王 丹，文尚勝

(華南理工大學材料科學與工程學院，廣東廣州 510640)

引言

有機電致發(fā)光器件(OLED)具有全固態(tài)、自發(fā)光、工作電壓低、功耗低和可用于柔性襯底等特點[1]，可以作為平板顯示器(如液晶顯示)的背光源[2]，或者作為平面照明光源，越來越受到廣大科研工作者的關注。緊隨無機發(fā)光二極管(LED)，OLED 照明技術成為了半導體照明領域近年的研究熱點和重點。與LED相比，OLED在輕薄、柔性、護眼等方面更具有優(yōu)勢，特別適合于室內(nèi)的大面積照明，在未來照明領域中具有誘人的應用前景。另外，白光OLED 結(jié)合濾光片技術即可實現(xiàn)全色顯示。經(jīng)過近二十年的發(fā)展，白光OLED器件的性能及理論研究都取得了長足的進展，已經(jīng)接近熒光燈的發(fā)光效率，顯示其巨大的應用前景，被認為最具潛力的新一代半導體照明光源[3-4]。

1 白光OLED照明的優(yōu)勢

與其他各類人造光源技術相比，OLED技術具有獨特的優(yōu)勢，是目前為止最好的照明光源[5]。

OLED照明的最大特點是光源自身為面發(fā)光。包括LED照明在內(nèi)的已有照明是利用點和線光源照亮空間。在需要面發(fā)光的時候，一直是把多個點光源、線光源排在一起，在外面罩上面板形狀的燈罩。而使用白光OLED技術則能夠直接實現(xiàn)整面發(fā)光的照明，制造出大范圍、均勻照明的最佳器具。此外，將白光OLED制備在柔性的基板上，可實現(xiàn)彎曲光源，可撓曲，且擁有不易破裂的特性，將使照明產(chǎn)品與應用技術推陳出新，并超出現(xiàn)有的想象。

隨著人們越來越關注環(huán)保，白熾燈與熒光燈正逐漸被取代，LED照明光源成為主力，OLED照明則因特有的優(yōu)勢，可望成為備受矚目的新的照明技術。根據(jù)日本山形大學理工學研究所城戶淳二教授的推估，使用OLED照明，到2020年，預計可減少670萬噸、約2.3%的二氧化碳排放量。2000年起美國能源部即每年投入3000萬美元進行OLED照明技術的研發(fā)。全球三大照明廠商飛利浦 (Philips)、歐司朗(Osram)及通用電氣(GE)亦參與OLED照明應用的研究，2010年日本Lumiotech也推出OLED照明產(chǎn)品。中國也有維信諾、南京第壹有機發(fā)光、北京京東方等在積極投資OLED 照明面板的研發(fā)和產(chǎn)業(yè)化[6]。

2 白光OLED器件的結(jié)構(gòu)分類

按照色度學原理(如圖1所示)，白光往往通過混合兩互補色(如藍光和黃光)，或者三基色(紅、綠、藍)來實現(xiàn)。只要兩互補色的色坐標的連線可以通過白光區(qū)域，或者三種顏色的色坐標的連線所形成的三角形包括白光區(qū)域，然后通過調(diào)節(jié)各種顏色的發(fā)光強度，合理疊加就可獲得白光。此外，還可以通過單一化合物來獲得白光。但是目前這種化合物比較少，所制備的器件發(fā)光亮度和發(fā)光效率一般都不高。照明用白光應該具有好的顯色指數(shù)(Ra> 80 )和好的色坐標位置，接近國際照明協(xié)會的色品圖的( 0.33, 0.33 )點。

為了得到高效率、性能穩(wěn)定的白光OLED，研究人員在材料選擇、器件結(jié)構(gòu)設計等方面做了大量研究。下面我們將從不同的角度對白光OLED器件進行分類。

2.1 基于發(fā)光材料的白光OLED器件分類

從發(fā)光材料的角度來看，白光OLED器件可以分為普通純熒光(fluorescence)器件、純磷光(phosphorescence)器件、熒光磷光混合式(hybrid)器件和熱活化延遲熒光發(fā)光(thermally activated delayed fluorescence, TADF)器件，以及激基締合物或激基復合物器件。

