蘇文超 朱路艷，2 格西 沈能平 張興春 胡瑞忠

1.中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所，礦床地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，貴陽 550002

2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

1 引言

熱液礦物中捕獲的流體包裹體是研究熱液礦床成礦作用過程的最直接樣品(Roedder，1984)。由于大多數(shù)金屬礦物在光學(xué)顯微鏡下不透明，以往流體包裹體研究?jī)H局限于與金屬礦物共生的透明礦物(如石英等)。在巖相學(xué)上，這些透明礦物通常早于或晚于金屬礦物的形成，因此，透明礦物中捕獲的流體包裹體不能直接反映金屬礦物形成的流體性質(zhì)(Campbell and Robinson，1987;Moritz，2006)。自20 世紀(jì)80年代以來，隨著紅外顯微鏡在礦床學(xué)等研究領(lǐng)域中的應(yīng)用，實(shí)現(xiàn)了熱液礦床一些不透明金屬礦物中流體包裹體的直接觀察和化學(xué)性質(zhì)(溫度和鹽度)的測(cè)定(Moritz，2006;Campbell，1984;Campbell and Panter，1990;Lüders，1996;Lüders and Ziemann，1999;Ni et al.，2006，2008;Mancano and Campbell，1995;Kouzmanov et al.，2004;Richards and Kerrich，1993;Lindaas et al.，2002;Bailly et al.，2002)，以及單個(gè)流體包裹體成分的LA-ICP-MS 分析(Wilkinson et al.，2009;Kouzmanov et al.，2010)。近年來，利用紅外顯微鏡和流體包裹體顯微測(cè)溫分析技術(shù)，對(duì)不同類型熱液礦床輝銻礦中的流體包裹體研究也有少量文獻(xiàn)報(bào)道(Hagemann and Lüders，2003;Buchholz et al.，2007;Emsbo et al.，2003)，發(fā)現(xiàn)這些礦床輝銻礦中的流體包裹體類型、均一溫度和鹽度與之共生的石英都有比較大的差別。貴州晴隆大廠銻礦是我國大型銻礦床和銻礦資源的重要產(chǎn)地(劉吉生，1993)，前人對(duì)該礦床的流體包裹體研究主要針對(duì)與輝銻礦共生的石英和螢石等透明礦物(蔡華君，1995)。本文利用紅外顯微鏡，結(jié)合流體包裹體顯微測(cè)溫分析技術(shù)，對(duì)該礦床輝銻礦和螢石中的流體包裹體進(jìn)行了對(duì)比研究，探討銻礦成礦作用機(jī)制及其控制因素，對(duì)深入了解西南大面積低溫成礦域的形成具有重要科學(xué)意義。

2 礦床地質(zhì)特征

晴隆大廠銻礦床位于我國西南大面積低溫Au-As-Sb-Hg成礦域內(nèi)，產(chǎn)于揚(yáng)子地塊西南緣的黔桂地臺(tái)凹陷區(qū)。該礦床產(chǎn)于北東向黑山箐-后坡背斜兩翼的“大廠層”之中，并受北東向花魚井?dāng)嗔押颓嗌芥?zhèn)斷裂的控制(圖1)，礦區(qū)外圍同一層位產(chǎn)有老萬廠、水銀洞等卡林型金礦床。礦區(qū)出露地層主要包括中二疊統(tǒng)茅口組(P2m)、峨眉山玄武巖(P2β)和上二疊統(tǒng)龍?zhí)督M(P3l)。銻礦體呈層狀、似層狀和透鏡體產(chǎn)出，產(chǎn)狀與“大廠層”基本一致?！按髲S層”是指在晴隆大廠一帶覆蓋于中二疊統(tǒng)茅口組灰?guī)r古侵蝕面之上與玄武質(zhì)火山碎屑巖之下的以石英巖、硅質(zhì)巖、凝灰?guī)r、凝灰質(zhì)粘土角礫巖為主的復(fù)雜組合建造。根據(jù)野外地質(zhì)產(chǎn)狀和巖石結(jié)構(gòu)特征，將其劃分為3 個(gè)巖性段(李明道，2008):下部為強(qiáng)硅化塊狀灰?guī)r、薄層狀石英巖與硅質(zhì)巖以及硅化角礫巖;中部主要為強(qiáng)硅化灰?guī)r角礫巖、凝灰質(zhì)粘土角礫巖以及硅質(zhì)角礫巖等;上部為凝灰質(zhì)粘土巖、玄武巖或玄武巖透鏡體等。銻礦體主要產(chǎn)于“大廠層”中下部的強(qiáng)硅化灰?guī)r角礫巖、硅質(zhì)角礫巖以及粘土角礫巖之中。同位素地球化學(xué)研究表明(彭建堂等，2003)，“大廠層”可能形成于燕山早期(145 ±12Ma)，并與產(chǎn)于同一層位的水銀洞卡林型金礦床的形成時(shí)代相當(dāng)(135 ±3Ma)(Su et al.，2009)，應(yīng)是后期熱液作用的產(chǎn)物。

