(天津工業(yè)大學(xué)紡織學(xué)院，天津，300387)

復(fù)合材料具有高模、高強(qiáng)及良好的損傷容限等突出的力學(xué)特性，尤其是具有可設(shè)計(jì)性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，因此可以應(yīng)用在建筑、體育、醫(yī)療等眾多領(lǐng)域。近年來，復(fù)合材料還被廣泛應(yīng)用于航天航空領(lǐng)域。若材料發(fā)生變形，就會影響材料的使用性能、安全性以及使用壽命。對于如航天器等工作在極端溫度中的材料，要求在一定溫度場內(nèi)的變形應(yīng)趨近于零。熱膨脹系數(shù)作為表征材料熱穩(wěn)定性的重要參數(shù)，對復(fù)合材料的性能影響很大。例如，在低溫或高溫環(huán)境下工作的復(fù)合材料，為研究其熱應(yīng)力和熱穩(wěn)定性問題，必須了解復(fù)合材料的熱膨脹特性；又如，復(fù)合材料大都在高溫條件下固化成型，在室溫下使用時材料內(nèi)部存在一定的殘余應(yīng)力，對殘余應(yīng)力的分析也依賴于熱膨脹性能。由此可以看出，對復(fù)合材料熱膨脹性能的研究意義重大。

1 復(fù)合材料的熱膨脹性能

復(fù)合材料一般包括基體和作為增強(qiáng)體材料的纖維。在溫度變化時，由于基體與纖維的熱膨脹系數(shù)不同，纖維和基體之間會產(chǎn)生內(nèi)應(yīng)力，因此復(fù)合材料的“膨脹”是綜合變形的結(jié)果。在選擇基體和增強(qiáng)體材料時，應(yīng)兼顧其熱膨脹性能和其他性能。例如，被視為航天器中頗具前途的高性能燒蝕材料碳基復(fù)合材料具有燒蝕熱高、燒蝕率低、高溫力學(xué)性能優(yōu)良等特點(diǎn)[1]，而作為膠黏劑的環(huán)氧樹脂，也要求其具有較低的熱膨脹系數(shù)。復(fù)合材料的熱膨脹性能與它的許多其他性能一樣，可以根據(jù)其組分材料性能、纖維鋪設(shè)和纖維含量等參數(shù), 進(jìn)行理論計(jì)算和設(shè)計(jì)[2]。碳纖維/環(huán)氧樹脂編織復(fù)合材料在特殊環(huán)境(如溫度場中)具有良好的尺寸穩(wěn)定性，尤其可以通過選擇性能互補(bǔ)的基體、纖維，并與纖維編織結(jié)構(gòu)、纖維體積分?jǐn)?shù)等因素的調(diào)節(jié)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)特定方向上的零熱膨脹，使其在精密儀器、宇航等高精端工程技術(shù)中顯示獨(dú)特優(yōu)勢[3]。

2 影響熱膨脹性能的因素

復(fù)合材料的熱膨脹性能對適用于不同溫度環(huán)境下仍能保持高度尺寸穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)影響極大，材料零膨脹的實(shí)現(xiàn)是多個因素綜合的結(jié)果。

2.1 原料

設(shè)計(jì)低膨脹材料要從選擇原料開始，在選擇基體與增強(qiáng)體材料時應(yīng)當(dāng)兼重其熱膨脹性能。選用受溫度影響小的樹脂基體和使用高模量纖維，可以降低樹脂基體對復(fù)合材料性能的影響。一般青睞于選擇熱膨脹系數(shù)較低的材料與負(fù)膨脹材料復(fù)合。

