趙曦,李娟,黃藝,陸克定,肖朝明,肖遙

1.深圳市環(huán)境科學(xué)研究院，深圳 518001 2.北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，北京100871 3.深圳市人居環(huán)境技術(shù)審查中心，深圳 518057

珠三角某垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量空間格局及影響因素

趙曦1,*,李娟1,黃藝2,陸克定2,肖朝明3,肖遙1

1.深圳市環(huán)境科學(xué)研究院，深圳 518001 2.北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，北京100871 3.深圳市人居環(huán)境技術(shù)審查中心，深圳 518057

為研究珠三角某城市生活垃圾焚燒廠周邊汞污染空間格局及影響因素，于2014年1月，采集了馬占相思、荔枝和芒萁等優(yōu)勢(shì)種的葉片樣品192份，并同步采集相應(yīng)表層土壤樣品64份，采用冷原子吸收法測(cè)定樣品總汞含量，并運(yùn)用ADMS模型對(duì)2013年大氣汞年均濃度進(jìn)行模擬，分析了植物葉片汞含量與土壤和大氣汞濃度之間的關(guān)系。結(jié)果表明，植物葉片的汞含量范圍為0.0029～0.1741 mg·kg-1，荔枝葉片汞含量最高，為(0.0766±0.0395) mg·kg-1，其次為芒萁((0.0599±0.0370) mg·kg-1)和馬占相思((0.0556±0.0396) mg·kg-1)。植物葉片汞含量與土壤汞含量無(wú)顯著相關(guān)性，而受風(fēng)向和距污染源的距離影響顯著，與ADMS模擬的大氣年均汞濃度存在顯著相關(guān)性。研究表明，植物葉片汞含量變化與煙氣擴(kuò)散濃度的空間分異格局基本吻合，葉片對(duì)大氣中汞的吸收在植物與環(huán)境的汞交換中占據(jù)主導(dǎo)地位，對(duì)葉片的生物監(jiān)測(cè)可以反映城市生活垃圾焚燒廠汞排放對(duì)生態(tài)環(huán)境的實(shí)際影響。

汞; 城市生活垃圾焚燒廠; 植物葉片; 生物監(jiān)測(cè)

汞(Hg)在環(huán)境中具有高毒性和生物富集性，其中氣態(tài)單質(zhì)汞又具有遠(yuǎn)距離遷移性。環(huán)境中的汞來(lái)源于人為排放源和自然排放源。在我國(guó)，人為排放源主要包括燃料燃燒、城市生活垃圾焚燒、非鐵金屬熔煉、貴金屬生產(chǎn)、建筑材料生產(chǎn)、氯堿工業(yè)、溫度計(jì)生產(chǎn)、熒光燈生產(chǎn)和電池生產(chǎn)等多個(gè)行業(yè)[1]。我國(guó)城市生活垃圾大多未分類(lèi)，其中含有溫度計(jì)、血壓計(jì)、熒光燈和電池等多種含汞廢物[2]，使得城市生活垃圾焚燒廠成為汞的一個(gè)重要排放源。據(jù)統(tǒng)計(jì)，珠三角的所有城市垃圾焚燒廠2008年汞排放總量達(dá)到3 264 kg，占該地區(qū)汞人為排放量的21%[3]。而隨著城市生活垃圾焚燒廠的不斷增加，這一比例還在不斷增長(zhǎng)。據(jù)文獻(xiàn)預(yù)測(cè)，2015年我國(guó)城市垃圾焚燒廠排放的汞將比2010年增加40%[4]。

城市生活垃圾焚燒廠排放的汞分為氣態(tài)和顆粒態(tài)(HgP)，前者又分為氣態(tài)單質(zhì)汞Hg0和氣態(tài)二價(jià)汞Hg2+[5]。Hg0由于其較高的蒸汽壓和極低的水溶性，可在大氣環(huán)境中停留長(zhǎng)達(dá)0.5～2年；Hg2+易溶于水，可擴(kuò)散到幾十到幾百公里，隨干、濕沉降到地面，影響局部區(qū)域的生態(tài)系統(tǒng)；HgP一般在排放源的附近沉降下來(lái)，主要影響當(dāng)?shù)氐纳鷳B(tài)系統(tǒng)[6]。

