程念亮，李云婷，孟 凡，程兵芬(.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心，北京00048;.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京000;.山西省環(huán)境規(guī)劃院，山西太原0000)

隨著我國經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展、城市化進(jìn)程的加快和工業(yè)規(guī)模的擴(kuò)大，區(qū)域性大氣污染日益嚴(yán)重［1］。近年來在我國多個(gè)地區(qū)接連出現(xiàn)以細(xì)顆粒物為特征污染物的灰霾天氣，對能見度、公眾健康和城市景觀構(gòu)成巨大威脅［2-3］。以2013年一季度為例，京津冀乃至整個(gè)華北地區(qū)出現(xiàn)了嚴(yán)重的大范圍大氣污染現(xiàn)象，污染范圍最大時(shí)超過100萬km2。細(xì)顆粒物是造成此次灰霾現(xiàn)象的主導(dǎo)因素，它由直接排入空氣中的一次微粒和二次微粒組成，一次微粒主要是由塵土性微粒和植物、礦物燃料燃燒產(chǎn)生的炭黑粒子組成，二次微粒主要由硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等組成，其污染作用往往超過傳統(tǒng)的大氣污染物［4］。2012年新修訂的GB3095-2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》［5］將PM2.5納入常規(guī)空氣質(zhì)量評價(jià)，這也是我國首次制定PM2.5標(biāo)準(zhǔn)。監(jiān)測表明我國很多城市PM2.5年均濃度超過國家標(biāo)準(zhǔn)，研究大氣中PM2.5的污染水平及特征具有十分重要的意義，并可為進(jìn)一步研究其來源及防治措施提供理論依據(jù)。

使用科學(xué)的源解析方法來判斷PM2.5來源是控制和治理的關(guān)鍵，大氣顆粒物來源解析主要是定性或定量識別大氣顆粒物的來源。我國源解析研究起步較晚，20世紀(jì)80年代后期才開始進(jìn)行源解析的相關(guān)研究［6］。目前源解析方法主要有源清單法、源模型法、受體模型法以及源模型和受體模型聯(lián)用的方法，我國目前以受體模型解析手段為主。2013年通過的國家《大氣顆粒物來源解析技術(shù)指南(試行)》［7］中分階段對城市、城市群及區(qū)域源解析工作提出了要求。筆者利用2013年環(huán)保重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物濃度數(shù)據(jù)、查找大量文獻(xiàn)，對我國細(xì)顆粒物的污染現(xiàn)狀、水平及重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物來源解析工作進(jìn)行總結(jié)，以期為管理部門提供全面有效的信息，采取必要的應(yīng)急措施以最大限度減輕PM2.5污染的不利影響。

1 資料與方法

74個(gè)城市在2013年P(guān)M2.5濃度數(shù)據(jù)來源于綠色和平組織［8］，綠色和平從國家環(huán)保部和地方環(huán)保部門的公開信息平臺上收集了這些城市所有站點(diǎn)2013年全年每日每小時(shí)的PM2.5數(shù)據(jù)，在此基礎(chǔ)上按算術(shù)平均的方法分別計(jì)算出不同城市的PM2.5年均值。這74座城市是第一批實(shí)施《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)的城市，較其他城市有更完整和連續(xù)的PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù)。其他部分城市細(xì)顆粒物濃度及源解析結(jié)果引自文獻(xiàn)及相關(guān)研究報(bào)告。季節(jié)劃分為春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)、冬季(12月 ～次年2月)。

2 結(jié)果與分析

2.1 我國PM2.5濃度分布

2.1.1 空間分布。新《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》PM2.5年均濃度是35.0 μg/m3為達(dá)標(biāo)，綠色和平組織2013年發(fā)布的74座空氣質(zhì)量排名城市中，邢臺市年均濃度最高，達(dá)155.0 μg/m3，?？谑心昃鶟舛茸畹停_(dá)25.6 μg/m3，近92%的城市的空氣PM2.5年均濃度達(dá)不到國家標(biāo)準(zhǔn)，其中32座城市的PM2.5年均濃度是國家標(biāo)準(zhǔn)的2倍以上，而排行前10名的城市PM2.5年均濃度幾乎是國家標(biāo)準(zhǔn)的3倍以上。經(jīng)統(tǒng)計(jì)，我國北部城市年均濃度約為89.9 μg/m3，南部城市年均濃度約為59.4 μg/m3，東部城市年均濃度約為70.6 μg/m3，中部城市年均濃度約為76.6 μg/m3，西部城市年均濃度約為59.9 μg/m3(圖1)，可見，北部城市年均濃度最大，南部城市細(xì)顆粒物年均濃度最小，中部省份亦凸顯出空氣污染問題，西安、鄭州、武漢、成都、合肥、太原等城市的PM2.5年均濃度也均達(dá)到了國家標(biāo)準(zhǔn)的2倍以上。