圖1 晴隆大廠銻礦床地質(zhì)簡(jiǎn)圖(彭建堂等，2003 修改)1-上二疊統(tǒng)龍?zhí)督M;2-峨眉山玄武巖;3-“大廠層”;4-中二疊統(tǒng)茅口組;5-背斜;6-礦區(qū);7-逆斷層;8-平移斷層;9-性質(zhì)不明斷層Fig.1 Simplified geological map of the Dachang antimony deposit (modified after Peng et al.，2003)

圖2 晴隆大廠銻礦床的礦石組合類型(a)綠色石英-輝銻礦;(b)綠色螢石-輝銻礦;(c)白色石英-輝銻礦;(d)白色螢石-輝銻礦;(e)方解石-輝銻礦;(f)輝銻礦晶簇Fig.2 Paragenetic sequences of mineral assemblages from the Dachang antimony deposit

礦床的礦物組合簡(jiǎn)單，金屬礦物主要為輝銻礦，脈石礦物主要有石英、螢石、方解石、高嶺石以及少量重晶石、石膏和自然硫等。圍巖蝕變包括硅化、螢石化、粘土化、碳酸鹽化等。

3 樣品特征與分析方法

本次研究樣品主要采自晴隆大廠銻礦床井下主礦段。根據(jù)野外地質(zhì)產(chǎn)狀和礦物組合特征，將其劃分為4 種礦石類型:(1)綠色石英-螢石-輝銻礦;(2)白色石英-螢石-輝銻礦;(3)方解石-輝銻礦;(4)晶簇狀輝銻礦(圖2)。野外和鏡下觀察表明，綠色石英-螢石-輝銻礦組合主要產(chǎn)于“大廠層”底部的強(qiáng)硅化灰?guī)r之中，綠色石英和螢石形成于輝銻礦之前，以輝銻礦晶體沿綠色石英和螢石的裂隙充填，或分布在綠色螢石的礦物表面為特征(圖2a，b)，并見有少量的石膏等礦物。而白色石英-螢石-輝銻礦組合主要見于“大廠層”中上部的凝灰質(zhì)粘土角礫巖中，白色石英、螢石和方解石形成于輝銻礦之后，表現(xiàn)為白色石英、螢石和方解石沿輝銻礦晶體之間充填或分布在輝銻礦晶體的表面(圖2c-e)。輝銻礦晶簇主要見于賦礦圍巖的晶洞(圖2f)，并伴隨硅化和螢石化等圍巖蝕變。

選取不同礦石組合中的輝銻礦單晶體，沿{010}或{110}晶面磨制雙面高度拋光、厚200μm 的包裹體片。輝銻礦中的流體包裹體觀察和顯微測(cè)溫分析，采用紅外顯微鏡(Olympus BX51，配有ROLERA-XR 紅外數(shù)碼攝像頭)和Linkam THMSG 600 型冷熱臺(tái)。整個(gè)實(shí)驗(yàn)在中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所礦床地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。實(shí)驗(yàn)之前，用國際人工合成流體包裹體標(biāo)樣對(duì)冷熱臺(tái)進(jìn)行了校正。在低溫(＜50℃)和高溫(＞100℃)條件下，儀器誤差分別為±0.1℃，±2℃。由于紅外光本身有一定的熱量，紅外光的強(qiáng)度對(duì)測(cè)定不透明礦物中的流體包裹體冰點(diǎn)和均一溫度有顯著影響(Moritz，2006)。本次實(shí)驗(yàn)之前，對(duì)這一問題進(jìn)行了檢驗(yàn)。研究表明，紅外光的強(qiáng)度對(duì)輝銻礦中的流體包裹體冰點(diǎn)測(cè)定確有顯著影響(格西等，2011)，相對(duì)誤差高達(dá)400%以上。但當(dāng)紅外光的強(qiáng)度盡量減少到最小時(shí)，相對(duì)誤差可以控制在5%以內(nèi)。由于輝銻礦硬度比較小且解理比較發(fā)育，實(shí)驗(yàn)中觀察到輝銻礦中的低鹽度流體包裹體，在冷凍時(shí)因鹽水結(jié)冰膨脹而導(dǎo)致包裹體輕微滲漏(氣-液比增大)的現(xiàn)象，從而造成其均一溫度升高(約20℃左右)，而加熱均一過程則沒有觀察到這一顯著變化。為了避免這一問題，整個(gè)實(shí)驗(yàn)采用先加熱均一，后冷凍的實(shí)驗(yàn)流程。

