng)險；THQDermal為皮膚接觸污染土壤的危害商；M為皮膚對土壤的吸附系數(shù)，mgcm2；RAFd為皮膚吸收系數(shù)。

(3)通過呼吸系統(tǒng)吸入污染土壤的風(fēng)險

通過呼吸攝入而導(dǎo)致的風(fēng)險分表層土壤和亞表層土壤，亞表層土壤則區(qū)分室內(nèi)和室外2種風(fēng)險。

表層污染土壤的室外呼吸致癌風(fēng)險

表層污染土壤的室外呼吸危害商

亞表層污染土壤的室外呼吸致癌風(fēng)險

亞表層污染土壤的室外呼吸危害商

亞表層污染土壤的室內(nèi)呼吸致癌風(fēng)險

亞表層污染土壤的室內(nèi)呼吸危害商

其中，土壤粉塵產(chǎn)生因子的推算公式：

表土揮發(fā)到室外空氣系數(shù)

亞表層土揮發(fā)到室外空氣系數(shù)

亞表層土揮發(fā)到室內(nèi)空氣系數(shù)

式中，TRInhal為呼吸吸入污染土壤的致癌風(fēng)險；THQInhal為呼吸吸入污染土壤的危害商；URF為單位風(fēng)險因子，(mgm3)-1；PEF為土壤粉塵產(chǎn)生因子，gm3(空氣)或mgkg(土壤)；VFss為表土揮發(fā)到室外空氣系數(shù)，gm3(空氣)或mgkg(土壤)；VFsamb為亞表層土揮發(fā)到室外空氣系數(shù)，gm3(空氣)或mgkg(土壤)；VFsesp為亞表層土揮發(fā)到室內(nèi)空氣系數(shù)，gm3(空氣)或mgkg(土壤)；RfC為參考劑量，mgm3；Pe為土壤粉塵釋放因子，g(cm2·s)；W為平行風(fēng)向場地長度，m；Uair為空氣混合區(qū)的風(fēng)速，ms；δair為室外空氣混合區(qū)高度，m；τ為氣體暴露持續(xù)時間，a；ρs為土壤容重，gcm3；ds為受影響的亞表層土壤厚度，m；LB為容積率，m；ER為室內(nèi)空氣交換頻率，s-1。

3 結(jié)果和討論

3.1 主要污染物含量及超標(biāo)情況

該污染場地土壤中重金屬超標(biāo)物有鎳、汞和砷，其中鎳污染相對較重，濃度分布范圍為0.05～572.5 mgkg，最大超標(biāo)倍數(shù)為18.0倍，超標(biāo)率為0.3%，主要在第一層土壤，深度為0～2.5 m，第二層沒有超標(biāo)；其次為汞，濃度分布范圍為0.05～37.8 mgkg，最大超標(biāo)倍數(shù)為36.8倍，超標(biāo)率為2.4%，主要分布于第一層土壤，第二層土壤沒有污染；再次為砷，濃度分布范圍為0.25～39.1 mgkg，最大超標(biāo)倍數(shù)為1.0倍，超標(biāo)率為0.2%，主要分布于第一層土壤(表4)。

揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)為該場地最主要的污染物種類，共13種，分別占場地總超標(biāo)污染物和總超標(biāo)有機(jī)污染物的61.9%和72.2%，其中又以1,2-二氯乙烷為該場地土壤中污染最重、分布最廣的VOCs類污染物。該物質(zhì)濃度范圍為0.025～16 900.0 mgkg，最大超標(biāo)倍數(shù)為1 689 999.0倍，總超標(biāo)率為83.3%，其中超標(biāo)倍數(shù)在11.0～1 000.0倍的約占1,2-二氯乙烷總超標(biāo)率的60.0%，1 000.0倍以上的約占20.0%，說明該場地土壤大多已受到1,2-二氯乙烷的污染，且污染較為嚴(yán)重。該場地土壤1,2-二氯乙烷污染以場地第一層至第三層(0～9.0 m)為主，第四層相對較輕。該場地土壤受氯仿和氯乙烯污染也較為嚴(yán)重，氯仿的濃度范圍為0.025～197.0 mgkg，最大超標(biāo)倍數(shù)為1 969.0倍，主要集中在1.0～1 000.0倍，總超標(biāo)率為17.8%，主要污染土壤層次為第二層(2.5～5.5 m)和第三層(5.5～9.0 m)土壤，第一層(0～2.5 m)和第四層(9.0～18.5 m)土壤污染相對較輕。氯乙烯的濃度范圍為0.25～160.6 mgkg，最大超標(biāo)倍數(shù)為1 721.0倍，總超標(biāo)率為7.3%，主要集中在11.0～1 000.0倍，以第三層污染最重。