采用克里格(Kriging)插值法對全國PM2.5年均濃度進(jìn)行空間插值，克里格(Kriging)插值法建立在半變異函數(shù)理論分析基礎(chǔ)上，是對有限區(qū)域內(nèi)變量取值進(jìn)行無偏最優(yōu)估計(jì)并應(yīng)用廣泛的一種方法［9］。從圖2可以看出，在空間分布上，PM2.5濃度相對較高的地區(qū)往往覆蓋較大的區(qū)域范圍，呈現(xiàn)明顯區(qū)域性特征，高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、湖北省東部、湖南省北部、長三角地區(qū)。這些地區(qū)經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)，人口較為集中，污染物排放量較大;四川盆地主要受地形及氣象條件影響，污染物不易擴(kuò)散;華北地區(qū)冬季燃煤量較大，逆溫頻繁，混合層高度較低，空氣污染狀況較重，春季沙塵頻發(fā)，細(xì)顆粒物濃度也較高，整個(gè)地區(qū)PM2.5平均濃度均達(dá)80 μg/m3以上，這與美國國家航空和太空管理局NASA發(fā)布的全球空氣質(zhì)量地圖［10］描繪的結(jié)果一致，高值中心超過了100 μg/m3。我國南部地區(qū)受東亞季風(fēng)及頻繁的降水影響，顆粒物平均濃度較低;西部地區(qū)源排放較少，細(xì)顆粒物平均濃度不算太高。由于74個(gè)站點(diǎn)多集中在我國東部及沿海地區(qū)，在邊界及西部地區(qū)插值結(jié)果與實(shí)測結(jié)果難免有所差異，在這里不過多描述。

圖1 2013年重點(diǎn)城市及地區(qū)PM2.5濃度的年均值分布

圖2 2013年我國PM2.5濃度的年均值及74站點(diǎn)分布

2.1.2 季節(jié)分布。為了進(jìn)一步分析各城市PM2.5的季節(jié)變化，筆者查閱相關(guān)文獻(xiàn)。由于缺乏一個(gè)完整年內(nèi)各城市細(xì)顆粒物具體實(shí)測濃度數(shù)據(jù)，無法得出具體詳細(xì)的季節(jié)變化濃度。從表1總結(jié)的文獻(xiàn)結(jié)果可以看出，這8個(gè)城市PM2.5濃度季節(jié)變化依次為冬季＞春季＞秋季＞夏季。PM2.5質(zhì)量濃度在冬、春季明顯高于夏、秋季，最高值出現(xiàn)在冬季，8個(gè)城市冬季平均為111.1 μg/m3，最低值出現(xiàn)在夏季，8個(gè)城市夏季平均為75.6 μg/m3，春季和秋季濃度相差不大。冬季PM2.5平均濃度北方城市明顯高于南方城市，冬季為采暖季，污染較重，南方城市降水較大，受降水量較大對細(xì)顆粒物沖刷影響，顆粒物平均濃度不算太高，春秋季是天氣系統(tǒng)轉(zhuǎn)換的季節(jié)，伴隨著不穩(wěn)定天氣系統(tǒng)變化，中高層北風(fēng)頻率較高，擴(kuò)散條件較其他季節(jié)較好。

表1 不同城市PM2.5濃度的季節(jié)變化 μg/m3

2.2 重點(diǎn)城市源解析結(jié)果 PM2.5來源廣泛，燃煤、汽車、烹飪油煙、農(nóng)村燒柴燒秸稈等均是其直接來源，形成一次顆粒物;煤、油燃燒后排放氣體中的二氧化硫、氮氧化物以及人們在機(jī)動車使用、油品加工與溶劑使用過程中產(chǎn)生的揮發(fā)性有機(jī)物，這些物質(zhì)在空氣中產(chǎn)生物理、化學(xué)反應(yīng)，形成無機(jī)顆粒物和有機(jī)顆粒物，統(tǒng)稱為二次顆粒物。顆粒物來源解析通常采用的方法包括受體模型法、源清單法、擴(kuò)散模式模擬法以及源模型和受體模型聯(lián)用。源清單法是根據(jù)各種排放源在一定的時(shí)間跨度和空間區(qū)域內(nèi)向大氣中排放大氣污染物的量的集合，識別對受體有貢獻(xiàn)的主要排放源;源模型法是從污染源出發(fā)，根據(jù)各種污染源源強(qiáng)資料、氣象資料和大氣化學(xué)過程，估算污染源對受體的貢獻(xiàn);受體模型法是從受體出發(fā)，根據(jù)大氣顆粒物的化學(xué)、物理、生物等信息估算各類污染源對受體的貢獻(xiàn)，主要包括基于源和受體成分譜的CMB模型和僅基于受體成分譜的統(tǒng)計(jì)模型;源模型和受體模型聯(lián)用法是聯(lián)合應(yīng)用2種模型，互補(bǔ)短長，使解析結(jié)果更合理。目前受體模型在國內(nèi)使用比較廣泛，國內(nèi)相關(guān)源解析文獻(xiàn)及報(bào)告中47%使用CMB模型［6］。為更好形象地說明我國各城市PM2.5的來源，筆者查找了已發(fā)表的有關(guān)我國各城市PM2.5源解析文獻(xiàn)及研究報(bào)告，簡要總結(jié)了各城市PM2.5源解析結(jié)果。

