華 軍，武霞霞，李東波，張宇輝

(西安建筑科技大學(xué)理學(xué)院，陜西 西安 710055)

石墨烯(graphene)，又稱為二維石墨片，是由單層碳原子通過共價鍵結(jié)合而成的具有規(guī)則六方對稱的理想二維晶體[1-2]，是2004年由英國曼徹斯特大學(xué)的安德烈·蓋姆(Andre Geim)和康斯坦丁·諾沃肖羅夫(Konstantin Novoselov)首先發(fā)現(xiàn)的，是繼富勒烯(C60)和碳納米管(CNTs)之后的又一種新型低維材料，其厚度僅為頭發(fā)絲直徑的20萬分之一，約為0.335 nm，是目前發(fā)現(xiàn)的最薄的層狀材料，具有超高的強度、剛度和韌性，被譽為是具有戰(zhàn)略意義的新材料.

準(zhǔn)確把握石墨烯基本彈性參量是了解石墨烯力學(xué)性能的重要指標(biāo).自從石墨烯問世以來，國內(nèi)外學(xué)者針對其彈性參量進(jìn)行了大量的研究工作.現(xiàn)研究方法主要有實驗方法、分子動力學(xué)方法、量子力學(xué)方法等，但實驗方法測定石墨烯彈性參量的成本較高，試驗結(jié)果受到試驗條件、操作熟練程度等的影響.分子動力學(xué)和量子力學(xué)等數(shù)值模擬方法受計算規(guī)模的限制，計算量大且計算尺度有限[3-4].因此，尋求快速、便捷的方法對石墨烯彈性參量進(jìn)行預(yù)測具有重要意義.

石墨烯的力學(xué)性能的影響因素較多，各個因素之間形成為一個復(fù)雜的非線性關(guān)系，普通數(shù)學(xué)模型很難準(zhǔn)確表達(dá)彈性參量與各因素之間的關(guān)系[5].經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有很強的非線性、自組織、自學(xué)習(xí)能力，能夠很好地處理非線性信息，已應(yīng)用于許多領(lǐng)域.Venkatesh[6]等人通過人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測方法對氫功能化石墨烯的機(jī)械性能進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)該種計算技術(shù)可以作為一個強大的工具來預(yù)測功能化氫石墨烯的抗拉強度.尹海蓮[7]等人以碳/陶瓷復(fù)合材料性能與成分的關(guān)系為研究對象，利用BP 算法建立了復(fù)合材料性能預(yù)測模型.和試驗值相比較表明, 所建立的網(wǎng)絡(luò)能反映復(fù)合材料組分與其材料性能之間的關(guān)系，為實驗設(shè)計提供了新的思路.白光輝[8]等人采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN)對炭/炭復(fù)合材料燒蝕性能進(jìn)行了預(yù)測.采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對炭/炭復(fù)合材料的燒蝕性能進(jìn)行預(yù)測時誤差小于11 %，滿足工程實踐的精度要求.關(guān)于石墨烯基礎(chǔ)性能的研究是納米材料的研究熱點之一，但是對石墨烯彈性參量的預(yù)測還鮮有報道.因此，利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對石墨烯的彈性參量進(jìn)行預(yù)測，旨在尋求一種快速、簡捷的石墨烯彈性參量計算方法.

1 石墨烯彈性參量的BP預(yù)測模型

從現(xiàn)有文獻(xiàn)中，搜集數(shù)據(jù)作為學(xué)習(xí)樣本，建立人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的BP模型，通過網(wǎng)絡(luò)的自組織、自學(xué)習(xí)獲得足夠的信息后，輸入影響石墨烯彈性參量的參數(shù)，可獲得石墨烯彈性參量的數(shù)值.模型的輸入是石墨烯彈性參量的各影響因素，輸出值是彈性模量和剪切模量.

1.1 預(yù)測模型的構(gòu)建

1.1.1 輸入層和輸出層參數(shù)的確定

構(gòu)建BP預(yù)測模型，其輸入層的神經(jīng)元節(jié)點數(shù)由影響石墨烯彈性參量的因素而定，根據(jù)以往的研究，主要考慮到的影響因素有：長度、寬度、長寬比、手性(扶手型和鋸齒型)、層數(shù)及溫度.輸出層節(jié)點為石墨烯的彈性模量與剪切模量.因此，預(yù)測模型中的輸入層 6=n ，輸出層 2=m .

1.1.2 隱含層參數(shù)的確定

根據(jù) Kolmogorov定理指出，給定任一個連續(xù)函數(shù) f : U n→ R n,f ( X )=Y，這里U是閉單位區(qū)間[0，1]，f可以精確地用一個三層前向網(wǎng)絡(luò)實現(xiàn)，此網(wǎng)絡(luò)的第一層(即輸入層)有n個處理單元，中間層有2 n + 1個處理單元，第三層(即輸出層)有m個處理單元.因此，構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型采用一個隱含層，隱含層選用13個節(jié)點[9-10].1.1.3 預(yù)測模型

根據(jù)所確定的隱含層層數(shù)及輸入層、隱含層、輸出層節(jié)點數(shù)，構(gòu)建的預(yù)測模型為6-13-2的BP模型，如圖1所示.

