楊正先，張志峰，王菊英，于麗敏，范國全

（1．國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心 大連 116023；2．大連海洋環(huán)境監(jiān)測中心站 大連 116015）

1 前言

近幾十年來，大氣污染物沉降對海洋環(huán)境的影響得到國內(nèi)外學者和相關機構(gòu)的廣泛重視。研究發(fā)現(xiàn)，大氣沉降是海洋環(huán)境中污染物的主要來源之一，來自毗鄰沿岸污染源和經(jīng)由長距離傳輸?shù)脑醋詢?nèi)陸的大氣污染物質(zhì)通過沉降過程進入海洋。就全球尺度而言，大氣污染物輸入通常等于或大于河流向海洋的輸入，在遠離人類活動影響的大洋，大氣物質(zhì)入海占了絕對的比重，某些沿海區(qū)域，經(jīng)由大氣輸入的若干痕量物質(zhì)的總量幾乎相當于河流的輸入量，有的甚至更多［1－2］，大氣物質(zhì)中的含氮、磷化合物及鐵等營養(yǎng)物質(zhì)在某種程度上能促進海洋生產(chǎn)力，而重金屬和一些有毒有機物對海洋生態(tài)系統(tǒng)和海洋環(huán)境也產(chǎn)生了不良的影響［3］。目前，越來越多的證據(jù)已經(jīng)表明中國正面臨著嚴峻的大氣污染問題［4］。

國家海洋局自2002年正式啟動海洋大氣監(jiān)測業(yè)務化工作，通過10多年的監(jiān)測體系建設和業(yè)務化運行，我國部分重點海域的大氣污染水平、干濕沉降情況及變化趨勢已經(jīng)比較清楚［5－6］，但與歐洲西北大西洋海域國家的綜合大氣監(jiān)測網(wǎng)絡 （CAMP）［7］、美國的國家大氣沉降計劃 （NADP）［8］和 清 潔 空 氣 狀 況 與 趨 勢 網(wǎng)（CASTNet）［9］、加 拿 大 的 空 氣 與 降 水 監(jiān) 測 網(wǎng)（CAPMoN）［10］等發(fā)達國家和地區(qū)的大氣污染物沉降監(jiān)測工作相比仍存在較大差距，主要表現(xiàn)為：海洋大氣監(jiān)測與評價產(chǎn)品類型不多，可視化程度不高，不能滿足環(huán)境管理者根據(jù)大氣沉降入海通量及負荷，以及生態(tài)環(huán)境影響效應確定污染控制對策的需求。隨著我國沿海經(jīng)濟的快速發(fā)展，海上活動的日益頻繁，排放進入大氣中的污染物質(zhì)明顯增多，我國近岸海域大氣沉降負荷的增加已成為導致海洋環(huán)境質(zhì)量日趨下降的原因之一。我國海洋大氣污染物沉降監(jiān)測及評價工作體系需要根據(jù)社會經(jīng)濟的發(fā)展和管理的要求，以及模型評價技術發(fā)展及其對基礎監(jiān)測數(shù)據(jù)的要求進行優(yōu)化升級。

2 開展海洋大氣沉降監(jiān)測的目的和意義

受大氣環(huán)流西風帶的影響，我國大部分海域海洋大氣常年處于陸地的下風向。而中國沿海是經(jīng)濟發(fā)達的地區(qū)，是眾多工業(yè)基地、工廠和人口的密集區(qū)，人為活動排放的大量污染物直接影響著大氣環(huán)境。目前沿海地區(qū)經(jīng)濟的快速發(fā)展，尤其是能源消耗增長和城市交通迅速發(fā)展，城市群的拓展和崛起等，使得陸地區(qū)域性大氣環(huán)境問題日益突出。近段時間廣受關注的霧霾天氣，警示我國大氣污染總體在加劇，大氣污染已經(jīng)到了危險的極值。除了環(huán)保部重點監(jiān)控空氣質(zhì)量惡化對人群健康的影響，以及大氣污染的綜合防治對策以外，海洋管理部門也非常有必要加強對陸地污染物通過大氣沉降入海量及其生態(tài)環(huán)境影響的監(jiān)測和評價，對于完善近海污染物收支模型、認識污染物大氣沉降在海洋生態(tài)環(huán)境演化及赤潮等生態(tài)災害中的作用都具有重要意義。

