靳軍莉顏 鵬馬志強(qiáng)林偉立劉寧薇馬建中張曉春賈小芳

1）（中國(guó)氣象科學(xué)研究院，北京100081）2）（中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京100049）

3）（中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心，北京100081）4）（中國(guó)氣象局北京城市氣象研究所，北京100089）

5）（京津冀環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心，北京100089）6）（中國(guó)氣象局沈陽(yáng)大氣環(huán)境研究所，沈陽(yáng)110016）

北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5變化特征

靳軍莉1）2）3）顏 鵬3）＊馬志強(qiáng)4）5）林偉立3）劉寧薇6）馬建中1）張曉春3）賈小芳3）

1）（中國(guó)氣象科學(xué)研究院，北京100081）2）（中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京100049）

3）（中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心，北京100081）4）（中國(guó)氣象局北京城市氣象研究所，北京100089）

5）（京津冀環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心，北京100089）6）（中國(guó)氣象局沈陽(yáng)大氣環(huán)境研究所，沈陽(yáng)110016）

2013年1—3月北京及周邊地區(qū)霧、霾高發(fā)，氣候特征異于常年。利用2013年1—3月北京及周邊地區(qū)6個(gè)地面觀測(cè)站觀測(cè)資料，研究PM2.5和黑碳（BC）的質(zhì)量濃度、區(qū)域分布特征及氣象要素的影響情況。結(jié)果表明：北京及周邊地區(qū)PM2.5污染呈區(qū)域性高值、污染局地積累以及由南向北輸送的特征。北京上甸子站在霧、霾與清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值分別為7.1%和10.3%，霧、霾期間低于清潔期間；而河北固城站在霧、霾與清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值分別為17.5%和11.9%，霧、霾期間明顯高于清潔期間。二者相反的比值特征反映在清潔的下游地區(qū)霧、霾過(guò)程中二次生成的氣溶膠所占比例較污染的上游地區(qū)偏高。

霧和霾；PM2.5質(zhì)量濃度；黑碳；區(qū)域變化特征

引 言

大氣氣溶膠通過(guò)對(duì)輻射的散射和吸收作用對(duì)地球的輻射平衡產(chǎn)生直接影響，同時(shí)也可作為云凝結(jié)核在成云過(guò)程中發(fā)揮作用，進(jìn)而影響云的光學(xué)特性和生命周期，對(duì)區(qū)域和全球的氣候變化產(chǎn)生間接影響［1－2］，氣溶膠亦會(huì)損害人體健康［3］。隨著我國(guó)城市化和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，污染物的排放不斷增加，區(qū)域型大氣細(xì)顆粒物污染日趨嚴(yán)重，霧、霾天氣頻繁出現(xiàn)，導(dǎo)致城市和區(qū)域空氣質(zhì)量惡化和大氣能見(jiàn)度降低［4－5］。霧、霾天氣已經(jīng)被認(rèn)為是一種新的氣象災(zāi)害［］。

華北地區(qū)是我國(guó)霧、霾出現(xiàn)頻率較高地區(qū)［7－8］，該地區(qū)集中了北京、天津等超大城市以及唐山、石家莊等工業(yè)發(fā)達(dá)地區(qū)，是氣溶膠及其氣態(tài)污染物的高排放源區(qū)。觀測(cè)試驗(yàn)表明：華北地區(qū)同時(shí)受到城市和工業(yè)污染排放以及礦物質(zhì)輸送沙塵的影響，低層大氣污染物濃度高、氧化性強(qiáng)、更易形成霾云或霧、霾［9－10］。對(duì)京津冀地區(qū)近30年的霾天氣特征研究亦表明京津冀范圍內(nèi)霾天氣具有明顯的區(qū)域性特征［11］。對(duì)污染物區(qū)域輸送的研究發(fā)現(xiàn)，環(huán)北京地區(qū)污染物存在明顯的輸送通道，西南—東北走向的輸送可導(dǎo)致區(qū)域內(nèi)大部分城市大氣污染加重［12］。對(duì)北京及周邊地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，霧和霾期間氣溶膠光學(xué)特性與非霧、霾時(shí)段有顯著不同，霧、霾期間散射、吸收系數(shù)和單次散射反照率均遠(yuǎn)高于霧、霾過(guò)后的清潔時(shí)段。霧、霾天氣中，相比于黑碳（black carbon，BC）等一次排放的氣溶膠，二次氣溶膠的產(chǎn)生及其對(duì)消光的貢獻(xiàn)有較大增加，且鄉(xiāng)村地區(qū)相比城市區(qū)域二次氣溶膠含量增加更強(qiáng)、氣溶膠具有更強(qiáng)的散射性［13－15］。

