王子幫　姜麗麗　劉薇　高劍　張偉

摘 要：該文章對(duì)環(huán)境中Pu的α放射性氣溶膠濃度測量儀器的選擇和性能測試，放射性氣溶膠的樣品采集和處理進(jìn)行了詳細(xì)的介紹，并通過確定儀器分析參數(shù)，根據(jù)計(jì)算公式，最終給出α放射性氣溶膠濃度的測量方法。

關(guān)鍵詞：氣溶膠 Pu 加標(biāo)回收率 樣品采集

中圖分類號(hào)：X837 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1674-098X（2015）11（b）-0155-02

1 測量儀器及性能指標(biāo)

1.1 儀器參數(shù)

測量儀器選用堪培拉公司生產(chǎn)的7200-08八路α譜儀，主要性能參數(shù)如下：（1）能量分辨率（FWHM）：=18 kev（241Am探測器與源距離等于探測器尺寸）；（2）探測效率>25%（241Am探測器與源距離小于1mm）；（3）本底<1個(gè)計(jì)數(shù)h-1；（4）漂移不大于5%。

1.2 性能測試

測量前對(duì)α譜儀進(jìn)行24 h本底測試，并用儀器自帶的標(biāo)準(zhǔn)混合源（238U、234U、239Pu、241Am）對(duì)α譜儀進(jìn)行效率刻度，刻度源分別位于測量腔室第一格架和第二格架（格架與探測器的距離分別為1 mm和5 mm）；檢驗(yàn)α譜儀對(duì)241Am的能量分辨率；檢驗(yàn)α譜儀的24h道漂。

1.2.1 24 h本底測試。

打開設(shè)備電源，確保儀器連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行24 h，記錄測量的本底值，具體如表1所示。

1.2.2 探測效率

使用241Am標(biāo)準(zhǔn)源測量1 h，測量數(shù)據(jù)及效率如表2所示。

1.2.3 能量分辨率

使用241Am標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行測量，具體數(shù)據(jù)如表3所示。

由表1可知，α譜儀4個(gè)測量腔室24 h本底測試數(shù)據(jù)均小于24個(gè)，滿足出廠檢定指標(biāo)：本底計(jì)數(shù)小于1個(gè)計(jì)數(shù)h-1。

表2分別給出了譜儀4個(gè)腔室第一格架對(duì)241Am的探測效率均大于25%，滿足使用要求。

由表3可知，α譜儀4個(gè)腔室對(duì)241Am的能量分辨率均小于18 kev，滿足要求。

α譜儀4個(gè)腔室24 h漂移不大于2道，滿足漂移不大于5%的指標(biāo)，滿足使用要求。

因此，測量所用的α譜儀經(jīng)過性能測試全部滿足出廠指標(biāo)要求，可以用于放射性氣溶膠樣品測量。

2 樣品采集

在某核設(shè)施附近外環(huán)境空曠地帶采用移動(dòng)式取樣設(shè)備進(jìn)行連續(xù)取樣，多次連續(xù)取樣后混合。

（1）采樣設(shè)備：KC-1000型大流量TSP采樣器。流量：1 m3/min。濾膜：NF-2濾膜，可灰化。

（2）樣品采集方法：取樣時(shí)，確保KC-1000型大流量TSP采樣器取樣頭距地面距離為1.2 m，盡量架設(shè)在固定平臺(tái)上取樣，無平臺(tái)時(shí)就地架設(shè)采樣器。樣品采集后裝入干凈樣品袋封口，粘貼樣品標(biāo)簽，記錄取樣時(shí)間、取樣量和環(huán)境信息，采樣體積大于10000 m3。

3 樣品分析

把過濾集塵法過濾的空氣取樣濾布（或?yàn)V膜）進(jìn)行干法灰化，用硝酸加熱浸取進(jìn)行前處理。然后用三正辛胺-聚三氟氯乙烯粉萃色層吸附239Pu，并用10 mol/L的鹽酸和3mol/L的硝酸分別洗滌色層柱，去除釷、鈾等離子的干擾。最后用草酸-硝酸溶液解析239Pu，并在低酸度下進(jìn)行電沉積制源。用低本底α計(jì)數(shù)器或低本底α譜儀測量。

