谷德銀，劉有智，祁貴生，師小杰

（中北大學(xué)超重力化工過程山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030051）

新型旋轉(zhuǎn)填料床強(qiáng)化氣膜控制傳質(zhì)過程

谷德銀，劉有智，祁貴生，師小杰

（中北大學(xué)超重力化工過程山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030051）

轉(zhuǎn)子結(jié)構(gòu)為相互嵌套填料環(huán)的新型旋轉(zhuǎn)填料床是基于強(qiáng)化氣膜控制傳質(zhì)過程的新型高效傳質(zhì)設(shè)備，可適用于受氣膜控制的吸收、精餾和低濃度工業(yè)氣體的凈化等過程。分別以化學(xué)吸收體系CO2-NaOH和物理吸收體系NH3-H2O測定了不同氣量、液氣比和超重力因子條件下的有效比表面積a和氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kya，并由此得到氣相傳質(zhì)系數(shù)ky，對其傳質(zhì)性能進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:a、kya和ky均隨著氣量、液氣比和超重力因子的增大而增大。通過對比可知，新型旋轉(zhuǎn)填料床的氣相體積傳質(zhì)系數(shù)在相近操作條件下是文獻(xiàn)逆流旋轉(zhuǎn)填料床的2倍。并對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了回歸，擬合出了a、kya和ky分別與氣相雷諾數(shù)ReG、液相韋伯?dāng)?shù)WeL和伽利略數(shù)Ga之間的關(guān)聯(lián)式。

新型旋轉(zhuǎn)填料床；氣膜控制；氣相傳質(zhì)系數(shù)；傳質(zhì)

旋轉(zhuǎn)填料床（RPB）是20世紀(jì)80年代發(fā)展起來的一種新型高效的氣液傳質(zhì)設(shè)備[1-2]。液體在進(jìn)入旋轉(zhuǎn)填料床后將受到離心力作用以及旋轉(zhuǎn)填料的剪切力作用，被旋轉(zhuǎn)填料切割成尺寸很小的液絲、液滴和液膜，相界面快速更新，產(chǎn)生巨大的相間接觸面積，傳質(zhì)阻力減小，氣液間的傳質(zhì)過程得到極大的強(qiáng)化[3-4]。與傳統(tǒng)塔相比，RPB的傳質(zhì)速率提高了1～3個(gè)數(shù)量級，并具有設(shè)備體積小、停留時(shí)間短、持液量小等優(yōu)點(diǎn)，使其在某些應(yīng)用方面具有無法比擬的優(yōu)勢[5-9]。

目前，RPB的傳質(zhì)特性已有較多研究，普遍認(rèn)為RPB對傳質(zhì)過程中的液相傳質(zhì)系數(shù)的提高極為明顯，但對于傳質(zhì)過程中的氣相傳質(zhì)系數(shù)幾乎沒有影響[10-11]，這主要是由于RPB中高比表面積填料對氣體的曳力作用，氣體與填料間的相對滑移速度較小，氣體幾乎隨RPB中的填料同步旋轉(zhuǎn)，和傳統(tǒng)塔一樣以“整體”經(jīng)過填料層，氣體的湍動(dòng)程度較小，相界面得不到快速更新，不能有效地強(qiáng)化氣膜內(nèi)的傳質(zhì)過程。而基于提高氣體在旋轉(zhuǎn)填料中的滑移速度以及氣體湍動(dòng)程度，作者課題組自主研制了轉(zhuǎn)子結(jié)構(gòu)為相互嵌套填料環(huán)的新型旋轉(zhuǎn)填料床[12]，實(shí)驗(yàn)以化學(xué)吸收體系CO2-NaOH來測定有效比表面積a，在同步操作條件下，以氣膜控制傳質(zhì)過程的物理吸收體系NH3-H2O來測定氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kya，計(jì)算出氣相傳質(zhì)系數(shù)ky，從而對新型旋轉(zhuǎn)填料床的傳質(zhì)特性進(jìn)行研究。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 轉(zhuǎn)子結(jié)構(gòu)

