李眉娟，劉曉龍，劉蘊(yùn)韜，田庚方，吳立齊，孫 凱，陳東風(fēng)

（中國原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413）

織構(gòu)指多晶材料受加工過程或其他外界因素的影響，其晶粒在某些方向擇優(yōu)排列，呈現(xiàn)出或多或少的方向上的統(tǒng)計(jì)不均勻性的現(xiàn)象?？棙?gòu)普遍存在于多晶材料中，且直接影響材料的物理和力學(xué)性能，通過對(duì)織構(gòu)形成機(jī)理和環(huán)境影響因素的研究，不但可評(píng)估材料的性能和壽命，還可改進(jìn)制備和加工工藝，開發(fā)高性能材料和特殊功能材料［1-2］。織構(gòu)的確切探測必須使用能直接或間接測出晶粒取向分布的各種技術(shù)。目前測定織構(gòu)的主要方法有X 射線衍射法、同步輻射衍射法、透射電鏡、電子背散射衍射（EBSD）法和中子衍射法等。中子衍射技術(shù)與其他衍射技術(shù)相比，在織構(gòu)測量的某些方面具有一定的優(yōu)勢［3-6］：1）中子具有較強(qiáng)的穿透性，因此可測量大體積樣品的織構(gòu)，得到工程上更受重視的體織構(gòu)的信息，同時(shí)也可保證數(shù)據(jù)的高統(tǒng)計(jì)性和高測量精度，尤其是對(duì)于具有不均勻織構(gòu)、吸收因子各向異性、晶粒粗大的材料的織構(gòu)測量更為精確；2）可實(shí)現(xiàn)大部件局部織構(gòu)的無損測量，還可利用各種樣品環(huán)境開展原位織構(gòu)演化測量研究；3）中子具有磁矩，中子衍射技術(shù)是目前唯一可測量材料磁織構(gòu)的手段。正因?yàn)橹凶友苌浼夹g(shù)在織構(gòu)測量方面的獨(dú)有優(yōu)勢，國外許多實(shí)驗(yàn)室相繼開展了利用中子衍射進(jìn)行材料，尤其是工業(yè)領(lǐng)域材料織構(gòu)分析的研究。例如利用中子深穿透性及可加載樣品環(huán)境的優(yōu)勢，通過對(duì)鋯合金包殼管擠壓、焊接、原位加載、高溫過程中織構(gòu)演化機(jī)理的探索［7-10］，揭示了各種因素對(duì)鋯合金包殼材料織構(gòu)的影響，進(jìn)而揭示了對(duì)其強(qiáng)度、輻照蠕變和氫化物取向等性能的影響，相關(guān)研究結(jié)果有助于改善和提高鋯合金包殼材料在堆內(nèi)的綜合性能及使用壽命，使其適應(yīng)新一代反應(yīng)堆發(fā)展的要求［11-12］。國外還利用中子的深穿透性和非破壞性，開展了大量考古和地質(zhì)領(lǐng)域材料織構(gòu)的研究工作，通過研究得到了樣品的歷史信息，如地殼深處礦物的形成機(jī)理、古代化石的形成過程等［13］。

鑒于國內(nèi)對(duì)中子織構(gòu)測量的需求和中子織構(gòu)譜儀在織構(gòu)測量方面的特有優(yōu)勢，中子織構(gòu)譜儀被列入中國原子能科學(xué)研究院中國先進(jìn)研究堆（CARR）首批建造譜儀之一。本文配合該譜儀的實(shí)際建造工作，將較詳細(xì)地介紹中子織構(gòu)譜儀的工作原理和基本組成，CARR 中子織構(gòu)衍射儀的特點(diǎn)、關(guān)鍵部件和性能指標(biāo)，以及該譜儀的具體加工、安裝和調(diào)試，為用戶了解和使用該譜儀提供相關(guān)信息。

1 中子織構(gòu)衍射儀的組成及工作原理

中子織構(gòu)衍射儀一般由單色系統(tǒng)、準(zhǔn)直系統(tǒng)、樣品定位和姿態(tài)調(diào)整系統(tǒng)、探測系統(tǒng)、屏蔽系統(tǒng)、樣品環(huán)境等輔助支撐系統(tǒng)以及運(yùn)動(dòng)控制、數(shù)據(jù)采集和處理系統(tǒng)等組成。反應(yīng)堆織構(gòu)譜儀典型構(gòu)型如圖1所示。第一準(zhǔn)直器用于限制射向單色器的中子束發(fā)散度。單色器利用布喇格原理，從反應(yīng)堆水平孔道引出的“白色”連續(xù)中子束與單色器作用后，將在單色器特定晶面族某方向上滿足布喇格關(guān)系的、波長為λ±Δλ 的單色中子引到待測樣品處。探測器用于收集和樣品相互作用后某（hkl）面族衍射角度處的中子強(qiáng)度?？棙?gòu)譜儀通過轉(zhuǎn)動(dòng)歐拉測角頭改變樣品取向，通過分析不同樣品取向探測器衍射信號(hào)強(qiáng)弱變化得出晶粒取向分布情況，即（hkl）面的織構(gòu)極圖。

