董 潔，張 普，李 楠，田澤昊

(西北大學(xué) 城市與環(huán)境學(xué)院，陜西 西安 710127)

榆林市位于陜西省最北部，處于晉、陜、蒙、寧能源富集區(qū)中心位置?？偯娣e達(dá)43 578 km2，約占陜西省總面積的21%。東西長(zhǎng) 385 km，南北寬約 263 km，地處 107°28＇～111°15＇E，36°57＇～39°34＇N 之間。年降雨量 316 ～ 513 mm，年內(nèi)分布極不均勻，6-9月降雨量占全年降雨量的75%，屬溫帶干旱、半干旱大陸性季風(fēng)氣候，四季分明，氣候干燥，降水較少，春季多風(fēng)沙，時(shí)有沙塵天氣出現(xiàn)。2010年底，全市人口335.14萬(wàn)人，城區(qū)人口總數(shù)為 63.76萬(wàn)人，是 2005年 30萬(wàn)人的2.12倍?！笆晃濉逼陂g，榆林市成為國(guó)內(nèi)外知名企業(yè)和重大項(xiàng)目的集聚地、全國(guó)重要的能源輸出地，可是煤炭、礦產(chǎn)等資源的開發(fā)過程引起了諸多的環(huán)境問題[1，2]，陜北地區(qū)受大氣污染物污染嚴(yán)重，但對(duì)人體所造成的健康風(fēng)險(xiǎn)卻鮮有研究。本研究以榆林市《環(huán)境質(zhì)量報(bào)告書》中的數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，分析了大氣中 SO2、NO2和 PM10的濃度特征，并利用美國(guó)環(huán)保局推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)不同的大氣污染物對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。這為公眾提供了空氣質(zhì)量狀況，為決策者在制定環(huán)保政策時(shí)提供技術(shù)依據(jù)，并為大氣環(huán)境污染的治理和科學(xué)決策提供科學(xué)依據(jù)。

1 榆林市大氣污染物研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源與處理

數(shù)據(jù)主要來(lái)源于榆林市《環(huán)境質(zhì)量報(bào)告書》，部分?jǐn)?shù)據(jù)來(lái)自于陜西省統(tǒng)計(jì)年鑒，并運(yùn)用 Excel軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析和處理。

1.2 暴露劑量計(jì)算方法

根據(jù)美國(guó)環(huán)境保護(hù)局制定的暴露因素手冊(cè)，污染物一般通過攝食、呼吸與皮膚接觸三種途徑進(jìn)入人體，而 SO2、NO2和PM10等大氣污染物的主要暴露途徑是經(jīng)呼吸暴露[3]，因此用公式(1)來(lái)計(jì)算經(jīng)呼吸途徑的暴露劑量。其中非致癌物質(zhì)通常用日均暴露劑量[average daily dose，ADD，mg/(kg·d)]表示，致癌物質(zhì)通常用終身日均暴露劑量[life average daily dose，LADD，mg/(kg·d)]表示:

式中:C為污染物的濃度，mg/m3;IR為呼吸速率，m3/d;ED為暴露持續(xù)時(shí)間，d;BW為體重，kg;AT為平均暴露時(shí)間，d。

1.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

根據(jù)世界衛(wèi)生組織(WHO)和國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)的研究結(jié)果，將污染物分為基因毒物質(zhì)(包括致癌物質(zhì)和放射性物質(zhì))和軀體毒物質(zhì)(非致癌物質(zhì))。本研究中 SO2和NO2為非致癌物，而PM10中的負(fù)載物質(zhì)屬于致癌性物質(zhì)，但是因?yàn)椴荒艽_定其內(nèi)的具體成分和含量，在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中先不予考慮。

1.3.1 基于基因毒物質(zhì)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

基因毒物質(zhì)主要包括化學(xué)致癌物質(zhì)和放射性物質(zhì)，往往放射性物質(zhì)的含量很小，一般很難檢測(cè)其具體含量，因此主要考慮化學(xué)致癌物質(zhì)，其所致的危害可按公式(2)計(jì)算[4]:

式中:Rij為致癌性污染物 i經(jīng)暴露途徑 j所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)，1/年;LADD為致癌物質(zhì) i的終身日均暴露劑量，mg/(kg·d);SF為放射性或其他污染物 i的致癌強(qiáng)度系數(shù)，kg·d/mg;70為人均壽命，年。

1.3.2 基于軀體毒物質(zhì)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

軀體毒物質(zhì)即非致癌污染物所致的健康危害按公式(4)來(lái)計(jì)算[5]:

式中:Rij為非致癌性污染物i經(jīng)暴露途徑 j所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)，1/年;ADD為非致癌物質(zhì)的日均暴露劑量，mg/(kg·d);10-6為與RfD相對(duì)應(yīng)的可接受危險(xiǎn)度水平;RfD為參考劑量(reference dose)，mg/(kg·d);70為人均壽命，年。

