馬國棟，張勝利,2,3，趙曉靜

(1 西北農(nóng)林科技大學(xué) 資源環(huán)境學(xué)院，陜西 楊凌 712100； 2 陜西秦嶺森林生態(tài)系統(tǒng)國家野外科學(xué)觀測研究站，陜西 楊凌 712100；3 農(nóng)業(yè)部西北植物營養(yǎng)與農(nóng)業(yè)環(huán)境重點(diǎn)實驗室，陜西 楊凌 712100)

秦嶺地區(qū)礦產(chǎn)資源豐富，是我國鉛、鋅、鉬、金、汞、銻、鈷、鎳等金屬的重要產(chǎn)地之一。秦嶺陜西段鉛鋅資源十分豐富[1-2]，巖石中微量元素Cd、Ge、Ga、In的晶體化學(xué)性質(zhì)與Zn相似，且常伴生于鉛鋅礦中[3]。鉛鋅礦開采產(chǎn)生的含有Pb、Zn、Cd、Ge、Ga、In的粉塵，可隨大氣運(yùn)動進(jìn)行遠(yuǎn)距離傳輸，并通過干濕沉降的方式進(jìn)入森林生態(tài)系統(tǒng)，與森林生態(tài)系統(tǒng)各層次，尤其是森林土壤發(fā)生作用，對其地表徑流水質(zhì)產(chǎn)生影響。秦嶺陜西段鉛鋅礦品位較高，而與之伴生的微量元素Cd又是公認(rèn)的重金屬元素之一，同時陜西秦嶺林區(qū)還是南水北調(diào)中線工程的重要水源區(qū)，受周邊地區(qū)大氣污染影響，雨水存在酸化趨勢[4]。目前，針對該區(qū)域含有微量重金屬并酸化了的雨水進(jìn)入森林土壤后水質(zhì)變化規(guī)律的研究主要集中在自然降雨方面[5-7]。盡管自然降雨能夠很好地代表實際的狀況，但是受自然狀況的限制較大，無法對其規(guī)律做詳細(xì)的研究。本研究在秦嶺南坡中山地帶的火地塘林區(qū)，選擇該區(qū)主要森林類型——松櫟混交林，通過模擬的方法，研究了其林地土壤對雨水淋溶液pH及Cd、Pb、Zn質(zhì)量濃度的影響規(guī)律，旨在為水源地水質(zhì)管理提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)概況及研究方法

1.1 研究區(qū)概況

火地塘林區(qū)(33°25′～33°29′N，108°25′～108°30′E)位于陜西省安康市寧陜縣境內(nèi)，地處南水北調(diào)中線工程水源區(qū)的核心區(qū)域，面積22.5 km2，海拔1 470～2 473 m，平均坡度30°～35°，年均氣溫8～12 ℃，多年平均降雨量在900～1 200 mm(主要集中在7-9月份)，平均濕度77.1%。林區(qū)土壤類型主要為棕壤和暗棕壤[8]，平均厚度50～70 cm，成土母巖主要為花崗巖、片麻巖、變質(zhì)砂巖和片巖。森林植被為20世紀(jì)60-70年代主伐后恢復(fù)起來的次生林，覆蓋率93.8%，郁閉度大于0.9。研究區(qū)主要成林樹種有銳齒櫟、油松、華山松、紅樺、光皮樺、青杄、巴山冷杉和山楊等。

1.2 材料與方法

1.2.1 模擬降雨設(shè)計 火地塘林區(qū)能夠產(chǎn)生徑流的降雨量多在20 mm以上[6]，正常年份，該區(qū)產(chǎn)生徑流的降雨量多在20～110 mm，平均約為50 mm，故模擬降雨量取50 mm。2012年6-9月火地塘林區(qū)松櫟混交林樣地大氣降雨的pH及Cd、Zn、Pb質(zhì)量濃度實測結(jié)果為：pH值最低為4.85，最高為 7.29；Cd質(zhì)量濃度最大為30.721 μg/L，最小為 0.117 μg/L，全年平均值5.126 μg/L；Zn質(zhì)量濃度最大為50.423 μg/L，最小為0.124 μg/L，全年平均值 4.972 μg/L；Pb質(zhì)量濃度最大為203.541 μg/L，最小為0.465 μg/L，全年平均值21.492 μg/L。以此為參考，模擬降雨設(shè)置pH梯度為4.0，5.0，6.0，7.0，8.0，設(shè)置重金屬質(zhì)量濃度梯度為：無重金屬(M0)、全年統(tǒng)計最小值(Min)、全年統(tǒng)計平均值(Mv)、全年統(tǒng)計最大值(Max)。根據(jù)多年觀測，火地塘林區(qū)降雨P(guān)b、Zn和Cd質(zhì)量濃度之間有顯著的相關(guān)關(guān)系[9-11]，故模擬降雨中各重金屬質(zhì)量濃度之間的比例關(guān)系以實測降雨中Pb、Zn和Cd濃度比例為基礎(chǔ)，具體如表1所示。