2 CARR中子織構(gòu)衍射儀

2.1 CARR 中子織構(gòu)衍射儀的特點(diǎn)、組成及性能指標(biāo)

圖1 中子織構(gòu)衍射儀工作（a）和歐拉測角頭轉(zhuǎn)動(dòng)（b）示意圖Fig.1 Sketch of neutron texture diffractometer（a）and rotation of Eulerian cradle（b）

綜合考慮國內(nèi)實(shí)際研究需求和反應(yīng)堆譜儀建設(shè)具體條件等實(shí)際情況，CARR中子織構(gòu)衍射儀設(shè)計(jì)的定位為中等分辨、較高強(qiáng)度的衍射譜儀，主要用于使用較廣泛的、結(jié)構(gòu)相對(duì)簡單、晶胞體積較小、對(duì)譜儀分辨要求不高的工程材料的研究。

CARR中子織構(gòu)譜儀是利用從德國引進(jìn)的一臺(tái)四圓單晶衍射儀改造完成的。該譜儀利用了德國四圓單晶衍射儀的單色器和帶有歐拉測角頭的樣品臺(tái)，同時(shí)對(duì)其探測和運(yùn)動(dòng)控制系統(tǒng)改造后加以利用，并自行設(shè)計(jì)和研制了單色器姿態(tài)調(diào)整裝置、準(zhǔn)直光學(xué)系統(tǒng)、單色器及生物屏蔽系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和處理系統(tǒng)及其樣品環(huán)境和其他配套設(shè)施。譜儀的主要系統(tǒng)及部件如下。

1）單色器系統(tǒng)

單色器系統(tǒng)包括單晶單色器及姿態(tài)調(diào)整裝置，姿態(tài)調(diào)整裝置由CARR 中子散射實(shí)驗(yàn)室自行研制，可實(shí)現(xiàn)對(duì)單色器的支撐、轉(zhuǎn)動(dòng)、傾斜以及在3個(gè)方向移動(dòng)的姿態(tài)調(diào)整功能。單色器為垂直聚焦型的Cu（111）單晶?？紤]到CARR反應(yīng)堆大廳的可利用幾何空間，單色器起飛角2θM選為40°，相應(yīng)的入射中子波長為0.143nm。通常，短波長中子適合研究某些衍射峰較少、散射角2θ分散較大的金屬及合金材料，長波長中子適合研究結(jié)構(gòu)復(fù)雜、衍射峰密集的材料。為拓展可測材料種類范圍，下一步將為譜儀配備一個(gè)雙聚焦的熱解石墨（002）單色器，即可在40°起飛角處增加一個(gè)0.23nm 可供選擇的中子波長。兩個(gè)單色器相互補(bǔ)充，提供的單色中子基本可滿足絕大部分材料對(duì)織構(gòu)測量所需波長的要求。

2）準(zhǔn)直光學(xué)系統(tǒng)

該譜儀第一和第三準(zhǔn)直器均采用Soller型準(zhǔn)直器，第二準(zhǔn)直系統(tǒng)為自然發(fā)散（相當(dāng)于水平發(fā)散角α2為30′）。在單色器嵌鑲度β、2θM及α2已知的條件下，依據(jù)Caglioti等［14-16］推導(dǎo)的譜儀產(chǎn)生的峰半高寬A1／2作為2θ的函數(shù)與譜儀3個(gè)準(zhǔn)直器的水平發(fā)散角αi（i=1，2，3）、β及2θM之間的關(guān)系公式分別計(jì)算一系列不同值的α1和α3組合所對(duì)應(yīng)的譜儀分辨函數(shù)曲線。將這些分辨曲線分別和常用工業(yè)材料織構(gòu)測量所需分辨曲線進(jìn)行比較，初步選定譜儀的準(zhǔn)直器參數(shù)為α1=10′、20′、30′及α3=30′。后期還將為譜儀配備多個(gè)不同發(fā)散度的第三準(zhǔn)直器。

3）樣品控制系統(tǒng)