目前，中國是世界上氮肥使用量最多的國家，約占世界年用量的1／3，同時又是能源消費大國，因此活性氮引發(fā)的環(huán)境問題尤為突出，已成為除歐洲和北美之外的第三大氮沉降區(qū)［11］。并且氮沉降仍呈增加趨勢，受到國際社會的廣泛關注［12］。劉學軍等［13］系統(tǒng)研究了過去30 年（1980—2010年）來我國氮沉降動態(tài)及其與人為活性氮排放的關系，研究結(jié)果在 《Nature》雜志刊出引起了廣泛關注，該研究表明，目前我國人口相對密集和農(nóng)業(yè)集約化程度更高的中東部地區(qū) （尤其是華北平原），其氮素沉降量已高于北美任何地區(qū)，與西歐20世紀80年代氮沉降高峰時的數(shù)量相當。除此以外，重金屬和有機物污染大氣沉降入海也是關注重點，Lammel等［14］2006 年在青島觀測到的氣溶膠中鉛、銅、鋅的濃度是20世紀90 年代的2～3倍，據(jù)此計算出的黃海 銅和鉛的干沉降通量比北海90 年代初的值高出近1 個數(shù)量級。Meng 等［15］研究發(fā)現(xiàn)海水中銅的濃度在2001 年以后隨著入海徑流量的減少，海水中銅的濃度不降反升，推測大氣沉降可能已成為渤海中銅的主要來源。

開展大氣沉降通量監(jiān)測與評價工作不僅是海洋環(huán)境監(jiān)測評價體系的重要內(nèi)容之一，對于研究污染遷移和制定相關的控制對策也具有重要意義。其首要目標是確定某一海域大氣輸入污染物的量及其在總污染輸入負荷中的比重和生態(tài)環(huán)境效應；其次，通過海洋大氣污染來源診斷，進一步提供污染來源方位和主要來源產(chǎn)業(yè)的信息，為管理者制定具體的減排措施和制定相應產(chǎn)業(yè)規(guī)劃提供重要參考信息。

3 我國海洋大氣監(jiān)測工作回顧

我國海洋大氣監(jiān)測業(yè)務化工作起步較晚，1994年，國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心在大連老虎灘建立了我國第一個海洋大氣連續(xù)監(jiān)測站，并開展了海洋大氣業(yè)務化試點監(jiān)測工作，在多年的工作基礎上，編寫了 《海洋大氣監(jiān)測技術規(guī)程》，并于2002年4月由國家海洋局發(fā)布。在此基礎上，國家海洋局組織各海區(qū)沿中國海岸線從北到南增設了青島小麥島、舟山嵊山和珠海大萬山共3 個海洋大氣觀測站，每年2 月、5月、8月、10月采樣，每個月采集10個干沉降樣品。到目前為止，4個全國性監(jiān)測站已連續(xù)開展11年的大氣污染物干沉降監(jiān)測，監(jiān)測項目包括總懸浮顆粒、銅、鉛、鎘、鋅、硝態(tài)氮和銨氮等。監(jiān)測結(jié)果表明，經(jīng)濟發(fā)展迅速且城市人口密集的長江三角洲、珠江三角洲的海洋大氣環(huán)境處于劣化趨勢中。而濱海城市周邊如大連近岸和青島近岸海域大氣污染情況則相對樂觀，總體上保持不變［8］。

2007年國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心在渤海東岸的旅順董砣建立了第一個系統(tǒng)性的干濕沉降渤海試點業(yè)務化監(jiān)測站，并實現(xiàn)了干濕沉降高頻采樣（干沉降每周采樣，濕沉降逢雨必采）。參考國內(nèi)外相關標準和文獻，編寫了 《渤海大氣污染物沉降監(jiān)測與評價技術指南》 （試行稿）。在國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心 《關于建立渤海大氣沉降監(jiān)測網(wǎng)，開展渤海大氣沉降通量監(jiān)測》建議的基礎上，國家海洋局在北隍城、龍口、東營、塘沽、京唐港、秦皇島、葫蘆島、鲅魚圈、旅順建立渤海大氣干濕沉降監(jiān)測站網(wǎng)，并從2010年起，《海洋環(huán)境質(zhì)量公報》對渤海區(qū)域的干濕沉降的基本情況進行了評價［9］。其他監(jiān)測站（青島小麥島、舟山嵊山和珠海大萬山）也增設了濕沉降監(jiān)測項目。

