張 瓊，陳穎雯，時(shí)元元，張鏡波，岳 東

（1.上海昂諾能源科技有限公司，上海 200061；2.上海置信碳資產(chǎn)管理有限公司，上海 201206）

1 重金屬污染現(xiàn)狀

1.1 土壤重金屬污染物種類多且超標(biāo)嚴(yán)重，以Pb、Cd、Cu和Hg最為典型

尹芳華等［1］調(diào)查發(fā)現(xiàn)，Cd、Hg、Cu在土壤中殘留程度嚴(yán)重。朱崇嶺［2］對(duì)珠三角主要電子垃圾拆解地土壤中重金屬含量進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)Cd是當(dāng)?shù)刈钇毡榈奈廴局亟饘?，貴嶼鎮(zhèn)土壤中的Cd含量超過廣東省土壤背景值上千倍。張朝陽等［3］對(duì)華南電子垃圾回收區(qū)農(nóng)田重金屬污染濃度進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)Cd含量基于廣東省土壤背景值的超標(biāo)率為71.4%，最高超標(biāo)值為8.9倍。于敏等［4］調(diào)研了貴嶼電子垃圾拆解區(qū)的重金屬污染情況，結(jié)果表明：土壤中重金屬的Cd、Zn、Pb，Cd的含量是汕頭市土壤本底值的2～200倍。此外在我國電子垃圾拆解集散地浙江臺(tái)州的土壤污染調(diào)查中發(fā)現(xiàn)Cd、Cu和Hg的實(shí)際含量分別高出中國農(nóng)田容許值的4.0、2.0、1.1倍［5］。其中臺(tái)州的下谷岙村土壤受Cu、Pb污染最為嚴(yán)重，Cu含量高出國家標(biāo)準(zhǔn)近4倍，Pb含量高出國家標(biāo)準(zhǔn)近2倍。而臺(tái)州溫嶺的電子拆解中心區(qū)Cu含量最高達(dá)1 641.3 mg/kg，Hg最高含量為 654.1 mg/kg［6］。

1.2 重金屬污染遷移直徑范圍大，在一定范圍內(nèi)變化梯度大

周啟星等［7］發(fā)現(xiàn)除了電子垃圾處置地本身污染嚴(yán)重，其周邊區(qū)域也受到不同程度的重金屬污染。郭瑩瑩等［8］重點(diǎn)研究電子廢物酸浴處置區(qū)為核心的土壤重金屬污染分布，發(fā)現(xiàn)土壤的酸性對(duì)重金屬污染在土壤中的含量成正相關(guān)作用。以Cu污染為例，距離酸浴場(chǎng)地50、100、150 m處，表層土壤w（Cu） 分別大于200、150、100 mg/kg，均為對(duì)照點(diǎn)6倍以上。

1.3 污染物的分布和污染源呈相關(guān)性，但不一定形成固定規(guī)律

姚春霞等［9］發(fā)現(xiàn)，電子垃圾拆解區(qū)周圍Hg含量的平均值從高到低依次為：酸洗源＞廢棄物品拆卸源＞變壓器拆卸源＞焚燒源＞冶煉源，As含量的平均值從高到低依次為冶煉源＞酸洗源＞廢棄物品拆卸源＞變壓器拆卸源＞焚燒源。此外污染源和重金屬污染物的相關(guān)性有較大關(guān)聯(lián)：王世紀(jì)等［10］研究表明，除了Cd與Pb的相關(guān)性相對(duì)較差外，Cd、Cu、Pb、Zn相互間均具有較顯著的相關(guān)性，表明污染可能具有相似來源。