1.4 模型參數(shù)的選擇

1.4.1 暴露參數(shù)的本地化

由于我國(guó)民族多元且疆域遼闊的特殊性，缺乏足夠的數(shù)據(jù)來(lái)制定一套標(biāo)準(zhǔn)供暴露參數(shù)的研究，因此在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中往往引用美國(guó)的暴露參數(shù)[6-7]，但是由于我國(guó)人群的體質(zhì)與西方差距很大，所以需根據(jù)我國(guó)人群體質(zhì)(體重)的實(shí)際情況對(duì)個(gè)別參數(shù)進(jìn)行修改。本研究的體重BW數(shù)據(jù)采用2010年國(guó)民體質(zhì)監(jiān)測(cè)公報(bào)(國(guó)家體育總局.2011.2010國(guó)民體質(zhì)監(jiān)測(cè)公報(bào).http://www.gov.cn/test/2012-04/19/content_2117320.htm)中的全國(guó)平均值，經(jīng)呼吸暴露進(jìn)入人體的相關(guān)暴露參數(shù)見表1。

表1 經(jīng)呼吸途徑進(jìn)入人體的暴露參數(shù)[6-7]

1.4.2 參考劑量的確定

參考劑量(RfD)由美國(guó)環(huán)保局首先提出，它是指環(huán)境介質(zhì)(空氣、水、土壤、食品等)中化學(xué)物質(zhì)的日平均接觸劑量的估計(jì)值。對(duì)于非致癌物所致的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，參考劑量見表2[8，9-10]

表2 非致癌物參考劑量mg·kg-1·d-1

2 結(jié)果分析與討論

2.1 2006—2011年大氣中主要污染物濃度變化趨勢(shì)

由表 3可知，2006—2007年 SO2年均濃度有所上升，2008—2009年其年均濃度呈下降趨勢(shì)，隨后兩年濃度逐步上升。2006—2011年六年間 SO2年平均濃度符合國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(表 4)，年均值為 0.043 mg/m3。2006—2007年 NO2年均濃度有所下降，然而在2008—2011年間，NO2年均濃度呈逐步上升趨勢(shì)，但仍未超出國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限定值，年均值為0.032 mg/m3。2006—2011這五年間，PM10平均濃度逐年下降，年均值為0.109 mg/m3，超出了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，特別是在2007年 PM10年均濃度為0.128 mg/m3，超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的1.28 倍。

表3 2006—2011年間主要大氣污染物年平均濃度mg/m3

表4 環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn) mg/m3

2.2 2006—2011年間大氣中主要污染物的時(shí)間變化規(guī)律

榆陽(yáng)區(qū)SO2污染由重到輕的季節(jié)變化規(guī)律為:一季度 ＞四季度＞二季度 ＞三季度，濃度最高值出現(xiàn)在2006年四季度，最低值出現(xiàn)在2009年三季度(圖1)。第一季度和第四季度即采暖期的年均濃度明顯超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)0.06 mg/m3。榆林市區(qū)空氣污染仍屬典型的北方煤煙型污染，冬季采暖期受燃煤影響污染加重，大氣污染物濃度顯著升高，而且又因?yàn)槠涠練夂蚋稍?、少雨、風(fēng)小，逆溫現(xiàn)象嚴(yán)重等不利于污染物擴(kuò)散的特征，使SO2濃度呈明顯的季節(jié)變化規(guī)律[11]。

圖1 2006—2011年間SO2和NO2濃度季節(jié)變化圖

圖2 2007—2011年間可吸入顆粒物濃度季節(jié)變化

2006—2011年間，榆陽(yáng)區(qū) NO2濃度由重到輕的季節(jié)變化規(guī)律為:四季度＞一季度 ＞二季度 ＞三季度，濃度最高值出現(xiàn)在2010年四季度，最低值出現(xiàn)在2007年二季度。冬季排放量稍多，可能受采暖期大量燃煤影響。同時(shí)可看出NO2的污染比較穩(wěn)定而且年均濃度明顯低于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)0.08 mg/m3，無(wú)顯著的年變化趨勢(shì)，峰值不明顯，這是因?yàn)?NO2主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣影響，所以年均濃度差異很小。

2007—2011年間，榆陽(yáng)區(qū)可吸入顆粒物污染由重到輕的季節(jié)變化規(guī)律為二季度＞一季度＞四季度＞三季度，最高濃度出現(xiàn)在2007年一季度，為0.158 mg/m3，最低濃度出現(xiàn)在2010年三季度，為0.064 mg/m3(圖 2)。另外，可吸入顆粒物污染高峰期主要出現(xiàn)在每年第一、二季度，明顯超過了二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)0.1 mg/m3的1.2倍左右，這與榆林市春天多風(fēng)的揚(yáng)沙氣候相吻合。