2013年1—3月我國(guó)出現(xiàn)持續(xù)的大范圍霧、霾天氣。其中，1月中旬北京及周邊地區(qū)出現(xiàn)了能見(jiàn)度不足1000m、局部能見(jiàn)度小于100m的天氣；北京、河北等地多次出現(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度日平均值超過(guò)500μg·m－3（空氣污染指數(shù)超過(guò)500），極值濃度超過(guò)了已有文獻(xiàn)報(bào)道的觀測(cè)結(jié)果［4，14－16］，引起了極大關(guān)注，有關(guān)該時(shí)段霧、霾發(fā)生頻率、大氣顆粒物時(shí)段濃度水平等也有一些報(bào)道［17－19］。然而針對(duì)該期間，尤其是重污染期間大氣細(xì)顆粒物的區(qū)域分布和輸送特征、細(xì)顆粒物中一次和二次氣溶膠的相對(duì)貢獻(xiàn)情況及研究工作的報(bào)道不多。為此，本文選取華北地區(qū)6個(gè)不同觀測(cè)站點(diǎn)2013年1—3月PM2.5及部分BC質(zhì)量濃度的觀測(cè)資料，并結(jié)合多站氣象觀測(cè)資料等進(jìn)行分析，研究重度霧、霾過(guò)程中北京及周邊地區(qū)不同站點(diǎn)的顆粒物濃度水平、區(qū)域分布和輸送特征，以及氣溶膠理化和光學(xué)特性的變化特征及其與氣象條件的關(guān)系；通過(guò)比較污染和清潔站點(diǎn)BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值變化，了解在霧、霾過(guò)程和清潔過(guò)程中PM2.5源自一次排放或二次形成的相對(duì)貢獻(xiàn)。

1 觀測(cè)簡(jiǎn)介

1.1 站點(diǎn)分布

BC及PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)自2013年1—3月北京、天津、河北等地6個(gè)地面觀測(cè)站，6個(gè)觀測(cè)站分布如圖1所示。北京上甸子站（40°39′N，117°07′E，海拔為293.3m）是華北區(qū)域大氣本底觀測(cè)站，位于北京市東北部的密云縣，距北京市區(qū)直線距離約110km。該站位于西南—東北走向山谷的北側(cè)，站點(diǎn)周邊的主要經(jīng)濟(jì)活動(dòng)為農(nóng)業(yè)和果木栽培，方圓30km范圍內(nèi)較少受人為污染影響，較好地代表了華北地區(qū)的大氣背景狀態(tài)。北京寶聯(lián)站（39°56′N，116°17′E）位于北京市西三環(huán)路和西四環(huán)路間的海淀區(qū)寶聯(lián)體育公園內(nèi)。天津站（39°04′N，117°12′E）位于天津河西區(qū)，屬于居民與交通混合區(qū)。石家莊站（38°01′N，114°25′E）和太原站（37°55′N，112°28′E）分別位于河北省石家莊和山西省太原市區(qū)。河北固城站（39°08′N，115°48′E）位于河北省保定定興縣，距北京西南約110km，為華北平原腹地農(nóng)村站點(diǎn)，是污染物向北京輸送的西南通道上具有較好指示意義的觀測(cè)站點(diǎn)，且具有較好的區(qū)域代表性［20］。天津、河北和山西是北京東南和西南方向污染排放較高的區(qū)域［21］，其污染物的排放對(duì)北京地區(qū)空氣質(zhì)量有顯著影響［22］。

能見(jiàn)度觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自北京順義站（40°08′N，116°15′E）和天津開(kāi)發(fā)西區(qū)站（39°04′N，117°32′E）。

圖1 北京及周邊地區(qū)觀測(cè)站分布（黑色圓點(diǎn)表示該站提供氣象數(shù)據(jù)、PM2.5和部分黑碳質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)；空心方框表示該站僅提供氣象數(shù)據(jù)）Fig.1 Distribution of stations in Beijing and surrounding areas（stations with black dots provide meteorological data，PM2.5and black carbon mass concentration data；stations with hollow box provide meteorological data only）