飛機(jī)材料結(jié)構(gòu)中應(yīng)用的增強(qiáng)纖維有碳纖維、芳綸、玻璃纖維和硼纖維等。碳纖維由于具有高強(qiáng)高模、低密度的優(yōu)點(diǎn)，在力學(xué)性能、工業(yè)化生產(chǎn)、品種和應(yīng)用等方面，技術(shù)日趨成熟，遙遙領(lǐng)先于其他新材料。芳綸的性能雖然尚佳，但在濕熱狀態(tài)下力學(xué)性能明顯降低，一般不用作飛機(jī)主要承力結(jié)構(gòu)，多與碳纖維混合使用；芳綸受紫外線輻射時強(qiáng)度大幅度下降，使其在太空中的應(yīng)用受到制約。玻璃纖維剛度低，只用于一些次要結(jié)構(gòu)。硼纖維直徑大且剛硬，成形和加工艱難，成本較高，應(yīng)用很少。碳纖維的熱膨脹系數(shù)很低，接近于零，在400 ℃以下的溫度范圍內(nèi)較為穩(wěn)定。碳纖維的熱膨脹系數(shù)沿不同方向存在差異，在纖維軸向具有負(fù)的溫度效應(yīng)，即隨溫度的升高，碳纖維有收縮的趨勢，可制成零膨脹復(fù)合材料。碳纖維沿纖維軸向線膨脹系數(shù)為(-0.9～-0.72)×10-6/℃，垂直纖維軸向線膨脹系數(shù)約為(22～32)×10-6/℃[4]。表1對比了幾種目前在復(fù)合材料中應(yīng)用較廣泛的高性能纖維的熱膨脹系數(shù)。

表1 幾種常用高性能纖維線膨脹系數(shù)對比[4] [單位：(10-6·℃-1)]

基體起著支撐、保護(hù)纖維并傳遞載荷的作用，其性能對復(fù)合材料相關(guān)的力學(xué)性能有決定性的影響。在復(fù)合材料中常用的基體樹脂有酚醛、聚酯、環(huán)氧和有機(jī)酸樹脂，其線膨脹系數(shù)分別為(60～80)×10-6/℃、(80～100)×10-6/℃、60×10-6/℃和308×10-6/℃[4]。環(huán)氧樹脂具有形式多樣、固化方便、力學(xué)性能優(yōu)良、化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)、收縮性低及黏附力強(qiáng)等特點(diǎn)，具有正的熱膨脹系數(shù)。顯然，環(huán)氧樹脂與碳纖維熱膨脹系數(shù)的分布特征是設(shè)計(jì)零膨脹結(jié)構(gòu)的必要條件[3]。

圖1 碳纖維熱膨脹曲線[5]

圖1為碳纖維的熱膨脹曲線。由圖1可以看出，碳纖維具有高溫負(fù)膨脹的性能，在400 ℃以下碳纖維的熱膨脹系數(shù)為負(fù)，依據(jù)趨勢可以推斷出溫度超過450 ℃時平均熱膨脹系數(shù)為正。同時可以發(fā)現(xiàn)，碳纖維的熱膨脹系數(shù)與溫度變化幾乎呈線性關(guān)系[5]。 赫玉欣等[6]對環(huán)氧樹脂的熱膨脹曲線進(jìn)行了研究，得出了環(huán)氧樹脂在玻璃化溫度以下熱膨脹變形很小，顯示為正膨脹的結(jié)論。根據(jù)零膨脹設(shè)計(jì)理念，碳纖維和環(huán)氧樹脂結(jié)合制作的復(fù)合材料能夠滿足“材料受熱近零膨脹”的要求。

研究發(fā)現(xiàn)，混雜纖維復(fù)合材料比單一纖維復(fù)合材料具有更寬廣的零膨脹設(shè)計(jì)范圍[7]。同時，也有大批的學(xué)者通過對樹脂的改性來改善復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)。赫玉欣等[6]采用聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚碳酸酯(PC)和聚醚酰亞胺(PEI)三種熱塑性塑料對環(huán)氧樹脂進(jìn)行改性，研究這三種熱塑性塑料對環(huán)氧樹脂基體熱膨脹系數(shù)的影響。結(jié)果表明：三種熱塑性塑料均可提高環(huán)氧樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度；用PBT、PEI和PC改性的純環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的熱膨脹系數(shù)分別降低了14.99%、17.44%和23.96%，而當(dāng)溫度高于玻璃化轉(zhuǎn)變溫度后熱膨脹系數(shù)均高于純環(huán)氧樹脂。張清杰等[8]應(yīng)用TDE-85 和AFG-90三官能度環(huán)氧樹脂，配合芳香胺固化劑，研制了一種適合于國產(chǎn)T-300 碳纖維復(fù)合材料纏繞成型的耐高溫樹脂基體。測試結(jié)果表明，其澆鑄體有良好的耐熱性能和力學(xué)性能。在纏繞成型方面有大量關(guān)于基體改性的研究。黎昱等[9]在BS-1(TDE-86環(huán)氧樹脂和潛伏性固化劑BF3·MEA按一定比例配制)基礎(chǔ)上，加入反應(yīng)活性較低的固化劑，調(diào)節(jié)其反應(yīng)活性。該基體材料在室溫下黏度低，低黏度平臺范圍寬，對纖維具有良好的潤濕性，與高模量碳纖維匹配性良好，能較充分地發(fā)揮高模量碳纖維的性能。