4 流體包裹體巖相學(xué)

利用紅外顯微鏡對(duì)400 余個(gè)晴隆大廠銻礦床輝銻礦中的流體包裹體片進(jìn)行了觀察，僅有10 個(gè)樣品發(fā)現(xiàn)個(gè)體較大的流體包裹體。觀察表明，晴隆大廠銻礦床輝銻礦和螢石中的流體包裹體類型明顯不同，而綠色和白色石英中流體包裹體非常不發(fā)育。輝銻礦中的流體包裹體主要有兩類:(1)含子晶-氣-液三相(L+V+S)包裹體;(1)氣-液兩相(L +V)包裹體。這些流體包裹體通常沿平行或垂直于輝銻礦的(010)或(110)解理面分布(圖3a-d)，屬于原生流體包裹體，多呈負(fù)晶形，直徑大小10～150μm，氣液比10%～20%，其中含子晶-氣-液三相包裹體僅發(fā)育在與綠色石英-螢石共生的輝銻礦之中，其子晶礦物形態(tài)呈片狀或立方體(圖3a，b)。這類礦石樣品鏡下進(jìn)一步觀察，發(fā)現(xiàn)輝銻礦晶體邊緣有石膏等礦物，因此，推測(cè)這些子晶可能為石膏和氯化鈉等礦物。而螢石中的流體包裹體僅見氣-液兩相包裹體(圖3e，f)，主要沿螢石的解理面分布，多呈不規(guī)則狀、長(zhǎng)條狀和負(fù)晶形等，直徑大小10～50μm，氣液比10%～15%。

5 結(jié)果與討論

利用冷熱臺(tái)對(duì)288 個(gè)輝銻礦和54 個(gè)螢石中的流體包裹體的鹽度和均一溫度進(jìn)行了測(cè)定，其結(jié)果見表1。

表1 晴隆大廠銻礦床輝銻礦和螢石中流體包裹體顯微測(cè)溫結(jié)果Table 1 Microthermometric data of fluid inclusions in stibnite and fluorite

圖3 晴隆大廠銻礦床輝銻礦和螢石中的流體包裹體類型(a、b)輝銻礦中含子晶-氣-液三相包裹體;(c)輝銻礦中平行于(010)或(110)解理面分布的氣-液兩相包裹體;(d)輝銻礦中垂直于(010)或(110)解理面分布的氣-液兩相包裹體;(e、f)螢石中的氣-液兩相包裹體Fig.3 Microphotographs of fluid inclusions in stibnite and fluorite from the Dachang antimony deposit

結(jié)果顯示，與綠色石英-螢石共生的輝銻礦中的流體包裹體類型主要為含子晶-氣-液三相(L +V +S)和氣-液兩相(L+V)兩類包裹體。氣-液兩相流體包裹體的鹽度變化范圍為0.71%～19.45% NaCleqv，主要集中在7.17%～19.45% NaCleqv 之間，均一溫度變化范圍為153～285℃，主要集中在220～285℃之間(表1;圖4a，b)。從輝銻礦晶體內(nèi)部到邊緣，其鹽度和均一溫度有降低的趨勢(shì);而含子晶-氣-液三相(L+V+S)包裹體在加熱均一過程中，因其高鹽度和高密度而經(jīng)常爆裂，僅有一個(gè)未爆裂的該類型流體包裹體獲得子晶(石膏)的溶化溫度為283℃。而與白色石英-螢石共生的輝銻礦中的流體包裹體類型主要為氣-液兩相包裹體，其鹽度變化范圍為0.18%～4.18% NaCleqv，主要集中在0.18%～0.88% NaCleqv 之間，均一溫度集中分布在144～176℃之間(表1;圖4a，b)。與輝銻礦共生的綠色或白色螢石，則僅發(fā)育氣-液兩相流體包裹體，其鹽度為0.18%～1.91% NaCleqv，均一溫度介于144～206℃之間(表1;圖4c，d)。輝銻礦和螢石中流體包裹體類型、均一溫度和鹽度的顯著差異，暗示兩種礦物的形成可能來源于不同的成礦流體。