1.2 觀測(cè)方法與觀測(cè)儀器

寶聯(lián)站和上甸子站采用美國(guó)R＆P公司的R＆P 1400a、天津站采用R＆P 1405顆粒物監(jiān)測(cè)儀連續(xù)觀測(cè)量大氣PM2.5質(zhì)量濃度，它們采用錐管振蕩微天平（Tapered Element Oscillating Microbalance，TEOM）方法進(jìn)行顆粒物濃度的測(cè)量。儀器每?jī)芍軝z查流量和濾膜負(fù)載率，當(dāng)濾膜負(fù)載率超過(guò)30%時(shí)更換濾膜。進(jìn)氣管路附加加熱裝置，維持恒溫50℃。固城站、石家莊站和太原站采用德國(guó)Grimm公司Grimm 180空氣顆粒物監(jiān)測(cè)儀。該儀器使用激光散射原理進(jìn)行顆粒物測(cè)量，進(jìn)氣管路采用Nafion分子滲透膜技術(shù)進(jìn)行除濕，并保持測(cè)量過(guò)程相對(duì)濕度小于40%，以減少水汽對(duì)觀測(cè)的影響。研究表明：TEOM測(cè)量方法對(duì)進(jìn)氣管路的加熱會(huì)導(dǎo)致顆粒物里面揮發(fā)性有機(jī)物的損失，因此在富含揮發(fā)性有機(jī)物及在高相對(duì)濕度的環(huán)境中，TEOM測(cè)量結(jié)果會(huì)低于 Grimm 180［23］。

BC質(zhì)量濃度使用AE31型黑碳儀（Magee Scientific Co.，美國(guó)）進(jìn)行觀測(cè)，通過(guò)測(cè)量石英濾膜上采集的氣溶膠顆粒物對(duì)7個(gè)波段（370，470，520，590，660，880nm和950nm）透射光的衰減變化計(jì)算BC質(zhì)量濃度。

相對(duì)濕度、風(fēng)向風(fēng)速采用自動(dòng)氣象站數(shù)據(jù)，順義站與天津開(kāi)發(fā)西區(qū)站分別使用中國(guó)氣象局華云升達(dá)DNQ1型前向散射能見(jiàn)度儀和芬蘭Vaisala PWD20自動(dòng)觀測(cè)能見(jiàn)度儀。

以上觀測(cè)均遵循中國(guó)氣象局大氣成分業(yè)務(wù)觀測(cè)規(guī)范，定期進(jìn)行進(jìn)氣管路的清洗維護(hù)，流量校準(zhǔn)和零點(diǎn)、光源穩(wěn)定性等檢查，更換濾膜。

BC和PM2.5質(zhì)量濃度的觀測(cè)數(shù)據(jù)均為每5min 1組，經(jīng)過(guò)多觀測(cè)要素協(xié)同相關(guān)判斷、連續(xù)性和孤點(diǎn)極值排除等方法進(jìn)行數(shù)據(jù)質(zhì)量控制后，計(jì)算得到小時(shí)平均和日平均值（小時(shí)或日內(nèi)有效樣本數(shù)不低于75%）。溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)向、風(fēng)速以及能見(jiàn)度觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心數(shù)據(jù)共享平臺(tái)，所有資料均為每小時(shí)1組，且經(jīng)過(guò)了嚴(yán)格的質(zhì)量控制。

2 結(jié)果與分析

2.1 霧、霾期間氣象要素的變化特征

目前氣象上定義日平均能見(jiàn)度小于10km、日平均相對(duì)濕度小于90%并排除降水等其他因素導(dǎo)致低能見(jiàn)度事件的情況為1個(gè)霾日；日平均能見(jiàn)度小于10km，日平均相對(duì)濕度大于90%并排除降水等其他因素導(dǎo)致低能見(jiàn)度事件的情況為1個(gè)出現(xiàn)輕霧日［16，24－26］。由于在污染地區(qū)霧、霾天氣過(guò)程常相互影響并相互轉(zhuǎn)換，目前尚不能準(zhǔn)確區(qū)分霧、霾出現(xiàn)時(shí)段，故統(tǒng)一用霧、霾過(guò)程來(lái)描述［13］。根據(jù)順義站與天津開(kāi)發(fā)西區(qū)站氣象要素以及能見(jiàn)度觀測(cè)結(jié)果，選取兩站同時(shí)滿足上述氣象學(xué)霧、霾定義的時(shí)段，2013年1—3月北京及周邊地區(qū)共劃分了8次霧、霾過(guò)程（圖2和表1，時(shí)間為北京時(shí)，下同）。

圖2 2013年1—3月北京及周邊地區(qū)地面氣象要素與能見(jiàn)度的逐時(shí)變化Fig.2 Hourly variations of surface air temperature，relative humidity，wind speed and visibility in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