新型旋轉(zhuǎn)填料床的轉(zhuǎn)子是由能獨(dú)立旋轉(zhuǎn)的上、下兩個(gè)轉(zhuǎn)盤組成，如圖1所示。每個(gè)轉(zhuǎn)盤上各固定三圈同心環(huán)狀填料支撐，填料支撐為薄壁筒狀不銹鋼圈，周向密布開孔，作為流體的通道，填料支撐內(nèi)部是填料裝填區(qū)，裝有填料的填料支撐形成一個(gè)填料環(huán)，所用填料及填料環(huán)特性參數(shù)如表1所示。當(dāng)上、下轉(zhuǎn)盤逆向旋轉(zhuǎn)時(shí)，相鄰的兩個(gè)填料環(huán)呈相反方向轉(zhuǎn)動(dòng)，對氣體產(chǎn)生巨大的剪切力，氣體每通過一層填料環(huán)都要被剪切一次，以往以“整體”流動(dòng)的氣體被擾動(dòng)切割，發(fā)生多次變向和再分布，打破了普通RPB中氣體固有的流動(dòng)模式，使得氣體與填料間的相對滑移速度增加，氣體的湍動(dòng)程度增強(qiáng)，氣膜表面更新速率加快，傳質(zhì)阻力減小，從而有效地強(qiáng)化了氣膜內(nèi)的傳質(zhì)過程。

圖1 轉(zhuǎn)子結(jié)構(gòu)

表1 填料及填料環(huán)特性參數(shù)

1.2 實(shí)驗(yàn)流程

實(shí)驗(yàn)流程如圖2所示，來自羅茨風(fēng)機(jī)的空氣和儲氣罐2的CO2分別經(jīng)過氣體流量計(jì)計(jì)量后均勻混合進(jìn)入旋轉(zhuǎn)填料床，在儲液槽中的NaOH溶液在經(jīng)過輸液泵的作用下經(jīng)過液體流量計(jì)后，通過轉(zhuǎn)子中心的液體分布器均勻噴到填料環(huán)內(nèi)側(cè)，在離心力作用下沿徑向向外運(yùn)動(dòng)，氣體經(jīng)填料旋轉(zhuǎn)剪切之后，跟液體逆流接觸并進(jìn)行傳質(zhì)后，氣體從出氣口排出，液體從液體出口排到儲液槽。完成NaOH吸收CO2實(shí)驗(yàn)后，關(guān)閉儲氣罐2，打開儲氣罐3，并將儲液槽中的NaOH溶液換成水，進(jìn)行H2O吸收NH3實(shí)驗(yàn)，氣體進(jìn)、出口處分別留有取樣口，采用REA型CO2便攜式檢測儀檢測CO2體積濃度，采用GT-2000型NH3檢測儀檢測NH3體積濃度。在實(shí)驗(yàn)過程中，進(jìn)口氣體中CO2的體積分?jǐn)?shù)控制在0.8%左右，進(jìn)口氣體中NH3含量控制在420mg/m3左右。

1.3 有效比表面積a和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky的計(jì)算

實(shí)驗(yàn)以CO2-NaOH體系進(jìn)行化學(xué)吸收來測定新型旋轉(zhuǎn)填料床的有效比表面積a。在實(shí)驗(yàn)過程中，為了保證NaOH吸收CO2的過程為快速擬一級化學(xué)反應(yīng)，NaOH溶液的主體濃度應(yīng)該足夠大，讓CO2分子尚未擴(kuò)散到液相主體時(shí)，就被完全反應(yīng)掉，實(shí)驗(yàn)中NaOH溶液的主體濃度為1mol/L。其有效比表面積a如式（1）[13]。

式中，G為氣體摩爾流量，mol/s；yin、yout分別為氣體進(jìn)、出口CO2的摩爾分?jǐn)?shù)；r1、r2為填料的內(nèi)、外徑，m；h為填料的軸向高度，m；為界面上CO2的平衡濃度，mol/L；根據(jù)亨利定律，cA*計(jì)算如式（2）。

圖2 實(shí)驗(yàn)流程圖

式中，H為溶解度系數(shù)，kmol/(m3·kPa)；可根據(jù)Vankrevelen等[14]的公式進(jìn)行計(jì)算，如式（3）。

式中，Hw可通過化工手冊得到；h*取決于溶液中電解質(zhì)正負(fù)離子及氣體溶質(zhì)的常數(shù)；I為溶液中各種離子強(qiáng)度；PA為CO2的分壓。

D為CO2在水溶液中的擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；可按式（4）進(jìn)行計(jì)算[15]。