2 有機(jī)物污染現(xiàn)狀

2.1 傳統(tǒng)有機(jī)物污染物調(diào)查主要集中在PAHs、PBDEs和PCBs，污染程度嚴(yán)重

X.Z.Yu等［11］對(duì)貴嶼鎮(zhèn)土壤的PAHs污染進(jìn)行研究得出，該類污染物主要包括萘、菲和熒蒽。A.O.W.Leung等［12］在采集的貴嶼土壤樣品中測(cè)出PAHs濃度高達(dá)93.7～428 ng/g（干基）。 C.F.Shen等［13］對(duì)臺(tái)州電子垃圾拆解地的農(nóng)田進(jìn)行抽樣測(cè)定，結(jié)果顯示PAHs的最高值達(dá)到20 000 ng/g（干基）。另根據(jù)調(diào)查結(jié)果，由于低環(huán)化合物易揮發(fā)性較強(qiáng)，因而在土壤中所占比例較少，而5環(huán)、6環(huán)在土壤中的含量較高。

馬靜［14］在對(duì)臺(tái)州電子垃圾拆解地污染調(diào)查中得出結(jié)論：PBDEs在拆解地各個(gè)環(huán)境介質(zhì)中的平均最高濃度出現(xiàn)在拆解過的電子垃圾碎屑中，最高濃度可達(dá)16 000 ng/g（干基），且拆解地區(qū)總濃度高出化工區(qū)和農(nóng)業(yè)背景對(duì)照點(diǎn)濃度2～3個(gè)數(shù)量級(jí)。劉慶龍等［15］對(duì)貴嶼鎮(zhèn)周邊的PBDEs進(jìn)行調(diào)查，發(fā)現(xiàn)十溴聯(lián)苯醚（BDE209） 占該類污染物主導(dǎo)。分子量大的主要集中在污染源源區(qū)，分子量較小的擴(kuò)散范圍較大。

張微［6］對(duì)于臺(tái)州電子垃圾拆解區(qū)域的研究表明：臺(tái)州污染土壤樣品中最高濃度達(dá)35 924.37 ng/g。其中三氯代PCB和五氯代PCB是土壤環(huán)境中最主要的污染組分，且以低氯化合物為主。另外，低氯和低環(huán)由于具有較大揮發(fā)性，容易擴(kuò)散遷移至拆解區(qū)周圍，而高氯代化合物以及高環(huán)化合物一般主要存在離污染源較近的范圍內(nèi)。從污染源角度，以廢棄拆解區(qū)的土壤污染最為嚴(yán)重。

2.2 污染物分布狀態(tài)和污染程度與污染物結(jié)構(gòu)以及污染源相關(guān)

以PCBs為例，張雪蓮等［16］對(duì)長(zhǎng)江三角洲某典型電子垃圾拆卸區(qū)土壤污染調(diào)查發(fā)現(xiàn)，土壤PCBs以3～5氯代化合物為主，且殘留量為差異較大。此研究結(jié)果和涂晨［17］、張微［6］等的調(diào)查結(jié)果相似。而王佳嘉［18］調(diào)查發(fā)現(xiàn)不同污染源周邊土壤PCBs含量不同，其中酸洗源影響的PCBs濃度范圍較高，為15.07～1 061 μg/kg，該結(jié)論和張雪蓮等［16］的研究結(jié)論相符。此外，學(xué)者根據(jù)污染物單體，發(fā)現(xiàn)廣東清遠(yuǎn)拆解區(qū)的PCBs主要來自國外電子垃圾的拆解［19］。