表1 模擬降雨中各重金屬的質(zhì)量濃度

模擬雨水母液用含Pb、Cd、Zn的水溶液混合配制而成，使用時采用逐級稀釋法，獲得試驗中設(shè)置的M0、Min、Mv、Max 4個質(zhì)量濃度梯度，然后用V(硫酸)∶V(硝酸)=4∶1的混合酸液調(diào)節(jié)pH值，從而獲得試驗所需pH 值的模擬雨水。

1.2.2 土樣采集及相關(guān)理化指標(biāo)的測定 樣地位于火地塘林區(qū)中下部的天然松櫟混交林內(nèi)，大小為20 m×5 m。采樣點(diǎn)分別布設(shè)于樣地上部、中部和下部。天然林土壤可形成發(fā)達(dá)的層次，依有機(jī)質(zhì)含量的高低，分A、B層取樣。采樣時從下至上分層取土，剔除較大石塊和樹根等雜物后，做好標(biāo)記，帶回室內(nèi)測定含水率。土樣經(jīng)自然風(fēng)干后測定其他理化性質(zhì)指標(biāo)(pH、體積質(zhì)量、有機(jī)質(zhì)含量及Pb、Zn、Cd的本底值)，結(jié)果見表2。

表2 秦嶺火地塘林區(qū)松櫟混交林土壤的主要理化性質(zhì)

1.2.3 模擬雨水淋溶試驗 按照研究方案，本試驗試制的模擬雨水淋溶試驗裝置如圖1所示。該裝置主要構(gòu)件為內(nèi)徑70 mm，高700 mm的PVC管，其底部有直徑5 mm小孔。PVC管內(nèi)依照自然土層的次序和厚度裝填土樣，形成的土柱高度同樣地土壤的實際厚度，即：A層25.0 cm，B層38.7 cm。同時，在另一PVC管中只填裝A層土樣，用于模擬雨水透過表層土壤(A層)的情況。填裝時，在每根PVC管的底部和頂部各墊一層紗布和濾紙，以防土樣損失。將裝好土樣的PVC管置于支架上，并使其垂直于水平面，然后加適量超純水，使PVC管內(nèi)土樣水分達(dá)到飽和。靜置后，利用PVC管上部設(shè)置的淋溶裝置模擬降水過程，在其下部用三角瓶收集透過森林土壤的水分。

圖1 模擬雨水淋溶試驗裝置示意圖

模擬降雨的雨量為土柱截面面積乘以50 mm的設(shè)計雨量。每根土柱的模擬降雨量為135 mL，淋溶速度為0.9 mL/min，淋溶時間約為 2.5 h。收集淋溶液至PVC管底部不再有溶液滲出為止。淋溶結(jié)束后，先測定淋溶液pH 值，然后放于冰箱保存，待測其他指標(biāo)。其中pH用Mettler-Toledo DELTA 320 pH計測定，Cd、Zn和Pb質(zhì)量濃度用Varian 700-ES 系列ICP-OES測定。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同土層土壤對降雨淋溶液pH的影響