式中，D0、μ0分別為T0=298K時(shí)CO2在純水中的擴(kuò)散系數(shù)和水的黏度。

k1為擬一級反應(yīng)速率常數(shù)，mol/(L·s)；可按式（5）～式（7）進(jìn)行計(jì)算。

式中，為OH-在溶液中的濃度，kmol/m3；k2為CO2與NaOH二級反應(yīng)速率常數(shù)，m3/（kmol·s）；T為液相主體的溫度，本實(shí)驗(yàn)中，T≈298K；為CO2在無限稀釋NaOH溶液中的反應(yīng)速率常數(shù)。

有效比表面積a測出來后，在同步操作條件下，以NH3-H2O體系進(jìn)行吸收實(shí)驗(yàn)測定kya，這是氣膜控制的物理吸收過程，傳質(zhì)阻力主要集中在氣膜內(nèi)。其氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kya見式（8）[13]。

式中，、分別為氣體進(jìn)、出口NH3的摩爾分?jǐn)?shù)。結(jié)合化學(xué)法測得的a，根據(jù)式（8）即可得氣相傳質(zhì)系數(shù)ky。

2 結(jié)果與討論

2.1 氣量對a、kya和ky的影響

在液氣比L/G為20L/m3，超重力因子β為67的條件下，考察了氣量對a、kya和ky的影響，結(jié)果如圖3所示。

由圖3可知，a、kya和ky均隨著氣量的增大而增大。這是因?yàn)殡S著氣量的增大，氣體對液體的沖擊和破碎作用增強(qiáng)，氣液間的曳力作用增強(qiáng)，氣液的湍動(dòng)程度增加，液體的分散程度更好，且在液氣比一定的條件下，隨著氣量的增大，液量也相應(yīng)增大，填料的潤濕程度增加，氣液相間傳質(zhì)面積增加，這些都有利于傳質(zhì)過程。所以，a、kya和ky均隨著氣量的增加而增加。

圖3G對a、kya和ky的影響

2.2 液氣比對a、kya和ky的影響

在氣量G為20m3/h，超重力因子β為67的條件下，考察了液氣比對a、kya和ky的影響，結(jié)果如圖4所示。

由圖4可知，a、kya和ky均隨著液氣比的增加而增加。這是因?yàn)楫?dāng)液量較小時(shí)，部分填料沒有被完全潤濕，傳質(zhì)速率較低，隨著液氣比的增加，填料逐漸被完全潤濕，氣液間的傳質(zhì)面積增大，氣液間的相對速度以及湍動(dòng)程度增加，同時(shí)，液氣比的增大使得液相中NH3的平衡分壓降低，傳質(zhì)推動(dòng)力增大，強(qiáng)化了氣液間的傳質(zhì)速率，這些有利于氣液間的傳質(zhì)過程。所以，a、kya和ky均隨著液氣比的增加而增加。

圖4L/G對a、kya和ky的影響

2.3 超重力因子β對a、kya和ky的影響

在氣量G為20m3/h、液氣比L/G為20L/m3的條件下，考察了超重力因子β對a、kya和ky的影響，結(jié)果如圖5所示。

由圖5可知，a、kya和ky均隨著超重力因子的增加而增加。這是因?yàn)殡S著超重力因子的增大，旋轉(zhuǎn)填料對液體的剪切作用增強(qiáng)，使得液體變成尺寸更小、更薄的液膜、液絲、液滴，霧化程度更高，氣液傳質(zhì)有效比表面積a增大；隨著超重因子的增加，旋轉(zhuǎn)填料床的轉(zhuǎn)速增加，氣體與填料間的相對速度增大，填料對氣體的剪切作用增強(qiáng)，氣液的湍動(dòng)程度增強(qiáng)，使得氣膜變得更薄，傳質(zhì)阻力減小，這些有利于氣液間的傳質(zhì)過程。所以，a、kya和ky均隨著超重力因子的增加而增加。但當(dāng)超重力因子繼續(xù)增大時(shí)，液體所受到的離心力增大，液體的停留時(shí)間減少，氣液接觸時(shí)間縮短，不利于氣液間的傳質(zhì)過程。因此當(dāng)超重因子達(dá)到一定程度后，kya和ky增大趨勢有所減緩。

圖5 超重力因子β對a、kya和ky的影響

2.4a、kya和ky的關(guān)聯(lián)

