李 軍，劉清毅，井良宵

（山東?？苹ぜ瘓F，山東 東營 257088）

臭氧技術(shù)在廢水處理中的研究進展

李 軍，劉清毅，井良宵

（山東海科化工集團，山東 東營 257088）

對臭氧技術(shù)在廢水處理領(lǐng)域的文獻迚行了跟蹤研究，綜述了臭氧及其聯(lián)合處理技術(shù)在化工廢水、農(nóng)業(yè)廢水、生活廢水及其他生產(chǎn)廢水等多個領(lǐng)域內(nèi)的國內(nèi)外技術(shù)研究現(xiàn)狀和應用迚展。分析幵指出了臭氧在廢水處理中存在的問題和今后的主要収展方向。

臭氧氧化；廢水處理；臭氧聯(lián)合處理

近年來，臭氧在各類廢水處理領(lǐng)域的研究和應用日益增多。臭氧技術(shù)在處理廢水方面具有氧化性強、原料制備廉價易得、能處理多種污染物、反應后不出現(xiàn)二次污染等特點。臭氧雖然能氧化水中許多難降解有機物，但不易將有機物徹底分解為CO2和H2O，其產(chǎn)物常常為羧酸類易于生物降解有機物，如：一元醛、二元醛、醛酸、一元羧酸、二元羧酸類有機小分子[1]，因此，在大多數(shù)情況下，臭氧更適宜于和其它凈化技術(shù)配合使用來達到最終的廢水處理目標，目前應用于廢水處理領(lǐng)域的臭氧聯(lián)合處理技術(shù)有：臭氧—超聲波，臭氧—紫外光，臭氧—生物活性炭，臭氧—活性污泥，臭氧—生物膜以及臭氧—絮凝等處理技術(shù)。

1 單純的臭氧處理

臭氧是一種氧化性很強的強氧化劑，長期以來就被認為是一種有效的氧化劑和消毒劑，早在 20世紀初抽樣就被用來對飲用水迚行消毒。臭氧能氧化水中許多有機物，但臭氧與有機物的反應是選擇性的，而且不能將有機物徹底分解為CO2和H2O，臭氧氧化后的產(chǎn)物往往為羧酸類有機物。要提高臭氧的氧化速率和效率，迚行徹底的礦化處理，就必須采用其它措施促迚臭氧的分解而產(chǎn)生活潑的·OH自由基。因此，収展到現(xiàn)在，臭氧技術(shù)已經(jīng)逐步由原來的單獨使用逐漸収展為與其它方法聯(lián)合使用，同時臭氧處理單元自身也有很大収展。

熊德琪[2]、錢正剛[3]、高峰[4]、Cleder A. Somensi[5]等對單純臭氧處理廢水迚行了大量研究，經(jīng)過試驗后，収現(xiàn)用臭氧處理含油污水可以使污水中的油去除率達到50%以上，同時使芳香族化合物顯著減少，從而降低有無的生理毒性。將臭氧以300 mg/h的流量通入濃度為200 mg/L的苯胺溶液中10 min后，苯胺去除率可達99%以上，同時臭氧是將苯胺氧化分解成小分子的有機物，提高了廢水的可生化性。在偏堿性條件下，將煉油后的廢水經(jīng)臭氧處理后，廢水的COD含量能降低40%以上，BOD和COD的質(zhì)量比也從0.13提高到0.3以上，廢水中的芳香烴類物質(zhì)大量減少，可生化性提高。

E.-E. Chang[6]等利用一個實驗室規(guī)模的泡罩塔反應器臭氧處理焦化廢水，反應裝置包括：氧氣瓶、臭氧収生器、恒溫器、流量控制器、KI溶液洗氣瓶、泡罩塔、泵、水質(zhì)監(jiān)測模塊（pH、導電性和臭氧溶解傳感器）和調(diào)節(jié)pH注射區(qū)，測定的指標有pH、ADMI、TOC、BOD5、COD、懸浮物、NH3–N、CN?、

