藍(lán)邦，丘林燕，幸志偉

［1.廣東省梅州市質(zhì)量計(jì)量監(jiān)督檢測(cè)所，廣州梅州514200；2.廣東省質(zhì)量監(jiān)督水泥檢驗(yàn)站（梅州）］

硅酸鹽水泥強(qiáng)度增強(qiáng)添加劑的研究進(jìn)展

藍(lán)邦1，2，丘林燕1，幸志偉1

［1.廣東省梅州市質(zhì)量計(jì)量監(jiān)督檢測(cè)所，廣州梅州514200；2.廣東省質(zhì)量監(jiān)督水泥檢驗(yàn)站（梅州）］

硅酸鹽水泥由于具有高的穩(wěn)定性和生產(chǎn)成本較低等特點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于民用和工業(yè)建筑。但是，由于其化學(xué)組成的固有特性導(dǎo)致其絕對(duì)強(qiáng)度并不高，甚至還會(huì)出現(xiàn)強(qiáng)度衰退的現(xiàn)象，從而限制了硅酸鹽水泥的發(fā)展。研究發(fā)現(xiàn)，化學(xué)添加劑是增強(qiáng)硅酸鹽水泥強(qiáng)度的一個(gè)有效策略。從無機(jī)、有機(jī)和新型功能材料這3方面對(duì)硅酸鹽改性增強(qiáng)添加劑做了綜述，并分析了其增強(qiáng)機(jī)理，為日后進(jìn)一步優(yōu)化硅酸鹽水泥強(qiáng)度提供參考。

硅酸鹽水泥；添加劑；強(qiáng)度

1　發(fā)展現(xiàn)狀

硅酸鹽水泥是民用和工業(yè)建筑中基本的土木材料，并且廣泛應(yīng)用于水利、橋梁、海港以及國(guó)防工程中。而隨著硅酸鹽水泥應(yīng)用的多樣化，各行各業(yè)對(duì)硅酸鹽水泥的性能特別是絕對(duì)強(qiáng)度提出了更高的要求。硅酸鹽水泥的主要化學(xué)成分為硅酸三鈣（C3S）、硅酸二鈣（C2S）、鋁酸三鈣（C3A）、鐵鋁酸四鈣（C4AF）。由于C3A水化速度快、凝結(jié)時(shí)間短，因此其絕對(duì)強(qiáng)度并不高，甚至后期會(huì)出現(xiàn)一定程度的衰退。這一固有的缺點(diǎn)極大限制了硅酸鹽水泥的廣泛運(yùn)用，無法完全滿足目前國(guó)民生產(chǎn)的要求。針對(duì)這一缺陷，材料學(xué)家們做了大量研究以期提高硅酸鹽水泥的強(qiáng)度。

由于化學(xué)添加劑與C3A之間的化學(xué)物理的耦合效應(yīng)能夠影響其水化過程中的動(dòng)力學(xué)過程，因此添加劑被認(rèn)為是一種提高硅酸鹽水泥化學(xué)物理力學(xué)性能的有效策略。目前，對(duì)化學(xué)添加劑的研究一直是國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究的熱點(diǎn)，同時(shí)也發(fā)展出多種類型化學(xué)添加劑，如：無機(jī)物添加劑（無機(jī)離子、無機(jī)礦物等）、有機(jī)添加劑（小分子表面活性劑、高分子聚合物等）和一些新型功能材料（碳納米管、石墨烯、氮化硼等）?？梢哉f，外加添加劑已成為促進(jìn)硅酸鹽水泥工業(yè)發(fā)展的一個(gè)關(guān)鍵因素。筆者詳細(xì)介紹了目前國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)硅酸鹽水泥強(qiáng)度增強(qiáng)添加劑的研究進(jìn)展及其增強(qiáng)機(jī)理，特別是一些新型的化學(xué)添加劑，以期促進(jìn)該行業(yè)的發(fā)展。