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

結(jié)合表1的暴露參數(shù)和2006～2011六年間不同季度的污染物年均濃度，代入公式(1)中，可得到不同季度榆林市區(qū)大氣中 SO2、NO2的日均暴露量 ADD[mg/(kg·d)]，將其代入公式(4)，可得出六年間各季度不同人群因吸入SO2和 NO2導(dǎo)致的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，見表5和圖3。由表可知，榆林市區(qū)人群的年均健康風(fēng)險(xiǎn)在 1.964 99×10-9～9.851 47×10-9之間，總風(fēng)險(xiǎn)值在 4.497 46 ×10-9～1.343 254×10-8之間，均低于美國(guó)環(huán)境規(guī)劃署(EPA)制定的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平[12]。由此可得出，榆林市區(qū)大氣污染物對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)影響處于較低狀態(tài)，然而在評(píng)價(jià)健康風(fēng)險(xiǎn)時(shí)由于不能確定PM10中的具體成分和含量，因而并未考慮PM10的作用，但根據(jù)表3得出PM10的六年平均濃度分別是 SO2和 NO2的2.53倍和 3.41倍，這是榆林市區(qū)的首要大氣污染物，而且PM10中的負(fù)載物質(zhì)成分復(fù)雜，并不是單獨(dú)作用于人體，因此所產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)會(huì)高于SO2和 NO2導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)。

表5 榆林市區(qū)不同季度SO2和NO2對(duì)不同人群的年均健康風(fēng)險(xiǎn) 10-9/a

從圖3可看出，不同季度SO2對(duì)人群的健康風(fēng)險(xiǎn)有明顯的規(guī)律。一、四季度SO2對(duì)各人群的健康風(fēng)險(xiǎn)明顯大于二、三季度的健康風(fēng)險(xiǎn)，高出二、三季度健康風(fēng)險(xiǎn)的4倍。這是因?yàn)橛芰质袑俚湫偷拿簾熜统鞘?，冬季采暖期大量燃煤，使污染加重，?dǎo)致大氣污染物濃度顯著升高，因而其健康風(fēng)險(xiǎn)也明顯增大。然而春夏氣溫較高，使大氣穩(wěn)定度降低，利于大氣顆粒物擴(kuò)散[13]，因而健康風(fēng)險(xiǎn)較小。不同季度 NO2對(duì)人群的健康風(fēng)險(xiǎn)并無(wú)較大差異，第四季度較其它季度高1～1.6倍。這是由于 NO2主要受機(jī)動(dòng)車尾氣影響，因而無(wú)顯著的變化趨勢(shì)。

另外，兩種污染物對(duì)不同人群的健康風(fēng)險(xiǎn)總體上有相同的趨勢(shì)，均呈現(xiàn)成年男性 ＞成年女性 ＞兒童的規(guī)律，這與日均暴露量的規(guī)律相一致。污染物對(duì)成年男性的健康風(fēng)險(xiǎn)是對(duì)成年女性和兒童的1.11倍，這可能是由于成年男性的呼吸速率高于女性[14]，且更多的接觸室外環(huán)境，暴露時(shí)間和暴露頻率相對(duì)較多，因此對(duì)成年男性的健康風(fēng)險(xiǎn)大于對(duì)成年女性的健康風(fēng)險(xiǎn)。

圖3 榆林市區(qū)不同季度SO2和NO2對(duì)不同人群的健康風(fēng)險(xiǎn)圖

3 結(jié)語(yǔ)

(1)榆林市空氣污染屬典型的北方煤煙型污染，同時(shí)受風(fēng)沙氣候影響。市區(qū)首要空氣污染物為可吸入顆粒物，其次為二氧化硫，二氧化氮的影響最輕。顆粒物污染以春季為重，最高濃度超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的6倍，二氧化硫污染以采暖期為主而且超出了二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的2倍，二氧化氮季節(jié)變化不明顯并未超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

(2)榆林市區(qū)SO2和NO2等大氣污染物濃度冬季高于夏季，這主要是由于冬季采暖期大量燃煤，加上氣候干燥、少雨等不利于污染物擴(kuò)散的條件所致。

(3)榆林市區(qū)不同人群因吸入SO2和NO2所導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)在 1.964 99×10-9～9.851 47×10-9之間，總風(fēng)險(xiǎn)值在4.497 46 ×10-9～1.343 254 ×10-8之間，遠(yuǎn)小于最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平，不會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生較大不利影響。

(4)不同季節(jié)各人群因吸入SO2所導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)有明顯的變化趨勢(shì):一季度＞四季度＞二季度＞三季度，其中一、四季度人群的健康風(fēng)險(xiǎn)是二、三季度的4倍，這與冬季采暖期煤炭消耗大，產(chǎn)生的污染物濃度較高有關(guān)。然而不同季節(jié)NO2對(duì)各人群的健康風(fēng)險(xiǎn)并無(wú)較大差異，這是因?yàn)镹O2與機(jī)動(dòng)車尾氣的排放量有關(guān)。

(5)SO2和NO2對(duì)不同人群的健康風(fēng)險(xiǎn)總體上有相同的規(guī)律，成年男性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)最高，其次是成年女性，兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)最低。

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