2.2 編織參數(shù)

編織結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的熱膨脹特性除了與纖維、基體自身熱物理性能有關(guān)外, 還與纖維編織體的編織參數(shù)(如編織角、編織形狀、編織單元大小以及纖維體積分?jǐn)?shù)等)有關(guān)。為達(dá)到改善膨脹性能、調(diào)節(jié)熱膨脹系數(shù)和實(shí)現(xiàn)零膨脹結(jié)構(gòu)的目的，調(diào)節(jié)以

上各因素之間的相對關(guān)系也是一種重要手段[3]。

2.2.1 纖維體積分?jǐn)?shù)

復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)與纖維含量和組分膨脹系數(shù)有關(guān)，滿足混合規(guī)則。由于碳纖維的熱膨脹系數(shù)比環(huán)氧樹脂的熱膨脹系數(shù)低，所以熱膨脹系數(shù)相對較大的基體體積含量越高，材料的熱膨脹系數(shù)越大。此外，在材料熱膨脹過程中，纖維束和基體的界面處產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力，纖維束制約了基體的膨脹，纖維束含量越多，約束作用越顯著，所以碳纖維體積含量越高，材料的熱膨脹系數(shù)就會越低[10]。

姚學(xué)鋒等[3]通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證得出了在編織角固定的條件下，特別在編織角為35°、纖維體積分?jǐn)?shù)為35%時，碳纖維/環(huán)氧樹脂編織結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的膨脹系數(shù)為0，而纖維體積分?jǐn)?shù)為54%時其膨脹系數(shù)均為負(fù)值的結(jié)論。若要求材料在某一方向上具有較低的膨脹，可以增加排布在該方向上的纖維[11]。

2.2.2 編織角和編織結(jié)構(gòu)

在纖維體積含量一定時，增大編織角，熱膨脹系數(shù)呈現(xiàn)增長的變化趨勢，膨脹變形就會加劇。姚學(xué)峰等[3]對纖維體積含量固定、編織角介于30°～60°之間的二維和三維碳纖維/環(huán)氧樹脂復(fù)合材料進(jìn)行研究，得出了編織角為35°時材料實(shí)現(xiàn)零膨脹的結(jié)論。此外，成玲[12]對不同編織結(jié)構(gòu)復(fù)合材料進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)不同編織結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料編織方向上的熱穩(wěn)定性不同，三維五向編織結(jié)構(gòu)復(fù)合材料編織方向的熱膨脹系數(shù)比三維四向編織結(jié)構(gòu)復(fù)合材料編織方向的熱膨脹系數(shù)更小。

2.2.3 纖維伸直狀態(tài)

采用斜角編織方法編織，經(jīng)紗呈現(xiàn)彎曲狀，使其不能夠完全發(fā)揮平直狀態(tài)下的性能。當(dāng)基體和緯紗膨脹時，經(jīng)紗受拉應(yīng)力產(chǎn)生被拉直的趨勢，從而削弱其對材料膨脹的束縛作用[13]。由于直線狀的纖維在直線方向上是不容易膨脹的，所以應(yīng)使低膨脹方向上纖維盡可能伸直，減少交織降低紗線的彎曲。

2.2.4 界面性能與孔隙

復(fù)合材料的熱膨脹變化規(guī)律是纖維和基體共同牽制作用的結(jié)果。因此，在對復(fù)合材料的熱膨脹性能進(jìn)行分析時，不能單純地考慮增強(qiáng)體和基體的物理性能，必須兼顧增強(qiáng)體/基體界面狀況。界面黏結(jié)狀態(tài)對纖維復(fù)合材料不同方向的熱膨脹系數(shù)影響程度不同，對縱向的影響遠(yuǎn)大于對橫向的影響，黏結(jié)強(qiáng)度越高的材料熱膨脹系數(shù)越小[14]。

