郭 皓，杜金秋

(1.大連海事大學(xué) 大連 116026;2.國(guó)家海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心 大連 116023;3.國(guó)家海洋局近岸海域生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連 116023)

1 引言

海洋在人類社會(huì)發(fā)展中的地位越來(lái)越重要，在開發(fā)海洋、利用海洋的同時(shí)，保護(hù)海洋環(huán)境已經(jīng)成為人類面臨的一個(gè)重要議題。隨著核能的不斷開發(fā)和核技術(shù)的廣泛應(yīng)用，沿海核電站和船用核動(dòng)力裝置排放的核廢物，以及核事故造成的核泄漏對(duì)海洋環(huán)境，甚至人類社會(huì)產(chǎn)生了巨大的破壞，其影響可長(zhǎng)達(dá)幾百年乃至數(shù)千年，甚至更長(zhǎng)的時(shí)間。因此，大部分國(guó)家都已把防止和控制海洋核污染作為人類面臨的一項(xiàng)重要任務(wù)。中國(guó)是世界上海岸線最長(zhǎng)的國(guó)家之一，人民生活與海洋密切相關(guān)，海洋核污染問(wèn)題更應(yīng)備受重視。

目前海洋中已檢測(cè)到的放射性核素有60多種，廣泛存在于海洋一切物質(zhì)之中。海水是放射性核素的首要接收介質(zhì)，海洋生物是海水中放射性核素的傳播媒介，沉積物是放射性核素的最終歸宿。進(jìn)入海洋的放射性核素通過(guò)海水?dāng)U散，生物攝食、食物鏈傳遞和顆粒沉降等方式在海洋各介質(zhì)中發(fā)生遷移，對(duì)海洋生態(tài)環(huán)境造成污染。海洋是人類生存環(huán)境的重要組成部分，為人類提供各種資源，海洋核污染通過(guò)核素遷移不可避免地會(huì)影響到人類的健康與安全。因此，監(jiān)測(cè)放射性核素在海洋中的含量水平、研究放射性核素在海洋各介質(zhì)間的遷移狀況，對(duì)掌握海洋核污染現(xiàn)狀、評(píng)價(jià)核設(shè)施影響與核事故后果等有著重要意義。

2 海洋核污染現(xiàn)狀

海洋中的放射性物質(zhì)包含兩大類，即天然放射性核素和人工放射性核素。其中天然放射性核素是自然界中天然存在的，包括鈾系、釷系和錒系三大系列核素，宇生放射性核素，40K、87Rb等單獨(dú)存在于海洋中的長(zhǎng)壽命核素。人們對(duì)海洋中的天然放射性核素的含量水平和分布規(guī)律已經(jīng)相當(dāng)清楚，例如海水中238U的活度為40 Bq/m3，40K 的活度為 12.2Bq/L［1］，其整體上在海洋中的含量較穩(wěn)定而被視為環(huán)境本底，對(duì)海洋及人類影響不大，通常不作為海洋核污染的來(lái)源。

海洋中的人工放射性核素是指由于人類活動(dòng)進(jìn)入海洋的放射性核素，是海洋核污染的根源。海洋中不同人工放射性核素由于來(lái)源及環(huán)境行為不同，其含量水平差異很大，而且是隨時(shí)間變化的，唐森銘等［2］在研究近海輻射環(huán)境與生物多樣性保護(hù)時(shí)指出，海洋中的人工放射性核素主要有以下4個(gè)來(lái)源:①核爆炸產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物、活化產(chǎn)物和殘余物，包括137Cs、90Sr、131I、106Ru、35S 等，主要以放射性塵埃的形式進(jìn)入海洋;②核動(dòng)力艦船以及核電廠的放射性排放，包括137Cs、90Sr、66Mn、60Co 等，主要通過(guò)反應(yīng)堆冷卻水和廢液排放進(jìn)入海洋;③ 中低水平放射性廢物的投放，主要是少數(shù)核大國(guó)在太平洋等深海域處置的放射性廢物;④ 核醫(yī)學(xué)、科學(xué)研究來(lái)源的放射性核素，包括131I、32P、3H、14C等，主要是研究中產(chǎn)生的含放射性的液態(tài)流出物的排放。近年來(lái)，由于核事故的發(fā)生，意外核泄漏事故已經(jīng)成為海洋核污染的另一主要來(lái)源。

