楊煥銀， 樊冬梅， 郭紅力

（長江師范學(xué)院凝聚態(tài)物理研究所，重慶涪陵 408100）

2-2型PMNT／NFO復(fù)合磁電效應(yīng)模擬

楊煥銀， 樊冬梅， 郭紅力*

（長江師范學(xué)院凝聚態(tài)物理研究所，重慶涪陵 408100）

利用彈性力學(xué)模型，基于鐵電相與鐵磁相的本構(gòu)方程，建立磁電復(fù)合材料的本構(gòu)方程，推導(dǎo)2-2型非理想耦合的磁電雙層、三層復(fù)合薄膜的縱向、橫向磁電（ME）電壓系數(shù).研究鐵磁相材料鐵酸鎳（NFO）和鐵電相材料鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛（PMNT）復(fù)合的磁電效應(yīng)，分析復(fù)合材料的磁電電壓系數(shù)與PMNT體積分數(shù)、界面耦合參數(shù)、兩相體積比及復(fù)合總層數(shù)的關(guān)系.結(jié)果表明兩相材料的性能、體積分數(shù)以及耦合系數(shù)、復(fù)合層數(shù)都影響磁電電壓系數(shù).

磁電效應(yīng)；耦合；復(fù)合材料；本構(gòu)方程

0 引言

磁電復(fù)合材料的磁電效應(yīng)（ME）是指在外加電場下復(fù)合材料發(fā)生磁化，或者在外加磁場下發(fā)生極化的現(xiàn)象［1］.它是一種兼具電磁伸縮性能和電致伸縮性能的特殊材料，是按照一定的復(fù)合結(jié)構(gòu)（即通過加和效應(yīng)或者耦合乘積效應(yīng)）得到的一種性能遠高于單相磁電材料或產(chǎn)生單相材料所沒有的磁電效應(yīng)的新型材料［2］.根據(jù)復(fù)合結(jié)構(gòu)的不同，磁電復(fù)合薄膜分為1-3型柱狀磁電復(fù)合薄膜［3－4］，0-3型顆粒磁電復(fù)合薄膜［5－7］以及2-2型層狀磁電復(fù)合薄膜［8］.由于磁電復(fù)合材料是由鐵電相和鐵磁相材料構(gòu)成，而鐵電材料必須是絕緣體，鐵磁相材料一般是金屬，電阻率較低，因此在復(fù)合的時候容易出現(xiàn)滲流，且兩相在復(fù)合的時候存在晶格的位錯和畸變，因此鐵電和鐵磁相復(fù)合材料在物理性質(zhì)、結(jié)構(gòu)特征、電子特性等方面都會受到一定的限制，這說明多鐵性的形成是諸多元素競爭的結(jié)果.2-2型磁電復(fù)合薄膜由鐵磁相膜層和鐵電相膜層層疊構(gòu)成.與前兩種結(jié)構(gòu)相比，2-2型磁電復(fù)合薄膜的最大優(yōu)點是電阻率很高的鐵電相膜層能夠完全阻斷磁性相膜層之間的連通，使得材料整體的漏電流較小，有利于磁電性能的提高磁電效應(yīng)為發(fā)展新一代高性能的磁電功能器件提供了可能，可以用來制作類型多樣的新型磁控或者電控亦或同時磁控-電控器件.除此之外，它還兼具磁致伸縮性和壓電性，所以具有較高的介電常數(shù)和磁導(dǎo)率，可以用這類材料來制成小型或微型的多功能電磁器件.因此，磁電復(fù)合材料正逐漸成為磁電材料研究的熱點［9－11］.