2.3 新型有機(jī)污染物污染程度同樣嚴(yán)重，且直徑范圍較大

近年來，學(xué)者對(duì)電子垃圾有機(jī)污染物的研究也從PCBs等傳統(tǒng)有機(jī)污染物擴(kuò)展至六溴環(huán)十二烷（HBCDs）、得克隆 （DP） 和酞酸酯污染物 （PAEs）等新型有機(jī)污染物，并取得了一定研究成果。調(diào)查發(fā)現(xiàn)，這些污染物的污染程度同樣嚴(yán)重。廣東清遠(yuǎn)、貴嶼電子廢物集中處置區(qū)表層土壤的HBCDs含量分別為0.22～0.79 ng/g和0.31～9.99 ng/g，而DP的濃度差異較大［20］。此外，距離臺(tái)州某電子廢物拆解區(qū)100、1 000 m處均已經(jīng)受到PAEs的嚴(yán)重污染，并發(fā)現(xiàn)在拆解區(qū)域該類主要污染物包括：苯二甲酸二（2－乙基己基） 酯（DEHP） 和鄰苯二甲酸二丁酯 （DBP）［20］。劉文莉等［21］對(duì)臺(tái)州市不同電子垃圾拆解地區(qū)不同范圍內(nèi)的PAEs污染物進(jìn)行分析得出：DEHP、DBP為主要PAEs污染物，且主要集中在地面以下5 cm以內(nèi)。其中，DEHP在拆解中心100 m處仍處于較高的濃度水平。

3 植物修復(fù)技術(shù)研究進(jìn)展

由上述污染調(diào)查結(jié)果可見，電子廢物污染場(chǎng)地的污染物類別多且復(fù)雜，毒性高，污染程度嚴(yán)重，污染直徑范圍大。此外污染場(chǎng)地中除了重金屬和傳統(tǒng)有機(jī)污染物，還存在多類新型有機(jī)污染物，特性復(fù)雜且污染程度同樣嚴(yán)重。因此有必要采取合適的修復(fù)技術(shù)凈化該類污染場(chǎng)地。2014年1月28日，清遠(yuǎn)啟動(dòng)電子廢棄物污染土壤修復(fù)項(xiàng)目，這將進(jìn)一步推動(dòng)更具有針對(duì)性和實(shí)踐性的電子垃圾污染場(chǎng)地修復(fù)工程技術(shù)的研究和應(yīng)用。

植物修復(fù)具有修復(fù)重金屬和有機(jī)污染物的雙重功能，符合電子垃圾污染場(chǎng)地的污染特征，且相比較于電動(dòng)修復(fù)以及物化修復(fù)，植物修復(fù)具有成本低廉、環(huán)境友好、循環(huán)經(jīng)濟(jì)以及工程原位性等特點(diǎn)，是一種可持續(xù)的綠色修復(fù)技術(shù)。此外，根據(jù)美國超級(jí)基金統(tǒng)計(jì)，近10年來，植物修復(fù)技術(shù)采用的比例大幅度提升，暗示其潛在的應(yīng)用水平和前景。因此有望成為將來電子垃圾污染場(chǎng)地的主要應(yīng)用修復(fù)技術(shù)。

植物修復(fù)技術(shù)的主要機(jī)理包括：植物富集提取、植物揮發(fā)、植物降解、植物穩(wěn)定、植物根際降解和根際過濾［22］。目前對(duì)植物的富集提取以及植物根際的降解有較多的研究。另根據(jù)修復(fù)植物種類，近年來學(xué)者將研究對(duì)象從超積累植物，如龍葵、蜈蚣草、遏藍(lán)菜、東南景天等，逐步擴(kuò)至生物量更大、生長(zhǎng)更快的普通植物，如銀合歡、玉米、向日葵、牧草等［23］。同時(shí)，考慮到單一的植物修復(fù)技術(shù)具有修復(fù)時(shí)間長(zhǎng)，客觀影響因素多等不足，且植物類別和污染物有一定的選擇性和相關(guān)性，因此植物強(qiáng)化聯(lián)合修復(fù)技術(shù)成為目前的研究熱點(diǎn)，被業(yè)內(nèi)學(xué)者看好。植物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)的主要機(jī)理表現(xiàn)為：利用化學(xué)試劑、生物菌等活化劑來促進(jìn)植物的新陳代謝和能量轉(zhuǎn)換，從而改善植物對(duì)污染物的提取能力或富集容量，優(yōu)化修復(fù)效率。

根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)，目前涉及電子垃圾污染土壤修復(fù)的植物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)有以下4種。

3.1 化學(xué)-植物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)