2　研究進(jìn)展

2.1無機(jī)物添加劑

2.1.1無機(jī)離子

水泥與水結(jié)合后立即會(huì)形成一種多離子體系，比如Ca2+、SO42-、OH-、Al（OH）4-等，這些離子的濃度、水化性直接影響著水泥的水化動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而影響水泥的各項(xiàng)機(jī)械性能。在水泥中添加一些無機(jī)離子能夠有效調(diào)控水泥體系中離子的狀態(tài)、濃度、擴(kuò)散速率等，同時(shí)也是一種調(diào)控水泥強(qiáng)度的有效的途徑。

S.Aggoun等［1］研究了硝酸鈣對(duì)水泥水化過程和力學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)添加硝酸鈣后能夠顯著縮短水泥的凝結(jié)時(shí)間，即對(duì)水泥早期強(qiáng)度的提高有顯著促進(jìn)作用，而對(duì)水泥后期強(qiáng)度的影響則不明顯。A.K.Swyavanshi等［2］將氯化物作為添加劑，研究了氯離子對(duì)硅酸鹽水泥孔結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明，氯化物可使水泥水化結(jié)構(gòu)C—S—H中的空隙明顯減少，從而可以得到一種密實(shí)度高的水泥體系來增強(qiáng)水泥的強(qiáng)度。楊文萃等［3］研究了不同無機(jī)鹽外加劑對(duì)水泥強(qiáng)度的影響，發(fā)現(xiàn)CaCl2、NaNO3、Ca（NO3）2、Na2SO4等無機(jī)鹽能夠影響水泥水化的動(dòng)力學(xué)，從而有利于水泥早期強(qiáng)度的提高。

目前，對(duì)無機(jī)鹽離子添加劑增強(qiáng)水泥強(qiáng)度的研究機(jī)理始終存在著單一性的問題，無法進(jìn)行全面探討。從硅酸鹽水泥液相離子濃度、水化動(dòng)力學(xué)、水化產(chǎn)物、微觀結(jié)構(gòu)等方面綜合研究它們之間的相互關(guān)系，在此基礎(chǔ)上提出無機(jī)鹽離子對(duì)硅酸鹽水泥強(qiáng)度形成的作用機(jī)理，并建立硅酸鹽水泥強(qiáng)度模型將是日后各國(guó)學(xué)者研究的重點(diǎn)。

2.1.2無機(jī)礦物

目前，對(duì)于硅酸鹽水泥工業(yè)化生產(chǎn)的研究方向除了要提高其強(qiáng)度外，還有一個(gè)非常重要的方面就是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)化綠色生產(chǎn)。如果能夠?qū)⒍呓Y(jié)合起來，將會(huì)為硅酸鹽水泥的發(fā)展提供堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。當(dāng)前各國(guó)學(xué)者嘗試將工業(yè)用的礦物或者殘?jiān)鳛樘砑觿?。已知研究成果表明，?jīng)過一定的添加量和工藝的優(yōu)化，能夠顯著克服硅酸鹽水泥一些自身結(jié)構(gòu)上的缺點(diǎn)，如劣化的界面區(qū)、強(qiáng)度衰減的晶體結(jié)構(gòu)以及高水化熱造成的微裂紋等。傳統(tǒng)的無機(jī)添加劑如粉煤灰、礦渣以及石灰石等礦物在硅酸鹽水泥工業(yè)應(yīng)用廣泛［4-5］，近年來還出現(xiàn)了新型的無機(jī)礦物添加物。