磁電耦合效應(yīng)的工作原理可以概括為：外加磁場下磁致伸縮相的變形引發(fā)內(nèi)應(yīng)力，此應(yīng)力通過兩相間界面?zhèn)鬟f到鐵電相，由于鐵電相的受力形變會產(chǎn)生極化，這一極化會在界面上產(chǎn)生表面電荷.磁電復(fù)合薄膜制備方面，不同研究者做了大量的工作［12－15］.2008年Zhang［12］用PLD方法在SrTiO3單晶基片上沉積了Pb （Zr0.52Ti0.48）O3（PZT）／SrRuO3／CoFe2O4復(fù)合薄膜.它以PZT薄膜作為緩沖層，緩解了表面張力，增強了層間界面處的耦合，提高了復(fù)合薄膜的磁電耦合性能.同年，Zhong［15］等采用溶膠－凝膠技術(shù)在Pt／Ti／SiO2／Si （100）基片上沉積了Bi3.15Nd0.85Ti3O12（BNT）和CoFe2O4（CFO）磁電復(fù)合薄膜，根據(jù)沉積順序的不同，分別得到BNT／CFO／基片（BC）和CFO／BNT／基片（CB）薄膜.研究發(fā)現(xiàn)，BC薄膜表面平滑致密.而CB復(fù)合薄膜的漏電流密度比BC復(fù)合薄膜的低，絕緣性較好.同時磁電測試發(fā)現(xiàn)，BC復(fù)合薄膜和CB復(fù)合薄膜的磁電電壓系數(shù)最大分別為91 mV·cm－1·Oe－1和84 mV·cm－1·Oe－1.不同的沉積方式造成B與C界面的耦合程度不同，造成了致密度較好的CB復(fù)合薄膜的磁電性能高于BC復(fù)合薄膜.我們實驗制備PMNT與CFO多層磁電復(fù)合薄膜，發(fā)現(xiàn)這種磁電復(fù)合薄膜具有較好的鐵電和鐵磁性能，并且也具有一定的磁電性能［16］.目前，人們對于磁電復(fù)合材料的實驗研究主要集中在鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的含鉛鐵電相材料（如Pb（Zr0.52Ti0.48）O3（PZT）、Pb （Mg1／3Nb2／3）O3-PbTiO3（PMN-PT）等）和尖晶石結(jié)構(gòu)的鐵磁相材料（如CoFe2O4（CFO）、NiFe2O4（NFO）等）.層狀復(fù)合材料的理論模型主要有彈性力學(xué)模型［17］、Green函數(shù)方法［18］及等效電路模型［19］等.其中彈性力學(xué)模型因為其應(yīng)力-應(yīng)變機理的解釋得到了眾多研究者的親睞.本文以層狀磁電復(fù)合材料彈性力學(xué)模型為基礎(chǔ)，建立鐵電-鐵磁相本構(gòu)方程，對PMN-PT／NFO非理想層間耦合的雙層和三層復(fù)合薄膜磁電效應(yīng)進行研究.討論兩相體積比、層間耦合系數(shù)以及薄膜層數(shù)對復(fù)合磁電薄膜磁電性能的影響，為磁電復(fù)合薄膜實驗研究提供進一步的指導(dǎo).

1 理論模型

圖1是我們研究的磁電雙層和三層薄膜的結(jié)構(gòu)示意圖.坐標系的1，2軸位于平面內(nèi)，3軸表示沿薄膜的厚度方向.為了測量雙層膜的動態(tài)磁電效應(yīng)，這里定義ME電壓系數(shù)αE＝δE／δH，并有兩種不同的磁場方向.橫向ME電壓系數(shù)αE，31＝δE3／δH1對應(yīng)偏置磁場H交變磁場δH互相平行且沿1軸，沿厚度方向測量產(chǎn)生的交變電場δE．縱向ME電壓系數(shù)αE，33＝δE3／δH3對應(yīng)于三個場，它們互相平行且皆沿3軸.

根據(jù)鐵電相和鐵磁相的本構(gòu)方程，復(fù)合磁電薄膜的本構(gòu)方程可表示為［20］

圖1 層狀磁電復(fù)合薄膜結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic illustration of magnetoelectric laminated compsite films

式中i，j，k＝1，2，3，代表了坐標軸的三個方向．S，T分別為二階應(yīng)變、應(yīng)力張量；E，D，H，B分別為電場，電位移，磁場，磁感應(yīng)強度矢量；sij，dki，qki分別為有效柔順系數(shù)，壓電系數(shù)和壓磁系數(shù)；εkn，μkn，αkn分別為有效介電常數(shù)，磁導(dǎo)率和磁電電壓系數(shù).

