李曉敏 蔡江明 劉文元 邱萬昌 潘志龍 楊智飛

(福州大學(xué)紫金礦業(yè)學(xué)院，福州，350108)

福建紫金山地區(qū)是我國著名的高硫型與低硫型淺成低溫?zé)嵋盒秃突鹕綆r-斑巖型銅、鉬、金、銀、鉛、鋅、鈾等多類型金屬礦產(chǎn)并存礦集區(qū)，區(qū)內(nèi)已發(fā)現(xiàn)了多個與巖漿活動有關(guān)的金、銀、銅等金屬礦床，如紫金山特大型金銅礦床、悅洋大型銀多金屬礦床、羅卜嶺中型銅鉬礦床、五子騎龍中型銅礦床、大巖里小型銅礦床、龍江亭小型銅礦床等[1-5]。黃鐵礦作為紫金山礦田各礦床中最為常見的礦石礦物或伴生礦物，其找礦礦物學(xué)的系統(tǒng)研究具有重要意義，同時隨著黃鐵礦找礦礦物學(xué)的發(fā)展，黃鐵礦標(biāo)型特征的研究也越來越受到關(guān)注[6-10]。在細(xì)致的野外調(diào)研及樣品采集的基礎(chǔ)上，筆者主要從黃鐵礦的形態(tài)、粒度、主量及微量成分特征與成分環(huán)帶變化規(guī)律、晶體結(jié)構(gòu)等方面，對紫金山礦田7個礦床的黃鐵礦形態(tài)標(biāo)型、結(jié)構(gòu)標(biāo)型及成分標(biāo)型進行研究。

1 紫金山礦田地質(zhì)特征及樣品采集

紫金山礦田地處華南褶皺系東部，東南沿?；鹕交顒訋У奈鞑縼啂?，閩西南上古生代坳陷西南部，北西向云霄—上杭深斷裂帶西北段與北東向宣和復(fù)背斜西南傾伏端交會部位，上杭北西向白堊紀(jì)陸相火山-沉積盆地西北邊緣。礦田地層發(fā)育較全，主要地層有震旦系、泥盆系、石炭系、三疊系、白堊系、第四系。區(qū)內(nèi)晚侏羅世和早白堊世巖漿活動強烈，酸性、中酸性巖漿多次沿宣和復(fù)背斜軸部及北東向斷裂侵入。區(qū)域上以北東、北西2組斷裂最為發(fā)育，構(gòu)成格子狀構(gòu)造，是區(qū)域內(nèi)最重要的控巖、控礦構(gòu)造。

研究的樣品來源于紫金山礦田7個主要礦床(點)系統(tǒng)采樣，其中有紫金山銅金礦床86件(主要在露采場的952～628 m中段)、大巖里銅礦床33件(鉆孔巖芯樣)、五子騎龍銅礦床12件(330 m中段)、二廟溝銅金礦點5件(野外露頭)、浸銅湖銅(鉬)礦床4件、悅洋銀多金屬礦2件、羅卜嶺銅鉬礦床2件。在對所有樣品進行礦物及礦物組合鑒定后，選取有代表性的樣品進行鏡下鑒定、電子探針成分分析及X射線粉晶衍射分析等測試工作，對獲得的數(shù)據(jù)進行分析處理，初步建立紫金山礦田各礦床黃鐵礦的礦物標(biāo)型。

2 黃鐵礦形態(tài)標(biāo)型特征

對各個礦床的樣品進行肉眼及顯微鏡下觀察黃鐵礦的形態(tài)特征(表1)。各礦床的黃鐵礦礦物共生組合各有不同，顆粒變化大，形態(tài)不一，分布范圍廣的特點貫穿了成礦各個階段。礦田中常見的黃鐵礦單形有正八面體{111}、五角十二面體{210}和立方體{100}，其產(chǎn)出概率約占單形晶的98%。聚形晶可分立方體和五角十二面體聚形、八面體和五角十二面體的聚形、立方體和八面體聚形3種。前二者約占聚形晶的90%，后者聚形晶相對少見。黃鐵礦顏色依顆粒和晶形變化，呈現(xiàn)淡黃色、黃綠色和淡銅黃色。

表1紫金山礦田各礦床黃鐵礦形態(tài)特征
Table1MorphologicalcharacteristicsofpyritefromZijinshanorefieldvariousdeposits

礦床樣品數(shù)(件)單 形聚 形{100}{111}{210}{100}+{111}{100}+{210}{210}+{111}紫金山862463301514大巖里33036460018五子騎龍126402741112二廟溝59353031113浸銅湖42313501517