為控制汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，有必要對(duì)垃圾焚燒廠周邊環(huán)境的汞進(jìn)行跟蹤監(jiān)測(cè)。目前的監(jiān)測(cè)主要集中在大氣和土壤樣品上。然而，大氣環(huán)境汞監(jiān)測(cè)往往只能反映采樣時(shí)間段和采樣點(diǎn)位的污染情況，受即時(shí)氣象條件影響較大，不能反映汞的時(shí)間累積影響，且受限于采樣方法和監(jiān)測(cè)成本，也難以像常規(guī)污染物那樣開(kāi)展多點(diǎn)位的長(zhǎng)期連續(xù)監(jiān)測(cè)。土壤環(huán)境汞監(jiān)測(cè)受土壤汞背景含量的自然變化干擾較大，且大量研究表明，垃圾焚燒廠對(duì)周邊土壤中的汞含量沒(méi)有明顯的影響[7-9]。另外，珠三角地區(qū)氣溫高、降水量大，當(dāng)?shù)責(zé)o碳酸鹽巖石風(fēng)化殼上發(fā)育的酸性土壤受到強(qiáng)烈的風(fēng)化和淋溶作用，土壤中的汞存在較高強(qiáng)度的輸出過(guò)程[9]，土壤汞含量不能很好地反映垃圾焚燒廠汞污染的影響程度。

生物監(jiān)測(cè)法是目前發(fā)展較好的一項(xiàng)大氣污染研究技術(shù)，其優(yōu)點(diǎn)在于能夠獲取空氣質(zhì)量的時(shí)間積累效應(yīng)，特別是不可移動(dòng)的植物被認(rèn)為是最合適的監(jiān)測(cè)有機(jī)體[10]。植物葉片汞含量與大氣汞濃度的線性關(guān)系表明葉片可以用于大氣汞污染的植物監(jiān)測(cè)。與傳統(tǒng)的儀器監(jiān)測(cè)相比，大氣污染的植物監(jiān)測(cè)具有分布廣泛、采樣便利、監(jiān)測(cè)時(shí)間長(zhǎng)、維護(hù)費(fèi)用低且能直接反應(yīng)污染物對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的影響等優(yōu)點(diǎn)[11]。目前，已有研究者用菠菜(Spinacia oleracea L.)和甘藍(lán)(Brassica oleracea L.)對(duì)荷蘭某垃圾焚燒廠排放的汞和其他污染物進(jìn)行了長(zhǎng)達(dá)10年(2004～2013年)的生物監(jiān)測(cè)，結(jié)果表明綠葉植物可以用來(lái)監(jiān)測(cè)垃圾焚燒廠排放的汞在大氣中的沉降[12]。不過(guò)，雖然已有一些研究對(duì)城市生活垃圾焚燒廠周邊植物的汞污染進(jìn)行了監(jiān)測(cè)，但主要集中在汞含量范圍以及不同時(shí)期的監(jiān)測(cè)對(duì)比上，對(duì)植物汞含量與垃圾焚燒廠周邊大氣汞濃度之間的相關(guān)性研究甚少。

ADMS(atmospheric dispersion modeling system)模型是由英國(guó)劍橋環(huán)境研究中心(CERC)開(kāi)發(fā)的一套先進(jìn)的大氣擴(kuò)散模型，屬第二代大氣擴(kuò)散模型。ADMS模型耦合了大氣邊界層研究的最新進(jìn)展，利用常規(guī)氣象要素來(lái)定義邊界層結(jié)構(gòu)，使得污染物濃度模擬結(jié)果更準(zhǔn)確、更可信，因而能更好地描述大氣擴(kuò)散過(guò)程，特別適用于對(duì)高架點(diǎn)源的大氣擴(kuò)散模擬[13]。