氣液兩相傳質(zhì)有效比表面積a、氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kya和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky除與G、L和β有關(guān)外，還與填料結(jié)構(gòu)本身、旋轉(zhuǎn)床結(jié)構(gòu)和所選物系等有關(guān)，對于非潤濕相用氣相雷諾數(shù)ReG來反映所選物系、填料及旋轉(zhuǎn)床結(jié)構(gòu)等對傳質(zhì)過程的影響，見式（9）。

對于潤濕相，引入液相韋伯?dāng)?shù)WeL和伽利略數(shù)Ga反映填料特性尺寸、超重力場、表面張力和物系等對傳質(zhì)過程的影響見式（10）、式（11）。

式中，de為當(dāng)量直徑，m；μG、μL分別為氣體和液體的黏度，Pa·s；ρg、ρL分別為氣體和液體的密度，kg/m3；ug為氣體流速，m/s；uL為液體流速，kg/(m2·s)；a為填料比表面積，m-1；σ為表面張力，N/m；l為填料特性尺寸，m；g為重力加速度，m/s2。

對以上幾個(gè)參數(shù)按式（12）～式（14）對a、kya和ky進(jìn)行關(guān)聯(lián)。

式中，A1、A2、A3、a1、a2、a3、b1、b2、b3、c1、c2、c3均為待定系數(shù)。

通過對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合，得到本實(shí)驗(yàn)工況范圍內(nèi)a、kya和ky分別與ReG、WeL和Ga的關(guān)聯(lián)式，如式（15）～式（17）。

將不同條件下的a、kya和ky的實(shí)驗(yàn)值和擬合值進(jìn)行了對比，其最大誤差分別為10.792%、10.334%、9.535%，均小于15%，相關(guān)性較好。因此，擬合得到的關(guān)聯(lián)式可以用來反映新型旋轉(zhuǎn)填料床的傳質(zhì)特性。

2.5 本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果對比

文獻(xiàn)[16]在逆流旋轉(zhuǎn)床中用H2O吸收NH3，壓強(qiáng)P為2.027×105Pa，液量為200L/h，氣量為14m3/h，轉(zhuǎn)速為700r/min，在此條件下氣相體積傳質(zhì)系數(shù)KGa為1.4×10-4mol/(Pa·m3·s) 通過kya=P×KGa可知，其kya為28.378mol/(m3·s)。而本實(shí)驗(yàn)在液量為200L/h，氣量為10m3/h，超重力因子β為67（轉(zhuǎn)速為695r/min）的實(shí)驗(yàn)條件下，kya為57.204mol/ （m3·s）。通過對比可知，新型旋轉(zhuǎn)填料床的氣相體積傳質(zhì)系數(shù)是文獻(xiàn)[16]中逆流旋轉(zhuǎn)床的2倍。

3 結(jié) 論

（1）為了揭示新型旋轉(zhuǎn)填料床的傳質(zhì)性能，以化學(xué)吸收體系CO2-NaOH來測定有效比表面積a，并在同步操作條件下，以氣膜控制傳質(zhì)過程的物理吸收體系NH3-H2O來測定氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kya，從而計(jì)算出氣相傳質(zhì)系數(shù)ky。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，a、kya和ky均隨著氣量、液氣比和超重力因子的增大而增大。

（2）通過對比分析可知，新型旋轉(zhuǎn)填料床的氣相體積傳質(zhì)系數(shù)是文獻(xiàn)逆流旋轉(zhuǎn)床的2倍，有效地強(qiáng)化了氣膜控制的傳質(zhì)過程。

（3）通過對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的回歸，得到了有效比表面積a、氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kya和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky的經(jīng)驗(yàn)公式：

[1] 劉有智. 超重力化工過程與技術(shù)[M]. 北京：國防工業(yè)出版社，2009：9-15.

[2] 陳建峰. 超重力技術(shù)及應(yīng)用新一代反應(yīng)與分離技術(shù)[M]. 北京：化學(xué)工業(yè)出版社，2002.

[3] 栗秀萍，劉有智，祁貴生，等. 旋轉(zhuǎn)填料床精餾性能研究[J]. 化工科技，2004，12（3）：25-29.

