陳陽　程宏飛　鄧宇濤　林陽*中國礦業(yè)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與測繪工程學(xué)院，北京00083 中煤地質(zhì)工程總公司，北京00073

粘土礦物對鈾的吸附作用研究進(jìn)展①

陳陽1程宏飛1鄧宇濤2林陽1*
1中國礦業(yè)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與測繪工程學(xué)院，北京100083 2中煤地質(zhì)工程總公司，北京100073

提 要 粘土礦物吸附鈾主要存在于砂巖型鈾礦床中，通過將含粘土礦物較多的礦石和不含或含少量粘土礦物的礦石作對比，發(fā)現(xiàn)含粘土礦物較多的礦石含鈾量普遍較高。不同的粘土礦物對鈾的吸附容量也不同，對蒙脫石，高嶺石，伊利石進(jìn)行研究后得出吸附容量由大到小依次為:蒙脫石-伊利石-高嶺石。不同影響因素對粘土礦物吸附鈾有不同的影響。結(jié)論為在足夠的吸附時(shí)間下，pH值在適宜范圍內(nèi)，溫度越高，粘土礦物量越多，鈾初始濃度越大，越有利于粘土礦物對鈾的吸附。

關(guān)鍵詞粘土礦物 吸附作用 鈾酰離子 影響因素

0 引言

放射性元素鈾等戰(zhàn)略資源及其所引起的國家安全問題，在當(dāng)代國際政治、經(jīng)濟(jì)、軍事舞臺中愈顯突出和重要。據(jù)美國能源信息署(EIA)《2007年度國際能源展望》預(yù)測【1】，今后世界對核能的需求量將以年均1.0%速度增長。工業(yè)發(fā)達(dá)國家和前蘇聯(lián)地區(qū)將呈下降趨勢；而發(fā)展中國家將以3.5%速度增長，其中增長最快的國家為中國和印度，增長速度將分別為7.6%和7.4%。世界鈾礦山產(chǎn)量將無法滿足需求，約50%的需求量需由二次鈾來彌補(bǔ)。

鈾在自然界中主要以U4+和U6+兩種氧化態(tài)存在。U4+不穩(wěn)定，極易氧化成U6+, U6+以鈾酰UO22+存在，可形成多種復(fù)雜氧化物配合物，所以內(nèi)生成因的晶質(zhì)鈾礦在風(fēng)化作用階段極易風(fēng)化、分解，進(jìn)而重新形成新的相對穩(wěn)定的礦物或被流水帶入沉積盆地【2,3】。研究發(fā)現(xiàn)化學(xué)組成、晶體結(jié)構(gòu)復(fù)雜的鈾礦物極易風(fēng)化，而呈吸附狀態(tài)和呈雜質(zhì)狀態(tài)存在的放射性元素鈾多存在于相對穩(wěn)定的、風(fēng)化成因的粘土礦物之中，故多被保存下來。

在進(jìn)行鈾礦勘查過程中，人們總是希望能找到有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的工業(yè)鈾礦物(如瀝青鈾礦、晶質(zhì)鈾礦)，事實(shí)上，鈾礦石中的鈾并不全是鈾礦物, 更多的卻是呈吸附狀態(tài)的鈾。人們對瀝青鈾礦等的沉淀機(jī)理討論的較多，而對呈吸附狀態(tài)的鈾則往往重視不夠；而吸附作用的研究不僅有利于了解整個(gè)鈾的成礦過程，還將對核廢物的處置有重大意義。在核廢物的地球化學(xué)處置中，為了防止呈溶液狀態(tài)的鈾的泄漏，我們希望有強(qiáng)的吸附劑來固定溶液中的鈾; 在地質(zhì)條件下，尋找這種吸附劑，研究其吸附能力便顯得十分必要了。

1 粘土礦物特征

粘土礦物是地球上儲量最多的礦物，并且粘土礦物有很多特有的特征。粘土礦物不僅對環(huán)境有著非常重要的意義，而且能夠?yàn)閷ふ移渌V產(chǎn)資源提供依據(jù)【4】。