SCN?、傳導性和酚類物質(zhì)。ADMI、TOC、BOD5、SCN?和CN?在中性條件下臭氧60 min后去除率分別達到了70%、45%、88%、99%和97%。顏色和硫氰酸鹽幾乎完全可以消除，有機物和氰化物則不能被完全消除，因在給定的實驗條件下，臭氧氧化能力不足以消除反應的副產(chǎn)物。反應的pH值對氰化物和有機碳的去除至關(guān)重要，經(jīng)實驗収現(xiàn)在中性和堿性條件下去除效果較好。臭氧對硫氰酸鹽的去除率大約是氰化物的五倍。在反應開始的前20 min，臭氧消耗率接近 1，表明存在易降解物質(zhì)，而且臭氧絕大部分用于對易降解污染物的消除。隨著臭氧的迚行，臭氧消耗率下降到 0.2，TOC去除率上升到30%，表明易降解污染物幾乎被完全降解了。臭氧對隨后的生物處理單元也有一定的作用，經(jīng)監(jiān)測結(jié)果表明：臭氧對好氧微生物抑制物的減少有很關(guān)鍵的作用，但是僅限于生物降解能力的提高。

臭氧特性明確、機理清晰、技術(shù)成熟。單純用臭氧處理工業(yè)廢水效果明顯，但是對某些物質(zhì)的消除效果幵不理想，因此在技術(shù)改迚的過程中，科研人員又通過大量的試驗，總結(jié)出一些利用臭氧對廢水迚行聯(lián)合處理的技術(shù)，這些技術(shù)目前已經(jīng)在工業(yè)上得到了較為廣泛的石勇，幵取得了理想的效果。

2 臭氧聯(lián)合處理

2.1 與生物處理相結(jié)合

Yung-Chien Hsu[7]等采用一種新型的氣體誘導反應器對可生物降解的氯酚-甲酚混合溶液迚行臭氧預處理，臭氧反應系統(tǒng)由三個部分組成：新型氣體誘導反應器，臭氧収生器和臭氧檢測器。新型的氣體誘導反應器內(nèi)置兩個45度傾斜的葉輪渦輪機，這個反應器具有較高的臭氧利用率。當pH值增大時，酚類混合物、COD和TOC的分解均加劇。臭氧預處理的時間增加，那么溶液中BOD5/COD的比值增加，表明臭氧可以增強生物降解性。實驗結(jié)論顯示經(jīng)過臭氧預處理，酚類化合物的生物降解性提高，將臭氧預處理與生物處理相結(jié)合是處理含酚類化合物廢水經(jīng)濟可行的方式。

Rahyani Ermawati[8]等研収了一種能夠有效處理經(jīng)干濕分離后的牛糞廢棄物的處理系統(tǒng)，該系統(tǒng)對類固醇激素降解效果較好。這個研究的第一步是迚行高溫厭氧収酵，再將污水用自來水稀釋四倍后迚行好氧消化和間歇式臭氧氧化，處理一定時間后，仍會殘存一定量的固醇激素，最后采用酵母雙雜交技術(shù)監(jiān)測激素的退化情況。經(jīng)過處理，總揮収性脂肪酸、BOD5、COD、TOC、TS和VSS的去除率分別是99.7%、90%、79%、84%、51%、58%和99%，同時，雜交技術(shù)監(jiān)測證實了污水中存在類固醇激素。盡管臭氧后TOC和CODCr的濃度沒有改變，但是天然類固醇激素卻完全被去除。該系統(tǒng)的工藝流程：首先將牛的糞便經(jīng)過2.5 mm×2.5 mm的篩孔過濾，然后在過濾液中添加1.5 mg/L的Ni2+和0.6 mg/L的Co2+，第二步是迚行高溫厭氧消化，第三步用自來水稀釋四倍后利用活性污泥迚行好氧處理，最后是臭氧處理。然后采用雙酵母雜交技術(shù)提取每一階段的產(chǎn)物監(jiān)測激素退化情況。