N.V.Tuan等［6］利用生活中常見的谷殼灰作為添加劑，系統(tǒng)研究了谷殼灰對(duì)水泥的微觀結(jié)構(gòu)（如微孔）的影響，并從微結(jié)構(gòu)等方面解釋了其對(duì)水泥強(qiáng)度的增強(qiáng)作用。研究表明，谷殼灰具有獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)，這些孔結(jié)構(gòu)在硅酸鹽水泥混合階段能夠吸附自由水，而在水泥水化的過程中被吸附的水又會(huì)被釋放，從而影響水泥的水化過程，使得水泥綜合強(qiáng)度在91 d時(shí)達(dá)到183 MPa。N.Farzadnia等［7］利用絹云母礦石作為硅酸鹽水泥的添加劑。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)絹云母添加量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）為3%時(shí)，其綜合力學(xué)性能提高了24%。通過XRD、SEM和DSC等結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)絹云母具有較高的比表面積、空心管微結(jié)構(gòu)以及高的長(zhǎng)徑比，有利于形成高密度的C—S—H以及高密集的微觀結(jié)構(gòu)。Duan Ping等［8］采用高嶺土、硅粉以及爐渣作為硅酸鹽水泥的添加劑，發(fā)現(xiàn)這些礦物的添加能夠優(yōu)化水泥的密實(shí)度，具有合適的孔大小和孔徑分布，從而使水泥的綜合機(jī)械性能得到了一定的提高。由于高嶺土具有高的比表面積和凝結(jié)活性，其對(duì)水泥內(nèi)部結(jié)構(gòu)的優(yōu)化效果最佳，其力學(xué)性能的增強(qiáng)效果也最為顯著。

通過工業(yè)礦渣和無機(jī)礦物作為水泥添加劑帶來的經(jīng)濟(jì)效益和環(huán)境效益，使得其在硅酸鹽水泥工業(yè)的應(yīng)用日益廣泛。目前，這類添加劑的增強(qiáng)機(jī)理基本上是物理增強(qiáng)，其增強(qiáng)效果并不十分顯著，因此在后續(xù)的研究中應(yīng)該探索無機(jī)礦物添加劑的化學(xué)活性，從水泥水化動(dòng)力學(xué)的方面顯著提高硅酸鹽水泥的強(qiáng)度。

2.2有機(jī)物添加劑

2.2.1小分子表面活性劑

表面活性劑一端含有親油基，另一端含有親水基，因此這些表面活性劑基團(tuán)會(huì)定向地吸附在水泥-水和空氣-水的界面上，能夠影響硅酸鹽水泥的水化過程，從而影響水泥的強(qiáng)度［9-11］。

例如，西電捷通案中，北京高院法官就采這一理論。他們認(rèn)為合法售出的“實(shí)施專利方法的專用設(shè)備”、“制造專利產(chǎn)品的專用設(shè)備、元件或部件”并不會(huì)導(dǎo)致權(quán)利用盡。

P.K.Mehta等［12］認(rèn)為表面活性劑的親水鏈會(huì)以橫臥的形式吸附在水泥顆粒上，在這種情況下，表面活性劑的親水端伸向水中，降低水的表面張力，使水泥顆粒呈親水性，進(jìn)而在水泥顆粒周圍形成一層水偶級(jí)子，從而阻止絮凝結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生，使水泥保持良好的分散狀態(tài)，使其強(qiáng)度增強(qiáng)?；谇叭说睦碚?，Li Yinwen等［13］用二乙醇胺改性后的木質(zhì)素表面活性劑作為水泥的添加劑，發(fā)現(xiàn)由于表面活性劑的表面基團(tuán)的位阻效應(yīng)以及其吸附性能夠有效地減緩水泥的水化過程，從而增強(qiáng)水泥的綜合機(jī)械性能。

小分子表面活性劑通過分子間的弱相互作用調(diào)控水泥分子的水化動(dòng)力學(xué)以增強(qiáng)硅酸鹽水泥的機(jī)械性能，并且得到了廣泛的應(yīng)用。但是表面活性劑提高的只是硅酸鹽水泥的早期的水化程度，即僅僅增強(qiáng)了水泥的早期強(qiáng)度，而對(duì)水泥后期耐久性的增強(qiáng)效果極其有限。

