祁家明,羅春梧,黃國(guó)龍,曹豪杰,許麗麗

(1.核工業(yè)290研究所，廣東 韶關(guān)512026；2.中核韶關(guān)金宏鈾業(yè)有限公司，廣東 韶關(guān) 512027)

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粵北花崗巖型鈾礦黃鐵礦地球化學(xué)特征及對(duì)成礦流體的指示作用

祁家明1,羅春梧2,黃國(guó)龍1,曹豪杰1,許麗麗1

(1.核工業(yè)290研究所，廣東 韶關(guān)512026；2.中核韶關(guān)金宏鈾業(yè)有限公司，廣東 韶關(guān) 512027)

文章從粵北諸廣南部巖體內(nèi)棉花坑、東坑等典型富鈾礦床成礦期黃鐵礦Pb同位素及微量元素著手，對(duì)富鈾礦成礦流體性質(zhì)及物質(zhì)來(lái)源進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：成礦期黃鐵礦206Pb/204Pb為20.02～60.88，207Pb/204Pb為15.80～17.70，顯示成礦流體具有放射性成因鉛富集的特點(diǎn)，成礦物質(zhì)來(lái)源于富鈾巖體；同時(shí)，黃鐵礦中異常富集U、Pb等元素，∑REE含量低，富集HREE及部分LREE，虧損La、Nd；高場(chǎng)強(qiáng)及過(guò)渡族元素變化較大，Zr/Hf、Nb/Ta、Y/Ho、Hf/Sm等比值顯示兩礦床的成礦流體具有不同性質(zhì)，且均受到不同來(lái)源熱液體系的混染。

花崗巖；鈾礦；Pb同位素；微量元素；成礦流體

1 前言

粵北地區(qū)是我國(guó)花崗巖型鈾礦重要產(chǎn)地，區(qū)內(nèi)鈾礦床主要分布于諸廣與貴東兩個(gè)印支-燕山期復(fù)式花崗巖體內(nèi)。前人對(duì)該區(qū)進(jìn)行了大量的找礦勘探及地質(zhì)研究工作[1-7]，且近年來(lái)對(duì)該區(qū)的勘查工作中發(fā)現(xiàn)有特富鈾礦的存在(礦石品位大于1%)。本文以此為契機(jī)，重新以含特富鈾礦石的棉花坑、東坑等粵北典型富鈾礦床為研究對(duì)象，對(duì)其成礦期黃鐵礦鉛同位素及微量元素組成及賦存狀態(tài)進(jìn)行研究，探討成礦流體特征及物質(zhì)來(lái)源，以期查明區(qū)內(nèi)富鈾礦床的成因，對(duì)擴(kuò)大找礦遠(yuǎn)景有所裨益。

2 地質(zhì)背景

2.1 棉花坑(302)鈾礦床

棉花坑鈾礦床(硅化帶型)位于諸廣巖體東部由NE向棉花坑斷裂和NW向油洞斷裂所夾持的區(qū)域內(nèi)(圖1)。鈾礦體主要呈似脈狀、扁豆?fàn)罨蛲哥R狀產(chǎn)于上述夾持區(qū)域中的斷裂蝕變帶內(nèi)。鈾礦化垂幅大，自地表(海拔500 m左右)至深部(海拔-647 m)均見有工業(yè)鈾礦體分布。礦石成分相對(duì)簡(jiǎn)單，礦石礦物以瀝青鈾礦為主，呈腎狀、葡萄狀、皮殼狀、分散球粒狀等形式產(chǎn)出。與瀝青鈾礦伴生的金屬礦物主要是黃鐵礦，其次為赤鐵礦和少量的方鉛礦等。脈石礦物有微晶石英、螢石、方解石和少量綠泥石、絹云母等。圍巖蝕變相當(dāng)發(fā)育，與鈾礦化緊密伴生的蝕變主要是硅化、赤鐵礦化、黃鐵礦化及紫黑色螢石化。成礦溫度主要介于250～150℃[8]。瀝青鈾礦Sm-Nd等時(shí)線年齡為70±11Ma[9]。