除了業(yè)務化監(jiān)測工作以外，國內(nèi)外研究者從90年代起開始關注我國周邊海域大氣沉降問題，Zhang等［16］研究表明，大氣沉降是大陸溶解無機氮和磷輸入到黃海西部地區(qū)的主要途徑，如果只考慮大氣濕沉降和河流輸入，其中58%的溶解無機氮和75%的溶解無機磷是通過大氣濕沉降輸入的。Chung 等［17］的研究稱黃海區(qū)域銨鹽的大氣輸入量超過了河流的輸入量，而硝酸鹽的大氣輸入則明顯小于河流輸入量。張艷［18］研究表明，2006年整個東部海域的年氮沉降量為49．8萬t，大氣干沉降約占20%，其中銨鹽貢獻最大，占總氮沉降的60%以上。但通過比較，各研究者采用的監(jiān)測方法、使用的沉降速率 （一般采用文獻推薦值，而非現(xiàn)場測定）及評估結(jié)果均存在很大差異。并且，由于海上現(xiàn)場觀測數(shù)據(jù)難以獲取，以及海洋大氣污染物沉降空間分布模型研究欠缺，我國研究文獻中的海洋大氣沉降通量評估結(jié)果一般都是以某一個站點，如采用黃海的千里巖，東海的嵊山監(jiān)測數(shù)據(jù)來代表黃海和東海廣大面積的沉降情況，而忽略了大尺度空間污染沉降的空間變化，沒有充分考慮污染物質(zhì)隨著時空的變化特征將依賴于陸地污染源排放的位置、氣象場輸送狀況和海洋邊界層條件等綜合影響，可能會導致評價結(jié)果數(shù)倍的誤差。

此外，我國在2005—2008年還開展了 “近海海洋綜合調(diào)查”（“908專項”），其中也包括海洋大氣走航調(diào)查監(jiān)測任務，但是船基調(diào)查無法進行長時間定點連續(xù)監(jiān)測采樣，并難以開展?jié)癯两当O(jiān)測，其獲得的結(jié)果只能代表走航期間航線上大氣干沉降的混合水平，具有很大的局限性。為了提供更為科學可靠的監(jiān)測數(shù)據(jù)，有必要開展系統(tǒng)科學的業(yè)務化監(jiān)測與評價，包括區(qū)域干沉降速率的準確定值，以及可靠的沉降空間分布模式的建立。

4 發(fā)達國家和地區(qū)的海洋大氣監(jiān)測工作

歐美一些國家對大氣沉降通量的研究起步較早。20世紀80年代末Duce等［1］開始了大氣氮沉降對全球海洋系統(tǒng)重要性的估計，并發(fā)現(xiàn)大氣可為馬尾藻海真光層提供高達80%～90%的可溶性鐵，可為北太平洋提供16%～76%的可溶 性 鐵。Valigura 等［19］對 美 國 切 薩 皮 克（Chesapeake）灣多年的研究表明，大氣輸入占該海區(qū)氮總輸入量的25%。Enell等［20］研究表明，歐洲波羅的海氮大氣沉降入海量占該海區(qū)氮總輸入量的21%。Jickells等［21］對歐洲北海地區(qū)大氣沉降研究結(jié)果表明，氮的大氣輸入占該海區(qū)氮總輸入量的30%左右。Wulff等［22］對波的尼亞海的研究表明，來自大氣氮輸入占該海區(qū)總輸入量的54%，磷的大氣輸入占28%。Guerzoni等［23］指出如果僅考慮河流和大氣的輸入，地中海51%的氮和33%的磷是來自大氣的沉降。Prospero等［24］研究表明，北太平洋中部海洋上約40%～70%的硝酸鹽來自于大氣的沉降。