隨著海洋核污染問(wèn)題的日漸突出，為探明核污染對(duì)海洋生態(tài)環(huán)境的影響，國(guó)內(nèi)外學(xué)者開展了諸多研究。研究對(duì)象包括進(jìn)入海洋環(huán)境中的所有放射性核素以及海洋環(huán)境的各種介質(zhì)。從海洋核污染的來(lái)源來(lái)看，137Cs和90Sr是主要的人工放射性核素污染源，由于其半衰期較長(zhǎng)，并且與生物體關(guān)系密切，遂成為海洋核污染的主要指標(biāo)。從全球范圍來(lái)看，由于核工廠和核試驗(yàn)場(chǎng)大都在北半球，所以整體上北半球海洋中的放射性水平高于南半球，而垂直分布上隨水深增加放射性核素含量逐漸降低［3］;2000年，大洋表層水137Cs和90Sr的活度為2 Bq/L，但由于核設(shè)施排放和核事故的影響，局部海域核污染情況顯著，致使一些邊緣海水體的137Cs和90Sr的活度可達(dá)幾十貝克每升［4］。Chambers［5］研究了法國(guó)西部核廢料處理站對(duì)周圍海區(qū)海洋生物攝入量的影響，分析了海水、沉積物和海洋生物中近90種核素，選取6類生物作參考，與UNSCEAR比較，其排放水平低于本底值。Jefferies等［6］研究英國(guó)近海海水中137Cs的分布情況，發(fā)現(xiàn)其受到愛爾蘭海東北部的BNFL核燃料公司影響，通過(guò)測(cè)量海水中137Cs的含量，發(fā)現(xiàn)離排污口最近處含量比入海口高上百倍。Takashi等［7］研究日本海不同時(shí)間137Cs含量的差別，發(fā)現(xiàn)1993－1994年測(cè)得的表層水中137Cs含量為2.7～3.8 mBq/L，與北太平洋水平一致，而1986－1987年日本海表層水137Cs含量突增，之后下降，推測(cè)為切爾諾貝利事故的影響。2011年日本福島核事故發(fā)生后，Buesseler等［8］對(duì)獲得的排污點(diǎn)附近海水放射性核素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行分析，指出放射性污水的排放高峰期是在地震發(fā)生一個(gè)月后的4月初，但至7月放射性核素濃度仍然很高，7月海水137Cs的含量水平比2010年高10 000倍，而海產(chǎn)品的吸收富集情況有待進(jìn)一步研究。

近年來(lái)我國(guó)沿海不斷建起新的核電站，近海海洋生態(tài)環(huán)境面臨著嚴(yán)峻的壓力與挑戰(zhàn)。為掌握海洋核污染的現(xiàn)狀和變化情況，國(guó)家海洋局每年都組織開展我國(guó)近海及各核電站鄰近海域放射性水平監(jiān)測(cè)。監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示，截至目前，中國(guó)近岸海域海洋放射性水平處于海域放射性本底范圍內(nèi)［9］。劉廣山等［10］對(duì)大亞灣核電站鄰近海域海水、沉積物和海洋生物的137Cs和90Sr含量及富集情況進(jìn)行過(guò)探討，測(cè)得1995年大亞灣海水的137Cs和90Sr含量平均為2.21 Bq/m3和1.80 Bq/m3，沉積物中的137Cs和90Sr含量平均為2.30 Bq/kg和1.10 Bq/kg，與1991年核電站運(yùn)行前相比沒(méi)有明顯變化;不同海洋生物對(duì)137Cs和90Sr的濃集因子不同，但含量都處于本底水平。姚海云等［11］研究報(bào)道了1995－2009年中國(guó)近岸海域海水放射性核素監(jiān)測(cè)結(jié)果，給出了渤海、黃海、東海和南海海域，以及田灣、秦山和大亞灣核電站臨近海域的137Cs和90Sr等核素的含量，指出各海域放射性核素水平與參考值相比均在正常范圍內(nèi)。分析結(jié)果顯示，雖然沿海核電站及核泄漏存在潛在事故威脅，目前中國(guó)海洋環(huán)境尚未受到核污染的影響，但海洋核污染所面臨的形勢(shì)依然嚴(yán)峻，仍需進(jìn)一步加強(qiáng)對(duì)海洋核污染的監(jiān)測(cè)和防范。