對(duì)8次霧、霾過(guò)程中能見(jiàn)度和相對(duì)濕度的統(tǒng)計(jì)（表1）表明，前3次過(guò)程能見(jiàn)度較低、相對(duì)濕度較高，尤其是第2次霧、霾過(guò)程中觀測(cè)到僅為33m的最小能見(jiàn)度，是2013年1—3月能見(jiàn)度的最低值；而第7次過(guò)程、第8次過(guò)程能見(jiàn)度相對(duì)較高（均超過(guò)1000m）、相對(duì)濕度較低（低于80%），顯示出以霾為主的特點(diǎn)?？傮w而言，2013年1—3月霧、霾過(guò)程出現(xiàn)頻繁、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，且PM2.5質(zhì)量濃度水平高，如北京城區(qū)的寶聯(lián)站以及河北石家莊站的PM2.5質(zhì)量濃度日平均值最高分別為396μg·m－3和579μg·m－3，遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)報(bào)道的北京及周邊地區(qū)強(qiáng)霧、霾過(guò)程的細(xì)顆粒物濃度水平［13－14］。

表1 2013年1—3月北京及周邊地區(qū)8次霧、霾過(guò)程能見(jiàn)度和相對(duì)濕度的變化Table 1 Visibility and relative humidity in 8fog and haze events in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

在排放變化相對(duì)穩(wěn)定的情況下，不利于大氣污染物擴(kuò)散的氣象條件，如穩(wěn)定的低層大氣及低風(fēng)速是形成霧、霾天氣的重要原因［27－29］。大氣穩(wěn)定度可綜合考慮溫度遞減率與風(fēng)速進(jìn)行判定［30］，本研究使用NCEP再分析資料（時(shí)間分辨率為6h）計(jì)算了北京及周邊地區(qū)2006年—2013年的1—3月地面平均風(fēng)速和低層大氣垂直方向兩個(gè)高度層的溫度差（1000hPa與925hPa兩層高度溫度差，溫差越小表明低層大氣越穩(wěn)定）。結(jié)果表明：2013年1月北京及周邊地區(qū)地面風(fēng)速為2007年以來(lái)最低（2.3m·s－1），2月和3月地面風(fēng)速略高于1月（分別為2.3m·s－1和2.4m·s－1），也基本低于其他年份同期水平；2013年1月、2月和3月低層大氣溫度差均為2006年以來(lái)同期最低，1000hPa與925hPa兩層高度溫度差分別為1.8℃，2.6℃和3.0℃。其中，1月的兩層高度溫度差與往年相比下降最為顯著，比出現(xiàn)在2011年的最高值（3.3℃）低1.5℃（圖3）。較低的地面風(fēng)速不利于大氣污染物的水平擴(kuò)散，低層穩(wěn)定的大氣層結(jié)不利于污染物的垂直擴(kuò)散，這是2013年1—3月北京及周邊地區(qū)地面顆粒物、污染物高度積累、霧和霾高發(fā)的重要?dú)庀笤?。?duì)京津冀地區(qū)1980—2008年近30年能見(jiàn)度變化特征的統(tǒng)計(jì)研究認(rèn)為，由于北京地區(qū)冬季、天津和河北地區(qū)春季的風(fēng)速更高，相對(duì)濕度更低，因此，能見(jiàn)度相對(duì)更好［31］。然而，2013年冬季北京及周邊地區(qū)氣象要素特征與之前相比有顯著變化，成為常態(tài)，表明北京及周邊地區(qū)冬、春季也將出現(xiàn)多霧、霾的現(xiàn)象，必須引起足夠的重視。

圖3 2006—2013年的1—3月北京及周邊地區(qū)地面風(fēng)速與大氣穩(wěn)定度（1000hPa與925hPa溫度差）Fig.3 Variations of the surface wind speed and atmospheric stability （temperature differece between 1000hPa and 925hPa）in Beijing and surrounding areas for January－March from 2006to 2013