圖1 粵北諸廣南部巖體鈾礦床分布地質(zhì)簡(jiǎn)圖Fig.1 Geological sketch map of uranium deposit in south Zhuguang pluton1—燕山晚期花崗巖;2—燕山早期第3階段花崗巖;3—燕山早期第2階段花崗巖;4—燕山早期第1階段花崗巖;5—印支晚期第3階段花崗巖;6—印支期第2階段花崗巖;7—印支期第1階段花崗巖;8—海西中期花崗巖;9—加里東早期片麻狀、眼球狀花崗巖;10—中基性巖脈;11—斷裂構(gòu)造;12—鈾礦床及其編號(hào)。

2.2 東坑(361)鈾礦床

東坑鈾礦床(斷裂帶型)產(chǎn)于諸廣巖體東部成礦前期強(qiáng)烈擠壓、成礦期張開的煙筒嶺斷裂走向角度較大的地段(圖1)，鈾礦體賦存在該斷裂構(gòu)造下盤呈弧形向上盤突出的部位，礦體上盤由礦前糜棱巖屏蔽，下盤由細(xì)粒二云母花崗巖圈圍，沿兩種巖性接觸界面發(fā)育張性角礫巖；在743 m標(biāo)高以下還有一條北東東向的中-基性巖脈，783 m標(biāo)高則有一條次級(jí)硅化帶與主帶相交。礦石成分相對(duì)簡(jiǎn)單，礦石礦物以瀝青鈾礦為主，呈腎狀、葡萄狀等產(chǎn)出，伴生金屬礦物為黃鐵礦及少量黃銅礦、赤鐵礦等，脈石礦物為石英、玉髓、長(zhǎng)石、螢石及少量方解石。圍巖蝕變廣泛發(fā)育，與礦化相關(guān)的有白云母化、鈉長(zhǎng)石化和沿?cái)嗔褞Х植嫉木G泥石化、硅化、黃鐵礦化、赤鐵礦化等。瀝青鈾礦年齡為82～104Ma[10]。

3 樣品及分析方法

用于Pb同位素及微量元素分析的黃鐵礦采自棉花坑、東坑等富鈾礦床。棉花坑鈾礦床的黃鐵礦發(fā)育于紅色含礦微晶石英中(圖2a)，東坑鈾礦床的黃鐵礦發(fā)育于成礦期紫色螢石中(圖2b)。將樣品清洗干凈，粉碎至60～80目，通過(guò)人工重砂法從中分離出黃鐵礦，再在雙目鏡下挑選出黃鐵礦單礦物，使其純度達(dá)到99%。將挑選好的黃鐵礦樣品送往南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成Pb同位素及微量元素分析，所用儀器分別為MAT262與HR-ICP-MS。Pb同位素分析結(jié)果見表1，微量及稀土元素分析結(jié)果見表2。

4 結(jié)果及討論

4.1 黃鐵礦Pb同位素特征

大量研究表明，無(wú)論礦床中的鈾來(lái)自地層巖石還是其它地質(zhì)體，熱液作用產(chǎn)物的Pb同位素組成應(yīng)當(dāng)與其源區(qū)的Pb同位素呈線性關(guān)系(吳開興，2004)。從粵北典型富鈾礦床成礦期黃鐵礦Pb同位素的分析結(jié)果來(lái)看(表1)，黃鐵礦的Pb同位素組成變化明顯。其中，棉花坑礦床206Pb/204Pb為25.07～62.40，207Pb/204Pb為16.03～17.77，208Pb/204Pb為39.32～39.30；東坑礦床206Pb/204Pb為20.66～23.70，207Pb/204Pb為15.83～15.98，208Pb/204Pb為39.12～39.22。它們的一個(gè)共同特征是放射性成因鉛比值206Pb/204Pb和207Pb/204Pb高且變化明顯，而比值208Pb/204Pb非常穩(wěn)定，接近于花崗巖的正常值。

圖2 富鈾礦成礦期黃鐵礦顯微特征Fig.2 Micro-photograph showing the ore-forming phase pyrites in rich uranium deposits(a)—棉花坑鈾礦床，黃鐵礦呈浸染狀發(fā)育于富礦紅色微晶石英中，自形、半自形粒狀結(jié)構(gòu)，可見褐鐵礦交代；(b)—東坑鈾礦床，黃鐵礦呈浸染狀發(fā)育于成礦期紫黑色螢石中，自形、半自形粒狀結(jié)構(gòu)。Py—黃鐵礦；Lim—褐鐵礦；Q—石英；F—螢石(反射光，10×8)。