（1）主要試劑：239Pu標(biāo)準(zhǔn)溶液、239Pu標(biāo)準(zhǔn)板源、三正辛胺-聚三氟氯乙烯粉、氨基磺酸亞鐵、亞硝酸鈉等。

（2）樣品處理：主要步驟：①取樣后的濾布或?yàn)V膜置于50 mL的坩堝中，于電爐上碳化至無煙后，在馬弗爐內(nèi)于550 ℃下灰化至白色或灰白色，取出冷卻。②加入10 mL濃硫酸至研細(xì)的灰中，蓋上表面皿，于沙浴中小火蒸發(fā)至干，去蓋轉(zhuǎn)入450 ℃馬弗爐內(nèi)燒30 min，冷卻至室溫。③用40 mL1∶1硝酸粉多次將濾布灰轉(zhuǎn)移至燒杯中，于電爐上加熱，煮沸10 min，并趁熱過濾，用15 mol/L硝酸溶液粉3次洗滌燒杯后過濾，將濾液收集于100 mL燒杯中。④按每100 mL上述過濾液加入0.5 mL氨基磺酸亞鐵，進(jìn)行還原，放置5～10 min，再加入4 mol/L亞硝酸鈉0.5 mL，進(jìn)行氧化，放置5～10 min，然后在電爐上煮沸溶液，使過量的亞硝酸鈉完全分解，冷卻至室溫。⑤將上述溶液的酸度調(diào)至6～8 mol/L，并以2 mL/min的流速通過色柱層，用10 mL1∶1硝酸分三次洗滌原燒杯，并通過色柱層。⑥依次用4 mol/L鹽酸20 mL、3 mol/L硝酸30 mL，以2 mL/min的流速洗滌色柱層，最后用2 mL蒸餾水以1 mL/min的流速洗滌色柱層。⑦在不低于10 ℃條件下，用0.025 mol/L草酸、0.150 mol/L硝酸溶液，以1 mL/min的流速洗脫239Pu，并將洗脫液收集到已準(zhǔn)備好的電沉積槽中，用1∶1的氫氧化銨調(diào)節(jié)電沉積槽中的洗脫液的PH值為1.5～2.0。⑧電沉積制源，將上述電沉積槽置于流動(dòng)的冰水浴中，極間距離為4～5 mm，電流密度在500～800 mA/cm2下，電沉積60 min，然后加入25.0%（m/m）氫氧化銨1 mL，繼續(xù)電沉積1 min，斷開電源，棄去電沉積液，并依次用水和乙醇洗滌鍍片，在紅外燈下烤干。

（3）樣品測量：將電鍍好放射性樣品電鍍片在低本底α計(jì)數(shù)器或低本底α譜儀上測量。按（1）式計(jì)算氣溶膠239Pu濃度。

式中：A為氣溶膠中239Pu的放射性濃度，Bq/m3；N為樣品的平均計(jì)數(shù)率，cpm；Nb為本底計(jì)數(shù)平均值，cpm；η為儀器對(duì)239Pu的探測效率，%；Y為239Pu的全程放化回收率，%；ε為濾布過濾效率，%，（氣溶膠所用NF-2型濾布α過濾效率為90%，實(shí)驗(yàn)值）；V為氣體取樣體積，m3；60為將cpm變成Bq的轉(zhuǎn)換系數(shù)。

4 質(zhì)量保證

（1）人員資格和培訓(xùn)：所有參與人員均須熟練掌握輻射環(huán)境監(jiān)測中操作技術(shù)和質(zhì)量控制程序，掌握數(shù)據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)方法。（2）量器和儀器：所有取樣和測量儀器均在鑒定期內(nèi)，每次測量前后均須用檢驗(yàn)源進(jìn)行檢驗(yàn)，誤差在15%以內(nèi)，對(duì)測量結(jié)果進(jìn)行檢驗(yàn)源修正，超過15%時(shí)，應(yīng)檢查原因，并進(jìn)行重新檢定。（3）標(biāo)準(zhǔn)溶液：檢定或校準(zhǔn)所用的標(biāo)準(zhǔn)源、標(biāo)準(zhǔn)溶液和標(biāo)準(zhǔn)計(jì)量器具，均須根據(jù)國家規(guī)定的準(zhǔn)確度等級(jí)正確使用。（4）樣品管理：樣品要正確標(biāo)注信息，存放在專用樣品儲(chǔ)存間，由專人妥善保管，嚴(yán)防丟失或交叉污染。（5）數(shù)據(jù)記錄：數(shù)據(jù)記錄要清楚、詳細(xì)、準(zhǔn)確，數(shù)據(jù)上報(bào)前要進(jìn)行自查、校核和審核。

參考文獻(xiàn)

[1] 彭雪星，何永清，鐘長榮.α放射性氣溶膠能譜解析方法探討[C]//全國危險(xiǎn)物質(zhì)與安全應(yīng)急技術(shù)研討會(huì)論文集（上）.2011.