現(xiàn)階段對粘土礦物的了解已經(jīng)比較全面【5-7】。粘土礦物是含水的層狀硅酸鹽化合物，由于顆粒細(xì)微所以具有很大的表面，為良好的吸附性打下了基礎(chǔ)【8】。粘土礦物是由各類母巖通過風(fēng)化作用、蝕變作用或沉積作用形成的產(chǎn)物，它是組成粘土的主要成分。少數(shù)粘土礦物呈管狀(埃洛石)或纖維狀(坡縷石和海泡石)。從分類上看，粘土礦物幾乎包括了各種結(jié)構(gòu)類型的層狀硅酸鹽，分布最廣，意義最大的粘土礦物主要是高嶺石族、埃洛石族、蒙脫石—皂石族、水云母族、坡縷石—海泡石族的礦物以及海綠石和鮞綠泥石等【9-10】。

粘土礦物的形成方式有3種【11】：①與風(fēng)化作用有關(guān)。風(fēng)化原巖的種類和介質(zhì)條件如水、氣候、地貌、植被和時(shí)間等因素決定了礦物種和保存與否。②熱液和溫泉水作用于圍巖，可以形成粘土礦物的蝕變富集帶。③由沉積作用、成巖作用生成粘土礦物。

粘土礦物具有吸水膨脹性、分散性、可塑性、吸附性與離子交換性、觸變性、燒結(jié)性與耐火性。由于粘土礦物的這些特殊性質(zhì)，使粘土礦物具有很大的地質(zhì)意義和實(shí)用意義。不同類型的粘土礦物元素的吸附性能是不同的【12】。有些粘土礦物與有機(jī)質(zhì)反應(yīng)形成有機(jī)復(fù)合體，改善了它的性能，擴(kuò)大了應(yīng)用范圍，還可作為分析鑒定礦物的依據(jù)。粘土礦物可以吸附多種金屬元素【13】。粘土礦物的吸附性包括選擇性吸附和非選擇性吸附【14】。如蒙脫石對Cu2+離子的吸附，銅離子在蒙脫石中可有3種存在狀態(tài)：以水合離子的形式存在于蒙脫石的層間；部分銅離子進(jìn)入硅-氧四面體的六方環(huán)孔洞中；少量銅離子進(jìn)入鋁-氧八面體的空位，前者屬于非選擇性吸附，后兩者屬于選擇性吸附【15】。水對粘土礦物有很大的影響，如高溫下，強(qiáng)堿性的蒸汽冷凝水會使高嶺石、伊利石不穩(wěn)定，最終與其他礦物合成穩(wěn)定的蒙皂石產(chǎn)物【16】。粘土礦物中水的存在形式為吸附水、層間水和結(jié)構(gòu)水。

2 粘土礦物中的鈾賦存

我國自1955年開展鈾礦地質(zhì)勘查工作以來，探獲了許多鈾礦床，其主要類型有：花崗巖型、火山巖型、砂巖型、碳硅泥巖型、含鈾煤型等，我國鈾礦床以前四種類型為主【17-19】。粘土礦物吸附鈾主要存在于砂巖型鈾礦中【20-23】。理論上, 元素的賦存形式可分為呈單礦物和呈分散形式兩類,而分散形式又可分為分散吸附和類質(zhì)同象兩種形式【24】。砂巖型鈾礦床中鈾的存在形式主要有：礦物形式、分散吸附形式、類質(zhì)同象形式和有機(jī)絡(luò)合物形式，分散吸附形式在砂巖型鈾礦中最常見【25】。在富含粘土礦物的含鈾礦石中，鈾主要被粘土礦物所吸附或進(jìn)入粘土礦物層間結(jié)構(gòu)內(nèi)【26】。粘土礦物對鈾的吸附作用主要表現(xiàn)在其表面富集鈾酰離子和內(nèi)部孔隙中有瀝青鈾礦【27】。