1)普通純熒光器件。有機熒光材料的特點是穩(wěn)定性好，器件壽命較長。最早報道的熒光白光OLED器件是美國柯達公司的雙發(fā)光層的器件結(jié)構(gòu)，將黃色熒光材料(如rubrene的衍生物)摻雜到空穴傳輸層(如NPB)中，加上高效率的天藍光發(fā)光層。普通純熒光材料制備的器件，最多只有1/4的單重態(tài)激子能夠轉(zhuǎn)變?yōu)楣庾樱瑑?nèi)量子效率上限只能達到25%，發(fā)光功率很難超過20 lm/W，不能滿足顯示和照明的實際應用。

2)純磷光(phosphorescence)器件。磷光材料因為具有重原子耦合效應，其內(nèi)量子效率的理論值可以達到100%，光效可以為僅使用熒光材料OLED的四倍。2008年kido教授的研究團隊發(fā)表了光色穩(wěn)定的白光器件。在兩種藍色發(fā)光層中間夾雜兩側(cè)各0.25 nm的超薄橘黃光發(fā)光層，在1000 cd/m2的亮度下得到了效率為44 lm/W，色坐標為(0.335,0.396)的高效穩(wěn)定的發(fā)光發(fā)射[7]。磷光材料的出現(xiàn)，讓OLED技術實現(xiàn)高效成為可能。

3)熒光磷光混合式(hybrid)白光OLED器件。熒光材料的壽命較好，但是效率較低；磷光材料可實現(xiàn)較高的內(nèi)量子效率，但目前藍光磷光材料的壽命較低，這成為白光OLED性能提高的瓶頸。由紅綠藍三色純磷光材料發(fā)射組成的全磷光白光OLED，由于藍色磷光材料的穩(wěn)定性一直沒有解決，經(jīng)過一段時間后器件的光色會偏紅，器件壽命也會受到影響。

考慮到熒光藍光材料的壽命已經(jīng)完全達到照明使用的要求，因而運用藍光熒光材料配合紅、綠或黃光磷光材料組成混合式系統(tǒng)，能得到效率、壽命和穩(wěn)定性都比較好的白光OLED。熒光/磷光混合發(fā)光被認為是目前實現(xiàn)OLED照明應用的最佳途徑，混合型白光OLED成為有機照明研究領域的一大熱點。

早期人們直接將熒光層和磷光層疊加起來，雖然可以得到白光發(fā)射，但是效率比較低，原因是熒光材料的三重態(tài)能級通常比磷光的低，熒光與磷光層直接接觸，導致磷光層中大量的三重態(tài)激子能量回傳給熒光層造成許多三重態(tài)激子為不發(fā)光模式[1]。2006年美國Forrest組提出了在熒光和磷光發(fā)光層之間加中間層的思想。這種結(jié)構(gòu)利用單線態(tài)和三線態(tài)激子的擴散長度不同實現(xiàn)了熒光和磷光的同時發(fā)射，充分利用了全部激子，在器件亮度為500cd/m2時，得到了外量子效率為(18.7±0.5)%，功率效率為23.8lm/W,100mA/cm2下的色坐標為(0.38,0.40)[8]。

2014年，馬東閣研究團隊提出了不含中間層的高效WOLED[9]。他們將具有較高三線態(tài)能級的藍色熒光材料摻雜到雙極共混主體材料中，雙極共混主體能夠有效抑制熒光與磷光之間的相互淬滅，而且藍色熒光材料與相鄰磷光材料之間的吸熱能量回傳降低了三線態(tài)能量損失，從而不采用中間層就可以獲得較高的發(fā)光效率。這種不含中間層的混合型OLED結(jié)構(gòu)比較簡單，不但發(fā)光效率高，而且光譜十分穩(wěn)定。這種兼顧高效率和光譜穩(wěn)定性的混合型白光OLED在照明應用中具有很好的實用價值。

