蘇 姣, 曾祥英, 王 晨, 劉志陽(yáng), 于志強(qiáng),秦延文, 鄭丙輝, 傅家謨

(1. 中國(guó)科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所, 有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣東 廣州 510640; 2. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 北京 100049;3. 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院 國(guó)家環(huán)境保護(hù)河口海岸帶環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100012)

0 引 言

由于重金屬具有的毒性、持久性以及生物累積性, 長(zhǎng)期以來(lái), 重金屬污染與防治的研究廣受關(guān)注,也一直是環(huán)境科學(xué)研究的熱點(diǎn)之一。但是, 針對(duì)重金屬的相關(guān)研究多集中在 Cd、Cr、Cu、Pb、Zn、As以及Hg等高關(guān)注重金屬。雖然, 自然界中鉈(Tl)含量水平一般較低, 但是以往的研究揭示Tl的毒性較Pb、Cd、As以及Hg等更強(qiáng), 它不僅能抑制作物生長(zhǎng), 還能通過(guò)飲用水和食物鏈富集進(jìn)入人體, 損害人體中樞神經(jīng)系統(tǒng)和臟器, 甚至引起死亡, 美國(guó)環(huán)保局已將Tl列為優(yōu)控污染物, 我國(guó)也于2011年正式將Tl列入《重金屬污染綜合防治“十二五”規(guī)劃》[1–3]。目前, 針對(duì)環(huán)境介質(zhì)中重金屬的研究甚少涉及Tl的測(cè)定和評(píng)估, 但環(huán)境中Tl污染與治理研究逐漸引起了環(huán)境領(lǐng)域研究人員和管理部門(mén)的關(guān)注[2–7]。本課題組前期相關(guān)研究發(fā)現(xiàn), 受冶煉廠(chǎng)工業(yè)廢水排放的影響, 珠江水系北江支流沉積物中 Tl污染嚴(yán)重, 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)極高[8]; 湘江流域[4–5]以及三峽庫(kù)區(qū)[6]沉積物中,Tl污染所致的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也非常顯著, 僅次于Cd。

渾河是我國(guó)東北部重要河流, 渾河中游的大伙房水庫(kù)更是周邊城市(如撫順和沈陽(yáng)等)的重要飲用水源地。已有的研究表明, 渾河流域內(nèi)礦山開(kāi)采和金屬冶煉導(dǎo)致了流域沉積物中多種重金屬(如 Cu、Pb、Zn、Cd和 Cr等)污染和累積, 其中 Cd污染最為嚴(yán)重, 具有較強(qiáng)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[9–10]。然而, 關(guān)于渾河流域沉積物重金屬污染的研究尚未涉及Tl污染。因此, 本文擬以 Tl作為研究對(duì)象, 考察渾河干流及大伙房水庫(kù)表層沉積物中Tl含量水平, 并采用地質(zhì)積累指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)法定量評(píng)價(jià)渾河沉積物中Tl污染及其潛在生態(tài)危害。研究結(jié)果可提供和補(bǔ)充渾河流域重金屬污染基礎(chǔ)數(shù)據(jù), 為相關(guān)管理部門(mén)實(shí)施流域風(fēng)險(xiǎn)管理提供科學(xué)依據(jù), 也可為保障大伙房飲用水水質(zhì)安全提供基礎(chǔ)研究數(shù)據(jù)。

1 材料和方法

1.1 采樣點(diǎn)設(shè)計(jì)

2010年7月, 根據(jù)渾河干流的水動(dòng)力條件、支流匯入以及污水排放等具體情況, 在渾河干流上游河段(大伙房水庫(kù)庫(kù)前段)、大伙房水庫(kù)、渾河干流下游河段(大伙房水庫(kù)至入?？?以及兩條重要支流(蒲河和細(xì)河)設(shè)立 49個(gè)監(jiān)測(cè)斷面, 共采集沉積物樣品59個(gè)。其中, 渾河干流上游設(shè)定采樣斷面13個(gè); 大伙房水庫(kù)3條主要入庫(kù)河流渾河、蘇子河、社河入庫(kù)口各設(shè) 1個(gè)采樣斷面, 庫(kù)區(qū)內(nèi)沿水流方向設(shè)立監(jiān)測(cè)斷面14個(gè), 撫順取水口處設(shè)1個(gè)采樣點(diǎn), 共采集表層沉積物樣品28個(gè); 渾河干流下游采集表層沉積物樣品共13個(gè); 蒲河與細(xì)河分別采集沉積物樣品2個(gè)和3個(gè)。采樣點(diǎn)示意圖如圖1所示。