3 海洋中的核素遷移

目前，沿海核電建設(shè)不同程度地影響著近岸海域生態(tài)系統(tǒng)，海洋核污染的潛在風(fēng)險(xiǎn)不斷增加。一旦出現(xiàn)核泄露，進(jìn)入海水中的放射性核素首先溶解于水或以懸浮狀態(tài)存在。懸浮于海洋中的放射性核素容易吸附于懸浮物體的表面并以顆粒態(tài)存在，而溶解態(tài)和顆粒態(tài)的放射性核素通過(guò)生物攝食或滲透等方式進(jìn)入食物鏈，并在海洋食物鏈中傳遞，同時(shí)通過(guò)生物沉降、顆粒埋藏等作用被引向海底沉積物。海洋中放射性核素的遷移包括單一介質(zhì)中的擴(kuò)散和不同介質(zhì)間的傳遞，最終將導(dǎo)致海洋核污染范圍和程度的加大。

3.1 核素在海水中的遷移擴(kuò)散

一般而言，放射性核素進(jìn)入海洋后會(huì)與海水中的懸浮物質(zhì)發(fā)生理化反應(yīng)，如絮凝形成膠體、被浮游生物濃集等，并以顆粒態(tài)或離子態(tài)存在于海水中，隨著海流在水平或垂直方向上發(fā)生遷移擴(kuò)散，造成放射性核素在海水中的分布出現(xiàn)明顯的梯度。離子態(tài)核素可以通過(guò)海水垂直交換和渦動(dòng)擴(kuò)散而滲透到數(shù)百至數(shù)千米深度［12］，導(dǎo)致海洋核污染出現(xiàn)橫向和縱向的擴(kuò)展延伸。

137Cs是一種長(zhǎng)壽命的人工放射性核素，半衰期為30.17年，在海水中以離子態(tài)存在，但容易和黏土性物質(zhì)結(jié)合在一起，海底沉積物是其最終歸宿。137Cs在海洋中分布的區(qū)域性較強(qiáng)，主要取決于海域的放射性污染情況。在海洋垂直分布上，風(fēng)浪和海流等是主要影響因素，核素的存在形式以及生物過(guò)程的作用也有一定影響［13］。90Sr也是一種長(zhǎng)壽命的人工放射性核素，半衰期為28.6年，在海水中主要以陽(yáng)離子形式存在，不易被懸浮物吸附，在海水中的遷移擴(kuò)散主要取決于水體運(yùn)動(dòng)。90Sr在海水中的分布規(guī)律與137Cs類似，但在近岸海水中需做具體的檢測(cè)分析。其他放射性核素在海水中的遷移擴(kuò)散一方面取決于自身理化性質(zhì)，一方面也是受到風(fēng)浪和海流等水體運(yùn)行的影響。