在鄂爾多斯店頭地區(qū)砂巖型鈾礦中，鈾礦化通常發(fā)生在充填孔隙的膠結(jié)物中，巖石中次生粘土礦物含量豐富, 高嶺石及伊利石等均對鈾元素具有不同程度的吸附【28】。田成【29】等在研究鄂爾多斯盆地南部含鈾砂巖中發(fā)現(xiàn)粘土礦物的吸附作用是砂巖中鈾富集的主要方式之一，將研究區(qū)賦鈾砂巖按巖石結(jié)構(gòu)組分將其分為4種類型【30】:Ⅰ型含鈾砂巖，粘土礦物含量最低，小于5%；Ⅱ型含鈾砂巖，粘土礦物含量在5%～10%；Ⅲ型含鈾砂巖，粘土礦物含量10%～15%；Ⅳ型含鈾砂巖，粘土礦物含量最高，大于15%。最終發(fā)現(xiàn)Ⅱ、Ⅲ型砂巖鈾的平均含量很高，分別為6.96×10-6和4.86×10-6。在這4 種類型含鈾砂巖中，Ⅰ型含鈾砂巖的泥質(zhì)雜基含量過低，吸附作用弱。Ⅳ型含鈾砂巖的泥質(zhì)雜基含量過高，巖石孔隙度和滲透率降低，從而阻礙了含氧含鈾水的滲入，鈾源被阻斷。這也是粘土礦物充填裂隙的粘土礦物可有效阻滯放射性元素、核素沿巖石裂隙遷移的原因之一【31】。Ⅱ、Ⅲ型含鈾砂巖的粘土礦物含量為5%～15%，既發(fā)揮了粘土礦物對鈾的吸附作用，又保持了一定孔隙度與滲透率，為鈾的運(yùn)移、成礦提供了有利條件。

對于伊犁盆地，秦明寬【32】等在對512鈾礦床研究時(shí)發(fā)現(xiàn)在0、20、30和70號四條典型剖面線除過渡帶外鈾的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化與粘土礦物總量w(TC)變化趨勢基本一致，表明粘土礦物對鈾有較明顯的吸附富集作用。在原生帶鈾與MgO呈正相關(guān)，反應(yīng)蒙脫石、綠泥石等粘土礦物對鈾的吸附作用，氧化帶中鈾與Fe2O3、Al2O3、Na2O、P2O5呈正相關(guān)，同樣反映出鈾與粘土礦物的吸附作用相關(guān)【33】。通過觀察伊犁盆地513礦床礦化砂巖填隙物中吸附鈾的X射線分布像發(fā)現(xiàn)該類礦床的貧礦石中鈾主要被粘土礦物等吸附【34】。

其他條件相似的情況下，富含粘土礦物的礦石含鈾量會較其他礦石多。張待時(shí)【35】在研究310礦床沉積巖中鈾發(fā)現(xiàn)含有大量泥屑的硅巖可以吸附大量鈾成礦，經(jīng)測試提取出的粘土級物質(zhì)占樣重的34%(電鏡鑒定有伊利石和少量多水高嶺石及石英碎屑)，其鈾含量為0.077%而全巖鈾含量為0.041%，這能較好說明含礦硅巖中有主要與粘土物質(zhì)有關(guān)，并呈吸附態(tài)。劉繼順【36】等在對華南東部地層進(jìn)行鈾釷地球化學(xué)研究時(shí)也發(fā)現(xiàn)頁巖類巖石通常比砂巖鈾含量高，其重要原因是頁巖類巖石中含有的粘土質(zhì)點(diǎn)可以吸附水體中的(UO2)2+質(zhì)點(diǎn)。這同樣說明粘土礦物的吸附會對鈾的富集起到重要作用【37-41】。