2.2 PM2.5質(zhì)量濃度水平及區(qū)域性變化特征

為了更直觀地表現(xiàn)北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5質(zhì)量濃度水平及區(qū)域性變化特征，按照站點(diǎn)地理位置由北向南將6個(gè)站點(diǎn)自上而下排列，并給出各站PM2.5質(zhì)量濃度日平均值變化（圖4）。圖4顯示，霧、霾期間北京及周邊地區(qū)PM2.5污染具有明顯的區(qū)域性高值特征。1月6個(gè)站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度日平均值均高于2月和3月，即1月的 PM2.5污染最重；盡管6個(gè)站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度變化并不完全一致，但8次霧、霾過(guò)程中PM2.5質(zhì)量濃度均出現(xiàn)較高水平，顯示出了區(qū)域PM2.5質(zhì)量濃度高值的特征。其中，石家莊站1月PM2.5質(zhì)量濃度日平均值高于200μg·m－3的日數(shù)為29d，最大值為579μg·m－3，而我國(guó)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3095—2012）規(guī)定的PM2.5質(zhì)量濃度日平均值二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)是75μg·m－3，超標(biāo)嚴(yán)重。

除了PM2.5質(zhì)量濃度區(qū)域性高值特征外，1—3月北京及周邊地區(qū)氣溶膠PM2.5質(zhì)量濃度同時(shí)具有局地積累和由南向北的輸送特征。由圖4可以看出（如過(guò)程1），與上甸子站和固城站相比，在分別位于其上風(fēng)向的寶聯(lián)站和石家莊站PM2.5質(zhì)量濃度在霧、霾開(kāi)始期間增加更為顯著，顯示出在較大排放源附近污染物的局地積累。除8次霧、霾過(guò)程外，也存在PM2.5質(zhì)量濃度水平較高的時(shí)段，如1月1—10日，石家莊站和固城站均出現(xiàn)了PM2.5質(zhì)量濃度日平均值連續(xù)多日接近或超過(guò)200μg·m－3的現(xiàn)象，太原站有類似過(guò)程但濃度水平明顯低于河北省兩個(gè)站，而北京、天津各站的濃度變化很不明顯，顯示出該時(shí)段PM2.5污染主要是河北地區(qū)的局地污染，而非大范圍的區(qū)域污染過(guò)程。另外，根據(jù)站點(diǎn)位置以及PM2.5污染出現(xiàn)的時(shí)間可看出多次霧、霾過(guò)程均呈現(xiàn)出由南向北滯后出現(xiàn)的現(xiàn)象，南部站點(diǎn)最先出現(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度日平均值的升高過(guò)程，如太原站、石家莊站和固城站在1月初便出現(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度日平均值超標(biāo)并逐漸升高，而天津、北京地區(qū)這些相對(duì)位于北部的站點(diǎn)則于10日后始出現(xiàn)霧、霾。結(jié)合圖2顯示的霧、霾過(guò)程前地面多有南風(fēng)系統(tǒng)影響，說(shuō)明大氣污染物是由南向北輸送并導(dǎo)致區(qū)域性霧、霾發(fā)生的。此外需要注意的是，2013年3月9日有沙塵過(guò)程影響華北中北部地區(qū)［32］，受此影響，第7次霾過(guò)程中河北、山西省站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度水平并不高。

圖4 北京及周邊地區(qū)6個(gè)站點(diǎn)2013年1—3月PM2.5質(zhì)量濃度逐日變化Fig.4 Diurnal variations of PM2.5mass concentrations at six stations in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

表2給出了霧、霾過(guò)程6個(gè)站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度平均值和最大小時(shí)平均值。除上甸子站外，絕大多數(shù)站在霧、霾期間的PM2.5質(zhì)量濃度平均值都超過(guò)100μg·m－3，最大值超過(guò)400μg·m－3。霧、霾期間，所有站點(diǎn)的最大小時(shí)平均濃度均超過(guò)了150μg·m－3，最大值為750μg·m－3。但各個(gè)站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度最高值的出現(xiàn)時(shí)間均不相同，這與不同站點(diǎn)所處地區(qū)大氣污染源排放強(qiáng)度與當(dāng)?shù)靥鞖鈼l件的差異緊密相關(guān)，體現(xiàn)出局地污染的差異。

表2 8次霧、霾過(guò)程不同站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度平均值和最大小時(shí)平均值（單位：μg·m－3）Table 2 The mean and the maximum hourly mean of PM2.5for 8fog and haze events at 6stations（unit：μg·m－3）

為了進(jìn)一步分析2013年1—3月北京及周邊地區(qū)霧、霾天氣過(guò)程的區(qū)域性輸送特征，本文對(duì)6個(gè)站點(diǎn)的風(fēng)向、風(fēng)向頻率與風(fēng)速進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。圖5是不同站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度風(fēng)玫瑰圖，剔除了風(fēng)速低于0.5m·s－1的數(shù)據(jù)，并綜合考慮了風(fēng)向頻率的影響，即每個(gè)風(fēng)向區(qū)間PM2.5質(zhì)量濃度平均值乘相應(yīng)的風(fēng)向頻率。