鈾礦床名稱樣品編號(hào)U(×10-6)Th(×10-6)Pb(×10-6)206Pb/204Pb207Pb/204Pb208Pb/204Pb(206Pb/204Pb)i(207Pb/204Pb)i(208Pb/204Pb)i棉花坑礦床F393?198768—303814250716033932247816023932F1604179943—153967624017773930608817703930東坑礦床F361?235335—18596237015983922214715873922F361?15965—10614206615833912200215803912

注:—表示低于檢測(cè)限，棉花坑、東坑礦床的Pb同位素組成初始值分別按t=70、95Ma進(jìn)行校正。

表2 棉花坑、東坑鈾礦床成礦期黃鐵礦微量元素含量(×10-6)

續(xù)表2

由于礦床中黃鐵礦的鈾含量較高(最高達(dá)1799×10-6)，因而只有在對(duì)放射性成因Pb進(jìn)行校正、獲得成礦流體初始鉛同位素組成的基礎(chǔ)上，才能討論成礦流體中鉛的來(lái)源。由表1可見，根據(jù)ICP-MS方法測(cè)定的U、Th、Pb含量進(jìn)行校正后的(206Pb/204Pb)i和(207Pb/204Pb)i值分別為20.02～60.88和15.80～17.70，仍然很高。在Holmes-Houtermans圖上，數(shù)據(jù)點(diǎn)都位于零等時(shí)線右側(cè)(圖3)，表明它們的高放射性成因鉛含量高，反映成礦流體中的鉛主要來(lái)源于富鈾的地質(zhì)體。

由圖4可以看出，棉花坑及東坑礦床的Pb同位素組成與諸廣巖體[(206Pb/204Pb為18.29～18.81、207Pb/204Pb為15.62～16.69)(據(jù)王健芳等，1989)]和南嶺地區(qū)基底變質(zhì)巖[(206Pb/204Pb為18.12～23.75、207Pb/204Pb為15.47～16.20)(據(jù)張理剛等，1994)]的Pb同位素組成呈明顯的線性排列，顯示礦床中的Pb具有混合來(lái)源特征[11,12]。鑒于礦床的Pb同位素組成都位于基底變質(zhì)巖區(qū)域，因此成礦流體中的鉛主要來(lái)源于基底變質(zhì)巖，可能有部分來(lái)源于諸廣巖體。成礦流體從深部向上運(yùn)移過(guò)程中，可以從基底變質(zhì)巖中浸取部分Pb。實(shí)驗(yàn)研究已經(jīng)證實(shí)，巖石中的放射性成因鉛易被淋取并進(jìn)入成礦流體[13]。

圖3 富鈾礦床成礦期黃鐵礦Holmes-Houtemans圖Fig.3 Holmes-Houtemans diagram for Pb isotope of metallogenic pyrite in high grade uranium deposits

圖4 各富鈾礦床Pb同位素構(gòu)造模式圖Fig.4 Diagram of Pb isotopic composition of pyrite in high grade uranium deposits1—基底變質(zhì)巖；2—諸廣巖體各富鈾礦床；3—黃鐵礦初始鉛；4—黃鐵礦初始鉛呈線性分布。

4.2 黃鐵礦地球化學(xué)特征

4.2.1 微量元素

從表2可以看出，成礦期黃鐵礦中U、Pb的含量特別高，而其它微量元素的含量較低。其中，棉花坑礦床的Pb含量為(1539.67～3038.14)×10-6，U含量為(987.68 ～1799.43)×10-6；東坑礦床的Pb含量為(109.19 ～185.96)×10-6，U含量為(91.36～353.35)×10-6；兩礦床黃鐵礦中未檢測(cè)出Th的含量。從表1可以看出，208Pb/204Pb值均在正常范圍內(nèi)，說(shuō)明成礦流體中Th含量確實(shí)較低。黃鐵礦富集U、Pb等元素可能與其晶型有關(guān)，U6+(7.3×10-11m)、Pb4+(7.7×10-11m)半徑與Fe2+(7.8×10-11m)半徑相近，U、Pb最有可能以類質(zhì)同像的方式進(jìn)入到黃鐵礦晶格之中，因而黃鐵礦的形成與鈾成礦關(guān)系密切。