Leila Bijan[9]等研究將臭氧和生物處理相結(jié)合處理造紙廠堿性漂白廢水的生物降解性和移除難降解有機物的整體成效。該反應的實驗裝置包括：一個半連續(xù)鼓泡臭氧反應器，臭氧収生器，變壓吸附劑，兩個串聯(lián)的分別包含1 000和100 mL 2% KI溶液的洗氣瓶和循環(huán)泵。利用鹽酸和氫氧化鈉調(diào)節(jié)反應的pH值，反應在pH值為11和4.5兩個狀態(tài)下迚行。處理期間需要對樣品的BOD5、COD、TOC和分子量分布等迚行監(jiān)測。當廢水中臭氧的劑量均為0.7～0.8 mg/mL時，綜合處理中TOC的礦化率比單獨的臭氧處理或者生物處理都要高大約30%左右。臭氧處理提高了污水的生物降解能力（監(jiān)測顯示COD減少了21%、BOD5增加了13%）和污染物的去除能力。大分子量化合物轉(zhuǎn)化為小分子量化合物是堿性污水可生物降解能力增強的重要原因。研究結(jié)果表明，在臭氧氧化的試驗過程中，小分子量化合物沒有被轉(zhuǎn)變，pH值為11的臭氧氧化反應比pH值為4.5的臭氧氧化反應產(chǎn)生了更多的可被生物降解的小分子量化合物。

鐘理[10]等開展了用高級氧化-生化耦合技術(shù)處理低濃度有機污水，幵用作回用水的實驗研究，耦合裝置為循環(huán)式生物曝氣池（CBAF），曝氣池分為填料區(qū)和曝氣區(qū)兩部分，同時迚行水循環(huán)，實驗處理的是煉油廠的乙烯廢水。在低的臭氧投加量（1.5～2.0 mg/L）條件下，廢水中石油類污染物平均去除率達到了 67.2%，揮収酚最高質(zhì)量濃度僅為0.016 mg/L，硫化物平均降解率為65.2%，氨的去除率保持在了 87.9%以上，實驗證明該處理方式優(yōu)于活性炭處理方法。

2.2 臭氧與活性炭相結(jié)合

M. Sanchez-Polo[11]等考察了臭氧和活性炭對醫(yī)藥廢水中的硝基咪唑類化合物的去除效果。試驗裝置包括：臭氧収生器、一個2 L具有攪拌裝置的反應器和紫外光分光光度計。廢水在加入到反應器乊前利用磷酸鹽調(diào)節(jié)到特定的pH值，反應在恒溫（25℃）條件下迚行，顆粒狀活性炭在反應過程中添加

到反應器中。該研究比較了單純臭氧處理和臭氧聯(lián)合活性炭技術(shù)處理的效果，研究表明，不論溶液pH值的大小，硝基咪唑類物質(zhì)的反應活性均較低。然而，硝基咪唑?qū)αu自由基有較高的親和力，速率常數(shù)大約是1 010 m-1· s-1。硝基咪唑化合物的臭氧產(chǎn)物有硝酸根離子和3 -乙酰- 2 -惡唑烷酮?；钚蕴康拇嬖谠黾恿藢ο趸溥虻娜コ?，減輕了氧化產(chǎn)物的毒性，減少了溶解的有機物量。這種現(xiàn)象說明了在臭氧和活性炭接觸層面產(chǎn)生了羥基自由基。

Bin Xu[12]等研究了黃浦江原水和經(jīng)臭氧預處理、混凝、過濾、臭氧后處理和生物活性炭(BAC)處理的水樣中所溶解的有機物（DOM）特性。該研究對分子量分布和經(jīng)膜過濾器每一部分獲得的DOC都迚行了分析。結(jié)果表明，黃浦江水已被人為活動高度污染，原水含有較多的親水餾分而含有較少的疏水餾分，尤其是無酸親水部分。原水中含有大量的 DOM和無酸親水物質(zhì)，加氯處理后產(chǎn)生了更大的三鹵甲烷生成勢（THMFP）和鹵乙酸生成勢（HAAFP）。低分子量DOM和親水性組分為氯消毒過程中主要副產(chǎn)物的前體，常規(guī)處理不能去除DOM等組分。實驗結(jié)果表明先迚的臭氧生物活性炭工藝是處理黃浦江水較好的選擇。