3.2 核素在生物中的遷移富集

海洋生物通過(guò)海水、攝食和體表吸收等途徑吸收并富集放射性核素，成為海洋核污染的攜帶者和傳播者。一方面海洋生物通過(guò)洄游或漂流將放射性污染物質(zhì)帶到其他海區(qū);另一方面通過(guò)攝食和食物鏈傳遞最終將放射性核素富集到高營(yíng)養(yǎng)級(jí)生物體中。需要注意的是，海洋食物鏈各環(huán)節(jié)的生物對(duì)放射性核素傳遞能力的高低并不簡(jiǎn)單地以它在食物鏈中營(yíng)養(yǎng)層次的高低為依據(jù)，而是受到多種因素的影響:一是捕食量;二是被捕食者對(duì)放射性核素的濃集量;三是不同組織結(jié)構(gòu)的生物被捕食之后，捕食者對(duì)其物質(zhì)的吸收程度;四是核素在不同生物體內(nèi)的存在形式等［14］。海洋植物和藻類對(duì)放射性核素有很強(qiáng)的濃集能力，如137Cs在藻類的濃度可高于周圍水體濃度的100～500倍。放射性核素通過(guò)攝食和滲透等方式在食物鏈之間遷移和累積，而通過(guò)水生生物殘骸等形式長(zhǎng)期沉積于海底的放射性核素將不斷地釋放返回海洋［15］。

137Cs為核反應(yīng)的裂變產(chǎn)物，其毒性強(qiáng)、半衰期長(zhǎng)。137Cs遍布于全世界，易被海洋生物攝取。137Cs在生物體中分布傾向于全身性的分布，其積累部位沒(méi)有明顯的關(guān)鍵器官。蔡福龍等［14，16］以大彈涂魚為對(duì)象，采用示蹤法研究它在兩棲生活的條件下富集137Cs的過(guò)程，指出大彈涂魚對(duì)137Cs的富集與時(shí)間呈指數(shù)上升關(guān)系，8天后就進(jìn)入動(dòng)態(tài)平衡，富集系數(shù)為21～23。在放射性核素引入6小時(shí)后，大彈涂魚的各組織器官就能檢測(cè)到137Cs，表明大彈涂魚對(duì)核素的吸收是迅速的，核素進(jìn)入魚體的途徑也是多方面的。通過(guò)研究137Cs在海水及以扁藻、泥蚶、對(duì)蝦和羅非魚等生物組成的食物鏈網(wǎng)中的遷移規(guī)律，指出137Cs由海水向扁藻的遷移率的大小和藻類的長(zhǎng)勢(shì)密切相關(guān)，與單位質(zhì)量藻類給予的核素量不成線性關(guān)系;泥蚶、對(duì)蝦和羅非魚攝取137Cs的主要途徑來(lái)自于海水，食物鏈對(duì)137Cs的遷移貢獻(xiàn)不大，純粹的食物遷移是微弱的。Sr不是生命必需的元素，但其化學(xué)性質(zhì)與Ca相似，是親骨性核素，容易在貝類的外殼和其他海洋生物的骨骼中沉積，劉廣山等［10］給出了大亞灣海域不同生物中90Sr的含量和濃集因子，指出魚骨對(duì)90Sr的濃集程度明顯高于魚肉和其他生物。

3.3 核素在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化

海洋沉積物作為海洋環(huán)境的重要組成部分，與上覆海水和海洋生物等介質(zhì)相比穩(wěn)定性高，易于富集污染物，是海洋中放射性核素遷移的最終歸宿。懸浮顆粒物是放射性污染物在水相與沉積相之間遷移的主要媒介，除少部分可作為濾食性海洋生物的食餌外，大部分最終沉降于水底成為沉積物。

海水－沉積物界面是海洋中水相和沉積相之間的轉(zhuǎn)化區(qū)，放射性污染物在該界面的傳輸可以通過(guò)海水中的溶解態(tài)進(jìn)行，也可以通過(guò)顆粒物上的吸附態(tài)進(jìn)行。沉積物在海流和波浪的作用下發(fā)生水平與垂直運(yùn)動(dòng)，因此放射性核素在沉積物中的分布與水文運(yùn)動(dòng)有一定的相關(guān)性;在垂直分布上，放射性核素能夠滲入到相當(dāng)?shù)纳疃龋⒆罱K埋沒(méi)于深層沉積物中，同時(shí)穴居動(dòng)物的活動(dòng)造成核素的垂直運(yùn)動(dòng)，影響其遷移轉(zhuǎn)化。大量研究表明，沉積物是海洋中放射性核素的匯，同時(shí)可能由于海底熱液、生物擾動(dòng)等過(guò)程將放射性核素重新釋放回海洋中。由于沉積物的這種特殊性質(zhì)，在海洋核污染調(diào)查和核電站放射性流出物對(duì)海洋環(huán)境的影響評(píng)價(jià)等工作中，放射性核素在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化研究就顯得十分重要。