從微量元素蛛網(wǎng)圖(圖5a)可見，除U、Pb富集之外，其余元素均出現(xiàn)不同程度虧損，這與黃鐵礦的晶體結(jié)構(gòu)有關(guān)。Cs、Ba、Sr、Pb、U等大離子親石元素以及Ta、Nb等高場(chǎng)強(qiáng)元素在各樣品間的分布特征大致相同，在圖5a上表現(xiàn)出較為整齊的曲線；而Zr、Hf等高場(chǎng)強(qiáng)元素以及Sc、Co、Cr、Ni等過(guò)渡族元素在各樣品間的含量差異明顯，在圖5a上呈無(wú)規(guī)律分布，說(shuō)明成礦過(guò)程中熱液體系曾受到干擾。

成礦期黃鐵礦的微量元素含量及比值變化主要受控于黃鐵礦結(jié)晶時(shí)的物理化學(xué)條件，因成礦流體的不同而發(fā)生變化[14]。Co、Ni等元素的原子半徑與Fe相近，所以這兩種元素易于進(jìn)入黃鐵礦晶格。一般情況下，Co/Ni值越大，礦物的形成溫度越高[15,16]?；洷备烩櫟V床中黃鐵礦的Co/Ni值為0～ 2.10(平均值為0.88，表2)，說(shuō)明成礦溫度均不高，這與包裹體研究結(jié)果一致[10,17]。同時(shí)，Co、Ni的含量均較低且分布不均勻，說(shuō)明黃鐵礦從成礦流體中結(jié)晶時(shí)經(jīng)歷了物理化學(xué)條件的波動(dòng)，可能是不同來(lái)源的成礦流體脈動(dòng)式加入的結(jié)果[18]。再者，黃鐵礦中Ni[(0～4.95)×10-6]、Co[(0～10.41)×10-6]含量與諸廣巖體的平均值(Ni為 7.04×10-6、Co為3.00×10-6)(據(jù)朱 捌，2010)較為相似，表明Ni、Co可能主要來(lái)源于花崗巖體[19]。

Nb、Ta、Zr、Hf等高場(chǎng)強(qiáng)元素在同一流體中保持穩(wěn)定，不易受到變質(zhì)、風(fēng)化作用的影響，但當(dāng)體系受到干擾時(shí)，如發(fā)生不同來(lái)源熱液混合或交代作用時(shí)，就會(huì)發(fā)生明顯分異，表現(xiàn)為不同樣品間同一元素含量變化較大[20]。該區(qū)富鈾礦床黃鐵礦的Zr/Hf值(5.00～44.90)變化較大，而Nb/Ta值(4.52～7.84)變化較小，說(shuō)明成礦流體受到過(guò)不同來(lái)源流體的影響。這與棉花坑、東坑等礦床成礦期成礦熱液由地幔流體與少量大氣降水相混合的觀點(diǎn)相吻合[7,10]。

4.2.2 稀土元素

從表2可以看出，棉花坑及東坑鈾礦床中黃鐵礦的稀土元素含量均比較低。其中棉花坑礦床∑REE為(5.70～9.52)×10-6，LREE為(2.83～3.32)×10-6，HREE為(2.38～6.69)×10-6；東坑礦床的∑REE為(1.10～2.91)×10-6，LREE為(0.37～1.90)×10-6，HREE為(0.74～1.10)×10-6。兩個(gè)礦床黃鐵礦的稀土含量存在差異，東坑礦床中黃鐵礦的稀土總體偏低，而黃鐵礦的δEu和δCe值則大致相同。棉花坑礦床δEu值為0.30～0.36，δCe值為1.14～1.42；東坑礦床δEu為值0.22～0.44，δCe值為0.92～1.36，這說(shuō)明兩個(gè)礦床的黃鐵礦具有相同的形成環(huán)境，即都形成于強(qiáng)還原環(huán)境。