2.1.1 A層土壤 由圖2可知，在Mv和Max處理條件下，模擬降雨透過A層土壤后，淋溶液的pH值隨著降雨pH值的升高總體呈增大的趨勢；除Max處理外，其他處理淋溶液pH均在6.8～7.0，接近A層土壤的pH值(表2)。說明在重金屬質(zhì)量濃度較低時，松櫟混交林A層土壤對降雨pH有較好的穩(wěn)定作用。模擬降雨呈酸性時土壤淋溶液的pH均較降雨pH上升，這是因為酸性降雨中的H+與土壤膠體表面吸附的鹽基離子發(fā)生交換反應(yīng)，鹽基離子進(jìn)入溶液，使pH上升；而模擬降雨呈堿性時，土壤中的緩沖物質(zhì)可解離出H+或者直接與OH-作用[12]，使淋溶液保持一定的酸堿度，起到調(diào)節(jié)雨水pH的作用。重金屬質(zhì)量濃度為Max條件下，模擬降雨透過土壤A層后，淋溶液的pH值遠(yuǎn)大于其他重金屬質(zhì)量濃度下的pH值，說明較高質(zhì)量濃度的重金屬溶液對A層土壤調(diào)高淋溶液pH有較大的促進(jìn)作用，可能的原因是重金屬有助于促進(jìn)土壤中的鹽基交換反應(yīng)，使土壤緩沖體系調(diào)節(jié)pH的能力增強(qiáng)。

2.1.2 AB層土壤 由圖2還可知，降雨經(jīng)過AB層土壤之后，淋溶液pH值變化規(guī)律與降雨經(jīng)過A層土壤后淋溶液pH的變化類似，且不同pH降雨形成的淋溶液pH相近。模擬雨水為酸性和中性時，各淋溶液pH值均大于雨水的pH值；模擬雨水為堿性時，各淋溶液pH均小于降雨的pH值。除重金屬質(zhì)量濃度為Max外，其余重金屬質(zhì)量濃度下雨水經(jīng)過AB層土壤后，pH值為7.0～7.3，大于B層土壤的pH值。因此，重金屬也有促進(jìn)AB層土壤調(diào)高雨水淋溶液pH的能力。

2.1.3 A層與AB層土壤的比較 本試驗結(jié)果表明， A層和AB層土壤均對降雨pH有緩沖和穩(wěn)定的作用，這與張勝利等[6]的研究結(jié)論相同。但對比A層和AB層土壤的淋溶結(jié)果可以看出，降雨透過土壤AB層后，淋溶液pH值較透過A層土壤的淋溶液有一定幅度的升高，這說明B層土壤能更進(jìn)一步調(diào)高雨水的pH值。

圖2 不同質(zhì)量濃度重金屬和pH雨水透過秦嶺松櫟混交林A層(a)和AB層(b)土壤后淋溶液的pH

2.2 土壤對不同降雨淋溶液Cd質(zhì)量濃度的影響

2.2.1 A層土壤 由圖3可知，不同pH值模擬雨水透過A層土壤后，除M0處理外，其余各處理淋溶液Cd質(zhì)量濃度在酸性至中性降雨條件下隨雨水pH的升高呈先升高后降低的趨勢；在偏堿性降雨條件下Min、Mv和Max處理淋溶液Cd質(zhì)量濃度均大幅度升高。當(dāng)降雨pH相同時，隨著雨水中重金屬質(zhì)量濃度的升高(M0除外)，淋溶液Cd質(zhì)量濃度均降低。在酸性條件下(pH≤5)土壤對Cu、Pb、Zn和Cd的吸附能力強(qiáng)弱為Pb>Cu>Zn>Cd[13]。在淋溶時，Cd被優(yōu)先淋出，使得pH≤5時淋溶液中Cd質(zhì)量濃度較高。鄭順安等[14]研究表明，土壤中 Cd 含量和雨水pH對降雨作用下土壤 Cd 的吸附和解吸有重要作用，并且 Cd 含量是最重要的因素，Cd含量越高，降雨作用下土壤釋放的Cd就越多。本研究中，隨著降雨中重金屬質(zhì)量濃度的升高，淋溶液的Cd濃度降低，可能是由于研究中的Cd含量較低，其對土壤釋放Cd的影響作用有限，而pH對土壤重金屬吸附-解析的影響作用凸顯，即降雨pH值越高，土壤對重金屬的吸附作用越強(qiáng)，重金屬在土壤中的可遷移性越差。