4)熱活化延遲熒光發(fā)光(TADF)WOLED器件。磷光材料雖然效率高，但是因為含有稀有金屬，材料昂貴，制備成本較高。研究人員將目光投向了可以達到理論內(nèi)量子效率100%的熱活化延遲熒光材料。熱活化延遲熒光材料中分子的S1 態(tài)與T1 態(tài)的能差(ΔEST)較小， T1 態(tài)可在熱激發(fā)的條件下反系間竄越回到S1 態(tài), 然后輻射躍遷產(chǎn)生熒光，這類材料通常具有熒光效率隨溫度增加而增大的特征，明顯區(qū)別于普通發(fā)光材料。2012年，日本九州大學Adachi課題組發(fā)表了具有熱活性型延遲熒光效應的OLED技術，采用高度密集的電子給體(donor, D)與電子受體(acceptor, A)的組合增加軌道重疊、提高發(fā)光效率，在一些體系(特別是綠光)中取得明顯突破，實現(xiàn)了外量子效率為19.3%的器件，接近磷光器件的效率水平，成為有機熒光器件的巨大突破。隨后，該課題組設計出一系列T-S 能隙為零的材料體系，器件效率表現(xiàn)不俗[10-11]。目前，高效的單色發(fā)光熱活化延遲熒光材料正在開發(fā)中，用其制備WOLED報道比較少。2014年，邱勇研究團隊發(fā)表了利用藍色熱活化延遲熒光材料制備的WOLED器件，得到外量子效率EQE為22.5%，功率效率為47.6lm/W的高效穩(wěn)定的暖白光發(fā)射[12]。

5)激基締合物或激基復合物WOLED器件。這是一種比較特殊的發(fā)光材料，利用的不是材料的本征發(fā)射，而是利用有機分子與鄰近層的分子產(chǎn)生激基復合物或是利用自身分子產(chǎn)生激基締合物發(fā)光。這類激發(fā)態(tài)為較低能量，可以得到紅移且寬廣的光譜，能夠和其他顏色的發(fā)光組會得到比較寬的白光OLED光譜，一般具有較高的顯色指數(shù)。這是一個有希望能夠減少在多層式器件中摻雜物的數(shù)目和結(jié)構(gòu)異質(zhì)性的方法。但是因為激基復合物發(fā)光效率比較低，很難跟含有磷光材料WOLED器件相比，此外，在不同電壓下，此類器件的發(fā)光光譜變化較大，造成性能不穩(wěn)定，關注這類WOLED器件的研究團隊不多。但是Adachi團隊最近發(fā)現(xiàn)，在用m-MTDATA作為供體材料和用2,8-二(聯(lián)苯 磷)二苯并[b,d]噻吩(PPT)作為受體材料的激態(tài)復合物中觀察到強烈的延遲熒光，得到了高達28.5%的PL量子產(chǎn)率[13]。其工作機理再次受到了大家的關注。

2.2 基于發(fā)光單元個數(shù)的白光OLED器件分類

從器件中包含發(fā)光單元個數(shù)的角度來看，白光OLED器件又可分為單個式、疊層式(tandem)和橫條紋式的結(jié)構(gòu)。

1)單個式WOLED，即器件中只包含一個發(fā)光單元，結(jié)構(gòu)簡單，制備起來比較容易。大部分團隊關于OLED的研究工作都是針對單個式器件開展的。然而，要解決WOLED器件的壽命問題，疊層式結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢就非常明顯了。

2)疊層式白光OLED。疊層式OLED結(jié)構(gòu)最初由日本山形大學的Kido教授提出來的[14]，與傳統(tǒng)的單個單元的OLED器件相比，擁有較高的電流發(fā)光功率效率，其發(fā)光功率效率可以隨著串聯(lián)器件的個數(shù)成倍數(shù)增長，可以在很小的驅(qū)動電流下獲得較大的初始亮度，非常適合照明使用。由于OLED的壽命與其通過的電流密度是成反比的，多個OLED單元層疊起來，在得到相同亮度的情況下，每個OLED單元中通過的電流密度減小，從而可以大大提高OLED的壽命。疊層式結(jié)構(gòu)的器件中，隨著疊加層數(shù)的增多，微腔效應會逐漸增強，從而在不同的角度上，發(fā)光顏色及其他性能有較大的變化。

疊層式(tandem)又被稱為多光子發(fā)光技術(Multi-photo emission MPE)，相當于將多個獨立的OLED單元(unit)串聯(lián)在一起，這種結(jié)構(gòu)需要一種能夠產(chǎn)生電荷的連接層(CGL：charge generation layer)將個發(fā)光單元連接起來。連接層相當于上下兩個單元共享的電極，可以同時產(chǎn)生電子空穴兩種載流子，分別注入到兩邊的發(fā)光單元中。連接層材料的選擇及厚度控制是疊層結(jié)構(gòu)中非常關鍵的技術。