式中，上角標p，m分別代表壓電相、壓磁相材料，v為壓電相所占薄膜體積的體積分數(shù)（v＝vp／（vm＋vp））.其中第一部分指的是理想情況下襯底與壓電薄膜在橫向和縱向上的應(yīng)變相等；第二和第三部分是指在沿軸1和2的方向上總的力矢為零.

由上述本征方程（1）及邊界條件（2），可得出橫向和縱向ME電壓系數(shù)的表達式

同樣對于三層磁電復(fù)合薄膜材料，我們也可以利用上面的結(jié)論研究三層復(fù)合薄膜材料的ME電壓系數(shù).對于三層薄膜中的壓電相占整個復(fù)合薄膜材料的體積分數(shù)為

其中R＝mv／pv，表示壓磁相與壓電相的體積比.將其帶入方程（3），橫向ME電壓系數(shù)αE31隨兩相體積比R變化的表達式為

影響磁電復(fù)合材料ME電壓系數(shù)的最根本的原因就是復(fù)合界面的耦合程度，即層間耦合系數(shù).而層間耦合系數(shù)的大小又強烈地依賴于復(fù)合薄膜的層數(shù).通過利用NiFe2O4-Pb（Zr，Ti）O3得到的磁電耦合經(jīng)驗公式［21－22］

其中n為磁電復(fù)合薄膜總層數(shù).將方程（7）帶入（3）、（4），即可研究不同復(fù)合薄膜層數(shù)n對PMNT／NFO復(fù)合的磁電耦合效應(yīng).

2 結(jié)果和分析

在彈性力學(xué)模型基礎(chǔ)上，我們研究PMNT／NFO復(fù)合的磁電耦合效應(yīng)，以下為相應(yīng)材料的電學(xué)、磁學(xué)及力學(xué)參數(shù)［23－25］.兩相復(fù)合磁電材料的磁電耦合性能受到諸多因素的影響，如兩相體積比、層間耦合系數(shù)等因素的影響等.圖2 為PMNT與NFO復(fù)合得到的橫向和縱向ME電壓系數(shù)與PMNT體積分數(shù)v之間的關(guān)系曲線.首先，從圖2可以看到，PMNT體積分數(shù)v等于0或者1時復(fù)合材料無磁電效應(yīng)，即單相材料不產(chǎn)生磁電效應(yīng).隨著v的不斷增加，橫向、縱向ME電壓系數(shù)的值先不斷增加達到一個峰值，再逐漸減小至零，在某一vmax值時存在一個ME效應(yīng)的最大值.對比橫向和縱向ME電壓系數(shù)峰值，發(fā)現(xiàn)界面耦合狀態(tài)一樣的情況下（即k值相同），橫向磁電電壓系數(shù)αE31要比縱向的磁電電壓系數(shù)αE33要大接近一倍，這說明復(fù)合材料在水平方向的壓磁效應(yīng)強于垂直方向.這種現(xiàn)象已經(jīng)在眾多的實驗中得到驗證，說明異質(zhì)結(jié)構(gòu)的復(fù)合薄膜在結(jié)構(gòu)和外延制備上存在各向異性［26］.此外，隨著界面耦合系數(shù)k的逐漸減小，ME耦合逐漸也逐漸變?nèi)?，ME電壓系數(shù)數(shù)值發(fā)生銳減，其ME電壓系數(shù)的峰值所對應(yīng)的PMNT體積分數(shù)vmax逐漸向富含鐵電相的區(qū)域偏移.以橫向ME磁電效應(yīng)為例，當(dāng)耦合系數(shù)從1逐漸減小到0.25時，其ME電壓系數(shù)的數(shù)值逐漸減小為649 mV·cm－1·Oe－1，486 mV·cm－1·Oe－1，336 mV·cm－1·Oe－1和185 mV·cm－1·Oe－1；其對應(yīng)的PMNT體積分數(shù)vmax則逐漸增大為0.52，0.58，0.65，0.74.造成這種情況的原因，分析認為是層間耦合狀態(tài)惡化后，鐵電相彈性常數(shù)和壓電性能受到的影響大于鐵磁相，因此需要較大的體積分數(shù)來平衡兩相的差異.從計算模擬的結(jié)果來看，PMNT／NFO復(fù)合的ME電壓系數(shù)的數(shù)值較大，而一般實驗得到的復(fù)合薄膜的ME電壓系數(shù)都較小（如PZT／LSMO復(fù)合的最大值僅為αE33≈45 mV·cm－1·Oe－1）.這是因為影響薄膜復(fù)合的因素不僅包括體積比和層間耦合，還包括基片的選擇，退火的溫度，薄膜的取向、偏置磁場等.