由圖5b可以看出，兩個(gè)礦床黃鐵礦稀土元素的分布模式大致相同，略呈左傾斜，說(shuō)明它們具有相同的物質(zhì)來(lái)源。黃鐵礦富集重稀土元素，且含量分布均勻；輕稀土元素虧損輕微，但La、Nd虧損明顯，且元素間的含量相差較大； Eu負(fù)異常明顯。上述分布特征與黃鐵礦選擇性吸收輕、重稀土元素有關(guān)。因?yàn)長(zhǎng)REE的離子半徑為(10.3～9.5)×10-11m，而HREE的離子半徑(9.4～8.6)×10-11m與Fe2+半徑7.8×10-11m更為接近，因此在黃鐵礦形成時(shí)，重稀土優(yōu)先以類質(zhì)同像形式進(jìn)入其晶格，而輕稀土則選擇性地進(jìn)入晶格或以包裹體形式存在于黃鐵礦中。

5 結(jié)論

通過(guò)對(duì)粵北諸廣巖體棉花坑與東坑兩個(gè)花崗巖型富鈾礦床成礦物質(zhì)來(lái)源的研究，可得出如下結(jié)論：

(1)成礦期黃鐵礦的(206Pb/204Pb)i值為20.02～60.88，(207Pb/204Pb)i值為15.80～17.70，顯于其放射性成因鉛含量偏高，反映礦床中的鉛主要來(lái)源于賦礦花崗巖體。

(2)黃鐵礦中異常富集U、Pb等元素，表明成礦流體的U、Pb含量高；Co/Ni值表明富礦形成于中低溫環(huán)境，Co、Ni含量與花崗巖體類似；高場(chǎng)強(qiáng)與過(guò)渡族元素變化較大，Nb/Ta、Zr/Hf值異常，表明成礦流體受到不同熱液體系干擾。

(3)鈾礦床中黃鐵礦∑REE含量很低，且富集HREE與部分LREE，但虧損La、Nd、Eu等LREE；棉花坑礦床Y/Ho值更接近諸廣巖體及變質(zhì)巖的值，東坑礦床由于成礦流體富F而與巖石發(fā)生水-巖反應(yīng)，使Y/Ho值變??；Nb/La、Hf/Sm等值異常，也表明不同熱液體系的混合，改變了成礦流體性質(zhì)。

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Geochemical Character of Pyrite and Its Tracing Effects to Ore-forming Fluid for Granite Type Uranium Deposit in North Guangdong

QI Jia-ming1, LUO Chun-wu2, HUANG Guo-long1, CAO Hao-jie1, XU Li-li1

(1.ResearchInstituteNo.290,CNNC,Shaoguan,Guangdong512026,China; 2.JinhongUraniumCo.,Ltd.,CNNC,Shaoguan,Guandong512027,China)

High grade granite type uranium deposits has been found in north Guangdong. Pb isotope and trace elements of pyrite in Mianhuakeng and Dongkeng deposit were studied as the cases.Ratio of206Pb/204Pb of pyrite in the deposits was 20.02～60.88 and207Pb/204Pb was 15.80～17.70, which indicate that ore-forming fluid is with radioactive Pb and originated from uranium rich granite.The pyrite was abnormally riched in U & Pb, low in total REE but enrich in HREE and some LREE, depleted in La, Nd.Ratio of Zr/Hf, Nb/Ta, Y/Ho, Hf/Sm，which shows that the two deposits have different kind ore-forming fluid and mixed by different source hydrothermal system.

granite; uranium deposit;Pb-isotope; trace element; ore-forming fluid

10.3969/j.issn.1000-0658.2015.02.002

中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局“全國(guó)鈾礦資源調(diào)查”項(xiàng)目(編號(hào)：1212011220781)、國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(編號(hào)：2011BAB04B07)及中國(guó)核工業(yè)地質(zhì)局生產(chǎn)中科研項(xiàng)目(編號(hào)：201369)等聯(lián)合資助。

2014-02-11 [改回日期]2014-08-19

祁家明(1987—)男，碩士，助理工程師，2013年畢業(yè)于成都理工大學(xué)礦床地球化學(xué)專業(yè)，目前主要從事鈾礦勘查及地質(zhì)科研。E-mail：jiaming＿qi@126.com

1000-0658(2015)02-0073-08

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