材料中殘留孔隙的存在總是不可避免的，且材料密度越小，孔隙率越高。一旦材料暴露于空氣中，材料中的殘留孔隙將會吸收大量的水分。當(dāng)復(fù)合材料受熱時，材料內(nèi)的水分被蒸發(fā)，孔隙收縮，材料表現(xiàn)為負(fù)膨脹?？紫堵试礁撸吭酱?，材料受熱時產(chǎn)生的收縮越大，熱膨脹系數(shù)就會更小。

3 材料熱膨脹系數(shù)的研究方法

國內(nèi)外學(xué)者對復(fù)合材料熱膨脹性能的主要研究方法集中在對熱膨脹系數(shù)的預(yù)測及實(shí)驗(yàn)測試兩方面。其中，對熱膨脹系數(shù)的預(yù)測又可分為理論預(yù)測與有限元預(yù)測兩類。

理論預(yù)測是基于復(fù)合材料組分力學(xué)屬性與幾何參數(shù)，進(jìn)而研究復(fù)合材料宏觀性能的一種方法，包括混合定律(ROM)、Turner模型、Kerner模型、Schapery方法、CB方法、CH方法、橋聯(lián)模型(BM)、RH方法、能量法、均勻化理論和遺傳算法等。能量法是利用能量等效原理，將含有基體和纖維的非均質(zhì)體等效成理想的連續(xù)均質(zhì)體，由各組分的性能求解出復(fù)合材料整體的等效性能。

理論預(yù)測已經(jīng)非常成熟，也取得了很多的成果。曹俊等[15]利用遺傳算法研究了給定鋪層設(shè)計(jì)的層合板滿足低膨脹要求的鋪層順序優(yōu)化。Schapery[16]利用能量理論，得出了具有各向同性組分復(fù)合材料的縱向和橫向熱膨脹系數(shù)的表達(dá)式。Pramila[17]根據(jù)原料的熱彈性系數(shù)推導(dǎo)出了平衡對稱角鋪設(shè)層合板熱膨脹系數(shù)的表達(dá)式，研究了熱膨脹系數(shù)的零值和極值。Ganesh等[18]和Naik等[19]考慮了織物的二維結(jié)構(gòu)特性及織物中的間隙，研究了織物幾何參數(shù)對材料面內(nèi)熱膨脹性能的影響，建立了二維模型。梁軍等[20]利用細(xì)觀力學(xué)的Eshelby和Mori-Tanaka理論，預(yù)報(bào)了不同微裂紋密度下不同纖維體積分?jǐn)?shù)碳纖維/ 環(huán)氧復(fù)合材料的有效熱膨脹系數(shù)，研究了纖維與微裂紋間的相互作用、纖維體積含量對熱膨脹系數(shù)的影響。熊璇等[21]基于細(xì)觀力學(xué)利用橋聯(lián)矩陣對單向復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)計(jì)算公式進(jìn)行理論推導(dǎo)，并用Msc.PATRAN和NASTRAN兩種有限元預(yù)測軟件建立有限元模型進(jìn)行分析驗(yàn)證。劉書田等[22]利用均勻化方法，研究了空心材料和單向纖維復(fù)合材料的熱膨脹行為，建立了組分材料性能、體積分?jǐn)?shù)與熱膨脹系數(shù)之間的關(guān)系，預(yù)測結(jié)果與理論分析、實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。石連升等[23]利用一種無需對材料進(jìn)行熱應(yīng)力分析的細(xì)觀力學(xué)模型計(jì)算熱膨脹系數(shù)，該模型只需知道在某一相關(guān)外力場作用下, 其組分相內(nèi)部的平均應(yīng)力場問題。

有限單元法作為結(jié)構(gòu)力學(xué)位移法的拓展，其基本思路就是將復(fù)雜的結(jié)構(gòu)看成由有限個單元僅在節(jié)點(diǎn)處連接的整體。首先，對每一個單元分析其特性，建立物理量之間的相關(guān)聯(lián)系；然后，依據(jù)單元之間的聯(lián)系，再將各單元組裝成整體，從而獲得整體性方程；再應(yīng)用方程相應(yīng)的解法，即可完成整個問題的分析。這是一種化整為零又集散為整和化未知為已知的方法，已被用作一個重要的研究工具。