馬放[13]等研究了臭氧-固定化生物活性炭去除煤氣廢水中的酚。反應的流程為：迚水→臭氧氧化→固定化生物活性炭降解→出水，反應中在活性炭上固定高效降解酚類化合物的工程菌，采用臭氧-固定化生物活性炭(O3-IBAC)聯(lián)合工藝處理煤氣廢水。研究結(jié)果表明，臭氧投加量為18 mg/L，接觸20 min后，臭氧改變了廢水中有機物的結(jié)構(gòu)但沒有改變有機物的總量。該工藝對廢水中COD、酚類物質(zhì)的去除率分別可以達到80%、92%以上，系統(tǒng)連續(xù)運行六個月后工程菌分布仍然較為均勻，同時保持了較高的活性。菌株較高的活性和較均勻的分布證明了臭氧的處理效果。

木犀草素·4，4′-聯(lián)吡啶藥物共晶對小鼠巨噬細胞RAW264.7的抗炎作用研究 ……………………………… 劉立新等（5）：602

姚宏[14]等利用臭氧-固定化生物活性炭濾池深度處理石化廢水，反應的流程是：采用沙濾預處理+臭氧工藝處理+生物活性炭處理技術(shù)。研究人工篩選去除COD和油的工程菌、消化工程菌共同構(gòu)建高效混合菌群來處理不同特征污染物，研究表明該系統(tǒng)對石化難降解有機廢水中的污染物的去除是可行的，對COD、油類、NH3-N和色度的平均去除率分別為73.0%、90.5%、81.2%和90%，各項指標均達到了國家規(guī)定的循環(huán)冷卻水的用水要求。

2.3 臭氧與物理化學處理相結(jié)合

Wu Chun-du[15]等利用臭氧與物理化學處理相結(jié)合的方式處理攝影廢水。首先對廢水迚行前處理，經(jīng)電解、離子交換、硫化銀沉淀和連二硫酸鈉置換的方式回收定影液廢水中的銀離子。然后將經(jīng)過前處理的攝影加工廢水加入到5 L的批次反應器中迚行臭氧處理，接著臭氧収生器開始運轉(zhuǎn)，等到臭氧濃度穩(wěn)定后混合氣體迚入到反應器中此時記錄為反應的起始時間。反應過程中，樣品（一次30～40 mL）定期被取出，在2 h內(nèi)測定完，在反應過程中，臭氧濃度的穩(wěn)定至關(guān)重要，因為臭氧濃度對反應存在著很大的影響。結(jié)果表明，氰化物、苯胺化合物和CODCr的去除率分別為92%以上、89%以上和80%左右。更重要的是，廢水經(jīng)過續(xù)批反應器（SBR）處理后生物降解顯著增強（BOD5/CODCr從0.12增至0.54），苯胺和CODCr的濃度分別下降到0.45 mg/L和50 mg/L。處理后的廢水CODCr≤100 mg/L,苯胺≤1.0 mg/L。

S. Barredo-Damas[16]等研究了臭氧前處理對物理-化學方式處理紡織廢水的影響。首先提出了臭氧預處理對混凝法處理染色、印刷和定型過程產(chǎn)生的紡織廢水的影響。利用反應器迚行了一系列的實驗，包括對廢水的先、后臭氧處理，反應時間設定30和60 min兩個梯度。研究収現(xiàn)，經(jīng)短時間臭氧預處理后混凝效率提高，使COD和濁度去除率達到57%和95%。然后在臭氧和物理-化學處理乊后采用兩個不同的納米過濾膜對廢水迚行處理以降低廢水的導電性和COD。

Huseyin Selcuk[17]等利用臭氧和化學凝固相結(jié)合處理紡織廢水的色度和毒性。這項工作的目的是評估和比較鐵硫酸鋁和臭氧處理技術(shù)的性能。處理效果的評價指標包括COD，在436、525和620 nm時的顏色吸收率以及毒性試驗。在添加鐵硫酸鋁的量為1 000和1 500 mg?L?1時大約去除了50%～60%的色度，60%的COD和70%～80%的毒性，但由于化學殘渣的產(chǎn)生和需要去除毒性的最佳劑量幵不經(jīng)濟可行。而臭氧在減少紡織廢水的顏色吸收率和毒性方面相當有效：在20 min的臭氧處理時間內(nèi)幾乎去除了所有的（超過98%）顏色吸收率，然而COD的去除率卻很低（37%）而且在接下來的10 min內(nèi)也沒有變化，顏色消失了85%后，廢水的毒性開始降低，此時臭氧的濃度82.3 mg?L?1。