圖5 2013年1—3月風(fēng)向?qū)Ρ本┘爸苓叺貐^(qū)6個(gè)站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度影響Fig.5 Wind direction and PM2.5mass concentration at 6stations in Beijing and surrounding areas from January to March in 2013

通過(guò)對(duì)比不同風(fēng)向?qū)M2.5質(zhì)量濃度的影響發(fā)現(xiàn)，除石家莊站以外，其他5個(gè)站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度風(fēng)向玫瑰圖均顯示西南—東北走向的輸送通道形態(tài)、呈現(xiàn)明顯的西南—東北高值分布特征。上甸子站在SW，WSW和W風(fēng)向時(shí)更易出現(xiàn)高的細(xì)顆粒物濃度，顯示來(lái)自西南城區(qū)方向的污染物對(duì)該站的影響；寶聯(lián)站在SSW，SW，WSW以及NNE和NE風(fēng)向時(shí)平均PM2.5質(zhì)量濃度較高；天津站在 WSW風(fēng)向時(shí)大氣細(xì)顆粒物濃度最高，同樣顯示來(lái)自西南的污染物輸送對(duì)該站影響；固城站在S，SSW以及NNE和NE風(fēng)向時(shí)均有較高的細(xì)顆粒物濃度，表明固城站同時(shí)受到石家莊、保定等西南方城市和廊坊等東北方向城市的污染影響，石家莊站則受到SE和SSE方向的衡水市較大影響，太原站受到SW，WSW以及N，NNE方向的污染影響較大。

續(xù)圖5

2.3 霧、霾期間BC質(zhì)量濃度及其與PM2.5質(zhì)量濃度比值的變化特征

BC是一次氣溶膠的重要組成部分，主要與生物質(zhì)燃燒、機(jī)動(dòng)車以及工業(yè)燃燒廢氣等一次排放有關(guān)，為了反映幾次霧、霾過(guò)程PM2.5質(zhì)量濃度與氣溶膠一次排放和二次顆粒物生成的特點(diǎn)，本文分析了具有一次排放指示意義的BC及其在PM2.5中的比例霧、霾過(guò)程前后的變化。

表3給出了上甸子站和固城站在8次霧、霾過(guò)程中的BC質(zhì)量濃度分布情況，兩個(gè)站點(diǎn)在霧、霾過(guò)程中的BC質(zhì)量濃度分別為5.2±4.2μg·m－3和19.0±12.4μg·m－3。霧、霾期間兩個(gè)站點(diǎn)的BC質(zhì)量濃度均出現(xiàn)升高，但后者明顯高于前者，平均高出2倍。兩個(gè)站點(diǎn)的BC質(zhì)量濃度變化特征并不一致，上甸子站在第1次霧、霾過(guò)程中出現(xiàn)了冬季最大小時(shí)平均值21.8μg·m－3，而固城站則在第2次霧、霾過(guò)程中出現(xiàn)了冬季最大小時(shí)平均值65.4μg·m－3。

表3 8次霧、霾過(guò)程中上甸子站和固城站BC質(zhì)量濃度平均值和最大小時(shí)平均值（單位：μg·m－3）Table 3 The mean and the maximum hourly mean BC for 8fog and haze events at Shangdianzi and Gucheng stations（unit：μg·m－3）

經(jīng)燃燒直接排放的BC粒子，通常處于細(xì)粒子粒徑范圍，是PM2.5的重要組成部分，BC在PM2.5中的比例一定程度上反映了一次排放和二次生成對(duì)PM2.5的相對(duì)貢獻(xiàn)，同時(shí)也部分反映了氣溶膠光學(xué)散射和吸收對(duì)大氣消光貢獻(xiàn)的相對(duì)大小。表4是上甸子站和固城站在霧、霾過(guò)程以及霧、霾過(guò)程前后的清潔時(shí)段所對(duì)應(yīng)的BC和PM2.5平均質(zhì)量濃度及BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值，其中BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值通過(guò)壓軸回歸分析方法（Reduced Major Axis Regression）［33］獲得。壓軸回歸分析方法適用于存在測(cè)量誤差的獨(dú)立數(shù)據(jù)集的線性擬合，能利用多點(diǎn)的相關(guān)關(guān)系在一定程度上排除奇異值的影響［34］。回歸分析中分別將BC質(zhì)量濃度與PM2.5質(zhì)量濃度作為y與x變量、使用壓軸回歸分析方法進(jìn)行線性擬合，擬合曲線的斜率為BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值，這種回歸分析由于綜合考慮了BC和PM2.5質(zhì)量濃度各自的測(cè)量誤差，比直接用BC和PM2.5質(zhì)量濃度的平均值相除獲得的比值更趨于保守。