在其他成因的鈾礦床中粘土礦物也會吸附鈾，張靜宜【42】等在研究礦體產(chǎn)于破碎帶構(gòu)造泥中的3105淋積型鈾礦床時(shí)發(fā)現(xiàn)鈾以吸附形式為主，并且當(dāng)構(gòu)造泥中綠泥石-蒙脫石規(guī)則混層多時(shí)鈾含量就高，反之低，以該礦物為主的礦石鈾含量為0.246%，無此礦物時(shí)鈾含量低至0.007%。對于熱液成因的434鈾礦床也有此種情況。粘土中水云母-蒙脫石不規(guī)則混層含量的多少與礦石中鈾含量成正比，當(dāng)以此礦物為主時(shí)礦石鈾含量高達(dá)1.076%，當(dāng)這種礦物極少時(shí)礦石鈾含量明顯減少至0.0042%。

3 粘土礦物對鈾的吸附

3.1不同粘土礦物對鈾的吸附能力

粘土礦物種類的不同，對鈾的吸附能力也不盡相同。先以蒙脫石、伊利石、高嶺石為例。粘土礦物吸附鈾的變化趨勢與其本身的比表面積的大小相關(guān)，也與其可交換的陽離子容量相關(guān)【43】。何宏平【44】等在研究蒙脫石、高嶺石、伊利石對重金屬離子吸附容量的實(shí)驗(yàn)中用BET法測定了三種粘土礦物的比表面積(m2/g)，分別為：蒙脫石56.37，伊利石14.17，高嶺石12.40。3種礦物的陽離子交換容量(CEC，mmol/100g)分別為：蒙脫石84.8，伊利石9.7，高嶺石6.2。最終得出吸附容量由大到小依次為:蒙脫石-伊利石-高嶺石。蒙脫石的比表面積最大且蒙脫石存在大量層間陽離子，溶液中的鈾酰離子可以與層間陽離子發(fā)生交換反應(yīng)，故蒙脫石的吸附率最大【43】。

3.2粘土礦物吸附鈾的影響因素

影響粘土礦物吸附鈾的因素除上述自身性質(zhì)外還有外界環(huán)境的因素。

3.2.1粘土礦物用量對吸附鈾的影響 劉艷【45】等在對膨潤土對鈾吸附的研究中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)初始濃度一定時(shí)，吸附量隨膨潤土加入量的增加而減少，而吸附率呈相反趨勢，隨膨潤土加入量的增加而增加。這一現(xiàn)象普遍存在于吸附劑吸附鈾的過程中【46-48】。這是因?yàn)樵诔跏紳舛纫欢ǖ娜芤褐?，增加吸附劑的用量，為鈾的吸附提供了更多的吸附表面積或吸附活性點(diǎn)位，有利于吸附劑對鈾的表面吸附和離子交換吸附，從而使溶液中的鈾酰離子濃度下降，吸附率越來越高。與此同時(shí)由于吸附劑的增多，造成可用于吸附鈾的點(diǎn)位增多，結(jié)果使得單位面積上鈾的數(shù)量下降。

3.2.2鈾初始濃度對粘土礦物吸附鈾的影響 在粘土礦物數(shù)量不變時(shí)，隨著鈾初始濃度的增大，粘土礦物對鈾的吸附量會逐漸增大直至飽和，而吸附率會逐漸減小【48】。這是因?yàn)殡S著鈾濃度的增加，粘土礦物吸附鈾的量達(dá)到飽和，溶液中存在著大量鈾，所以吸附率會降低。吸附量的增加是因?yàn)殡S著鈾濃度的增加，粘土礦物可以吸附的鈾數(shù)量就會增加，使得吸附劑表面吸附鈾和離子交換吸附鈾逐漸接近飽和。