1.2 樣品采集、預(yù)處理與定量分析

樣品采集后密封于塑料自封袋, 全部置于–20 ℃冰箱中冷凍。樣品分析前取出冷凍干燥, 然后用瑪瑙研缽研磨達(dá)到測(cè)試要求。

所有化學(xué)處理均在中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素超凈化學(xué)實(shí)驗(yàn)室(100級(jí))進(jìn)行。沉積物樣品經(jīng)HNO3-HF-HNO3消解后, 以3% HNO3稀釋定容,并加入Ru作內(nèi)標(biāo), 用Elan 6000型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀測(cè)定Tl含量, Tl檢測(cè)限為0.001 μg/L。每批樣品中加入空白樣品確保沒(méi)有背景污染; 同時(shí),每批樣品中同時(shí)分析購(gòu)于國(guó)家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測(cè)試中心的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07129、GBW07103、GBW07104、GBW07105), 目標(biāo)化合物的回收率在 90%～110%范圍, 所有樣品均平行測(cè)定5次, RSD＜5%。

1.3 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

目前, 針對(duì)沉積物重金屬污染的評(píng)價(jià)方法較多,如內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、污染負(fù)荷指數(shù)法、沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法、地質(zhì)積累指數(shù)(Igeo)[11]和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法(Er)[12]等。這些評(píng)價(jià)方法各有優(yōu)缺點(diǎn), 而且由于所采用的參數(shù)有所差異, 評(píng)估結(jié)果也不完全相同。在本研究中采用地質(zhì)積累指數(shù)(公式 1)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法(公式 2)評(píng)估渾河干流和大伙房沉積物中 Tl污染累積程度及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

Igeo= log2[Cn/(K×Bn)] (1)

Er=Tr×Cn/Bn(2)

式(1)和式(2)中,Cn是研究區(qū)域沉積物中Tl的實(shí)測(cè)值,Bn是Tl的地球化學(xué)背景值; 式(1)中K是考慮了各地巖石差異可能會(huì)引起背景值的變動(dòng)而取的系數(shù), 一般取值為 1.5; 式(2)中Tr是重金屬 Tl的毒性響應(yīng)系數(shù)。這兩種評(píng)估方法中, Tl的地球化學(xué)背景值(Bn)都是關(guān)鍵的參數(shù), 其具體取值會(huì)顯著影響評(píng)估結(jié)果。為了準(zhǔn)確評(píng)估渾河流域Tl污染累積程度以及潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn), 本研究中采用了工業(yè)化前遼寧省泛濫平原沉積物中 Tl含量作為背景值(0.65 mg/kg)[13]。

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物中鉈污染現(xiàn)狀

表1中給出了渾河干流上游河段、大伙房水庫(kù)、渾河干流下游河段以及兩條主要支流沉積物中Tl含量范圍以及高值點(diǎn)。

2.1.1 含量水平

從表中可以看出, 研究區(qū)域沉積物中Tl含量變化較大, 為 0.16～0.82 mg/kg(均值 0.56 mg/kg)。與國(guó)內(nèi)主要河流沉積物相比, 本研究區(qū)域沉積物中 Tl含量處于較低污染水平, 與三峽庫(kù)區(qū)沉積物大致相當(dāng), 但明顯低于珠江水系北江支流以及湘江流域[4–6,8]。珠江水系北江支流受礦業(yè)開(kāi)采以及金屬冶煉廢水排放的影響, 其沉積物中富集了很高濃度的Tl (0.92～2.32 mg/kg)[8]; 同樣, 湘江流域沉積物中也有較高的 Tl含量(0.12～2.09 mg/kg)[4–5]。與國(guó)外研究相比, 渾河流域沉積物中 Tl含量高于德國(guó) Munsterland地區(qū)(0.01～0.10 mg/kg)和 Sauerland 地區(qū)(0.01～0.07 mg/kg)河流沉積物中Tl的含量[14–15]。

圖1 渾河干流及大伙房水庫(kù)表層沉積物采樣點(diǎn)示意圖Fig.1 Sampling sites in the Hun River and Dahuofang Reservoir

表1 渾河干流和大伙房水庫(kù)沉積物中Tl含量及風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)Table 1 Concentrations of Tl in sediments from the Hun River and Dahuofang Reservoir and related potential ecological risks

2.1.2 空間分布特征及潛在污染來(lái)源

從表1 中可以看出, 渾河干流上游沉積物中Tl含量范圍為0.22～0.82 mg/kg(均值0.47 mg/kg), 渾河干流下游沉積物中 Tl含量范圍為 0.16～0.68 mg/kg(均值 0.48 mg/kg), 大伙房沉積物中含量為 0.16～0.74 mg/kg(均值 0.66 mg/kg)。