本研究通過(guò)對(duì)珠三角某垃圾焚燒廠周邊植物葉片和土壤樣品的汞含量進(jìn)行分析，并采用ADMS模型對(duì)研究區(qū)域大氣汞長(zhǎng)期濃度進(jìn)行模擬，對(duì)植物葉片中汞含量與土壤汞含量和大氣汞濃度之間的相關(guān)性進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，對(duì)植物葉片汞含量的影響因素進(jìn)行探討，以期為垃圾焚燒廠周邊的生物監(jiān)測(cè)提供理論依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 研究區(qū)域概況

本研究中的焚燒廠所屬區(qū)域位于珠三角東部某市，區(qū)內(nèi)呈現(xiàn)亞熱帶海洋性氣候。氣候溫和，年平均氣溫22.4 ℃。雨量充沛，每年4—9月為雨季，年降雨量1 933.3 mm。日照時(shí)間長(zhǎng)，平均年日照時(shí)數(shù)2 120.5 h，太陽(yáng)年輻射量5 225 MJ·m-2。常年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)，平均每年受熱帶氣旋(臺(tái)風(fēng))影響4～5次。垃圾焚燒廠西側(cè)和南側(cè)均為山體，高程在70 m至180 m之間，起伏較大，東側(cè)和北側(cè)地勢(shì)平坦，高程在70 m左右。

1.2 垃圾焚燒廠概況

垃圾焚燒廠分為一期(WI-A)和二期(WI-B)。WI-A的焚燒爐設(shè)計(jì)規(guī)模為675 t·d-1，安裝有3臺(tái)225 t·d-1的爐排爐垃圾焚燒鍋爐和1臺(tái)12 MW的汽輪發(fā)電機(jī)組，日常實(shí)際處理規(guī)模為滿負(fù)荷。WI-B的焚燒爐設(shè)計(jì)規(guī)模為1 000 t·d-1，安裝有4臺(tái)250 t·d-1的爐排爐垃圾焚燒鍋爐和1臺(tái)12 MW及1臺(tái)6 MW的汽輪發(fā)電機(jī)組，日常實(shí)際處理規(guī)模為滿負(fù)荷。WI-A和WI-B的煙氣處理設(shè)施均為爐內(nèi)SNCR脫硝、石灰半干法除酸、活性炭噴射和布袋除塵器，煙囪高度均為80 m。

圖1 研究區(qū)域等高線圖及采樣布點(diǎn)示意

1.3 采樣布點(diǎn)

本研究在項(xiàng)目廠界及周邊環(huán)境共布設(shè)16個(gè)植物葉片和土壤樣品采樣點(diǎn)，于2014年1月進(jìn)行1次采樣。采樣布點(diǎn)以垃圾焚燒廠煙囪為中心，以主導(dǎo)風(fēng)向(東北風(fēng))的下風(fēng)向?yàn)檩S，按垂直十字交叉的方式確定東北、東南、西南和西北4個(gè)采樣方向。采樣點(diǎn)采取等距離環(huán)狀布點(diǎn)結(jié)合主導(dǎo)風(fēng)向布點(diǎn)的方式，以WI-A和WI-B的煙囪連線中點(diǎn)為污染源中心，在距污染源中心200 m、500 m、1 000 m和1 500 m處，共布置16個(gè)采樣點(diǎn)位。采樣點(diǎn)使用GPS導(dǎo)航系統(tǒng)定位。

1.4 樣品采集

研究區(qū)域的植被類(lèi)型主要為人工植被，包括相思類(lèi)次生林、荔枝次生林、桉樹(shù)次生林和園林綠地等小類(lèi)。在前期的生態(tài)調(diào)查工作中，在污染源中心周?chē)? 500 m范圍內(nèi)的植被共發(fā)現(xiàn)了9個(gè)優(yōu)勢(shì)植物物種，分別為馬占相思(Acacia mangium)、芒萁(Dicranopteris dichotoma)、臺(tái)灣相思(Acacia confusa)、桉樹(shù)(Eucalyptus robusta)、春花(Rhaphiolepis indica)、野牡丹(Melastoma candidum)和荔枝(Litchi chinensis)。在考察4個(gè)方向不同距離的16個(gè)點(diǎn)位上植物分布特征后，結(jié)合生態(tài)調(diào)查中的優(yōu)勢(shì)種調(diào)查結(jié)果，選擇在各點(diǎn)位均有分布的馬占相思、荔枝和芒萁3種優(yōu)勢(shì)種作為主要研究對(duì)象。在各采樣點(diǎn)10 m×10 m 范圍內(nèi)，每個(gè)物種選擇4株分別采集1年以上的老葉，采集4份平行樣品，裝入密封袋內(nèi)保存。同時(shí)在各樣點(diǎn)采集0～20 cm的表層土壤，每個(gè)采樣點(diǎn)采集4份平行樣品。