表4 霧、霾過(guò)程及其前后清潔期間上甸子站和固城站BC和PM2.5質(zhì)量濃度平均值及BC與PM2.5質(zhì)量濃度比值統(tǒng)計(jì)分析Table 4 Statistic analysis of averaged BC，PM2.5mass concentration and their ratios for fog，haze and clear events at Shangdianzi and Gucheng stations

2013年1—3月上甸子站在霧、霾與清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值分別為7.1%和10.3%，霧、霾期間的比值普遍低于清潔期間（圖6），與已有研究得到的關(guān)于霧、霾天氣有利于二次氣溶膠的生成從而導(dǎo)致一次氣溶膠BC在PM2.5中比例下降的結(jié)論相一致［35－36］。固城站霧、霾期間與清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值分別為17.5%和11.9%，霧、霾期間的比值明顯高于清潔期間，表明霧、霾期間的二次氣溶膠在PM2.5中的比例要小于非霧、霾期間二次氣溶膠在PM2.5中的比例，這與上甸子站的結(jié)果相反。

圖6 2013年1—3月上甸子站和固城站8次霧、霾過(guò)程及霧、霾過(guò)程前后的清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值Fig.6 Variation of ratio of BC and PM2.5mass concentration during fog，haze and clear events at Shangdianzi and Gucheng stations from January to March in 2013

冬季霧、霾期間與清潔期間，上甸子站BC與PM2.5質(zhì)量濃度比值平均值低于固城站，與北京城區(qū)全年平均的BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值相近［37］，明顯高于夏季北京郊區(qū)［38］，但低于北京城區(qū)冬季［39］以及廣州2004—2007年平均值［40］。上甸子站位于北京東北清潔地區(qū)，而固城站位于北京西南偏南的污染路徑上，前者BC與PM2.5質(zhì)量濃度比值低于后者，這一方面反映了影響上甸子和固城站的氣溶膠污染來(lái)源的不同，另一方面也反映了污染物輸送過(guò)程中二次氣溶膠生成情況的差異。局地排放對(duì)固城站的影響相對(duì)重要，但上甸子站局地源較少，主要來(lái)自北京城區(qū)等輸送。BC與PM2.5質(zhì)量濃度比值進(jìn)一步說(shuō)明，冬季北京及周邊地區(qū)大范圍霧、霾的出現(xiàn)是由于各個(gè)地區(qū)排放到大氣中的一次氣溶膠顆粒物由南向北輸送、并伴隨著二次氣溶膠生成而造成的。

通常在霧、霾過(guò)程中BC和PM2.5質(zhì)量濃度相關(guān)性要好于清潔期間，但也有相反個(gè)例，如上甸子站第2次和第8次霧、霾過(guò)程，以及固城站第6次和第8次霧、霾過(guò)程中BC和PM2.5質(zhì)量濃度相關(guān)性低于其他霧、霾過(guò)程，且均低于清潔期間。以上現(xiàn)象體現(xiàn)了氣象條件及二次氣溶膠的生成效率對(duì)二者相關(guān)性影響程度的差異，有待進(jìn)一步研究。

3 結(jié) 論

本文研究了北京及周邊地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度和黑碳（BC）質(zhì)量濃度區(qū)域分布和輸送特征及氣象要素的影響，并對(duì)PM2.5源自一次排放或二次生成的相對(duì)貢獻(xiàn)進(jìn)行了初步探討，得到如下結(jié)論：

1）2013年1—3月北京及周邊地區(qū)按照氣象學(xué)霧、霾定義劃分出8次霧、霾天氣過(guò)程。冬、春季出現(xiàn)頻繁的、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)的霧、霾天氣，異于常年的氣候特征，與出現(xiàn)較低的地面風(fēng)速和低層大氣較穩(wěn)定的氣象條件緊密相關(guān)。

2）2013年1—3月北京及周邊地區(qū)氣溶膠PM2.5污染以1月為最重，盡管多個(gè)站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度日變化不完全一致，但PM2.5污染呈局地積累和區(qū)域性高值的特點(diǎn)，以及在霧、霾發(fā)展過(guò)程中污染由南向北輸送的特征。多個(gè)站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度風(fēng)玫瑰圖均呈現(xiàn)明顯的西南—東北高的特征，與環(huán)北京地區(qū)西南—東北走向的輸送通道相符合。