2.2.2小分子助磨劑

三乙醇胺（ATE）作為常見的助磨劑被廣泛應(yīng)用于硅酸鹽水泥中。V.S.Ramachandran［14］研究發(fā)現(xiàn)，ATE能夠促進(jìn)C3S在水化過程中形成復(fù)雜的表界面從而延長(zhǎng)C3S的水化誘導(dǎo)期，同時(shí)ATE能夠促進(jìn)C—S—H的生成，以提高水泥的強(qiáng)度。V.S.Ramachandran［15］還對(duì)ATE體系做了深入的探討。結(jié)果表明，當(dāng)ATE的添加量較少時(shí)，ATE能夠加速C3A的水化，形成更多的六方鋁酸物并且促進(jìn)其向立方相轉(zhuǎn)變，與此同時(shí)ATE也加速了水泥系統(tǒng)中鈣釩石的形成。但是當(dāng)ATE的添加量增大時(shí)，ATE反而延長(zhǎng)了硅酸鹽的誘導(dǎo)期，導(dǎo)致其強(qiáng)度下降［16］。

三異丙醇胺（TIPA）與ATE有著相似的結(jié)構(gòu)［17］。E.M.Gartner等［18］研究發(fā)現(xiàn)，TIPA在水泥水化的初期（1 d）強(qiáng)度會(huì)顯著增強(qiáng)，而ATE則沒有表現(xiàn)出明顯的效果。該差異是由于二者之間化學(xué)反應(yīng)不同所致，TIPA能夠形成絡(luò)合物促進(jìn)C4AF的水化。J.P.Perez等［19］針對(duì)TIPA對(duì)硅酸鹽水泥后期強(qiáng)度的研究做了探索。結(jié)果表明，TIPA能夠提高水泥7 d和28 d的強(qiáng)度。這是由于在水化后期，TIPA的親和力不足以吸附到CH表面，從而有利于強(qiáng)度的增強(qiáng)。史才軍等［20］也發(fā)現(xiàn)加入TIPA能夠促進(jìn)C4AF水化成鈣礬石，使硅酸鹽水泥的強(qiáng)度得到了顯著的提高。

目前，ATE和TIPA等小分子有機(jī)助磨劑成為硅酸鹽水泥工業(yè)中增強(qiáng)其綜合機(jī)械強(qiáng)度的常用手段。今后對(duì)于助磨劑的研究將主要圍繞環(huán)保、可持續(xù)發(fā)展的多功能型復(fù)合助磨劑以及高分子合成助磨劑等方面展開。

2.2.3高分子聚合物

聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDADMA）作為一種典型的大分子聚合物，能夠很好地復(fù)合水泥基材料的黏結(jié)劑。D.Jansen等［21］利用PDADMA作為硅酸鹽水泥的添加劑，得到了高強(qiáng)度的水泥基材料。表征結(jié)果表明，PDADMA中離子交換作用能夠延遲C3A的水解作用，從而增強(qiáng)了水泥強(qiáng)度。T.Poinot等［22］利用羥丙基纖維素（HPG）作為水泥添加劑。研究發(fā)現(xiàn)，由于HPG分子的強(qiáng)極性會(huì)吸附在水泥基材料的表面，從而能夠極大影響水泥的水化過程，進(jìn)而增強(qiáng)硅酸鹽水泥的強(qiáng)度。

針對(duì)高分子聚合物的增強(qiáng)機(jī)理，還可利用高分子纖維去影響水泥的微組織結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)強(qiáng)度［23］。F. U.A.Shaikh［24］采用一系列高分子聚合物［如聚丙烯（PP）、聚氯乙烯（PVC）等］的短纖維作為添加劑以增強(qiáng)水泥強(qiáng)度。研究發(fā)現(xiàn)，這類高分子聚合物擁有特殊的纖維結(jié)構(gòu)，能夠有效地影響水泥的微觀結(jié)構(gòu)從而增強(qiáng)水泥的彎曲強(qiáng)度、斷裂能等，還能夠有效調(diào)控水泥的裂紋擴(kuò)散。