沉積物中137Cs的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程包括各種化學(xué)反應(yīng)和物理沉降過(guò)程，前者是沉積物中發(fā)生的生物富集和溶出過(guò)程，沉積物對(duì)137Cs的吸附及解吸反應(yīng)等;后者主要是137Cs隨沉積物的沉積作用、介質(zhì)上137Cs自身的擴(kuò)散作用及間隙水中137Cs對(duì)流和由于活度梯度而發(fā)生的擴(kuò)散分配。陳家軍等［17］指出，沉積物中的137Cs有以下幾部分組成:一是沉積物本底值;二來(lái)自沉積物表層上覆水;三是沉降于表層懸浮物上吸附的137Cs;四是底棲生物遷移活動(dòng)帶來(lái)的部分137Cs。同時(shí)還建立了定量模型，充分考慮海水與表層沉積物界面之間通過(guò)沉降、擴(kuò)散、彌散、吸附、解吸等作用完成的物質(zhì)傳輸，結(jié)合水質(zhì)模型構(gòu)成137Cs在海水、沉積物體系中的準(zhǔn)三維遷移模型，模擬分析和預(yù)測(cè)底質(zhì)中不同深度137Cs的活度。張俊麗等［18］參照水、土壤環(huán)境容量研究方法，對(duì)大亞灣沉積物中的137Cs環(huán)境容量進(jìn)行了研究，計(jì)算得出大亞灣表層沉積物中137Cs環(huán)境容量接近于目前沉積物中137Cs年輸入量。由此可見，在控制年限內(nèi)，將輸入沉積物的核素量控制在環(huán)境容量范圍內(nèi)，是有效防范海洋核污染，保護(hù)海洋沉積環(huán)境的重要保障。

4 結(jié)束語(yǔ)

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的需要，沿海核能利用和核技術(shù)開發(fā)正步入高速發(fā)展時(shí)期，海洋核污染問(wèn)題更加嚴(yán)峻。海洋在海水、懸浮物、生物和沉積物等介質(zhì)循環(huán)不息的交流中維持著動(dòng)態(tài)平衡。研究海洋中放射性核素的遷移規(guī)律，不僅可以確定不同核素的傳播途徑，為制定核廢液排放標(biāo)準(zhǔn)，評(píng)價(jià)海洋環(huán)境質(zhì)量提供科學(xué)依據(jù)，而且是控制海洋核污染、保護(hù)海洋生物種群和人類健康的迫切需要。

對(duì)于加強(qiáng)海洋核污染防控，建議從以下幾個(gè)方面進(jìn)行:①開展中國(guó)近海放射性全面調(diào)查，掌握現(xiàn)階段中國(guó)海洋放射性狀況;② 加大對(duì)沿海核電廠及其他核設(shè)施建設(shè)前期、運(yùn)營(yíng)和退役后海域放射性本底調(diào)查、環(huán)境容量調(diào)查和動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)，掌握海域輻射環(huán)境動(dòng)態(tài);③ 加快建設(shè)海洋放射性監(jiān)測(cè)預(yù)警體系，培養(yǎng)相關(guān)技術(shù)人員;④增進(jìn)與核電應(yīng)用大國(guó)的核與海洋領(lǐng)域交流，提升我國(guó)工程技術(shù)與科研能力;⑤ 明確海洋核污染目標(biāo)核素、敏感生物類群和對(duì)人類的潛在影響，建立有效的評(píng)價(jià)體系，促進(jìn)海洋與核事業(yè)的穩(wěn)定、和諧發(fā)展。

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