3）2013年1—3月上甸子站和固城站在霧、霾過(guò)程中的黑碳（BC）質(zhì)量濃度分別為5.2±4.2μg·m－3和19.0±12.4μg·m－3。霧、霾期間兩個(gè)站點(diǎn)的BC質(zhì)量濃度均升高，但變化特征并不完全一致，且后者的平均濃度約為前者的3倍。

4）2013年1—3月上甸子站霧、霾期間與清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度的比值分別為7.1%和10.3%，霧、霾期間低于清潔期間；固城站在霧、霾期間與清潔期間BC與PM2.5質(zhì)量濃度比值分別為17.5%和11.9%，霧、霾期間明顯高于清潔期間。二者相反的比值特征反映了清潔的下游地區(qū)在霧、霾過(guò)程中，二次生成的氣溶膠所占比例較上游的污染地區(qū)相對(duì)更高。

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Characteristics of PM2.5in Beijing and Surrounding Areas from January to March in 2013

Jin Junli1）2）3）Yan Peng3）Ma Zhiqiang4）5）Lin Weili3）Liu Ningwei6）Ma Jianzhong1）Zhang Xiaochun3）Jia Xiaofang3）

1）（Chinese Academy of Meteorological Sciences，Beijing100081）
2）（University of Chinese Academy of Sciences，Beijing100049）
3）（Meteorological Observation Center of CMA，Beijing100081）
4）（Institute of Urban Meteorology，CMA，Beijing100089）
5）（Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing－Tianjin－Hebei，Beijing100089）
6）（Institute of Atmospheric Environment，CMA，Shenyang110016）

Frequent and serious haze and fog events happen from January to March in 2013in Beijing and surrounding areas under special climate conditions，which are different from those in last decades.8haze and fog events during this period are defined in accordance with the meteorological definition.The observation－al PM2.5，black carbon（BC）concentration and the meteorological data at 8stations in Beijing，Tianjin，Hebei and Shanxi are used to analyze the fine particle matter and BC pollution level and regional characteristics.The meteorological－parameter variation characteristic and its possible influence on transportation and dilution of atmosphere pollutants are investigated as well.

Extraordinarily high daily average PM2.5concentrations（e.g.，579μg·m－3at Shijiazhuang Station）are found，much higher than former researches.Investigations indicate that even though the diurnal variation of PM2.5concentration varies from station to station，there is a regional high concentration level of PM2.5in Beijing and surrounding areas for average，which also has characteristic of local accumulation of air pollutants.Analysis on average surface wind speed and atmospheric vertical stability from NCEP reanalysis data in Beijing and surrounding areas from January to March since 2006to 2013are conducted，revealing remarkable feature of low surface wind speed and stable structure in lower part of atmosphere in 2013.During the development of fog and haze events，pollution transportation from south to north are observed.High values in south－west and north－east sectors in PM2.5concentration wind rose correspond to atmospheric－pollutant transportation channel around Beijing.

Apart from PM2.5concentration，BC variation characteristic and its proportion in PM2.5at Shangdianzi Global Atmosphere Watch Regional Station（SDZ）of Beijing and Gucheng Station（GCH，a rural representative site）of Hebei are studied to enhance the understanding of distinguishing feature of aerosol pollution and its composition in this region.Sharing the similar escalation trend during haze and fog events at both stations，the BC concentration at SDZ is lower，roughly one third of it at GCH.The ratio of BC and PM2.5mass concentration is of 7.1%during haze and fog events，and 10.3%during the clean days at SDZ.The ratio of BC and PM2.5mass concentration during haze and fog events versus clean days are of 17.5%and 11.9%at GCH.The contrast values between haze and fog events versus clean days in different stations indicate a higher secondary aerosol proportion during haze and fog events in the down－wind northern area when compared to that in the polluted up－wind southern area in and around Beijing.

haze and fog；PM2.5concentration；black carbon；regional variation characteristics

靳軍莉，顏鵬，馬志強(qiáng)，等.北京及周邊地區(qū)2013年1—3月PM2.5變化特征.應(yīng)用氣象學(xué)報(bào)，2014，25（6）：690－700.

2014－04－16收到，2014－09－05收到再改稿。

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（2011CB403402）

＊通信作者，email：yanpeng＠cams.cma.gov.cn