另外，在位于《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095—2012)一類(lèi)區(qū)內(nèi)的某水庫(kù)內(nèi)采集上述3種植物葉片作為對(duì)照，各采集4份平行樣品。

1.5 樣品分析

植物樣品采集后，先后用自來(lái)水和去離子水沖洗干凈表面灰塵，然后烘干(65～70 ℃)至恒重，再粉碎過(guò)60目篩，取0.125 g用硝酸-雙氧水在最佳的消解條件下進(jìn)行微波消解。土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干、磨碎過(guò)100目篩，取0.20 g用反王水-雙氧水在最佳的消解條件下進(jìn)行微波消解。

利用美國(guó)PerkinElmer公司的FIMS-400型流動(dòng)注射儀分析樣品中的汞含量。每批樣品同時(shí)用相同方法測(cè)定空白和平行樣品，每個(gè)樣品測(cè)定3次，誤差在±5%之內(nèi)。用標(biāo)準(zhǔn)楊樹(shù)葉(GBW07604，汞含量(26±3) ng·g-1，國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心)和標(biāo)準(zhǔn)黃色紅壤(GBW07406，汞含量(72±7) ng·g-1，國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心)測(cè)定精確度。每消解一批樣品分別用上述2種標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行質(zhì)量控制，回收率在90%～110%范圍內(nèi)。

1.6 大氣汞濃度年均值模擬

采用ADMS-評(píng)價(jià)3.0.0版軟件，根據(jù)WI-A和WI-B的2013年全年汞排放源強(qiáng)(見(jiàn)表1)對(duì)大氣汞濃度年均值進(jìn)行模擬，數(shù)據(jù)來(lái)源于當(dāng)?shù)丨h(huán)境監(jiān)測(cè)站的全年例行監(jiān)測(cè)報(bào)告。

采用當(dāng)?shù)貧庀笳?013年逐日逐時(shí)氣象數(shù)據(jù)作為模型模擬使用的氣象數(shù)據(jù)。氣象參數(shù)包括：風(fēng)速風(fēng)向、地面溫度、相對(duì)濕度、降水、云蓋度等，以模型所規(guī)定格式(.met)貯存于文件中，并以文本文件的形式輸入模型。

地形數(shù)據(jù)從1:10 000的數(shù)字高程(DEM)中以一定間距讀取數(shù)據(jù)點(diǎn)的坐標(biāo)和高程。地面粗糙度為0.3 m，Monin-Obukhov長(zhǎng)度為10 m。

1.7 數(shù)據(jù)分析

采用Microsoft Office Excel 2003軟件對(duì)數(shù)據(jù)處理及制圖，利用SPSS17.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。采用One-way ANOVA單因素方差分析和Tukey’s HSD多重檢驗(yàn)法比較顯著差異性；采用Pearson相關(guān)系數(shù)分析葉片汞含量、土壤汞含量及大氣汞濃度之間的相關(guān)性。分析前對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行取對(duì)數(shù)處理，使其呈正態(tài)分布。

表1 大氣環(huán)境汞濃度模擬源強(qiáng)參數(shù)Table 1 Data of mercury emission for simulation in ADMS

2 結(jié)果(Results)