1.1.4 激發(fā)函數(shù)

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)傳遞函數(shù)常用的有 Sigmoid型對數(shù)、正切函數(shù)和線性函數(shù)，本模型采用有一定閾值特性的連續(xù)可微的Sigmoid函數(shù)之一的非對稱性S型函數(shù)作為神經(jīng)元的激發(fā)函數(shù)，同時網(wǎng)絡(luò)采用梯度下降法進(jìn)行學(xué)習(xí)[10-11].S型函數(shù)為

圖1 石墨烯等效彈性參量的BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型Fig.1 BP neural network prediction model of graphene equivalent elastic parameter

2 模型的訓(xùn)練及檢驗

2.1 訓(xùn)練及檢驗樣本的選取

考慮BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)樣本的選取應(yīng)具有代表性、普遍性及均衡性的原則，從現(xiàn)有文獻(xiàn)中[12-16]選取了84組數(shù)據(jù)(為節(jié)省篇幅表1列出部分?jǐn)?shù)據(jù))，其中69組作為訓(xùn)練樣本，15組為檢驗樣本.

2.2 數(shù)據(jù)的歸一化處理

歸一化是使數(shù)據(jù)在0～1之間概率分布.當(dāng)所有樣本的輸入信號都為正值時，與第一隱含層神經(jīng)元相連的權(quán)值只能同時增加或減小，從而導(dǎo)致學(xué)習(xí)速度很慢，并可能引起網(wǎng)絡(luò)無法收斂.為了避免出現(xiàn)這種情況，加快網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)速度，降低網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性以及提高網(wǎng)絡(luò)的精度，需要對輸入信號進(jìn)行歸一化，使樣本數(shù)據(jù)介于到[－1，1]之間[9,11].MATLAB提供的預(yù)處理方法有：歸一化處理,所涉及的函數(shù)有premnmx、postmnmx、tramnmx.對于輸入矩陣 p和輸出矩陣t進(jìn)行歸一化處理的語句為：[pn, minp,maxp, tn, mint, maxt]=premnmx(p,t)；對目標(biāo)矩陣p2進(jìn)行歸一化處理的語句為：[pn]=tramnmx(p, minp,maxp)；訓(xùn)練結(jié)束后，用postmnmx函數(shù)對預(yù)測值進(jìn)行反歸一化處理得到最終預(yù)測值：an=postmnmx(net, pn).表2為將表1數(shù)據(jù)歸一化后的結(jié)果.

2.3 模型的訓(xùn)練及檢驗

根據(jù) MATLAB神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱所提供的函數(shù)[12]，利用歸一化后的數(shù)據(jù)對構(gòu)建的模型進(jìn)行訓(xùn)練.其中，網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練時訓(xùn)練函數(shù)選取帶有動量項的梯度下降法traingdm，增加動量項目的是為了避免網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練陷于較淺的局部極小點；權(quán)值和閾值的BP學(xué)習(xí)算法為 learngdm；網(wǎng)絡(luò)的性能函數(shù)默認(rèn)為mse.訓(xùn)練參數(shù)的設(shè)置如表3所示：

訓(xùn)練樣本時間為12小時43分鐘，經(jīng)過2.5×105步學(xué)習(xí)收斂，精度達(dá)到 0.001，誤差隨訓(xùn)練次數(shù)的變化曲線如圖2所示.訓(xùn)練結(jié)束后，對原樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測，生成預(yù)測值，并對預(yù)測值進(jìn)行反歸一化處理得到最終預(yù)測值.

表1 訓(xùn)練及檢驗樣本的部分?jǐn)?shù)據(jù)Tab.1 Partial data of training and forecasting sample

表2 歸一化后部分網(wǎng)絡(luò)樣本數(shù)據(jù)Tab.2 Partial data of the network sample after normalization

2.4 預(yù)測結(jié)果及誤差分析

本文構(gòu)建的預(yù)測模型通過網(wǎng)絡(luò)的自學(xué)習(xí)，達(dá)到了指定的性能指標(biāo)，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中存儲了樣本包含的內(nèi)在非線性映射關(guān)系，確定了各輸入、輸出層間的權(quán)值和閾值.

表4給出了預(yù)測值與實際值的誤差，其中彈性模量E的平均相對誤差為2.799 %，最大誤差為5 %，最小誤差為0.693 %.剪切彈性模量G的平均相對誤差為2.222 %，最大誤差為6.210 %，最小誤差為0.105 %.表明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測在石墨烯等效彈性參量預(yù)測方面誤差較小，滿足預(yù)測精度要求.