顯微鏡下光片中的黃鐵礦多為自形的六邊形或四邊形，部分為半自形-他形，粒度多在0.1～3 mm。黃白色，部分為淺玫瑰色，反射率在46.0%～55.9%。在光片中常可看到2種類型黃鐵礦：一種是表面較干凈，晶形較完整，沒有被其他礦物交代，Au品位相對較低；另一種是黃鐵礦常被閃鋅礦等硫化物交代，或被氧化成褐鐵礦。晶形較破碎，表面較臟，為淺玫瑰色，與輝鉍礦等共生。黃鐵礦被其他礦物交代或氧化、晶粒受外力而破碎的程度與成礦有密切的關(guān)系。紫金山金礦床的黃鐵礦主要分早晚2期。早期形成的黃鐵礦常呈八面體、五角十二面體晶形，主要產(chǎn)于花崗巖或英安玢巖中，可見呈網(wǎng)脈、細(xì)脈或交錯脈狀及浸染狀分布。主要共生礦物為硅化石英、地開石、明礬石和少量的藍(lán)輝銅礦、硫砷銅礦、銅藍(lán)等。晚期形成的黃鐵礦自形程度低，多呈他形粒狀、細(xì)粒集合體，主要產(chǎn)于隱爆碎屑巖和構(gòu)造碎屑巖以及部分英安玢巖中，呈斑雜狀、交錯脈狀或稀疏浸染狀，不均勻地分布于碎裂紋中。主要共生礦物為次生微晶石英、明礬石微晶集合體、長石蝕變的地開石和大量的藍(lán)輝銅礦、硫砷銅礦、銅藍(lán)以及少量的黃銅礦、斑銅礦和其他銅礦物等。紫金山金礦床中黃鐵礦與銅礦化關(guān)系密切(圖版1)。

圖版1 紫金山礦田各礦床的黃鐵礦形態(tài)特征照片Chart 1 Morphological characteristics of pyrite from Zijinshan orefield various depositsA—五子騎龍3種晶形黃鐵礦，黃鐵礦結(jié)晶完好(反光×20)； B—二廟溝細(xì)粒他形黃鐵礦(反光×20)，和石英共生；C—紫金山的細(xì)粒乳滴狀黃鐵礦，藍(lán)輝銅礦、銅藍(lán)、硫砷銅礦等交代黃鐵礦(反光×20)；D—紫金山金銅礦床粗粒自形黃鐵礦，被后期黃銅礦交代呈反應(yīng)邊結(jié)構(gòu)(反光×10)。

在紫金山銅金礦床黃鐵礦粒度與含金性研究中發(fā)現(xiàn)黃鐵礦粒度和其含金性關(guān)系明顯(表2)，從表2中可看出，隨著黃鐵礦粒徑從粗?！写至！屑?xì)?！?xì)粒變化，Au含量也逐漸增大，呈現(xiàn)粒度和Au品位的反相關(guān)性關(guān)系。說明顆粒大結(jié)晶好的黃鐵礦含金性差；粒度小，破壞程度越嚴(yán)重，自形-他形黃鐵礦含金性反而好，這與陳光遠(yuǎn)等在秦嶺某金礦床黃鐵礦粒度與含Au量關(guān)系研究成果類似[11，12]。細(xì)粒黃鐵礦集合體和破碎狀、裂紋狀黃鐵礦具有較大的比表面積，使它們更有利于從溶液中有效地吸附Au[13]。

表2 紫金山金銅礦床黃鐵礦粒度與含金性關(guān)系Table 2 The relationship between size and auriferous pyrite from Zijinshan Au-Cu deposit

3 黃鐵礦的成分標(biāo)型特征

電子探針微區(qū)成分分析在福州大學(xué)紫金礦業(yè)學(xué)院福建省礦產(chǎn)資源重點實驗室的電子探針儀上進行，電子探針儀型號為JXA-8230，測試條件：加速電壓20 kV，工作電流10 nA，束斑直徑5 μm，檢測限優(yōu)于60×10-6。測試元素及所用標(biāo)樣為合成化合物(GaAs)；單質(zhì)Ag、Co、Ni；硫化物(FeS2、CuFeS2、PbS、ZnS)。