Soheil[24]考慮了三維織物內(nèi)部不同的纖維結(jié)構(gòu)，建立有限元方法預(yù)測其熱膨脹系數(shù)，將預(yù)測結(jié)果與層合板的結(jié)果進(jìn)行對比。李劍峰等[25]通過有限元方法預(yù)報(bào)了6種復(fù)合材料的橫向和縱向熱膨脹系數(shù)，并將預(yù)報(bào)結(jié)果與理論分析及實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比，均能很好吻合，得出了縱向熱膨脹系數(shù)的變化趨勢均是隨著纖維體積含量的增大而單調(diào)減小，而纖維模量與基體模量之比對于橫向熱膨脹系數(shù)的影響卻較為顯著的結(jié)論。冉治國等[26]發(fā)展了一種探究連續(xù)纖維增強(qiáng)的復(fù)合材料熱膨脹性能的隨機(jī)擾動模型。該模型綜合考慮了單向復(fù)合材料橫截面上纖維的分布情況以及隨機(jī)模型的真實(shí)周期性邊界條件等，并針對高纖維體積含量的隨機(jī)模型提出了隨機(jī)擾動法(RDM)，RDM 方法可以處理的最大纖維體積分?jǐn)?shù)不小于65%。

對比各預(yù)測方法，復(fù)合材料橫向熱膨脹系數(shù)的預(yù)測誤差均大于縱向熱膨脹系數(shù)的預(yù)測誤差。ROM模型和Kerner模型的預(yù)測值均大于實(shí)測值。ROM模型考慮的因素最少，最為簡單；Kerner模型更好地考慮了材料內(nèi)部復(fù)雜的應(yīng)力狀況，與實(shí)測值相對接近。利用RDM模型可以提高預(yù)測效率，便于材料研究和工程應(yīng)用。每種研究方法都有其不足，通常是將理論方法與實(shí)踐相結(jié)合，先通過理論計(jì)算或有限元預(yù)測，再利用測試實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證，使結(jié)果更真實(shí)。

4 結(jié)語

復(fù)合材料的熱膨脹變化規(guī)律是纖維和基體相互限制、相互競爭的結(jié)果。從眾多學(xué)者的研究結(jié)果可以看出，復(fù)合材料的零膨脹通過設(shè)計(jì)是可以實(shí)現(xiàn)的，各種理論預(yù)測方法與有限元的預(yù)測結(jié)果均能很好地吻合。編織結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的熱膨脹性能不僅與纖維、基體自身的熱物理性質(zhì)、剛度系數(shù)相關(guān), 還與編織體的編織模式以及纖維在材料中的伸直狀態(tài)、纖維含量等參數(shù)有關(guān)。因此，可以通過調(diào)節(jié)各參數(shù)之間的相對關(guān)系，引入第二類高性能纖維或?qū)w材料進(jìn)行改性處理的方法，來達(dá)到改善復(fù)合材料熱膨脹性能以及按設(shè)計(jì)要求對其熱膨脹系數(shù)進(jìn)行調(diào)節(jié)的目的，進(jìn)而使零膨脹結(jié)構(gòu)的優(yōu)化設(shè)計(jì)得以實(shí)現(xiàn)。

但目前有關(guān)復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)的研究依然存在一些問題。例如：孔隙率和纖維伸直狀態(tài)對復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)的影響都只是定性的結(jié)論，并沒有做出定量分析；對影響因素的研究尚不夠深入，各種預(yù)測方法與測試的實(shí)測值都存在一定的誤差。上述問題還需要在今后作進(jìn)一步的研究。例如，熱膨脹系數(shù)預(yù)測值與實(shí)測值之間誤差的產(chǎn)生主要是因?yàn)榻⒌哪Ｐ筒荒軐?fù)合材料中存在的孔隙、雜質(zhì)的影響有效地模擬出來，更忽略了基體與增強(qiáng)體結(jié)合情況及加工缺陷的影響。建議可以嘗試推測出預(yù)測值與實(shí)測值之間的一個相關(guān)系數(shù)來解決該誤差問題。

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