該技術(shù)主要通過添加無機(jī)物料、有機(jī)物料、螯合劑等活性劑來促進(jìn)植物根部的吸收能力，改善植物的生長(zhǎng)條件，如氮、磷、鉀等可以改善植物的富集和解毒能力，堆肥、動(dòng)物糞便以及螯合劑可以改善土壤環(huán)境或打破土壤環(huán)境中的動(dòng)態(tài)平衡，提高重金屬的生物可利用性，從而促進(jìn)土壤的修復(fù)效果［24］。根據(jù)調(diào)查分析，EDTA和DTPA對(duì)重金屬Cd、Pb的修復(fù)效果明顯［25］。王文財(cái)［26］實(shí)驗(yàn)表明：在氨三乙酸處理下龍葵對(duì)土壤Zn的凈化率比對(duì)照提高32.9%；在β-環(huán)糊精處理下，龍葵對(duì)Cd的凈化率比對(duì)照提高28.7%，對(duì)BDE-209的去除率比對(duì)照提高49.7%。

3.2 微生物化-植物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)

該技術(shù)利用兩者共生互利的關(guān)系，促進(jìn)植物生長(zhǎng)的同時(shí)利用植物根部的新陳代謝為微生物提供營養(yǎng)支撐，最終通過植物的吸收富集和微生物的降解的雙重機(jī)制高效凈化土壤。此外，部分活化劑還能改善土壤重金屬的生物可利用性，使污染物更容易移除［27］。其中，根際促生菌為近年的研究熱點(diǎn)，主要包括如芽孢桿菌、根瘤菌、沙雷氏屬等種屬［28］。

滕應(yīng)等［29］在研究PCBs污染土壤過程中發(fā)現(xiàn)接種苜蓿根瘤菌的根際土壤中細(xì)菌、真菌和聯(lián)苯降解菌數(shù)量分別提高了1.41、1.24、1.36倍。同時(shí)根瘤菌能對(duì)多種PCBs，特別對(duì)于低氯的PCBs同系物有較強(qiáng)的降解轉(zhuǎn)化能力，對(duì)電子垃圾污染修復(fù)有一定的應(yīng)用前景。此外，紫花苜蓿分別單接種菌根真菌和苜蓿根瘤菌后中毒污染土壤中PCBs污染分別下降了24.1%，雙接種后PCBs分別降低了26.9%［30］。葉和松［31］研究發(fā)現(xiàn)，接種表面活性菌株J119k可以使油菜地根部的Pb濃度增加53%。Y.Ma等［32］對(duì)油菜根部進(jìn)行菌種SRAI接種之后，發(fā)現(xiàn)油菜的根長(zhǎng)和莖長(zhǎng)分別顯著增加了82%和96%，大幅度提高了其富集能力和作用范圍。

3.3 植物-淋洗聯(lián)合修復(fù)技術(shù)

該技術(shù)在一定程度上克服了土壤淋洗技術(shù)適用范圍、經(jīng)濟(jì)高效與淋洗效率的問題，也解決了單一植物修復(fù)周期長(zhǎng)、效率低的問題，是一種互補(bǔ)的新興土壤修復(fù)技術(shù)。研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過2階淋洗后，可以移除94.1%、93.4%、94.3%、99.1%、89.3%以及92.7%的 PBDEs、BDE28(三溴聯(lián)苯醚）、BDE47(四溴聯(lián)苯醚）、BDE209、Pb 和 Cd［33］。黃細(xì)花等［34］通過研究套種東南景天和玉米的植物-淋洗聯(lián)合技術(shù)研究，發(fā)現(xiàn)9個(gè)月后土壤重金屬Cd、Zn和Pb的最高降低率分別達(dá)到44.6%、16.5%、5.7%。郭祖美等［35］聯(lián)合絡(luò)合劑淋洗技術(shù)與植物修復(fù)技術(shù)，實(shí)現(xiàn)提高植物對(duì)Pb的吸收率，該研究結(jié)果和黃細(xì)花等［34］的研究結(jié)果相符合。此外利用混合試劑、有機(jī)廢液和EDTA對(duì)東南景天的Zn和Cd的提取率提高倍數(shù)分別為0.97、0.82、1.18倍以及2.40、1.88、0.87倍。