3.1 主量成分標(biāo)型特征

紫金山礦田7個礦床(點)黃鐵礦S、Fe平均含量及特征值(表3)。由表3可知，紫金山礦田7個礦床(點)黃鐵礦w(S)=52.618%～53.448%，w(Fe)=46.109%～47.131%，w(S)/w(Fe)=1.128～1.153，與理論值[w(S)=53.45%，w(Fe)=46.55%，w(S)/w(Fe)=1.148]對比，S的含量均小于理論值，w(S)/w(Fe)均小于理論值或接近理論值，表現(xiàn)為虧S型黃鐵礦，反映出與內(nèi)生熱液作用成因相接近的特征[14]。高價陽離子Co、Ni在高溫下可以進入黃鐵礦晶格中替代Fe，導(dǎo)致w(S)/w(Fe)比值大于1.148，出現(xiàn)富S現(xiàn)象；高價的陰離子As在低溫條件下會進入黃鐵礦晶格替代S，使w(S)/w(Fe)小于1.148[15]，悅洋銀多金屬礦床中黃鐵礦w(S)=52.618%，為7個礦床中最低值，相對貧S，可以推測其形成溫度較低。

表3紫金山礦田各礦床(點)黃鐵礦S、Fe平均含量及特征值
Table3CharacteristicsofmaincompositioninpyritefromZijinshanorefieldvariousdeposits

礦床(點)w(S)(%)w(Fe)(%)w(S)/w(Fe)類型紫金山金銅礦床53 01946 1091 150貧硫貧鐵，相對貧鐵五子騎龍銅礦床53 22346 1461 153貧硫貧鐵，相對貧鐵羅卜嶺銅鉬礦床53 43547 1311 134貧硫富鐵大巖里銅礦床53 44846 7571 143貧硫富鐵浸銅湖銅(鉬)礦床53 22046 7421 145貧硫富鐵二廟溝銅金礦點53 40746 8431 140貧硫富鐵悅洋銀多金屬礦床52 61846 6341 128貧硫富鐵

3.2 微量元素特征

Co、Ni與Fe在元素周期表中同屬于Ⅷ族元素，因此它們可以替代Fe進入黃鐵礦晶格中。Ni集中在巖漿早期結(jié)晶形成的礦物中，Co相對集中在巖漿晚期形成的礦物中，導(dǎo)致巖漿熱液的w(Co)/w(Ni)>1，受火山作用影響的黃鐵礦w(Co)/w(Ni)值明顯>1，陸源沉積物中黃鐵礦w(Co)/w(Ni)<1[16]。紫金山礦田7個礦床(點)黃鐵礦Co、Ni平均含量(表4)。由表4可知，7個礦床(點)的Co含量都大于Ni，w(Co)/w(Ni)比值明顯>1，表明其來源于巖漿熱液，并且受火山作用影響。

表4 紫金山礦田各礦床(點)黃鐵礦Co、Ni平均含量Table 4 The average content of Co, Ni in pyrite from Zijinshan Orefield various deposits

在偏光顯微鏡下發(fā)現(xiàn)環(huán)帶結(jié)構(gòu)黃鐵礦。據(jù)礦相學(xué)世代的劃分(圖版2)，可分為PyⅠ、PyⅡ2個世代。PyⅠ形成較早，呈自形粒狀；PyⅡ形成較晚，呈半自形-他形粒狀。PyⅡ圍繞PyⅠ生長呈環(huán)帶結(jié)構(gòu)。根據(jù)電子探針分析數(shù)據(jù)可知，PyⅠ的w(Fe)值明顯高于PyⅡ，PyⅠ含Cu明顯低于PyⅡ，推測早期的熱液含Cu低，晚期的熱液含Cu高(表5)。

圖版2 具有環(huán)帶結(jié)構(gòu)的黃鐵礦顯微照片及電子探針背散射照片Chart 2 Micrographs and EPMA backscattered photos of ring structure pyrite

表5 環(huán)帶結(jié)構(gòu)黃鐵礦電子探針分析數(shù)據(jù)Table 5 The EPMA datas of ring structure pyrite

4 黃鐵礦的結(jié)構(gòu)標(biāo)型研究

用于X射線粉晶衍射分析樣品經(jīng)破碎、過篩后挑選黃鐵礦單礦物顆粒，將挑選的黃鐵礦顆粒在石英瑪瑙研缽中磨到0.074mm(200目)，送福州大學(xué)測試中心做X射線粉晶衍射測試。儀器采用荷蘭飛利浦產(chǎn)X'Pert Pro MPD 粉末衍射儀(XRD)，其線性度：±0.002 5，重現(xiàn)性±0.000 1，掃描速度范圍0.001～-1.27°/s，最小步長 2θ，測量范圍0～167°，測角儀半徑可調(diào)范圍135～230 mm，管軸最大轉(zhuǎn)距30 nm，探測器最大轉(zhuǎn)距10 nm。