2.1 植物葉片汞含量

2.1.1 汞含量對(duì)比

表2顯示，本研究區(qū)域內(nèi)馬占相思、荔枝和芒萁葉片的汞含量范圍分別為0.0031～0.1741 mg·kg-1、0.0112～0.2361 mg·kg-1和0.0029～0.1422 mg·kg-1，顯著高于位于環(huán)境空氣質(zhì)量功能區(qū)劃一類(lèi)區(qū)的某水庫(kù)內(nèi)的同種植物葉片Hg含量(P<0.01)。該水庫(kù)內(nèi)馬占相思、荔枝和芒萁葉片的汞含量依次為(0.0010±0.0002) mg·kg-1、(0.0240±0.0069) mg·kg-1和(0.0180±0.0050) mg·kg-1。表明本研究區(qū)域內(nèi)植物受到了一定的汞污染。

與文獻(xiàn)報(bào)道的其他垃圾焚燒廠附近區(qū)域內(nèi)植物葉片汞含量對(duì)比(見(jiàn)表2)，本研究中的3種植物葉片汞含量均值明顯低于西班牙、意大利等地的垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量均值，與美國(guó)某垃圾垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量均值基本相當(dāng)，馬占相思葉片汞含量均值低于深圳市清水河垃圾焚燒廠周邊馬占相思葉片汞含量均值，可能與本研究中的垃圾焚燒廠周邊大氣環(huán)境汞濃度相對(duì)較低有關(guān)。

3種植物間對(duì)比，芒萁和馬占相思葉片汞含量無(wú)顯著差異，荔枝葉片汞含量顯著高于芒萁和馬占相思(P<0.01)。說(shuō)明，荔枝葉片對(duì)汞的富集能力高于芒萁和馬占相思。

2.1.2 空間分布特征

不同方位的植物葉片汞含量對(duì)比結(jié)果表明，東北方向和西南方向均顯著高于東南方向(P<0.01)和西北方向(P<0.01)。但是東北和西南方向植物葉片汞含量沒(méi)有顯著差異。植物葉片汞濃度在不同方位的分布格局與2013年全年風(fēng)向格局基本一致。根據(jù)風(fēng)頻統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，2013年該區(qū)域全年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)，其次為西南風(fēng)。說(shuō)明植物葉片汞濃度在不同方位的分布格局與垃圾焚燒廠煙囪排放的汞擴(kuò)散格局相吻合。

不同距離各植物葉片汞含量對(duì)比見(jiàn)圖2。從各個(gè)方向上來(lái)看，3種植物葉片汞含量隨著距污染源的距離增加而大致呈下降趨勢(shì)。200 m處葉片的汞含量最高；500 m處葉片汞含量顯著下降(P<0.05)；而1 000 m處的汞含量與500 m處的無(wú)顯著差異；1 500 m處較1 000 m處顯著下降(P<0.01)。植物葉片汞濃度隨距離污染源的距離增加而下降，與垃圾焚燒廠煙囪排放的汞擴(kuò)散格局相吻合。

另外，植物葉片汞含量和地形高程之間沒(méi)有顯著相關(guān)性。東北方向、東南方向、西南方向和西北方向的采樣點(diǎn)高程范圍分別為64～74 m、81～84 m、95～166 m和70～117 m，東北方向最低，而西南方向最高，而植物葉片汞含量較高值出現(xiàn)在西南和東北方向。這一點(diǎn)與趙宏偉等[15]的研究結(jié)果并不一致，該研究認(rèn)為清水河垃圾焚燒廠西南方向的植物葉片汞含量與局部地形變化基本吻合。這表明，植物葉片汞含量與地形高程之間沒(méi)有直接聯(lián)系或簡(jiǎn)單的相關(guān)性，地形高程只是通過(guò)影響污染物擴(kuò)散而影響到了葉片汞含量。

表2 本研究區(qū)域內(nèi)與文獻(xiàn)報(bào)道的其他垃圾焚燒廠附近區(qū)域內(nèi)植物葉片汞含量對(duì)比Table 2 Comparison of mercury contents in this study and other literatures

2.2 表層土壤汞含量

2.2.1 汞含量對(duì)比

表3顯示，本研究區(qū)域內(nèi)表層土壤汞含量在0.0207～0.1861 mg·kg-1范圍內(nèi)，含量中值和均值均低于文獻(xiàn)報(bào)道該區(qū)域的背景值0.104 mg·kg-1[20]。與相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道的其他垃圾焚燒廠周邊表層土壤汞含量相比，處于中等水平。