[4] 栗繼宏，栗秀萍，劉有智，等. 旋轉(zhuǎn)填料床傳質(zhì)性能研究[J]. 華北工學(xué)院學(xué)報(bào)，2006，26（1）：42-45.

[5] 劉有智，祁貴生，楊利銳，等. 撞擊流旋轉(zhuǎn)填料床萃取器傳質(zhì)性能研究[J]. 化工進(jìn)展，2003，22（10）：1108-1111.

[6] 劉有智，李裕，柳來栓，等. 改性納米Al(OH)3粉體的制備[J]. 過程工程學(xué)報(bào)，2003，3（1）：57-61.

[7] 陳昭瓊，熊雙喜，伍極光，等. 螺旋型旋轉(zhuǎn)吸收器-Ⅱ. 煙氣脫硫傳質(zhì)系數(shù)[J]. 化工學(xué)報(bào)，1996，47（6）：758-761.

[8] 陳建銘，宋云華. 用超重力技術(shù)進(jìn)行鍋爐給水脫氧[J]. 化工進(jìn)展，2002，21（6）：414-416.

[9] 祁貴生，劉有智，焦緯洲. 超重力法脫除氣體中硫化氫[J]. 化工進(jìn)展，2008，27（9）：1404-1407.

[10] Sandilya Pavitra，Rao D P，Shanna A，et al. Gas-phase mass transfer in a centrifugal contaetor[J].Ind. Eng. Chem. Res.，2001，40（1）：384-392.

[11] Rao D P，Bhowal A，Goswami P S，et al. Process intensification in rotating packed beds（HIGEE）：An appraisal[J].Ind. Eng. Chem. Res.，2004，43（4）：1150-1162.

[12] 劉有智. 氣流逆向剪切旋轉(zhuǎn)填料床傳質(zhì)與反應(yīng)設(shè)備：中國，201310402588.9[P]. 2013-12-25.

[13] Shashikant Rajan，Milan Kumar，Junaid Ansari M. Limiting gas liquid flows and mass transfer in a novel rotating packed bed[J].Ind. Eng. Chem. Res.，2011，50（2），986-997.

[14] Dankwerts P V. Gas Liquid Reactions[M]. New York：Mcgraw-Hill，1970：221.

[15] 陳海輝，簡棄非，鄧先和. 化學(xué)吸收法測定旋轉(zhuǎn)填料床有效相界面積[J]. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，1999，27（7）：32-37.

[16] 孫寶昌. 超重力環(huán)境下水耦合吸收NH3和CO2的研究[D]. 北京：北京化工大學(xué)，2009.

Intensification of gas-film controlled mass transfer process in a novel rotating packed bed

GU Deyin，LIU Youzhi，QI Guisheng，SHI Xiaojie
（Shanxi Province Key Laboratory of Higee-oriented Chemical Engineering，North University of China，Taiyuan 030051，Shanxi，China）

A novel rotating packed bed (RPB) with the rotor consisting of nested packing rings is a new efficient apparatus for intensifying the gas-film controlled mass transfer process，and is used in the processes of absorption，distillation and purification for low concentration of industrial gas，which are controlled by gas-film mass transfer resistance. The mass transfer characteristics of the novel RPB were studied experimentally，interfacial area （a） was determined by chemical absorption with CO2-NaOH system and gas volumetric mass-transfer coefficient （kya） was measured by physical absorption with NH3-H2O system under different gas flux，liquid-gas ratio and super gravity factor conditions，and gas mass-transfer coefficient （ky） was obtained. The results showed thata，kyaandkyincreased with the increase of gas flux，liquid-gas ratio and super gravity factor. Thekyaof the novel RPB was two times higher compared to that of a conventional rotating packed bed under the same operational conditions. Based on the experimental data，the empirical equations ofa，kyaandkywere developed.

novel rotating packed bed；gas-film controlled；gas mass-transfer coefficient；mass transfer

TQ 021.4

A

1000-6613（2014）09-2315-06

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.09.014

2014-02-21；修改稿日期：2014-05-26。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21376229、21206153）。

谷德銀（1989—），男，碩士研究生，研究方向?yàn)槌亓み^程強(qiáng)化。E-mail 15834016915@163.com。聯(lián)系人：劉有智，教授，博士生導(dǎo)師，從事超重力過程強(qiáng)化技術(shù)基礎(chǔ)理論和應(yīng)用研究。E-mail lyzzhongxin@126.com。