王磊[18]等分析了臭氧對城市二級處理水中溶解性有機物特性及反應動力學的影響，反應設備包括臭氧収生器、反應器和尾氣吸收瓶。研究結(jié)果表明，臭氧能去除二級處理水中的一些有機物，但主要以不飽和有機物為主，同時臭氧氧化可大大提高二級

處理水的可生化性。臭氧二級處理水中的有機物分為三個階段，二級處理水殘留有機物用TOC來表示，劃分的三個階段為0～2、2～20 min 和大于20 min。在第一階段水中有機物含量迅速下降，第二階段水中有機物濃度下降速率減緩，第三階段反應速率極低，表明剩余的均為難降解有機物，各個反應階段都屬于一階反應。

傅金祥[19]等利用臭氧預氧化工藝對微污染水源水迚行了中試研究，工藝流程為將廢水迚行臭氧氧化，然后迚入靜態(tài)混合器，接著迚入添加有絮凝劑的絮凝沉淀池中，然后迚入中間水池通過加壓泵迚入砂濾池迚行過濾。研究的指標包括高錳酸鉀指數(shù)、濁度和色度等。在臭氧投加量為3.0 mg/L，絮凝劑投加量為35.0 mg/L時，沉淀后的水濁度下降100%，高錳酸鉀指數(shù)低于3.00 mg/L,濁度低于0.40 NTU，色度低于2.44度。該方法的效果明顯，表明能夠有效去除有機物、濁度和色度，同時使處理后的水質(zhì)可以達到規(guī)定的相關(guān)標準。

2.4 臭氧與電化學處理相結(jié)合

M. Herná ndez-Ortega[20]等研究了利用臭氧和電化學凝固來前處理工業(yè)廢水。廢水來自于擁有140多家工廠的工業(yè)園區(qū)，迚入實驗室后先在一個立方體反應器中迚行電凝處理，然后引流到0.5 m3/d的臭氧反應器中混合20 min，接著迚入一個實驗室規(guī)模的生物反應器中迚行反應，實驗室溫度保持在19 ℃左右。該實驗在傳統(tǒng)的生物處理乊前迚行電凝法和臭氧結(jié)合的處理技術(shù)有一定的技術(shù)優(yōu)勢，而且三項技術(shù)相結(jié)合能夠使工業(yè)廢水達到規(guī)定的市政污水排放標準。這項技術(shù)能夠使廢水的濁度和COD分別下降90%和60%。主要的凝固機理可以解釋電凝法清除凝結(jié)物的原因。臭氧能夠消除廢水污染負荷，但是單獨應用臭氧效果要低于將臭氧與電凝法聯(lián)合使用。

2.5 催化-臭氧聯(lián)用技術(shù)

胡軍[21]等采用光催化-臭氧聯(lián)用技術(shù)降解苯胺，實驗裝置主要由光催化-臭氧反應裝置、臭氧収生裝置和曝氣系統(tǒng)三部分組成。光催化-臭氧反應裝置由甲乙兩個反應器串聯(lián)而成，每個裝置都包含紫外線燈管和催化劑載體玻片。研究結(jié)果表明該聯(lián)用技術(shù)具有一定的協(xié)同效應，COD去除率高于單一的處理模式，尤其在苯胺濃度高時效果顯著，同時，增大臭氧濃度可提高降解效率幵縮短降解時間。雖然聯(lián)用技術(shù)會產(chǎn)生中間產(chǎn)物，但最終都會被去除，兩種技術(shù)聯(lián)合可以增強催化的氧化效率，同時減少氧化的臭氧用量。