圖2 4個(gè)方向葉片Hg含量隨距污染源距離的變化格局

2.2.2 空間分布特征

圖3所示，在距離污染源距離相同的情況下，表層土壤含量最高值出現(xiàn)在西南和東南方向，東南方向表層土壤汞含量顯著高于東北方向(P<0.01)和西北方向(P<0.01)，西南方向表層土壤汞含量也顯著高于東南方向(P<0.01)和西北方向(P<0.01)，不過(guò)東南和西南方向表層土壤汞含量沒(méi)有顯著差異。在相同方位下，土壤汞含量隨著距污染源的距離增加而大致呈先升高后下降趨勢(shì)。500 m處表層土壤汞含量顯著高于200 m處(P<0.05)；而1 000 m處的汞含量與500 m處無(wú)顯著差異，也顯著高于200 m處土壤(P<0.01)；1 500 m處則較200 m、500 m和1 000 m處土壤均無(wú)顯著性差異。另外，表層土壤汞含量和地形高程之間沒(méi)有顯著相關(guān)性。表層土壤汞含量與垃圾焚燒廠污染物擴(kuò)散稀釋的格局并不完全吻合，表明垃圾焚燒廠汞排放并非土壤表層汞含量的主要來(lái)源。

2.2.3 植物葉片與表層土壤汞含量的關(guān)系

本研究計(jì)算了3種植物葉片對(duì)表層土壤(0～20 cm)總汞的富集系數(shù)。結(jié)果表明，植物葉片對(duì)表層土壤總汞的富集系數(shù)較低。富集系數(shù)(植物葉片汞含量與表層土壤汞含量的比值，無(wú)量綱)最高的為荔枝(1.193±0.869)，其次為馬占相思(0.829±0.668)和芒萁(0.839±0.651)。

圖3 表層土壤汞含量空間分布特征

雖然富集系數(shù)能夠反應(yīng)植物對(duì)土壤中重金屬的富集能力，但是Pearson相關(guān)性分析結(jié)果顯示，表層土壤汞含量與馬占相思、荔枝和芒萁葉片的汞含量均無(wú)顯著相關(guān)性(r=0.159，P≥0.05；r=-0.042，P≥0.05；r=0.069，P≥0.05)。

2.3 大氣汞濃度模擬

2.3.1 大氣汞濃度模擬結(jié)果

ADMS的模擬結(jié)果見(jiàn)圖4，16個(gè)采樣點(diǎn)的大氣總汞濃度年均值在0.0282～4.59 ng·m-3范圍內(nèi)，最大值(4.59 ng·m-3)出現(xiàn)在西南側(cè)200 m處的采樣點(diǎn)，所有模擬點(diǎn)的汞年均濃度模擬值均滿足《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095—2012)中的表A.1中的汞參考濃度限值(0.05 μg·m-3)。目前，對(duì)垃圾焚燒廠周邊大氣汞濃度的監(jiān)測(cè)報(bào)道較少。Hu等[23]對(duì)臺(tái)灣中部某城市郊區(qū)垃圾焚燒廠周邊0.9～3.0 km范圍內(nèi)8個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的大氣汞濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果為0.07～13.0 ng·m-3；湯慶和等[14]對(duì)上海浦東垃圾焚燒廠周邊300 m范圍內(nèi)大氣Hg的實(shí)測(cè)值為5.0～10.5 ng·m-3。與之相比，本研究對(duì)大氣汞濃度的模擬值與之基本相當(dāng)。

2.3.2 植物葉片汞含量與模擬大氣汞濃度相關(guān)性

Pearson相關(guān)性分析結(jié)果顯示，馬占相思、荔枝和芒萁葉片中的總汞含量均與采樣前1年內(nèi)大氣汞濃度模擬年平均值呈顯著相關(guān)性(r=0.730，P<0.01；r=0.894，P<0.01；r=0.617，P<0.05)。線性方程的斜率表征了植物葉片對(duì)大氣汞的敏感程度，3種植物葉片依次為荔枝(0.894)>馬占相思(0.730)>芒萁(0.617)。結(jié)合3種植物葉片汞含量的空間分布格局，可知植物葉片與大氣之間的相互作用，在植物汞輸入輸出中占主導(dǎo)地位。