2.2.2 AB層土壤 由圖3還可知，當(dāng)降雨pH為4.0～8.0時，隨著模擬降雨pH的升高，透過AB層的土壤淋溶液Cd質(zhì)量濃度整體降低。說明隨著降雨pH值的升高，土壤對重金屬的吸附能力增強(qiáng)，吸附量增加。降雨對AB層土壤的淋溶，其實質(zhì)是先對A層進(jìn)行淋溶，再對B層淋溶。模擬降雨透過A層土壤后，其pH值趨于穩(wěn)定，其中的Cd質(zhì)量濃度由0～30.00 μg/L(表1)大幅下降為0.14～0.31 μg/L(圖3-a)，故到達(dá)B層的土壤淋溶液Cd質(zhì)量濃度主要受雨水中重金屬質(zhì)量濃度的影響。降雨中的重金屬質(zhì)量濃度升高，土壤淋溶液的離子強(qiáng)度增大，導(dǎo)致土壤對重金屬的吸附量增加[15]?？芍S著降雨中重金屬質(zhì)量濃度增加，土壤對Cd的吸附作用增強(qiáng)，淋溶液中的Cd質(zhì)量濃度降低。

2.2.3 A層與AB層土壤的比較 由圖3可知，除Max處理外，其他處理A層土壤淋溶液中的Cd質(zhì)量濃度總體大于AB層土壤，說明B層土壤還吸附了A層淋溶液中的部分Cd。其主要原因有以下2點(diǎn)：一是AB層土壤的厚度遠(yuǎn)大于A層，這使得降雨與土壤的作用時間變長；二是土壤有機(jī)質(zhì)對重金屬有吸附作用[16]。盡管B層土壤有機(jī)質(zhì)含量遠(yuǎn)低于A層土壤(表2)，但其有機(jī)質(zhì)含量仍較高，故雨水透過AB層土壤后， 淋溶液Cd質(zhì)量濃度較A層土壤低。

模擬降雨中的M0和Min處理淋溶液的Cd質(zhì)量濃度不管A層還是AB層土壤均大于降雨(0～0.10 μg/L)，說明A層和AB層土壤中的Cd被雨水淋出。模擬降雨中Mv和Max處理不論是在A層還是AB層土壤，其淋溶液的Cd質(zhì)量濃度遠(yuǎn)小于降雨(5.00～30.00 μg/L)，表明土壤層對降雨中的Cd有吸附固定作用?？芍?，降雨中重金屬濃度較低時，土壤能夠向水中釋放Cd；降雨中重金屬質(zhì)量濃度較高時，土壤能夠吸附其中大部分的Cd。本研究中，土壤對Cd的吸附率在95%以上，且降雨中的重金屬質(zhì)量濃度越高，土壤對Cd的吸附率越大，最高可達(dá)99%以上。

各重金屬質(zhì)量濃度下，模擬降雨透過土壤后，淋溶液的Cd質(zhì)量濃度均符合《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB 5749-2006)》中Cd質(zhì)量濃度不超過0.005 mg/L的規(guī)定。

圖3 不同質(zhì)量濃度重金屬和pH雨水透過秦嶺松櫟混交林A層(a)和AB層土壤(b)后淋溶液的Cd質(zhì)量濃度

2.3 土壤對不同降雨淋溶液Pb質(zhì)量濃度的影響

2.3.1 A層土壤 由圖4可知，用不同pH值的模擬雨水對A層土壤進(jìn)行淋溶，除Min處理外，其余各處理淋溶液Pb質(zhì)量濃度隨降雨pH值的升高無明顯的變化，且在降雨為堿性時，Pb質(zhì)量濃度略小于酸性和中性降雨。Pb在土壤中主要以Pb(OH)2、PbCO3和PbSO4固體形式存在，遷移性很弱[17]。在酸性土壤中，固定在其中的Pb能夠釋放出來，使Pb在土壤溶液中的含量增加[18]。降雨pH值為 8.0時，淋溶液pH較高，能夠促進(jìn)土壤對Pb的吸附，淋溶液Pb質(zhì)量濃度降低。當(dāng)降雨pH值相同時，除M0處理外，其他處理淋溶液中的Pb質(zhì)量濃度隨雨水中重金屬質(zhì)量濃度的升高而降低，與Cd的表現(xiàn)相同。