在上述研究基礎上，經(jīng)各國政府和相關研究機構(gòu)的積極主導，對于大氣沉降的研究逐漸由研究者的分散觀測發(fā)展為建立區(qū)域網(wǎng)絡開展長期定位研究，并逐漸形成區(qū)域乃至全球監(jiān)測網(wǎng)絡，研究內(nèi)容與范疇在不斷拓寬，研究技術方法也取得了長足的進展。在過去的30 年內(nèi)，世界各國為應對日益加重的大氣氮沉降所帶來的酸雨、富營養(yǎng)化和城市污染等環(huán)境問題，建立了 沉 降 監(jiān) 測 網(wǎng) 絡 （National deposition networks），如美國的國家酸沉降計劃 （National Acid Deposition Program，NADP）、歐洲的監(jiān)測和評估計劃 （European Monitoring and Evaluation Program，EMEP）、加拿大空氣和降水監(jiān)測網(wǎng) （Canadian Air and Precipitation Monitoring Network，CAPMoN）、東亞酸沉降監(jiān)測網(wǎng)（Acid Deposition Monitoring Network in East Asia，EANET）等，對大氣污染物的排放和沉降進行了多年的監(jiān)測。

海洋大氣沉降監(jiān)測與評價最成功的是歐洲西北大西洋海域國家綜合大氣監(jiān)測計劃 （Comprehensive Atmospheric Monitoring Program，CAMP）［7］，該計劃自1987年開展至今，主要監(jiān)測區(qū)域為經(jīng)濟發(fā)達且相對封閉的北海海域和西北大西洋海域，包括12個歐洲保護東北大西洋海洋環(huán)境的奧斯陸－巴黎公約組織 （the Oslo and Paris Commissions，OSPAR）締約國共計49個島基、岸基及內(nèi)陸大氣監(jiān)測站 （主要是區(qū)域本底站）的長期連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)，各監(jiān)測站按照歐洲綜合大氣監(jiān)測計劃的要求監(jiān)測降水和空氣中的重金屬、有機物質(zhì)、營養(yǎng)鹽的濃度，所有站點數(shù)據(jù)統(tǒng)一提交挪威大氣研究所 （Norwegian Institute for Air Research，NILU），該研究所采用歐洲遠程大氣污染輸送監(jiān)測和評估合作計劃 （EMEP）模型，實現(xiàn)對大氣干濕沉降輸入的區(qū)域評估和源匯情景分析，并提交評價報告［25］。歐洲西北大西洋海域國家綜合大氣監(jiān)測計劃 （CAMP）是世界上以海洋大氣沉降為關注重點的一個先進的監(jiān)測評價系統(tǒng)網(wǎng)絡，監(jiān)測結(jié)果配合相應的大氣沉降模型，基本實現(xiàn)對各自國家大氣干濕沉降輸入的區(qū)域評估和源匯情景分析，可作為我國海洋大氣沉降監(jiān)測系統(tǒng)優(yōu)化建設的重要參考。

5 我國海洋大氣監(jiān)測與評價體系的優(yōu)化

通過多年的業(yè)務監(jiān)測和研究，我國重點海域大氣污染基本情況及變化趨勢已經(jīng)比較清楚，并對部分海域進行了粗略的大氣沉降通量估算［5－6］，但由于一系列的關鍵參數(shù) （干沉降速率及沉降衰減系數(shù)等）尚未準確定值，以及可靠的沉降空間分布和源解析模式尚未建立，區(qū)域大氣污染物沉降負荷的估算及相關評價結(jié)果還存在很大的不確定性，不能滿足管理者根據(jù)可靠的大氣污染物沉降入海通量及負荷確定污染控制對策的需求。

近幾十年來，區(qū)域污染輸送問題得到國內(nèi)外學者的廣泛重視。隨著計算機技術的迅速發(fā)展，數(shù)值模擬成為研究區(qū)域性大氣環(huán)境問題，尤其是污染物長距離輸送和遷移轉(zhuǎn)化的重要技術手段，可用于確定污染物遷移及沉降通量空間分布情況［7，26］。區(qū)域數(shù)值模式在研究城市、區(qū)域甚至全球尺度的環(huán)境問題上具有獨特的優(yōu)勢。它是建立在大量的外場觀測和實驗室模擬的基礎之上，能夠?qū)鬏敗⑥D(zhuǎn)化過程進行再現(xiàn)和對未來區(qū)域大氣質(zhì)量進行預測的有效工具，區(qū)域數(shù)值模型的發(fā)展和改進又促進著外場觀測實驗的開展。