總體而言, 渾河干流和大伙房沉積物中Tl含量與工業(yè)化前遼寧省泛濫平原沉積物中Tl含量大致相當(dāng), 也與遼寧省土壤背景值相當(dāng), 表明研究區(qū)域 Tl污染累積并不顯著。但是, 我們也注意到, 在渾河干流上游河段H11采樣點(diǎn)Tl含量(0.82 mg/kg)較其余采樣點(diǎn)稍高, 該采樣點(diǎn)位于遼寧某礦業(yè)集團(tuán)下游,沉積物中其余幾種重金屬(如Cu、Pb、Zn和Cd等)含量水平顯著偏高[16], 揭示出礦業(yè)廢水排放對(duì)河流沉積物中重金屬含量和分布的影響; H12采樣點(diǎn)位于蓄水大壩之后, 樣品砂質(zhì), 推測(cè)由于河流攜帶的泥沙顆粒沉淀于壩前, 因此樣品中 Tl含量(0.22 mg/kg)主要為其巖石本底值。在渾河干流下游河段,H16和 H17沉積物中 Tl含量分別為 0.68和 0.64 mg/kg, 推測(cè)重工業(yè)城市沈陽(yáng)的工業(yè)廢水以及生活污水可能是其主要輸入來(lái)源。除渾河以外, 大伙房水庫(kù)還接納社河、蘇子河等支流入庫(kù), 研究結(jié)果表明, 僅庫(kù)區(qū)中心數(shù)個(gè)采樣點(diǎn)沉積物中Tl含量低于工業(yè)化前遼寧省泛濫平原沉積物中Tl含量, 如D2 (0.38 mg/kg)、D9 (0.16 mg/kg)、D17 (0.47 mg/kg), 其余采樣點(diǎn)Tl含量多高于該背景值, 推測(cè)為各支流輸入攜帶Tl進(jìn)入大伙房水庫(kù)并沉積下來(lái)。蒲河是渾河的重要支流,流經(jīng)沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)開(kāi)發(fā)區(qū), P1沉積物中Tl為0.81 mg/kg,表明一定程度含Tl工業(yè)廢水的輸入。細(xì)河是沈陽(yáng)市工業(yè)區(qū)的工業(yè)廢水和生活污水的排放渠道, X1樣品中Cd、Ni和Pb含量均為研究區(qū)域中的最高值[16], 但細(xì)河沉積物中Tl含量并不顯著高。

2.2 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

2.2.1 地質(zhì)積累指數(shù)

采用Igeo評(píng)估重金屬污染累積風(fēng)險(xiǎn)時(shí), 元素的背景值是評(píng)估關(guān)鍵參數(shù), 對(duì)評(píng)估結(jié)果影響顯著。受地質(zhì)背景和人類(lèi)活動(dòng)影響, 我國(guó)不同區(qū)域中沉積物/土壤中Tl含量明顯不同[16]。此外, 受礦物組成、有機(jī)質(zhì)、可交換陽(yáng)離子數(shù)量以及pH值等因素影響, 同一區(qū)域內(nèi)土壤/沉積物中Tl含量水平差異也較大[13]。在本研究中, 采用工業(yè)化前遼寧省泛濫平原沉積物Tl濃度作為評(píng)估參數(shù), 評(píng)估結(jié)果也列入表1 中。依據(jù)此次地質(zhì)積累指數(shù)評(píng)估結(jié)果, 研究區(qū)域中 Tl的Igeo均小于 1。參照常用的評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)[4], 研究區(qū)域沉積物中Tl污染累積并不明顯。

2.2.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法

1980年瑞典學(xué)者 H?kanson[12]提出了潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法。該方法基于污染物實(shí)測(cè)濃度和背景值, 并綜合考慮了污染物的毒性效應(yīng), 從而更準(zhǔn)確評(píng)估環(huán)境中污染物的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn), 尤其是能甄別一些環(huán)境濃度較低但毒性較大的污染物, 這也是目前較為常用的一種評(píng)估技術(shù)。本研究中也采用了工業(yè)化前遼寧省泛濫平原沉積物中Tl含量作為背景值,Tl的毒性響應(yīng)系數(shù)取值為40[8]。渾河干流上游、渾河干流下游、大伙房水庫(kù)、蒲河以及細(xì)河沉積物中Tl的單因子生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(Er)分別為 13.54～50.46、9.85～41.85、9.85～45.54、36.31～49.85 和 16.62～35.69。