圖4 不同質(zhì)量濃度重金屬和pH雨水透過秦嶺松櫟混交林A層(a)和AB層土壤(b)后淋溶液的Pb質(zhì)量濃度

2.3.2 AB層土壤 由圖4還可知，隨模擬降雨pH的升高，透過AB層土壤淋溶液Pb質(zhì)量濃度整體增大。淋溶液中Pb質(zhì)量濃度受2方面因素制約：一是H+能抑制土壤對Pb的吸附，二是重金屬能促進(jìn)土壤對Pb的吸附。模擬降雨時，雨水先淋溶A層土壤，再淋溶B層，隨A層土壤淋溶液pH的增大(圖2-a)，AB層土壤淋溶液Pb質(zhì)量濃度應(yīng)是降低的，但淋溶液中Pb質(zhì)量濃度隨著降雨pH值的升高而升高，這可能同H+與重金屬在土壤中的競爭吸附有關(guān)。在同一pH降雨條件下，隨模擬降雨重金屬質(zhì)量濃度的升高，淋溶液Pb質(zhì)量濃度降低，這與Cd質(zhì)量濃度在AB層土壤的變化趨勢相同。

2.3.3 A層與AB層土壤的比較 由圖4可以發(fā)現(xiàn)，淋溶液中Pb質(zhì)量濃度表現(xiàn)為A層淋溶液大于AB層淋溶液。說明B層土壤吸附了A層淋溶液中的部分Pb，其原因與Cd的變化相同。M0和Min處理下，不論是在土壤A層還是在AB層，淋溶液中的Pb質(zhì)量濃度均大于降雨(0～0.40 μg/L)，說明土壤中的Pb被雨水淋出。不同pH下的Mv處理A層土壤中的Pb均被淋出。在酸性降雨條件下AB層土壤的淋溶液Pb質(zhì)量濃度小于降雨(20 μg/L)，說明AB層土壤對降雨中的Pb有吸附固定作用；在中性和堿性降雨條件下，AB層土壤淋溶液中Pb質(zhì)量濃度大于降雨(20 μg/L)，土壤中的Pb被淋出。Max處理下，A層和AB層土壤均吸附降雨中的Pb，淋溶液中Pb質(zhì)量濃度降低。因此，降雨中重金屬質(zhì)量濃度較低時，土壤能夠向淋溶液中釋放Pb；而雨水中重金屬質(zhì)量濃度較高時，土壤能夠吸附其中大部分的Pb。本研究中土壤對Pb吸附率在50%以上，并且降雨中的重金屬質(zhì)量濃度越高，土壤對Pb的吸附率越大，最高可達(dá)90%以上。

大部分模擬降雨條件下，各淋溶液Pb質(zhì)量濃度均超出《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB 5749-2006)》Pb質(zhì)量濃度不超過0.01 mg/L的規(guī)定，是其1.7～7.8倍，應(yīng)高度重視這一情況。

2.4 土壤對不同降雨淋溶液Zn質(zhì)量濃度的影響

2.4.1 A層土壤 由圖5可知，用不同pH值的模擬降雨對A層土壤進(jìn)行淋溶， Min處理淋溶液Zn質(zhì)量濃度在降雨pH為5.0時最大；其余處理淋溶液中Zn質(zhì)量濃度在降雨pH為6.0時最大。當(dāng)降雨pH值為6.0～8.0時，隨著pH值的升高，各處理淋溶液Zn質(zhì)量濃度降低。土壤中的Zn大部分以結(jié)合狀態(tài)存在，其Zn的淋出機(jī)理主要與吸附-解析平衡、絡(luò)合-解離平衡以及沉淀-溶解平衡有關(guān)[17]。H+的存在對這3個平衡有很大的影響，其能有效地促進(jìn)土壤中Zn的淋出。pH值升高，H+的含量降低，土壤對Zn的吸附作用增強(qiáng)，故淋溶液中的Zn質(zhì)量濃度降低。當(dāng)降雨pH值相同時，除M0處理外，其他處理淋溶液中的Zn質(zhì)量濃度隨降雨中重金屬質(zhì)量濃度的升高而降低，這與土壤離子強(qiáng)度的改變有關(guān)。