2008年SID上，Kido教授提出以兩層藍光串聯(lián)兩層橘黃光的4層串聯(lián)白光OLED，亮度為5000cd/m2時效率為20lm/W[15]。2009年SID上，LG公司利用了綠光與紅光同時摻雜磷光層組成黃光器件與熒光藍光器件串聯(lián)組合成白光，在亮度為1000cd/m2時效率為30lm/W，色坐標為(0.37,0.39)，半衰期壽命為31000h[16]。日本出光幸運公司也在會議上發(fā)表了新穎的紅光與綠光的磷光主體發(fā)光材料，得到的器件在1000cd/m2時的效率為35.2 lm/W，色坐標為(0.32,0.42)，半衰期壽命為94000h[17]。

疊層結(jié)構(gòu)是OLED白光照明的一大熱門主題。因為可以根據(jù)不同的需要采用不同的設計方法，加上光取出技術，在相同電流密度(尤其是高亮度下)的壽命將比單一OLED器件具有更顯著的優(yōu)勢。

3)條紋式白光OLED。如圖2所示，2014SID上，Universal Display 公司發(fā)表了一種新穎的條紋式白光結(jié)構(gòu)[18]。前面兩種結(jié)構(gòu)中，發(fā)光單元是獨立的，但是不能單獨控制。條紋式結(jié)構(gòu)中，RGB三種顏色的發(fā)光區(qū)域做成條狀，并能分別控制，進而很容易實現(xiàn)發(fā)光顏色的調(diào)控，得到了15cm×15cm 面板上，可以實現(xiàn)光色從2700K～4000K的變化，不采用光取出技術時得到41 lm/W的發(fā)光效率，采用光取出技術后能達到63 lm/W 。

圖2 (a)單個式白光OLED;(b)疊層式白光OLED;(c)條紋狀白光OLEDFig.2 (a)Single stack white OLED pixel. (b)Stacked white OLED pixel. (c)RGB stripes patterned side by side.

2.3 基于光出射方向的白光OLED器件分類

按光從器件出射方向的不同，OLEDs又可分為底發(fā)射器件(圖3(a))和頂發(fā)射器件(圖3(b))。[19]

圖3 (a)底發(fā)射器件；(b)頂發(fā)光器件Fig.3 Structures of (a)bottom-emitting OLEDs，(b)top-emitting OLEDs

頂發(fā)射結(jié)構(gòu)由于其在有效發(fā)光面積和提高效率方面的優(yōu)勢，也可能成為照明用白光OLED的一個重要技術發(fā)展方向，而且將其它結(jié)構(gòu)和頂發(fā)射結(jié)構(gòu)結(jié)合起來可以發(fā)展出更高性能的白光OLED。在頂發(fā)射器件中，光從器件的頂部出射則不受TFT 的影響，因此能有效提高開口率，有利于器件與電路的集成。而且頂發(fā)射器件還具有提高器件效率、窄化光譜和提高色純度等優(yōu)點。頂發(fā)射WOLED 因為能夠充分利用頂發(fā)射結(jié)構(gòu)和白光器件各自的優(yōu)點，所以特別適合用來制備大尺寸、高清晰度、全彩色的有源顯示設備。

3 高效白光OLED器件的性能

高效率、長壽命、低成本是白光OLED照明光源實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化的關鍵，其中，效率體現(xiàn)了將電能轉(zhuǎn)化為光能的能力，壽命體現(xiàn)了其實用性，而成本是市場廣泛應用的前提。綜合考慮材料的選擇和器件結(jié)構(gòu)的設計，利用熒光藍光材料加上黃色或紅、綠光磷光材料組合得到效率較高的白光發(fā)射，配合光取出技術，大幅度提高功率效率，并利用疊層結(jié)構(gòu)增加器件的穩(wěn)定性，得到能夠?qū)嵱没氖褂脡勖荳OLED目前的最佳選擇。與此同時，熱致延遲熒光材料作為新一代的有機發(fā)光材料，正受到研究者的關注和迅速跟進。