目前, 根據(jù)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)劃分污染等級(jí)的標(biāo)準(zhǔn)并不一致[8,17]。依據(jù)不同標(biāo)準(zhǔn)所得到的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)也不相同。為了更好保護(hù)水生生態(tài)系統(tǒng)安全, 尤其是能更好保護(hù)不同河流流域中可能的優(yōu)勢(shì)物種和敏感物種免于水體污染物的脅迫, 論文參照胡朝暉等的劃分標(biāo)準(zhǔn)[17]進(jìn)行初步風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。研究結(jié)果表明,渾河干流上游有 5個(gè)采樣點(diǎn)為輕度 Tl污染(Er＜25),H11(Er為 50.46)為高度 Tl污染(50≤Er＜100), 其余 7個(gè)采樣點(diǎn)為中度Tl污染(25≤Er＜50)。渾河干流下游3個(gè)采樣點(diǎn)為輕微 Tl污染, 其余采樣點(diǎn)均面臨中度污染; 大伙房水庫(kù)28個(gè)采樣點(diǎn)中, 僅2個(gè)采樣點(diǎn)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)輕微(D2和D9), 其余采樣點(diǎn)均為中度生態(tài)。細(xì)河雖是重要排污河, 但Tl污染較輕。但蒲河呈現(xiàn)較為顯著的點(diǎn)源排放特點(diǎn), 其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)達(dá)到中度(Er為 36.31和49.85)。

運(yùn)用地質(zhì)積累指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)兩種評(píng)價(jià)方法, 我們獲得不同的評(píng)價(jià)結(jié)果:Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果顯示渾河干流和大伙房水庫(kù)沉積物中Tl污染累積并不顯著; 但是潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)則揭示出研究區(qū)域沉積物中Tl呈現(xiàn)一定程度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。兩種評(píng)價(jià)結(jié)果似乎自相矛盾, 這主要是因?yàn)閮煞N評(píng)價(jià)方法所采用參數(shù)不完全相同。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)方法不僅考慮了污染物濃度, 還引入了污染物毒性響應(yīng)系數(shù)作為關(guān)鍵的評(píng)估參數(shù)。我們知道, 不同重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)差異顯著, 例如, Zn的毒性響應(yīng)系數(shù)是1, Cu和Pb為5, Cd的毒性響應(yīng)系數(shù) 30是Cu和Pb的6倍, 是Zn的30倍[5]。Tl的高毒性更為顯著, 目前研究多定義為40[8]。在本研究中,Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果顯示研究區(qū)域中Tl污染累積并不明顯, 但由于其具有顯著的毒性效應(yīng), 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。結(jié)合其他重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果[16], 渾河流域沉積物面臨多種重金屬?gòu)?fù)合污染, 其中Tl污染所致的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)僅次于Cd。尤其值得注意的是, 大伙房水庫(kù)作為周邊城市居民主要飲用水源地, 其水體中Tl污染是否會(huì)導(dǎo)致人體健康風(fēng)險(xiǎn), 還需要開(kāi)展進(jìn)一步的研究; 相關(guān)管理部門(mén)也需高度關(guān)注, 并切實(shí)采取控制和消減措施, 保護(hù)遼河流域生態(tài)系統(tǒng)安全和確保民眾飲用水安全。

筆者認(rèn)為, 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)低濃度、高毒性重金屬的評(píng)估結(jié)果會(huì)與地質(zhì)積累指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果有一定差異, 但是結(jié)果也許更為準(zhǔn)確客觀(guān)。要準(zhǔn)確評(píng)估重金屬是否對(duì)研究區(qū)域水生系統(tǒng)造成潛在危害,除了考察沉積物中重金屬的累積程度, 重金屬的分布賦存和毒理效應(yīng)是不可忽視的、重要的考量因素。

3 結(jié) 論

受礦業(yè)開(kāi)采和金屬冶煉的影響, 渾河干流上游部分河段(如 H11)Tl污染較顯著, 具有高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);渾河干流下游城市河段受生活污水和工業(yè)廢水影響,部分沉積物中 Tl含量增加, 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也加劇; 蒲河接納相關(guān)工業(yè)行業(yè)廢水輸入后, 沉積物中Tl也有所升高, 風(fēng)險(xiǎn)加劇; 大伙房水庫(kù)沉積物中Tl分布廣泛,絕大部分采樣點(diǎn)為中度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。綜合考慮渾河干流以及大伙房水庫(kù)沉積物中多種重金屬污染的現(xiàn)狀,多種重金屬?gòu)?fù)合污染所致的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平將顯著升高。大伙房水庫(kù)作為周邊城市居民主要飲用水源地, 其水體中 Tl污染是否會(huì)導(dǎo)致人體健康風(fēng)險(xiǎn),還需要開(kāi)展深入的研究; 相關(guān)管理部門(mén)也需高度關(guān)注, 采取切實(shí)可行的管控措施, 確保遼河流域生態(tài)系統(tǒng)安全和民眾飲用水安全。

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