從圖3可以看出，盡管各城市采用不同的源解析方法，追溯不同污染源的貢獻(xiàn)率具體數(shù)值不同，但該地區(qū)細(xì)顆粒物主要來源還是當(dāng)?shù)嘏欧?，主要包括燃煤源、工業(yè)源、汽車尾氣、揚(yáng)塵、二次源，其中燃煤源、工業(yè)源、汽車尾氣3種污染源對PM2.5的貢獻(xiàn)率最大，各種污染源對PM2.5的貢獻(xiàn)率主要與當(dāng)?shù)啬茉唇Y(jié)構(gòu)、經(jīng)濟(jì)發(fā)展及氣象條件有關(guān)。圖3引用文獻(xiàn)中汽車尾氣對PM2.5的貢獻(xiàn)在10% ～50%，多數(shù)在10% ～30%，經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展、城市化進(jìn)程迅速的地區(qū)機(jī)動車的貢獻(xiàn)較高。以北京市為例，機(jī)動車對PM2.5的貢獻(xiàn)為22%，這與賀克斌等的研究成果北京市機(jī)動車的排放對PM2.5的貢獻(xiàn)約為22%～25%［28］、胡敏等的研究成果機(jī)動車的排放對PM2.5的貢獻(xiàn)為13% ～20%［29-32］基本一致，這些研究成果與北京市環(huán)保局最近剛發(fā)布的2012～2013年度PM2.5來源綜合解析結(jié)果(北京市全年P(guān)M2.5來源中區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)約占28% ～36%，當(dāng)?shù)匚廴九欧咆暙I(xiàn)占64%～72%，在當(dāng)?shù)匚廴矩暙I(xiàn)中機(jī)動車約占31.1%)［33］相差不大，各研究成果有所差異主要是因?yàn)镻M2.5成分的多變性、采用的方法、研究者的主觀因素等多方面的原因造成的。同時(shí)應(yīng)注意各地區(qū)污染現(xiàn)狀不同、源解析結(jié)果不同、經(jīng)濟(jì)發(fā)展不同，不能單純地強(qiáng)調(diào)該地區(qū)PM2.5減排，還應(yīng)繼續(xù)做好多項(xiàng)污染物協(xié)同減排及區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控工作，以減少大氣復(fù)合性污染。

由于至今尚沒有一份完整的國家大氣污染排放源清單，這些源解析方法是否適用于我國污染面廣、污染來源多樣、污染影響重疊的情況，是否結(jié)合當(dāng)?shù)貙?shí)際情況選擇了最適宜的方法，顆粒物解析結(jié)果是否合理，造成目前PM2.5的來源解析研究有較大不確定性［34-35］;如何將多種源解析方法有效結(jié)合，形成可信度較高的綜合源解析結(jié)果，降低各環(huán)節(jié)帶來的偏差，還需進(jìn)一步驗(yàn)證、評估、研究。

圖3 不同城市PM2.5源解析結(jié)果

3 結(jié)論

(1)我國PM2.5呈現(xiàn)明顯的時(shí)空分布特征，PM2.5濃度高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、長三角地區(qū)，華北地區(qū)年均濃度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5濃度季節(jié)變化基本為冬季＞春季＞秋季＞夏季。

(2)燃煤源、工業(yè)源、汽車尾氣是對PM2.5有明顯貢獻(xiàn)源的主要排放源類，機(jī)動車尾氣對PM2.5的貢獻(xiàn)大多在10% ～30%。

(3)只有進(jìn)行系統(tǒng)的、大規(guī)模的研究監(jiān)測，才能對我國PM2.5的污染狀況有清楚的認(rèn)識，由于缺乏詳細(xì)的PM2.5源清單，加之源解析工作采用的方法不同，不確定性較大。

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