織構(gòu)的精確信息一般通過測量極圖獲得。極圖的測量須借助帶有歐拉測角頭或其他功能相同裝置的樣品臺(tái)來完成。測角頭的作用是安放、支撐樣品和實(shí)現(xiàn)樣品在4π 空間的任意取向。CARR 中子織構(gòu)衍射儀采用四圓單晶衍射儀的測角頭，其結(jié)構(gòu)和各轉(zhuǎn)動(dòng)軸示意圖示于圖1b。樣品控制系統(tǒng)根據(jù)極圖的具體測量過程編制，具體過程為：將樣品按規(guī)定的初始方向安放在歐拉環(huán)中心位置，轉(zhuǎn)動(dòng)探測器將其固定在待測晶（hkl）面族衍射峰2θ處，轉(zhuǎn)動(dòng)ω 到特定角度，該晶面族不同取向的中子強(qiáng)度的測量則是通過轉(zhuǎn)動(dòng)歐拉環(huán)的χ 和φ 實(shí)現(xiàn)。通過χ 在0°～90°、φ在0°～360°的轉(zhuǎn)動(dòng)，即能完成完整極圖的測量。圖2為等角度間隔測量一幅完整極圖的取向點(diǎn)分布，每點(diǎn)的位置對(duì)應(yīng)一個(gè)（χ，φ）角度測點(diǎn)。

圖2 等角度間隔測量完整極圖的取向分布Fig.2 Equal angle orientation distribution of complete pole figure

4）中子探測系統(tǒng)

探測系統(tǒng)是將從德國引進(jìn)的四圓衍射儀原有的探測系統(tǒng)改造后加以利用的。四圓衍射儀原有的探測器是3He正比計(jì)數(shù)管，為端面入射的圓柱形單管，可直接用在織構(gòu)譜儀上。為滿足織構(gòu)測量對(duì)分辨的要求，將探測器包括屏蔽體整體沿其軌道向后平移150 mm，同時(shí)在前方加裝第三準(zhǔn)直器，相應(yīng)的探測器屏蔽體也進(jìn)行了改造。

目前該譜儀在國際原子能機(jī)構(gòu)的支持下還配置了有效尺寸為200 mm×200 mm 的二維位置靈敏探測器，使用二維位置靈敏探測器的優(yōu)勢包括：可同時(shí)測量幾幅極圖，極大節(jié)省了測量時(shí)間，大幅提高了數(shù)據(jù)記錄速度，可開展模擬試樣工況原位織構(gòu)測量；可分離重疊峰，尤其適合研究具有低對(duì)稱性、高格點(diǎn)常數(shù)的材料和多相材料，極大拓展了織構(gòu)譜儀的應(yīng)用領(lǐng)域。

5）運(yùn)動(dòng)控制、數(shù)據(jù)采集和處理系統(tǒng)

圖3所示為該譜儀運(yùn)動(dòng)控制和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)硬件結(jié)構(gòu)。其中，計(jì)算機(jī)與可編程邏輯控制器（PLC）連接，通過發(fā)送脈沖實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品臺(tái)2θ、ω、χ 和φ 的精確控制。計(jì)算機(jī)內(nèi)插入數(shù)據(jù)采集卡，通過采集監(jiān)視器和探測器核電子學(xué)系統(tǒng)輸出的脈沖信號(hào)，記錄監(jiān)視器和探測器的中子計(jì)數(shù)。運(yùn)動(dòng)控制和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)束流監(jiān)視和探測器計(jì)數(shù)、掃描衍射譜、極圖自動(dòng)測量等功能，該系統(tǒng)由原有四圓單晶衍射儀運(yùn)動(dòng)控制系統(tǒng)改進(jìn)而成［17］；數(shù)據(jù)分析采用專業(yè)商用軟件LaboTex，利用此軟件對(duì)預(yù)處理的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，可直接得到織構(gòu)的極圖，并利用多個(gè)極圖計(jì)算取向分布函數(shù)，得到織構(gòu)的成分、強(qiáng)度和漫散度等信息。

圖3 運(yùn)動(dòng)控制和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)硬件結(jié)構(gòu)Fig.3 Hardware structure of motion control and data acquisition system

6）單色器屏蔽體

譜儀單色器屏蔽體設(shè)計(jì)的總體要求是屏蔽體外側(cè)的劑量當(dāng)量率≤3μSv／h。屏蔽體設(shè)計(jì)時(shí)首先根據(jù)反應(yīng)堆出射中子和γ 能譜選擇含鐵、硼等密度為5.2g／cm3的重混凝土作為屏蔽材料；其次根據(jù)譜儀布局和屏蔽經(jīng)驗(yàn)給出屏蔽體的初步外形尺寸，同時(shí)利用MCNP軟件對(duì)屏蔽體進(jìn)行模擬優(yōu)化；然后通過模擬計(jì)算獲得屏蔽體外側(cè)劑量分布結(jié)果；最后根據(jù)劑量分布結(jié)果逐步對(duì)屏蔽體進(jìn)行優(yōu)化［18］。圖4 為模擬優(yōu)化后的單色器屏蔽體平面尺寸。