目前，國際上白光OLED器件性能日新月異，相繼有最新報道推出[20-21]。近兩年發(fā)布的白光OLED器件實驗室水平見表1。2013年，LG公司在SID(Societyfor Information Display)會議上報道的疊層器件，效率達到80 lm/W，且壽命較長。松下公司報道的全磷光WOLED器件，效率超過100 lm/W。2014年，南京第壹有機光電發(fā)表的3單元疊層結(jié)構(gòu)，效率高達117 lm/W，其中利用外光取出技術的3單元疊層結(jié)構(gòu)已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)在生產(chǎn)線量產(chǎn)，1000 cd/m2下的功效超過80 lm/W，3000 cd/m2下的功效超過60 lm/W，產(chǎn)品性能達到了國際領先水平。

表1 目前白光OLED器件實驗室水平Table 1 The current white OLEDs laboratory level

4 白光OLED技術展望

除了材料和器件結(jié)構(gòu)，還有一些提高白光OLED效率非常關鍵的技術，即光提取技術和封裝技術。此外，OLED最大的優(yōu)勢在于可以制備柔性器件，目前，柔性OLED技術也成為了目前最熱門的研究課題之一。

1)光取出技術。普通透明襯底上制備的OLED器件，優(yōu)化后的光輸出耦合效率也只有20%左右，也就是說器件內(nèi)部產(chǎn)生的光約有80%以上被限制或損耗在器件的膜層內(nèi)部，沒有利用到。要想得到高效率的白光OLED，器件的出光效率必須大幅度提高，因而開發(fā)光取出技術顯得尤為重要?，F(xiàn)已經(jīng)有多種器件修飾技術可以提高光取出效率，主要分為外部提取方案(external extraction scheme，EES)和內(nèi)部提取方案(internal extraction Scheme，IES)。EES是針對的是襯底的外表面，IES是針對的是襯底和透明電極之間。EES制備起來比較簡單，微透鏡技術、涂布散射層、形狀化基底技術、納米圖案和納米多孔膜已經(jīng)用于實際量產(chǎn)的產(chǎn)品中。相比之下，IES對光取出率的提高程度比EES要大一些，但是因為制備起來比較困難，工藝復雜，目前還只是在實驗室階段，插入低折射率層、通過光刻等技術等把器件 ITO/有機區(qū)域制成波紋形狀、光子晶體等[31]。此外，在 OLED 器件中加入合理設計的微腔可以提高光取出效率。到目前為止，研究者開發(fā)出了許多光提取技術，但真正能滿足應用要求的并不多，最主要的原因是工藝復雜性造成的成本問題以及大面積化問題。

2)封裝技術。與OLED壽命相關的關鍵技術之一就是封裝技術。傳統(tǒng)OLED封裝方式使用的是金屬蓋或玻璃蓋板，傳統(tǒng)的OLED封裝技術雖然有效， 但很笨拙， 而且成本高。此外，很明顯這種蓋板不適合柔性器件的封裝。進而，出現(xiàn)了薄膜封裝技術[32]。薄膜封裝按封裝材料可分為無機薄膜封裝、有機薄膜封裝、無機/有機復合薄膜封裝等。

3)柔性技術。柔性顯示技術一直是人們的夢想，也是OLED技術最獨特的優(yōu)勢。柔性OLED器件的研究主要集中在襯底端陽極的改善和柔性襯底的研究上。傳統(tǒng)的ITO工藝因為制備工藝較高，不適合用于以塑料材質(zhì)為襯底的柔性器件上。并且由于銦(Indium)資源缺乏，找到能夠取代ITO的透明陽極材料成為研究的熱點，目前主要有機導電膜材料及碳納米管等。PET、PES、PEN等塑料襯底和金屬襯底都可用于制備柔性OLED器件。

5 結(jié)束語

隨著研究的不斷深入,白光OLED的效率、壽命以及亮度等性能正在逐步提高，將向著大面積化、高可靠性、高效率及柔性化發(fā)展。另一方面,OLED照明產(chǎn)業(yè)化的序幕已經(jīng)拉開,即將有更多高質(zhì)量的白光OLED產(chǎn)品出現(xiàn)，帶給我們更舒適、完美的享受。

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