測試數(shù)據(jù)用jade5.0軟件處理，經(jīng)讀入數(shù)據(jù)、建立PDF卡片數(shù)據(jù)、物像檢索等步驟右擊打印機按鈕，進入打印預(yù)覽窗口，選擇“A”按鈕添加文字，點“Save”和“Print”輸出衍射圖。經(jīng)物相檢索、扣背景和Kα2、平滑、全譜擬合等步驟后，選擇菜單“Options-Cell Refinement”命令，打開晶胞精修對話框。按下“Refine”按鈕，Jade完成精修后，按下“Print”按鈕，窗口顯示晶胞參數(shù)數(shù)據(jù)，經(jīng)輸出報表，整理得到X射線粉晶衍射各礦床代表數(shù)據(jù)計算出晶胞參數(shù)(表6)。

表6紫金山礦田各礦床黃鐵礦XRD晶胞參數(shù)數(shù)據(jù)
Table6TheXRDlatticeparameterdatasofpyritefromZijinshanorefieldvariousdeposits

樣號a0(nm)樣號a0(nm)12ZJS10 54152012WZQL70 54138712ZJS20 54176312WZQL80 54164912ZJS70 54150709DYL40 54172812ZJS80 54170309DYL60 54173612EMG10 54161009DYL80 54153812EMG20 54155309DYL100 54156012EMG40 54164709DYL160 54159212JTH10 54164009DYL190 54158812JTH20 54151609DYL220 54171012JTH50 54150209DYL280 54150912WZQL100 54145809DYL310 54189812WZQL20 54128209DYL330 54168212WZQL30 54138513LBL10 54161212WZQL40 54155813LBL20 54111612WZQL50 54197013YY10 541662

據(jù)紫金山礦田各礦床黃鐵礦XRD晶胞參數(shù)數(shù)據(jù)，表明黃鐵礦晶胞參數(shù)值的變化范圍為a0=0.541 12～0.541 97 nm，變化幅度大，30個樣品平均值a0=0.541 58 nm，與標(biāo)準(zhǔn)值(a0=0.541 76 nm)相比較，除09DYL-31、12WZQL-5樣品外，其他分析值均偏低，小于標(biāo)準(zhǔn)值。

黃鐵礦中微量元素Co、Ni可與Fe類質(zhì)同象替換，分別呈Co3+和Ni4+價態(tài)。As可代替S，它們均可使晶胞參數(shù)a0變大。如紫金山礦田黃鐵礦含礦性與晶胞參數(shù)間關(guān)系(表7)，黃鐵礦晶胞參數(shù)值的變化范圍為a0=0.541 68～0.541 51 nm，在二廟溝礦床中黃鐵礦晶胞參數(shù)變大，Co+Ni+As的含量值也隨著增加。根據(jù)前人資料[17]一般認(rèn)為黃鐵礦晶粒中含有更多的Co、Ni 和As，使得黃鐵礦晶胞參數(shù)a0變大。但在大巖里礦床中這種關(guān)系不明顯，可能是有其他的元素雜質(zhì)混雜在黃鐵礦晶體中。紫金山礦田中，隨著黃鐵礦晶胞參數(shù)0.541 68 nm→0.541 51 nm變小，其Au含量也隨之從0.025%變小到0.007%，Cu含量也相應(yīng)從高到低變化。雖然沒有嚴(yán)格線性變化，但這種相關(guān)性還是明顯的，說明在紫金山礦田中，晶胞參數(shù)大，其含礦性高，具有找礦標(biāo)型特征。

對大巖里小型銅礦床的黃鐵礦還進行了晶形、粒度、顏色和晶胞參數(shù)等特征的垂直變化研究(表8),在鉆孔(ZK821)淺部和底部黃鐵礦顆粒粒度偏大，一般粒度為粗粒和中粗粒，顏色為淡黃色，晶形以八面體和立方體為主。該鉆孔中部一般為中粒和中細(xì)粒黃鐵礦，出現(xiàn)了五角十二面體{210}、八面體{111}和五角十二面體及其聚形，在此深度優(yōu)勢明顯。黃鐵礦顏色隨著粒度的變小，晶體自形程度的變差，其顏色逐漸過渡到銅黃色和黃綠色，這可能是某些微量元素引起含Au黃鐵礦在正交偏光下產(chǎn)生淡橙紅色、淡綠色及明暗變化等光性異?，F(xiàn)象，含Au黃鐵礦的顏色多為淺黃、淺綠黃、灰黃或暗黃色。