表4 土壤樣品超標(biāo)污染物濃度范圍、最大超標(biāo)倍數(shù)及超標(biāo)率

該場地也存在半揮發(fā)性有機(jī)污染物(SVOCs)污染，但以多環(huán)芳烴類有機(jī)污染物為主，污染較輕，污染范圍也較小，最大超標(biāo)倍數(shù)均不超過100倍，超標(biāo)率均在5%以內(nèi)，并以表層污染為主。該場地土壤存在C6～C9總石油烴污染，最大超標(biāo)倍數(shù)為83.0倍，超標(biāo)率為1.0%，主要分布于第二層至第四層中，但污染程度和污染范圍均非常有限，為該場地土壤中的非主要污染物。該場地土壤樣品中均未檢出PCB類和二英污染物，說明該場地不存在PCB和二英污染。

3.2 主要污染物風(fēng)險狀況及需修復(fù)土壤量測算

非致癌風(fēng)險以污染物的危害商(HQ)表示，即污染物每日攝入量與參考劑量的比值，以HQ來評價敏感人群受到非致癌風(fēng)險的可能性。當(dāng)HQ<1時，說明場地污染物導(dǎo)致的非致癌風(fēng)險可接受，即場地污染物不會對特定土地利用方式下敏感人群造成身體健康方面的危害；當(dāng)HQ>1時，說明場地污染物導(dǎo)致的非致癌風(fēng)險不可接受，即場地污染物會對該土地利用方式下敏感人群造成身體健康方面的危害。污染物經(jīng)所有暴露途徑的非致癌危害商，即為所有暴露途徑危害商之和。

致癌風(fēng)險(R)定義為長期的每日攝入量乘以斜率因子，表示暴露于該種化學(xué)物質(zhì)而導(dǎo)致的一生中超過正常水平的癌癥發(fā)病率。當(dāng)R<1×10-6時，說明場地污染產(chǎn)生的致癌風(fēng)險是可以接受的；當(dāng)R>1×10-6時，說明場地污染產(chǎn)生的致癌風(fēng)險不可以接受。經(jīng)RBCA模型對該污染場地不同地層土壤中主要污染物進(jìn)行健康風(fēng)險評估，結(jié)果表明，土壤重金屬污染的健康風(fēng)險主要來自汞和鎳，土壤污染的致癌風(fēng)險中1,2-二氯乙烷的風(fēng)險最高，約為10-3～10-2。1,1,2-三氯乙烷、氯仿和氯乙烯的風(fēng)險約為10-4～10-3。四氯化碳的風(fēng)險雖然也比較高，約為10-3，但其污染的深度較淺，風(fēng)險主要來自土壤表層。其他土壤有機(jī)污染物的風(fēng)險水平多處于10-6～10-5。土壤污染的非致癌風(fēng)險以汞最高，危害商高達(dá)23，其次是鎳，危害商為9.5，砷和銅的風(fēng)險較低，接近可以接受的風(fēng)險水平(表5)。

表5 分層次土壤健康風(fēng)險評估結(jié)果

污染物的致癌毒性評估包括兩方面：首先對污染物進(jìn)行致癌毒性分類，然后根據(jù)劑量-反應(yīng)關(guān)系確定標(biāo)準(zhǔn)建議值,用來估算暴露期內(nèi)人體暴露于一定劑量污染物產(chǎn)生致癌效應(yīng)的風(fēng)險。基于短期暴露于較大劑量污染物和長期暴露于小劑量污染物所帶來的致癌作用具有等價效應(yīng)的假設(shè)[15]，致癌風(fēng)險評估常采用人體終生暴露可能造成的健康風(fēng)險表示。US EPA將污染物的致癌毒性分為A、B、C、D、E共五大類，并用劑量-反應(yīng)曲線所確定的斜率因子這一標(biāo)準(zhǔn)建議值表示人體終生暴露于一定劑量某種污染物而產(chǎn)生致癌效應(yīng)的最大概率[16]。