上述廉價(jià)的高分子聚合物能夠在一定程度上增強(qiáng)水泥的機(jī)械性能，目前也得到了廣泛的應(yīng)用。但是由于高分子聚合物具有易老化、易燃燒以及不耐高溫等缺陷，使其在增強(qiáng)水泥的應(yīng)用上受到了限制。

2.3新型功能材料添加劑

碳納米管自從被發(fā)現(xiàn)后即被大量應(yīng)用于高精尖的電學(xué)器件中，由于其具有高彈性模量、高張力以及大的長(zhǎng)徑比等特性，因此被認(rèn)為是一種增強(qiáng)水泥的有效手段。K.J.D.Mackenzie等［25］將單壁碳納米管作為添加劑，研究了其對(duì)水泥機(jī)械性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)納米管添加量為0.25%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）時(shí)，其張力強(qiáng)度相對(duì)于沒有添加的水泥增加了將近30%；而繼續(xù)增加單壁碳納米管的添加量，其強(qiáng)度則有所衰退。M.Saafi等［26］系統(tǒng)研究了添加多壁碳納米管的水泥的多項(xiàng)機(jī)械性能。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)多壁碳納米管的添加量為0.5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）時(shí)，水泥的抗彎強(qiáng)度、楊氏模量、彎曲韌性和劈裂能都得到了增強(qiáng)。其增強(qiáng)機(jī)理：隨著碳納米管的添加，碳納米管和水泥基原料之間產(chǎn)生強(qiáng)烈的耦合，而碳納米管起到了“裂紋橋”的作用，能夠有效地抑制裂紋的擴(kuò)散和滑移。另一方面，由于碳納米管較高的長(zhǎng)徑比和彈性模量，使得其能夠有效地將載荷由水泥基體向碳納米管轉(zhuǎn)移。在“裂紋橋”和載荷轉(zhuǎn)移機(jī)制的協(xié)同作用下，使得復(fù)合水泥結(jié)構(gòu)具有高斷裂能。但是需特別注意的是，對(duì)于碳納米管添加劑，只有當(dāng)碳納米管與水之間擁有相當(dāng)優(yōu)異的分散性時(shí)這種增強(qiáng)效應(yīng)才會(huì)產(chǎn)生，否則會(huì)出現(xiàn)強(qiáng)度的減弱［27-28］。

石墨烯與碳納米管一樣，由于具有較高的比表面積和表面能，使得其在水中的分散濃度很低，這種易于團(tuán)聚的特性能夠極大地影響其對(duì)水泥的增強(qiáng)效果。大量研究發(fā)現(xiàn)，通過氧化石墨烯可在其表面氧化出一些官能團(tuán)（如—COOH、—OH等），使其在極性溶劑如水中產(chǎn)生較好的分散效果［29］。經(jīng)上述改性的石墨烯能夠有效化解石墨烯團(tuán)聚對(duì)水泥強(qiáng)度的削弱效應(yīng)?；诖?，M.Saafi等［30］將還原氧化石墨烯（rGO）作為添加劑研究了其對(duì)水泥機(jī)械性能的影響。結(jié)果表明，rGO的添加能夠有效增強(qiáng)水泥的彎曲硬度、楊氏模量和韌性。當(dāng)rGO的添加量為0.5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）時(shí)，增強(qiáng)效果最為顯著，此時(shí)彎曲硬度、楊氏模量和韌性的增強(qiáng)性能分別為134%、376%和56%。研究者認(rèn)為rGO表面豐富的化學(xué)鍵和特殊的二維結(jié)構(gòu)是增強(qiáng)性能的關(guān)鍵。