表3 參數(shù)設(shè)置表Tab.3 Parameter setting

圖2 誤差隨訓(xùn)練次數(shù)變化曲線圖Fig.2 Graphene of error varying with training times

表4 預(yù)測結(jié)果及誤差Tab.4 The prediction results and errors

3 等效彈性參量影響因素敏感性分析

3.1 正交表的選用

正交表，其符號是 Ln(mk)，其中L表示正交表；n表示正交表的橫行數(shù) (可安排的試驗次數(shù))；k表示正交表的縱列數(shù)，即能容納的試驗因素個數(shù)；m表示各試驗因數(shù)的位級(水平)數(shù).因素在試驗中所處的狀態(tài)、條件的變化可能會引起試驗指標(biāo)的變化，將因素變化的各種狀態(tài)和條件稱為因素的位級.根據(jù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《工藝參數(shù)優(yōu)化方法正交實驗法(JB/T 7510-1994)》，選用水平正交表，一般要求，因素數(shù)小于正交表列數(shù)，因素水平數(shù)與正交表對應(yīng)的水平數(shù)一致，在滿足上述條件的前提下，確定因素位級數(shù)為5，因素個數(shù)為6個，分別為影響石墨烯彈性參量的 6個影響因素[9]。因素位級見表 5，其中第3位級即為石墨烯彈性參量各影響因素的初始值.最后根據(jù)位級數(shù)和因素數(shù)選定L25(56)正交表.3.2 彈性參量對影響因素的靈敏性分析

通過構(gòu)建的6-13-2石墨烯彈性參量預(yù)測BP模型的訓(xùn)練與檢驗，驗證了該方法的可行性和適用性.因此，可用訓(xùn)練后的網(wǎng)絡(luò)對同類問題進(jìn)行預(yù)測.樣本描述：石墨烯薄膜長度為21.839 nm，寬度為4.898 nm，長寬比為4.459，手性為鋸齒型，層數(shù)為1，溫度為500 K.

分析方法：由以上樣本中石墨烯影響因素的具體數(shù)值，通過因素位級表計算得出樣本位級變化表，然后將L25(56)正交表中位級數(shù)對應(yīng)的各個因素值組合形成25個試驗學(xué)習(xí)樣本.用訓(xùn)練好的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對上述學(xué)習(xí)樣本分別進(jìn)行預(yù)測.結(jié)果如表6所示，將每個因素相同水平的5次實驗結(jié)果求平均，得到各因素在不同水平情況下各指標(biāo)的平均值，對同一因素不同水平的指標(biāo)求最大與最小值之差，得到該因素變化所對應(yīng)的極差，如表7和表8.

表5 因素位級表Tab.5 Factor level

表6 預(yù)測結(jié)果表Tab.6 Prediction results

表7 正交試驗結(jié)果表(E)Tab.7 The orthogonal experiment results (E)

位級 長度/nm 寬度/nm 長寬比 手性 層數(shù) 溫度/K

表8 正交試驗結(jié)果表(G)Tab.8 The orthogonal experiment results (G)

由表7和表8可知：石墨烯薄膜彈性模量E的影響因素的靈敏性從大到小依次為手性、長度、長寬比、寬度、層數(shù)和溫度.剪切彈性模量G的影響因素的靈敏性從大到小依次為手性、長寬比、溫度、層數(shù)、長度和寬度.

4 結(jié)論

利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的BP算法對石墨烯彈性參量進(jìn)行了研究.該方法有很強的函數(shù)逼近能力，應(yīng)用MATLAB編程效率高，易學(xué)易懂，且計算過程迅速、方便.經(jīng)研究，所建模型計算結(jié)果較準(zhǔn)確，達(dá)到了精度要求.最后采用正交試驗理論，分析了石墨烯彈性參量對各影響因素的敏感性.

(1) 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有大規(guī)模并行、分布式存儲和良好的處理、自適應(yīng)性、自組織性及很強的學(xué)習(xí)、容錯和抗干擾能力等優(yōu)點，將其引入到預(yù)測石墨烯薄膜的基本力學(xué)性能中，可以更全面地考慮影響石墨烯等效彈性參量的諸多因素，實現(xiàn)其預(yù)測的智能化.

(2) 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立影響石墨烯薄膜基本力學(xué)性能的各因素與其等效彈性參量之間的高度非線性映射關(guān)系，且計算過程簡捷、方便，計算結(jié)果準(zhǔn)確可靠，在較大程度上克服了實驗和數(shù)值模擬方法的不足.

(3) 利用智能預(yù)測模型，驗證了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測的 MATLAB實現(xiàn)是可行的，也說明該模型在石墨烯彈性參量預(yù)測方面具有適用性和可行性，為其他同類材料力學(xué)性能的預(yù)測提供了一種新的方法.

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