圖2 磁電電壓系數(shù)與鐵電相體積分數(shù)v的關(guān)系Fig.2 Dependence of ME voltage coefficient on PMN-PT volume fraction v

復(fù)合磁電薄膜的磁電效應(yīng)與層間耦合系數(shù)k的關(guān)系如圖3所示.從圖3可以看到，復(fù)合薄膜的ME電壓系數(shù)與耦合系數(shù)k的關(guān)系在v＝0.5，0.6，0.7時的關(guān)系近乎線性，而v＝0.8時ME電壓系數(shù)與耦合系數(shù)k的關(guān)系類似兩條折線，在k＝0.5時出現(xiàn)一個拐點.這可以歸結(jié)為耦合系數(shù)k較小時，層間耦合較為惡化，磁電效應(yīng)受兩相組分比例的影響較小，因此k≤0.5時，體積分數(shù)v＝0.8的ME電壓系數(shù)與耦合系數(shù)k的曲線關(guān)系與其他體積分數(shù)時類似；但當(dāng)耦合系數(shù)k逐漸增大，層間耦合逐漸趨于理想，兩相組分的比例對磁電效應(yīng)影響就變得明顯了，這從v＝0.7的曲線圖已經(jīng)有所表現(xiàn)，而v＝0.8的組分比例近一步偏離理想的組分比例，因此就出現(xiàn)兩條折線這樣嚴重偏離的情況.可見，ME電壓系數(shù)對層間耦合系數(shù)k和兩相組分之間比例有著強烈的依賴性.

圖4為三層PMNT／NFO／PMNT復(fù)合的ME電壓系數(shù)αE31隨鐵磁相、鐵電相的體積比R和k的關(guān)系曲線．從圖中發(fā)現(xiàn)，αE31與兩相體積比R的關(guān)系和αE31與PMNT體積分數(shù)v的關(guān)系比較類似（圖2），均表現(xiàn)出隨R的逐漸增大，先增大至一峰值，后逐漸減小.當(dāng)R逐漸增大至10時，層間理想耦合的ME電壓系數(shù)αE31從649 mV·cm－1·Oe－1下降至344 mV·cm－1·Oe－1.在層間耦合系數(shù)k逐漸變小的過程中，ME電壓系數(shù)αE31也是急劇下降，其αE31峰值對應(yīng)的R減小，逐漸向富鐵電相偏移，這與圖2的結(jié)論相同.

圖3 橫向磁電電壓系數(shù)與耦合系數(shù)k的關(guān)系Fig.3 Dependence of transverse ME voltage coefficient on interface coupling k

圖4 三層橫向ME電壓系數(shù)與R的關(guān)系Fig.4 Dependence of ME voltage coefficient on R for trilayers films

圖5 磁電電壓系數(shù)（a）αE31和（b）αE33與復(fù)合薄膜材料層數(shù)n的關(guān)系Fig.5 Dependence of ME voltage coefficient of（a）αE31and（b）αE33on number of composite films