圖4 CARR 中子織構(gòu)衍射儀單色器屏蔽體平面尺寸Fig.4 Plan view size of monochromator shieldingfor neutron texture diffractometer at CARR

7）其他配套設(shè)施

在國際原子能機(jī)構(gòu)的支持下，該譜儀即將配備300～1 000K 的高溫爐，后期還將配備低溫及加載等樣品環(huán)境裝置，以便開展模擬試樣工況下的織構(gòu)研究工作。

2011年9月，CARR 中子織構(gòu)譜儀安裝完成，譜儀的整體結(jié)構(gòu)和空間布局如圖5 所示。其中，孔道口距單色器中心700mm，單色器距樣品臺(tái)中心1 800 mm，樣品距探測器前端500mm。該譜儀設(shè)計(jì)的樣品處中子注量率約107cm-2·s-1。譜儀的具體性能指標(biāo)列于表1。

圖5 CARR 中子織構(gòu)衍射儀布局圖Fig.5 Layout of neutron texture diffractometer at CARR

2.2 CARR 中子織構(gòu)衍射儀調(diào)試進(jìn)展

CARR 中子織構(gòu)衍射儀在安裝調(diào)試完畢后，于2012 年8 月 利 用TiO2標(biāo) 樣（直 徑10mm，高度20mm）對(duì)譜儀的性能參數(shù)進(jìn)行了標(biāo)定。標(biāo)定測量條件如下：中子束流截面尺寸為寬20mm、高30mm，2θ的角度間隔為0.1°，采用監(jiān)視器計(jì)數(shù)模式，即監(jiān)視器每計(jì)數(shù)300 000測量1個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)。根據(jù)之前在其他已標(biāo)定衍射譜儀上對(duì)此TiO2樣品測量得到的結(jié)構(gòu)信息，對(duì)此次測量得到的衍射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)利用Fullprof程序進(jìn)行擬合精修，精修結(jié)果如圖6所示，由結(jié)果可知，TiO2衍射譜擬合結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果符合較好。因此又根據(jù)擬合結(jié)果，計(jì)算得到了譜儀實(shí)際的2θM=42°，λ=0.148 2nm，2θ零點(diǎn)漂移為0.267°。根據(jù)效率已知的監(jiān)視器的計(jì)數(shù)估算樣品處中子注量率約為107cm-2·s-1。

表1 CARR 中子織構(gòu)衍射儀性能指標(biāo)Table 1 Technical parameters of neutron texture diffractometer at CARR

圖6 TiO2 譜精修譜圖Fig.6 Refinement of neutron diffraction patterns of TiO2sample

為進(jìn)一步測試譜儀的性能，對(duì)熱軋鋯4合金樣品的（0002）極圖進(jìn)行測量。將熱軋鋯4合金薄片切割成12mm×12mm 的小正方形片，然后按相同的軋向疊在一起粘成尺寸為12mm×12mm×12mm 的立方體。極圖測量條件為：反應(yīng)堆功率10 MW，中子束流截面尺寸25mm×25mm，χ 在0°～90°、φ在0°～360°范圍內(nèi)掃描，其測量角度間隔分別為Δχ=5°和Δφ=10°，每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的測量時(shí)間為10s。實(shí)驗(yàn)結(jié)果采用織構(gòu)專用分析軟件LaboTex3.0 分析。圖7為CARR 中子織構(gòu)譜儀上獲得的首張織構(gòu)極圖——熱軋鋯4合金（0002）極圖。從測量結(jié)果可看出，利用CARR 中子衍射儀測量獲得的極圖具有很好的統(tǒng)計(jì)性和測量精度。

圖7 熱軋鋯4合金樣品（0002）極圖Fig.7 （0002）pole figure of warm-rolled zircaloy-4sample

3 小結(jié)

中國原子能科學(xué)研究院CARR 上建成的中子織構(gòu)衍射儀是國內(nèi)首臺(tái)利用中子衍射技術(shù)進(jìn)行織構(gòu)分析的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，目前這臺(tái)譜儀已完成初步調(diào)試和標(biāo)定，即將對(duì)用戶開放。CARR中子織構(gòu)衍射儀的單色器起飛角為42°，中子波長為0.148 2nm，樣品處的最大中子注量率約為107cm-2·s-1。它是一臺(tái)強(qiáng)度較高、分辨水平中等的衍射儀。CARR 中子織構(gòu)衍射儀將主要應(yīng)用于先進(jìn)材料織構(gòu)的分析和研究。

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