圖4 2013年大氣環(huán)境中汞濃度年均值模擬

2.3.3 表層土壤汞含量與大氣模擬大氣汞濃度相關(guān)性

Pearson相關(guān)性分析結(jié)果顯示，表層土壤汞含量與采樣前1年內(nèi)大氣汞濃度模擬年平均值之間不存在顯著相關(guān)性(r=-0.040，P≥0.05)，結(jié)合前文的土壤汞含量中值和均值均低于文獻(xiàn)報(bào)道該區(qū)域的背景值的分析結(jié)果，可知垃圾焚燒廠排放的汞并未在周邊區(qū)域的土壤中產(chǎn)生明顯積累。

3 討論(Discussion)

本研究中的垃圾焚燒廠周邊1 500 m區(qū)域內(nèi)的3種植物葉片和土壤汞含量沒(méi)有顯著相關(guān)性，這一點(diǎn)與文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)果一致，招遠(yuǎn)市區(qū)土壤及常見(jiàn)綠化植物的汞污染特征研究結(jié)果表明，柏樹(shù)、冬青、松樹(shù)等植物的葉片汞含量與土壤汞含量沒(méi)有顯著的相關(guān)性[24]；深圳市清水河垃圾焚燒廠周?chē)貐^(qū)優(yōu)勢(shì)植物的汞污染研究結(jié)果也表明，植物莖葉的汞含量與土壤汞含量無(wú)顯著相關(guān)性[15]。這可能是由于植物從土壤中吸收汞受到各種條件的制約[25]。一方面，土壤中含量較高的腐殖酸和有機(jī)質(zhì)能與汞形成惰性化合物，影響汞的遷移[26]，所以土壤中總汞含量并不能很好地評(píng)估其生物有效性及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)度[27]，可被植物吸收的重金屬很大程度上來(lái)源于土壤溶液，而與土壤顆粒物緊密結(jié)合的部分一般是不能被植物所利用的[28]。另一方面，植物根部與其地上部分之間具有很強(qiáng)的阻礙汞遷移的機(jī)制[29-30]，使得土壤中吸收的汞絕大部分滯留在根部，很難遷移到植物地上部分。由于植物吸收也可能會(huì)達(dá)到飽和，所以限制了吸收[31]。

另外，本研究區(qū)域內(nèi)土壤汞含量與周邊大氣長(zhǎng)期汞濃度均值也不存在顯著相關(guān)性，垃圾焚燒廠對(duì)周邊表層土壤汞含量沒(méi)有明顯的影響，與相關(guān)研究結(jié)論一致[7-9]。一方面，這與土壤汞含量背景值有關(guān)，本研究中表層土壤汞含量中值和均值均低于文獻(xiàn)報(bào)道該區(qū)域的背景值[20]，說(shuō)明土壤汞含量可能以土壤背景值為主。另一方面，本研究區(qū)域所處的珠三角地區(qū)氣溫高、降水量大，當(dāng)?shù)責(zé)o碳酸鹽巖石風(fēng)化殼上發(fā)育的酸性土壤受到強(qiáng)烈的風(fēng)化和淋溶作用，土壤中的汞等重金屬存在較高強(qiáng)度的輸出過(guò)程[9]，垃圾焚燒廠排放的汞并未在周邊區(qū)域的土壤中出現(xiàn)明顯積累。因此，就本研究區(qū)域而言，土壤汞含量并不是反映垃圾焚燒廠汞污染的一個(gè)合適的指標(biāo)。