在鹽度-均一溫度圖解中(圖5)，輝銻礦中流體包裹體的鹽度與均一溫度具有明顯的正相關(guān)關(guān)系，而螢石中的流體包裹體均一溫度和鹽度，則集中分布在低鹽度和低溫端元。前人實(shí)驗(yàn)研究表明(Zotov et al.，2003;Pokrovsik et al.，2006)，在純水和較高鹽度的酸性熱液體系中，銻的溶解和輝銻礦的沉淀主要受溫度的控制(圖6)。輝銻礦中流體包裹體的鹽度與均一溫度的線性關(guān)系，可以解釋為高鹽度、中高溫流體與低溫、低鹽度流體混合稀釋的結(jié)果，因此，認(rèn)為流體混合而導(dǎo)致溫度和鹽度的降低可能是銻成礦的重要控制因素之一。

圖4 晴隆大廠銻礦床輝銻礦和螢石中流體包裹體的鹽度和均一溫度直方圖(a)和(b)分別為輝銻礦中流體包裹體的均一溫度和鹽度;(c)和(d)分別為螢石中流體包裹體的均一溫度和鹽度Fig.4 Histogram of homogenization temperature and salinity of fluid inclusions in stibnite and fluorite from the Dachang antimony deposit

圖5 晴隆大廠銻礦床輝銻礦和螢石中流體包裹體的鹽度與均一溫度的關(guān)系Fig.5 The relationship between salinity and homogenization temperature of fluid inclusions in stibnite and fluorite

圖6 銻的溶解度與溫度的關(guān)系(圖中數(shù)據(jù)點(diǎn)引自文獻(xiàn)Zotov et al.，2003;Pokrovsik et al.，2006)Fig.6 Solubility of antimony in pure water and a 2.3m NaCl-0.1m HCl solution versus temperature (after Zotov et al.，2003;Pokrovsik et al.，2006)

對(duì)晴隆大廠銻礦床輝銻礦硫同位素組成分析表明，輝銻礦的δ34S 集中分布在- 2.8‰～- 0.6‰之間(蔡華君，1995;葉造軍，1996)。根據(jù)Barnes(1979)輝銻礦與H2S 的硫同位素分餾方程(1000lnαSb2S3-H2S=-0.75 ×106/T2)和輝銻礦中流體包裹體的均一溫度(145～285℃)，計(jì)算獲得熱液體系中總硫的δ34S∑S，為-0.39～3.69，平均1.48‰，接近地幔來源硫的同位素組成(1.3 ±3.8‰)(Seal，2006)。由此認(rèn)為晴隆大廠銻礦床的成礦物質(zhì)可能主要由地幔物質(zhì)提供，可能與晴隆及其外圍白層附近沿深大斷裂侵位的基性-超基性巖漿活動(dòng)有關(guān)。因此，晴隆大廠銻礦床銻成礦過程，可理解為沿深大斷裂侵位的基性-超基性巖漿分異出來的巖漿熱液，可能進(jìn)入到充滿地下水(潛水面之下)的斷裂系統(tǒng)之中，巖體進(jìn)一步侵位導(dǎo)致斷裂系統(tǒng)減壓，從而引起成礦流體沿茅口灰?guī)r古侵蝕面或次級(jí)斷裂大規(guī)模運(yùn)移，流體混合最終導(dǎo)致銻礦成礦。

6 結(jié)論

晴隆大廠銻礦床輝銻礦與螢石中的流體包裹體類型、均一溫度和鹽度明顯不同。輝銻礦中的流體包裹體以含子晶-氣-液三相包裹體和氣-液兩相包裹體為主，具有較高的鹽度(0.18%～19.45% NaCleqv)和均一溫度(153～285℃)，并具有明顯的正相關(guān)關(guān)系，而與輝銻礦共生的螢石則主要發(fā)育氣-液兩相流體包裹體，具有較低的鹽度(0.18%～1.91%NaCleqv)和均一溫度(144～176℃)，認(rèn)為形成輝銻礦和螢石的成礦流體來源不同。結(jié)合地球化學(xué)熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果，認(rèn)為流體混合導(dǎo)致的溫度和鹽度降低可能是銻成礦的重要控制因素之一。輝銻礦硫同位素研究進(jìn)一步揭示其成礦物質(zhì)主要來自地幔，可能與晴隆地區(qū)及其外圍的基性-超基性巖漿活動(dòng)的地質(zhì)背景有一定的成因聯(lián)系。

致謝 陳衍景教授為本次工作提供了部分樣品;耿躍成工程師在制備流體包裹體片過程中給予了大力支持;范宏瑞研究員和倪培教授對(duì)本文提出了許多建設(shè)性意見;在此一并表示感謝。

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