根據(jù)污染場地分地層健康風(fēng)險評估結(jié)果，對該污染場地分層劃定了各層次污染土壤的修復(fù)范圍，并計算了各層需要挖掘和處理的土方量。重金屬只在第一層發(fā)生污染超標(biāo)(超過修復(fù)標(biāo)準(zhǔn))，但污染范圍基本上與有機(jī)物污染的范圍不相重疊，因此需單獨劃定修復(fù)邊界和進(jìn)行處理，需要修復(fù)的面積約4.5萬m3，挖掘和需要修復(fù)處理的土方量均為11萬m3。有機(jī)污染物存在于土壤的第一層至第四層中，需修復(fù)土壤主要集中于第一層至第三層，分別計算第一層、第二層和第三層需要挖掘的土壤面積和土方量，然后將三層進(jìn)行疊加，三層疊加后，整個場地需要挖掘的有機(jī)污染土方量為340萬m3，需要處理的土方量為269萬m3。

污染場地的健康風(fēng)險評估是一項系統(tǒng)工程，包含了化學(xué)、地質(zhì)學(xué)、毒理學(xué)等多方面的內(nèi)容。在健康風(fēng)險評估過程中，不同國家(地區(qū))或研究機(jī)構(gòu)之間暴露途徑選擇不盡相同，有時候差異還比較大。這一方面是地區(qū)實際情況的差異，另一方面也是各國風(fēng)險評估方法理論框架帶來的差異。本研究主要遵從US EPA的風(fēng)險評估框架，另外，考慮場地實際情況，盡量采用實測數(shù)據(jù)(如場地參數(shù))，但由于我國相關(guān)基礎(chǔ)研究十分匱乏(如對暴露參數(shù)和建筑物參數(shù)的估計)，因此仍有某些參數(shù)采用的是國外數(shù)據(jù)，難免會造成參數(shù)估計不能完全反映我國的實際情況。本研究采用的遷移公式均來自于ASTM，但模型的擬合程度在我國的應(yīng)用尚無可靠資料驗證。總之，場地健康風(fēng)險評估是一門發(fā)展中的科學(xué)，其評價過程與評價結(jié)果仍存在一些不確定性因素。

4 結(jié)論

(1)該污染場地存在明確的健康風(fēng)險，土壤污染的健康風(fēng)險同時來自有機(jī)污染和重金屬污染兩方面。土壤污染的深度較深，一些污染物一直到10 m以下的土體底部仍存在較高的風(fēng)險。

(2)導(dǎo)致健康風(fēng)險的污染物種類中，既有致癌的污染物(如1,2-二氯乙烷等)，也有非致癌的污染物(如汞)。因此，場地同時存在致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險，但是以有機(jī)污染物的致癌風(fēng)險為主。

(3)根據(jù)污染場地分地層健康風(fēng)險評估結(jié)果，對該污染場地分層劃定了各層次污染土壤的修復(fù)范圍，能增強(qiáng)該場地的修復(fù)效果，減少場地修復(fù)中的土壤挖方量，節(jié)約修復(fù)費用。

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HealthRiskAssessmentforMulti-layerSoilsinaCompoundChemicalContaminatedSite

FANG Ji-dun1, DU Xiao-ming1, LI Zheng1, XU Zhu1, SHI Yi2, LI Hui-ying3,

MA Yan3, YANG Bing1, LI Fa-sheng1

1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental
Sciences, Beijing 100012, China
2.School of Civil & Environmental Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China
3.Engineering Research Center of Groundwater Pollution Control and Remediation of Ministry of Education, Beijing Normal University, Beijing 100875, China

Risk assessment is an important issue in redevelopment of contaminated land. Due to the different attributes and sources, there are obvious layered characteristics for residual pollutants in soil. With a compound chemical contaminated site soil remediation as an example, the health risk assessment for multi-layer soil was carried out by RBCA model from the American GSI company. The risk status for the main pollutants in different layer of soil was obtained. The results showed that there were both carcinogenic and non-cancer risks in the contaminated site, but mainly with organic carcinogenic risk. According to the results of the risk assessment, the subsequent projects of remediation for the contaminated site can be established, enhancing the remediation effect and saving the cost of remediation.

contaminated site; land reclamation; multi-layer soil health risk assessment

1674-991X(2013)05-0451-07

2013-01-04

收稿日期:國家環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專項(201109017)

房吉敦(1971—)，男，博士后，主要從事污染場地風(fēng)險評價和環(huán)境修復(fù)，fangjidun@126.com

*責(zé)任作者:李發(fā)生(1966—)，男，研究員，博士生導(dǎo)師，主要從事污染場地風(fēng)險評價和環(huán)境修復(fù)，lifs@craes.org.cn

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10.3969j.issn.1674-991X.2013.05.070