表7 紫金山礦田黃鐵礦含礦性與晶胞參數(shù)間關(guān)系Table 7 The relationship between mineral content and cell parameters of pyrite from Zijinshan orefield

紫金山礦田各礦床黃鐵礦晶胞參數(shù)值的變化范圍與山東膠西北玲瓏、棲霞、三山島多數(shù)偏低的特征相同，與山東膠東乳山金礦的黃鐵礦特征相反[18]。在深度6.6 m→170.0 m，215.5 m→567.0 m，隨著深度的增加，黃鐵礦晶胞參數(shù)a0呈現(xiàn)規(guī)律的變化，從鉆孔頂部到中部再到深部，其晶胞參數(shù)有從大到小再到大的變化規(guī)律。

表8大巖里銅多金屬礦床黃鐵礦晶形、粒度及晶胞參數(shù)
Table8Thecrystalform,granularityandcellparametersofpyritefromDayanliCupolymetallicdeposit

樣品編號深度(m)顏色形態(tài)特征粒度a0(nm)09DYL?46 6淡黃{111}，{100}粗粒0 5417309DYL?631 5淡黃{111}中細(xì)粒0 5417409DYL?839 5銅黃{111}，{100}中?粗粒0 5415409DYL?1075 5淡黃{210}，{111}中粒0 5415609DYL?16170 0淺銅黃色{210}，{111}中粗粒0 5415909DYL?19215 5淺銅黃色{210}，{111}{210}+{111}中細(xì)粒0 5415909DYL?22337 0黃綠色{210}，{111}細(xì)粒0 5417109DYL?28493 7黃綠色{210}，{111}中粒0 5415109DYL?31567 0淡黃{111}中粗粒0 5418909DYL?33687 0淡黃{111}，{100}粗粒0 54168

5 結(jié)論

在收集、整理前人資料的基礎(chǔ)上，通過手標(biāo)本的觀察及偏光顯微鏡下礦相學(xué)觀察，并結(jié)合電子探針成分分析及X射線粉晶衍射分析，總結(jié)紫金山礦田黃鐵礦形態(tài)標(biāo)型、結(jié)構(gòu)標(biāo)型及成分標(biāo)型特征。

(1) 紫金山礦田黃鐵礦晶胞參數(shù)值的變化范圍為a0=0.541 12～0.541 97 nm，平均值為a0=0.541 58 nm，整體上黃鐵礦晶胞參數(shù)小于標(biāo)準(zhǔn)值。但紫金山高硫型-淺成(中)低溫?zé)嵋航疸~礦床、悅洋低硫型-淺成中低溫?zé)嵋好}型銀多金屬礦床及大巖里淺成中低溫火山-次火山熱液型銅礦床的a0值相對較大，更接近標(biāo)準(zhǔn)值。而五子騎龍高溫?zé)嵋盒?斑巖型銅礦床的黃鐵礦a0值相對更小，偏離標(biāo)準(zhǔn)值幅度更大。從紫金山礦田的頂部到中間再到深部，其黃鐵礦a0值也體現(xiàn)出從大到小再到大的變化規(guī)律。在紫金山礦田中，黃鐵礦的晶胞參數(shù)a0值越大，其含礦性越高，其找礦意義就更明顯。

(2) 具有不同結(jié)晶學(xué)特征黃鐵礦其含礦性不同，自形-半自形八面體和立方體，粒度粗，淡黃色黃鐵礦，其晶胞參數(shù)接近于正常值，其含礦性?。凰?半自形八面體，五角十二面體及其聚形黃鐵礦，粒度細(xì)小黃鐵礦，a0值偏大，一般表現(xiàn)為淺銅黃色，含礦性高。

(3) 通過對w(S)值、w(S)/w(Fe)比值研究說明，紫金山礦田7個礦床(點)具有與內(nèi)生熱液作用成因相接近的特征，悅洋銀多金屬礦床成礦溫度較低。w(Co)/w(Ni)比值研究說明，紫金山礦田各礦床的熱液來源主要為巖漿熱液，并受火山作用影響。

(4) 紫金山銅金礦床中具有環(huán)帶結(jié)構(gòu)黃鐵礦研究表明，早期形成的自形黃鐵礦含Cu低，晚期形成的半自形-他形的黃鐵礦含Cu高，說明早期熱液含Cu低，晚期熱液含Cu高。

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