受客觀條件的限制，海洋大氣連續(xù)監(jiān)測站點通常分布并不均勻，一般設在海岸線上，監(jiān)測網(wǎng)格中缺少位于監(jiān)測海域中間位置的島基站或浮標站，在繪制等值線圖和進行區(qū)域通量統(tǒng)計的時候不能采用常規(guī)的插值方法或者簡單平均的方法，監(jiān)測結(jié)果配合相應大氣動力模型，實現(xiàn)對大氣干濕沉降輸入的區(qū)域評估和減排條件下的未來情景分析是我國海洋大氣監(jiān)測工作未來發(fā)展方向，工作體系如圖1所示。

圖1 海洋大氣沉降監(jiān)測與評價工作體系

6 建議

準確評估大氣污染物沉降入海通量及主要來源，對于確定我國近海海洋環(huán)境中的關鍵污染要素的來源和源強分布，完善海洋環(huán)境污染控制模型，并在此基礎上為沿海經(jīng)濟發(fā)展規(guī)劃，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整，海洋環(huán)境保護政策制定提供重要信息，具有十分重要的意義。需要根據(jù)社會經(jīng)濟的發(fā)展和管理要求，以及評價技術體系對基礎數(shù)據(jù)的要求，對我國海洋大氣監(jiān)測評價進行整體升級。重點包括以下內(nèi)容。

6．1 海洋大氣污染物沉降監(jiān)測站網(wǎng)優(yōu)化升級

區(qū)域背景值監(jiān)測站點的選擇是開展海洋大氣監(jiān)測與評價工作的基礎。如果監(jiān)測站點不合規(guī)范要求，不具有區(qū)域代表性，評價結(jié)果的可靠性就無從談起。具體而言，海洋大氣監(jiān)測站應符合點位代表性、空間垂直條件、空間水平條件、場地暢通條件等規(guī)范要求，并在這一前提下盡可能從后勤保障條件等方面進行優(yōu)化。監(jiān)測站的生活區(qū)應遠離監(jiān)測區(qū)域，生活區(qū)應使用電等清潔能源，盡可能不用天然氣、煤等礦物能源，以免監(jiān)測人員的生活活動對大氣背景值監(jiān)測結(jié)果造成影響。根據(jù)海洋大氣監(jiān)測站選址標準和技術要求，初步建議在全國共建設10個區(qū)域本地站，依托大鹿島、千里巖、車牛山、南麂島、東山、潿洲島、博鰲7 個海洋站現(xiàn)有的條件，增加海洋大氣沉降監(jiān)測業(yè)務，與圓島、嵊山、大萬山3 個站點共同構(gòu)成布局較為合理的我國近岸海域區(qū)域本底大氣沉降監(jiān)測系統(tǒng)。

6．2 監(jiān)測評價質(zhì)量控制體系

質(zhì)量保證和控制管理體系應貫穿整個海洋大氣監(jiān)測和評價工作體系，是實現(xiàn)質(zhì)量控制目標的保證。建立完善的質(zhì)量保證和控制管理體系可以使監(jiān)測工作制度化、規(guī)范化，并保證其完整性及可操作性，從而保證監(jiān)測結(jié)果的代表性、準確性、有效性。應充分借鑒國外成熟的大氣沉降監(jiān)測網(wǎng)絡的先進經(jīng)驗，結(jié)合我國實際情況與未來監(jiān)測系統(tǒng)發(fā)展趨勢，構(gòu)建海洋大氣沉降監(jiān)測與評價質(zhì)控體系，主要包括質(zhì)量控制措施、質(zhì)量保證程序以及對監(jiān)測和評價過程中不確定度的評估方法等。

6．3 建立評價模型，完善評價產(chǎn)品體系

建議充分借鑒歐洲CAMP 等國際海洋大氣沉降監(jiān)測網(wǎng)的成功經(jīng)驗，結(jié)合我國國情，逐步推進現(xiàn)場監(jiān)測結(jié)果與大氣動力模型相結(jié)合的海洋大氣沉降監(jiān)測評價系統(tǒng)，開展我國監(jiān)測大氣濕沉降和干沉降的定量評估，實現(xiàn)對大氣干濕沉降輸入的區(qū)域評估和源匯情景分析，并選擇一些敏感生態(tài)系統(tǒng)開展大氣氮沉降生態(tài)響應與反饋的長期定位試驗，為我國控制大氣污染對海洋生態(tài)系統(tǒng)的影響提供有力支撐。

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