本研究證實(shí)了植物葉片與垃圾焚燒廠周邊大氣長(zhǎng)期汞濃度均值存在顯著相關(guān)性，植物葉片與大氣之間的相互作用，在植物中汞輸入輸出占主導(dǎo)地位。一般情況下，垃圾焚燒廠排放的煙氣中的汞以Hg0和Hg2+等氣態(tài)汞的形式存在。氣態(tài)汞對(duì)于植物屬于高度有效性的形態(tài)[32]，植物葉片對(duì)氣態(tài)汞有較強(qiáng)的富集作用，可以通過(guò)氣孔的呼吸作用直接從大氣中吸收[33]。另外，葉片還可以通過(guò)吸附氣態(tài)汞或通過(guò)降水間接吸收等途徑吸收大氣中的汞[34]。因此，植物葉片汞含量可以反映垃圾焚燒廠周邊大氣汞污染的時(shí)間積累效應(yīng)，對(duì)葉片的生物監(jiān)測(cè)可以用來(lái)監(jiān)測(cè)垃圾焚燒汞排放對(duì)生態(tài)環(huán)境的實(shí)際影響。

本研究中荔枝葉片汞含量顯著高于芒萁和馬占相思，可能與植物葉片與大氣的接觸面積、葉片的氣孔結(jié)構(gòu)差異以及植物年齡差異有關(guān)[32,34]。荔枝葉片較芒萁葉片和馬占相思葉片對(duì)垃圾焚燒廠汞污染更為敏感。因此，應(yīng)通過(guò)對(duì)比研究，選擇合適的植物物種作為生物監(jiān)測(cè)的采樣對(duì)象。

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◆

Spatial Pattern and Influencing Factors of Mercury Levels in Leaves of Plants Surrounding a Solid Waste Incinerator in the Pearl River Delta

Zhao Xi1,*,Li Juan1,Huang Yi2,Lu Keding2,Xiao Chaoming3,Xiao Yao1

1.Shenzhen Academy of Environmental Sciences,Shenzhen 518001,China 2.College of Environmental Science and Engineering,Peking University,Beijing 100871,China 3.The Technology Review Center of Shenzhen Habitation and Environment,Shenzhen 518057,China

26 March 2015 accepted 13 May 2015

The spatial pattern of mercury (Hg) around a municipal solid waste incinerator (MSWI) in the Pearl River Delta was surveyed,and factors influencing the distribution of Hg were examined.A total of 192 leaf samples from three local dominant tree species,including Acacia mangium,Litchi chinensis,and Dicranopteris dichotoma,and 64 soil samples were collected in January 2014 from nearby area.The total Hg contents in the samples were measured by a cold vapor atomic absorption spectrometry.Hg contents in the leaves ranged from 0.0029 to 0.1741 mg·kg-1.The leaves of L.chinensis had the highest Hg contents ((0.0766±0.0395) mg·kg-1),followed by D.dichotoma ((0.0599±0.0370) mg·kg-1) and A.mangium ((0.0556±0.0396) mg·kg-1).Hg concentrations in the leaves did not correlate with those in the soils,but correlated well with the annual average Hg concentration in the atmosphere according to the simulation by ADMS.Leaf Hg levels were significantly influenced by the distance from the MSWI stack and the wind direction.These findings indicated that the major source of Hg in the tree leaves were the airborne Hg released from the MSWI.This study demonstrated that leafy vegetables can be used to monitor the influences of MSWI mercury emissions on the ecosystem nearby.

mercury; MSW incinerator; plant leaves; biomonitoring

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41375124); 國(guó)家環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專(zhuān)項(xiàng)(201309034); 深圳市人居環(huán)境委員會(huì)環(huán)境科研專(zhuān)項(xiàng)基金 項(xiàng)目(SZGX2012118D-SCZJ)

趙曦(1982-),男,碩士,工程師,研究方向?yàn)橹亟饘俸统志眯杂袡C(jī)污染物的環(huán)境影響與污染防治研究，E-mail: zhaoxi5257@sina.com

10.7524/AJE.1673-5897.20150326002

2015-03-26 錄用日期：2015-05-13

1673-5897(2015)4-105-10

X171.5

A

趙曦,李娟,黃藝,等.珠三角某垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量空間格局及影響因素[J].生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2015,10(4): 105-114

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