2.4.2 AB層土壤 由圖5還可知，當(dāng)降雨pH為4.0～8.0時，隨模擬降雨pH值的升高，透過AB層土壤淋溶液Zn的質(zhì)量濃度呈降低趨勢，與Cd變化趨勢一致。說明pH值升高，土壤對Zn的吸附能力增強(qiáng)，淋溶液中Zn的質(zhì)量濃度降低。同Cd一樣，模擬降雨透過A層土壤后，pH值趨于穩(wěn)定，Zn質(zhì)量濃度由0.00～50.00 μg/L(表1)變?yōu)?.57～46.09 μg/L(圖5-a)，由于重金屬質(zhì)量濃度升高，土壤溶液離子強(qiáng)度增大，土壤對重金屬的吸附作用增強(qiáng)，故透過AB層土壤淋溶液中Zn的質(zhì)量濃度降低。

圖5 不同質(zhì)量濃度重金屬和pH雨水透過秦嶺松櫟混交林A層(a)和AB層土壤(b)后淋溶液的Zn質(zhì)量濃度

2.4.3 A層與AB層土壤的比較 由圖5還發(fā)現(xiàn)，淋溶液中Zn質(zhì)量濃度表現(xiàn)為A層土壤淋溶液大于AB層土壤淋溶液，這主要受土壤厚度和土壤有機(jī)質(zhì)含量的影響，與Cd質(zhì)量濃度變化的原因相同。M0、Min和Mv處理下，A層和AB層土壤淋溶液中的Zn質(zhì)量濃度均大于降雨(0～5.00 μg/L)，說明A層和AB層土壤中的Zn被雨水淋出。Mv處理下，A層和AB層土壤淋溶液中的Zn質(zhì)量濃度小于降雨(50.00 μg/L)，表明降雨中的Zn有部分被土壤吸附固定。因此，降雨中重金屬質(zhì)量濃度低時，土壤能夠向淋溶液中釋放Zn；重金屬質(zhì)量濃度高時，土壤能夠吸附大部分的Zn。本研究中，土壤對Zn吸附率在48%以上，且隨降雨中重金屬質(zhì)量濃度的升高，土壤對Zn吸附率增大，最高可達(dá)87%以上。

各處理下，模擬降雨透過土壤后，淋溶液Zn的質(zhì)量濃度均符合《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB 5749-2006)》Zn質(zhì)量濃度不超過1.0 mg/L的規(guī)定。

3 結(jié) 論

1)模擬降雨條件下，秦嶺松櫟混交林土壤對降雨pH有調(diào)節(jié)和穩(wěn)定作用。在降雨pH為4.0～6.0時，土壤可將淋溶液pH值提高，其中A層土壤淋溶液pH增加了0.81～3.36，AB層土壤淋溶液pH增加了1.06～3.68；在降雨pH為8.0條件下，土壤可將降雨的pH降低，其中A層土壤淋溶液pH降幅為0.12～1.18，AB層土壤為0.41～0.83，而B層土壤對pH主要起調(diào)高的作用，導(dǎo)致降雨透過AB層土壤后的淋溶液pH值大于A層土壤。

2)松櫟混交林土壤對降雨中重金屬的影響主要表現(xiàn)在：隨重金屬質(zhì)量濃度的不同，A層和AB層土壤對降雨中的Cd、Pb和Zn既有解吸作用，又有吸附作用。降雨中重金屬質(zhì)量濃度較低(Cd為0～0.1 μg/L，Pb為0～20 μg/L，Zn為0～5 μg/L)時，土壤主要表現(xiàn)為解吸作用，使淋溶液中的Cd、Pb和Zn質(zhì)量濃度升高；降雨中重金屬質(zhì)量濃度較高(Cd為5～30 μg/L，Pb為200 μg/L，Zn為 50 μg/L)時，土壤主要表現(xiàn)為吸附作用，使淋溶液中的Cd、Pb和Zn質(zhì)量濃度降低。B層土壤主要為吸附作用，導(dǎo)致降雨透過AB層土壤后的Cd、Pb和Zn質(zhì)量濃度小于A層土壤。

3)降雨透過混交林土壤后，其中的Cd和Zn質(zhì)量濃度均符合《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB 5749-2006)》的規(guī)定，而Pb的質(zhì)量濃度是標(biāo)準(zhǔn)的1.5～7.8 倍。

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