3.2.3 pH值對粘土礦物吸附鈾的影響 景晨【49】等在對高嶺土對鈾的吸附試驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn)在其他條件一定時(shí)，當(dāng)溶液中pH值為2時(shí)，高嶺土對鈾的吸附率僅為8%；在pH值大于3時(shí)，高嶺土對鈾的吸附率大幅提高；當(dāng)pH值為4～8時(shí)，高嶺土對鈾的吸附率可達(dá)99.94%。熊正為【50】等在對蒙脫石吸附鈾進(jìn)行研究時(shí)發(fā)現(xiàn)溶液pH值在5～6時(shí)吸附效果最好。這是因?yàn)樵诘退岫葧r(shí)，溶液中H+濃度較大，H+會占據(jù)粘土礦物上的吸附活性位點(diǎn)。同時(shí)，在占據(jù)活性位點(diǎn)后會形成斥力而阻礙鈾酰離子對活性位點(diǎn)靠近，使得吸附量較低。不同pH條件下的鈾存在形式也不同【51-53】，當(dāng)pH值大于7時(shí)，鈾酸離子的水解反應(yīng)生成[UO2(OH)]+、[(UO2)2(OH)2]2+、[(UO2)3(OH)5]+、UO2(OH)2等水解聚合物【54】，UO22+濃度減小也不利于鈾的吸附。因此初始pH值過高過低都不利于鈾的吸附。

3.2.4 其他因素對粘土礦物吸附鈾的影響 在其他條件一定的情況下，隨著溫度的升高，粘土礦物對鈾的吸附率會隨之升高【55】。這是因?yàn)闇囟鹊纳咛岣吡穗x子的運(yùn)動(dòng)速度，另一方面吸附鈾是吸熱過程，所以吸附率也會提高。時(shí)間也是影響粘土礦物吸附鈾的一個(gè)因素，在其他條件固定的情況下，粘土礦物吸附鈾的吸附量和吸附率會隨之上升，但在一定時(shí)間后會趨于穩(wěn)定。

4 結(jié)束語

核地質(zhì)勘查作為核工業(yè)發(fā)展的第一步，直接決定了核工業(yè)發(fā)展的進(jìn)度。因此我國特別重視核地質(zhì)勘查技術(shù)的發(fā)展。我國也先后發(fā)現(xiàn)了很多大型鈾礦資源，為核工業(yè)的快速發(fā)展發(fā)展提供了有力保障。但鈾礦資源在我國還有大量的空白區(qū)需要勘察，粘土礦物吸附鈾的研究可以一定程度上為鈾礦勘查提供研究資料，可以更有效的尋找鈾礦床。同時(shí)在對處理核工業(yè)所產(chǎn)生的環(huán)境問題上，研究粘土礦物吸附鈾可以在填埋或排放前進(jìn)行一定的處理，以此來減小對環(huán)境的影響。

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應(yīng)用地質(zhì)

PROGRESS IN URANIUM ADSORPTION BY CLAY MINERALS

Chen Yang1Cheng Hongfei1Deng Yutao2Lin Yang1
1 School of Geoscience and Surveying Engineering, China University of Mining & Technology, Beijing 100083
2 China Coal Geology Engineering Corporation, Beijing 100073

Abstract

Clay mineral adsorption uranium mainly exists in sandstone-type uranium deposits. By comparing ores which contain more clay mineral with ores which contain fewer or less, it is found that the ores which contain moreclay minerals have the higheruranium content. Theadsorption capacityof clay minerals of uranium is different. Through the study to the three minerals, it comes a conclusion that the adsorption capacity whichranked from more to less is montmorillonite, kaolinite and illite. Summarized the different influence factors on the influence of clay mineral adsorption uranium. The conclusion is that under thecondition of the enough adsorption time and the appropriate range of pH value, the temperature, the quantity of clay minerals and the initial concentration of uranium are proportional to theadsorption of clay mineral of uranium.

Keywords:Clay mineral; adsorption; Uranylion; influence factor

收稿日期：2015-04-02；改回日期：2015-04-16

* 第一作者簡介：陳陽（1994～），男，研究方向：礦產(chǎn)資源綜合利用，工程師

基金項(xiàng)目：①中國礦業(yè)大學(xué)（北京）大學(xué)生創(chuàng)新訓(xùn)練項(xiàng)目（C201 402 031），煤炭資源與安全開采國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（SKLCRSM14KFB02）

中圖分類號：P578.96:P619.14

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1006–5296（2015）02–0093–06