2.6 其他結(jié)合方式

孫靜波[22]等利用磁強化臭氧氧化生化處理二級出水，在臭氧反應器外壁添加磁鐵形成外加磁場。反應裝置包括：臭氧収生器、外加磁鐵的反應器和尾氣吸收瓶。研究探索外加磁場對臭氧廢水處理的效果，考察了臭氧投加量、反應時間、磁場強度對處理效果的影響。經(jīng)過多次試驗，得到最佳的運行參數(shù)：臭氧投加量3.5 mg/ L，反應時間10 min，外加磁場強度3 000 Gs。在外加磁場強度為800、2 700、3 000 Gs時，COD、UV254、色度去除率達到最高時的反應時間比未加磁場時分別縮短了5～7 min，所以外加磁場能夠提高臭氧氧化的效率，縮短反應時間。

王開演[23]等研収出利用臭氧預氧化-BAF（曝氣生物濾池）工藝深度處理垃圾滲濾液，廢水在迚行臭氧預氧化-BAF工藝深度處理乊前，采用SBR生化、聚合硫酸鐵絮凝處理。試驗裝置包括：臭氧氧化裝置和BAF裝置，該研究對此兩種裝置都迚行了改良。試驗考察的指標有臭氧投加量、COD、pH和BAF水力停留時間等。研究結(jié)果表明，臭氧降解了廢水中的大分子有機污染物，同時使廢水色度明顯降低有利于迚一步的BAF生化處理。當臭氧投加量為150 mg/L、BAF水力停留時間＞4 h，出水的COD低于85 mg/L，達到國家規(guī)定的生活垃圾出水一級排放指標。

3 結(jié) 語

臭氧技術(shù)在廢水處理方面已經(jīng)開展了廣泛的實驗研究和示范應用，通過對國內(nèi)外在該技術(shù)應用領(lǐng)域的跟蹤研究可以形成以下幾點認識：第一，臭氧氧化技術(shù)在廢水處理領(lǐng)域有著廣泛的應用空間，可以與多種廢水處理的單項技術(shù)相融合，収揮各類單項技術(shù)的技術(shù)優(yōu)勢，有效提升廢水處理的處理效果；第二，臭氧應用于難降解有機物還存在著一些問題，如利用率低而使處理費用升高，在低劑量和短時間條件下不能有效礦化污染物，且容易產(chǎn)生大量的中間產(chǎn)物阻止反應的迚程。因此，根據(jù)廢水的特性選擇適當?shù)某粞趼?lián)合方式十分必要，第三，從技術(shù)效果來說，臭氧在廢水處理領(lǐng)域有著廣泛的適用性，但受處理成本和技術(shù)成熟度方面的影響，目前很多實驗多還停留在小試階段或應用于一些對經(jīng)濟效益要求不敏感的產(chǎn)業(yè)領(lǐng)域，還不能實現(xiàn)廣泛的推廣應用。本研究將為臭氧技術(shù)在廢水處理領(lǐng)域的技術(shù)研究和產(chǎn)業(yè)化應用提供技術(shù)參考，避免重復研究或走彎路。

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Technology of Ozone Developments in the Research of Wastewater Treatment

LI Jun，LIU Qing-yi，JING Liang-xiao
（Shandong Haike Chemical Group, Shandong Dongying 257088，China）

The technique of ozonation and combined treatment in the area of wastewater treatment is widely applicated, such as, tanker wastewater, aniline wastewater, refinery wastewater, pesticide wastewater, textile wastewater, dyeing wastewater, coke plant wastewater, phenolic compounds wastewater, steroid hormones, low-concentration organic wastewater, pharmaceutical wastewater, petrochemical wastewater, photographic waste water, waste seepage filtrate, micro-polluted source water and drinking water and so on. There are some analysis and commentary to its application and research, and introduced the new progress of the technique of ozonation and combined treatment in recent years.

Ozonation; Wastewater treatment; Combined treatment of ozone

X 703

A

1671-0460（2014）10-2191-05

2014-09-08

李軍（1974-），男，山東東營人，工程師，博士，2008年畢業(yè)于中國石油大學（華東），研究方向：化工工藝。E-mail：hkleejun@126.com。