除了上述的一些新型功能碳材料外，類石墨烯結(jié)構(gòu)的氮化硼（BN）二維材料也顯示出了卓越的機(jī)械性能，它具有較高的熱導(dǎo)率和彈性模量，被認(rèn)為是提高復(fù)合材料力學(xué)性能的一種理想的復(fù)合材料填充物。M.A.Rafiee等［31］利用BN納米片作為水泥的添加劑，結(jié)果表明，當(dāng)BN的添加量為1%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）時(shí)，硅酸鹽水泥的韌性增強(qiáng)了200%，綜合強(qiáng)度增強(qiáng)了將近64%。SEM表征發(fā)現(xiàn)，BN在水泥體系中表現(xiàn)出扎釘效應(yīng)，即BN與水泥基材料之間存在強(qiáng)烈的耦合效應(yīng)，從而促成了機(jī)械性能的大幅提高。

上述這些新型功能材料添加劑的強(qiáng)度增強(qiáng)效果十分顯著，但相對(duì)于無機(jī)礦物、無機(jī)鹽離子、有機(jī)物等添加劑，其昂貴的價(jià)格則限制其進(jìn)一步推廣與應(yīng)用。因此，在盡量減少新型功能材料添加劑用量的同時(shí)，確保水泥強(qiáng)度的提升將是后續(xù)研究的重點(diǎn)。

3　結(jié)論與展望

1）各類添加劑都存在著一定的優(yōu)缺點(diǎn)，比如機(jī)械性能增強(qiáng)效果顯著的新型功能材料價(jià)格昂貴，而其他價(jià)格低廉甚至廢物利用的礦物添加劑恰好能夠彌補(bǔ)這些不足。目前對(duì)于添加劑研究往往專注于單一添加劑的使用，不過已經(jīng)有學(xué)者集中研究多個(gè)添加劑對(duì)硅酸鹽水泥強(qiáng)度的增強(qiáng)效果［32-35］。多種添加劑之間相互耦合并發(fā)揮各自的優(yōu)勢(shì)，從而進(jìn)一步提升水泥的強(qiáng)度，這是今后各國(guó)學(xué)者研究的一個(gè)重點(diǎn)。2）采用多組分添加劑，由于多個(gè)添加劑之前組分的復(fù)雜，使得多組分添加劑的增強(qiáng)機(jī)理很難得到合理的解釋，這也是限制設(shè)計(jì)多組分高效硅酸鹽水泥的一個(gè)瓶頸。3）伴隨當(dāng)今工業(yè)的快速發(fā)展，環(huán)境則持續(xù)惡化，使得對(duì)硅酸鹽水泥的強(qiáng)度要求也逐漸變高。同時(shí)行業(yè)發(fā)展要求水泥賦予一定的功能特性，如抗酸堿腐蝕、熱脹冷縮性鈍化等。這些都將是研究者的研究方向和亟待解決的課題。

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聯(lián)系方式：gdutlb@126.com

Research progress in additives for strength reinforcement of Portland cement

Lan Bang1，2，Qiu Linyan1，Xing Zhiwei1
［1.Guangdong Meizhou Institute of Quality and Mentrology Supervision Testing，Meizhou 514200，China；2.Guangdong Cement Quality Supervision and Detection Station（Meizhou）］

Portland cement is the most widely used in civil and industrial architectures fields，owing to its high stability and relatively low cost.However，its absolute strength is inferior even declines due to the intrinsic chemical composition.Then，the development of Portland cement was restricted.The chemical additive is an effective strategy to optimize mechanical properties of Portland cement according to relative studies.The strength reinforce additives of Portland cement were reviewed from three aspects of inorganic，organic，and new functional materials，and their mechanisms were also analyzed，so as to provide a reference for the further improvement of Portland cement′s strength in the future.

Portland cement；additive；strength

TQ127.2

A

1006-4990（2015）11-0015-05

2015-05-21

藍(lán)邦（1986—），男，碩士，主要從事混泥土開發(fā)與檢測(cè)研究工作，已公開發(fā)表文章10多篇。