3.4 納米零價(jià)鐵-植物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)

納米零價(jià)鐵具有大表面積以及高表面反應(yīng)活性，可以有效去除或轉(zhuǎn)移環(huán)境中如Cr、Zn、Cd、Pb等重金屬以及多環(huán)芳烴、溴代、鹵代烴等多類有機(jī)污染物［36］。目前，利用納米零價(jià)鐵-植物聯(lián)合修復(fù)污染土壤的研究還不多，但已有研究表明該技術(shù)針對(duì)電子垃圾場(chǎng)地污染修復(fù)有可觀的應(yīng)用前景。Y.Y.Gao等［37］將零價(jià)納米鐵注射進(jìn)污染土壤中再種植幼苗期的鳳仙花，待植物成熟后將其從土壤中移走，實(shí)現(xiàn)土壤去污。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該技術(shù)方法對(duì)土壤中PCBs和Pb具有較好的凈化效果。

根據(jù)上述4類復(fù)合污染修復(fù)技術(shù)，其優(yōu)缺點(diǎn)如表1所示。

表1 4類聯(lián)合修復(fù)技術(shù)比較

4 結(jié)束語

綜上所述，我國目前對(duì)于電子垃圾污染場(chǎng)地的污染現(xiàn)狀及特征已經(jīng)取得一定的研究進(jìn)展，其已知特征主要表現(xiàn)為：污染物種類多，機(jī)理復(fù)雜，遷移范圍廣，污染嚴(yán)重。從修復(fù)工程的角度來看，目前的調(diào)查所得信息和數(shù)據(jù)尚有欠缺，有必要結(jié)合整個(gè)生態(tài)圈的動(dòng)態(tài)關(guān)聯(lián)以及當(dāng)?shù)氐目陀^環(huán)境，對(duì)污染物的遷移規(guī)律、分布特征以及污染物自身和污染物之間的反應(yīng)機(jī)理、潛在的相互作用深入研究，為電子垃圾污染場(chǎng)地修復(fù)技術(shù)的創(chuàng)新和優(yōu)化提供更為充足的數(shù)據(jù)和分析基礎(chǔ)，以保證修復(fù)技術(shù)的合理性和有效性。

結(jié)合電子垃圾場(chǎng)地土壤污染和修復(fù)工程的特點(diǎn)，對(duì)今后的研究方向提出如下建議：

1）對(duì)現(xiàn)有的以及潛在的新型有機(jī)污染開展更多的調(diào)查和研究。

2）結(jié)合模型軟件深入研究和分析電子垃圾污染場(chǎng)地污染物的空間分布以及動(dòng)態(tài)遷移，收集更多數(shù)據(jù)。

3）電子垃圾污染場(chǎng)地的污染途徑涉及整個(gè)生態(tài)循環(huán)系統(tǒng)，考慮通過小試或中試等方式加強(qiáng)基于實(shí)地污染場(chǎng)地的修復(fù)實(shí)驗(yàn)和研究。

4）根據(jù)修復(fù)目標(biāo)選擇或組合不同的修復(fù)媒介的同時(shí)加強(qiáng)事前評(píng)估或事后監(jiān)測(cè)，明確各聯(lián)合作用下的反應(yīng)機(jī)制或衍生產(chǎn)物對(duì)污染物及周邊環(huán)境的影響。

5）基于減少二次污染，提高修復(fù)效率，降低修復(fù)成本，減少修復(fù)周期的修復(fù)目標(biāo)，利用物化、生物基因、分子生物等學(xué)科研發(fā)新型修復(fù)試劑。

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