圖5為不同體積比的復(fù)合薄膜層數(shù)n對PMNT與NFO復(fù)合的磁電耦合效應(yīng)的影響曲線.其中圖5（a）與5（b）分別為橫向ME電壓系數(shù)αE31與縱向ME電壓系數(shù)αE33與層數(shù)的關(guān)系.由圖5（a）可知，對于一定的PMNT體積分數(shù)v來說，αE31與層數(shù)n的關(guān)系曲線幾乎是對稱的．隨著層數(shù)n的增大，αE31逐漸增大，達到一最大值，之后逐漸減小，到n＝30時，αE31為零.這可以解釋為層數(shù)的增加導(dǎo)致界面的增多，界面間的應(yīng)力變化間接增強了界面的耦合強度，從而導(dǎo)致強的磁電耦合［27－28］.此外，還存在一個臨界的層數(shù)n＝15使得ME電壓系數(shù)αE31最大，這是由于經(jīng)驗公式（7）在當(dāng)n＝15時，耦合系數(shù)k＝1的緣故，可見過多的界面也會導(dǎo)致界面耦合的惡化.對比PMNT體積分數(shù)v＝0.4，0.5，0.6，0.7，0.8的ME電壓系數(shù)αE31變化曲線，發(fā)現(xiàn)n＜10或n＞20時，v＝0.6對應(yīng)的ME電壓系數(shù)αE31值最大；當(dāng)n＝10～20時，v＝0.5對應(yīng)的ME電壓系數(shù)αE31值最大.圖5（b）與圖5（a）得到的結(jié)論類似.由此，我們不難得出結(jié)論：選擇合適的薄膜層數(shù)和兩相體積比有利于設(shè)計出磁電性能更好的復(fù)合材料.

3 結(jié)論

在彈力學(xué)模型下對PMNT與NFO雙層、三層以及多層復(fù)合的磁電薄膜材料的磁電效應(yīng)與各參數(shù)的關(guān)系進行分析.得到以下結(jié)論：雙層、三層ME電壓系數(shù)具有各向異性，且隨著鐵電電相體積分數(shù)v先增大后減小，存在一個最佳體積比；ME電壓系數(shù)隨界面耦合系數(shù)呈線性急劇降低，且最佳鐵電相體積分數(shù)vmax向富鐵電相偏移；同時，ME電壓系數(shù)與復(fù)合材料的層數(shù)n也有一定關(guān)系，在層數(shù)n＝15時ME電壓系數(shù)存在極大值.影響磁電效應(yīng)的因素很多，如表面殘余應(yīng)力、晶格失配、基底等，但影響ME的主要因素還是界面耦合系數(shù)k以及兩相體積比，本文的計算模擬對PMN-PT／CFO復(fù)合磁電薄膜的實驗和理論工作有一定的指導(dǎo)意義.

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Simulation on 2-2 Type PMNT／NFO Composite Magnetoelectric Effect

YANG Huanyin，F(xiàn)AN Dongmei，GUO Hongli
（Institute of Condensed Matter Physics，Yangtze Normal University，Chongqing 408100，China）

In an elastic mechanics model，a magnetoelectric composites constitutive equation was established.Longitudinal and transverse ME voltage coefficient formulas of double-layer and three-layer composited thin films of 2-2 type in non-ideal condition were deduced with ferroelectric and magnetic constitutive equation.Composite ME voltage coefficient of ferromagnetic phase material nickel ferrite（NFO）and ferroelectric phase material lead magnesium niobate-lead titanate（PMNT）are studied.Relations between ME voltage coefficient and PMNT volume fraction，interface coupling parameters，two phase volume ratio and total number of layers are analyzed.It shows that performance of two phase material，appropriate volume fraction，coupling coefficient and total layer number are key to ME voltage coefficient.

magnetoelectric effect；couple；composite material；constitutive equations

date：2013－09－15；Revised date：2014－02－28

O482.5

A

2013－09－15；

2014－02－28

重慶市教委項目基金（KJ121317）和長江師范學(xué)院科技項目基金（2012XJYB065）資助

楊煥銀（1983－），女，工學(xué)碩士，山東肥城，研究方向：計算物理及低維納米制備，E-mail：yuxinyin83＠163.com

*通訊作者：郭紅力（1981－），男，工學(xué)博士，副教授，研究方向：功能性鐵電及多鐵復(fù)合薄膜

1001-246X（2014）05-0587-06