劉唯佳,韓永翔,王 靜,趙天良 (南京信息工程大學(xué),中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044)

近年來,氣候變化問題逐漸受到各領(lǐng)域廣泛關(guān)注.氣候因太陽短波輻射及地氣系統(tǒng)長波輻射的變化而變化[1].大氣氣溶膠是地氣系統(tǒng)中一個重要的輻射強迫因子,雖然在地球大氣中所占的比例很小,但產(chǎn)生的直接與間接氣候效應(yīng)會引起地氣系統(tǒng)輻射平衡的改變.但目前因缺乏對氣溶膠時間、空間變化情況以及宏、微觀特性的了解,使氣溶膠輻射強迫成為當(dāng)前氣候模擬與預(yù)測中一個極不確定的因素[2].

不同種類的氣溶膠表現(xiàn)出不同的光學(xué)特性,光學(xué)特性參量的微小改變會直接影響到氣溶膠在地氣系統(tǒng)中的輻射強迫,在評估氣溶膠氣候效應(yīng)中起著至關(guān)重要的作用[3-4].世界上已有幾個比較大的大氣氣溶膠光學(xué)特性觀測網(wǎng)絡(luò),例如AERONET、PHOTONS、AEROCAN等,這些觀測網(wǎng)的建立為詳細研究全球不同區(qū)域大氣氣溶膠光學(xué)特性提供了便利[4-6].目前利用氣溶膠觀測反演數(shù)據(jù)對光學(xué)特性的研究主要集中在晴空大氣條件氣溶膠光學(xué)厚度、Angstrom指數(shù)的變化[7-10],而對其他氣溶膠光學(xué)特性,如單次散射反照率、氣溶膠粒子譜分布等參數(shù)的了解仍很欠缺[4],它們是決定氣溶膠氣候效應(yīng)的關(guān)鍵輻射特性參數(shù).研究表明,當(dāng)氣溶膠單次散射反照率從0.9變化到0.8時,氣溶膠輻射強迫的符號可以由負(fù)變正[11].因此,精確的反演氣溶膠單次散射反照率對計算氣溶膠輻射效應(yīng)具有重要意義;而根據(jù)氣溶膠粒子譜分布特征,則為判斷大氣顆粒物的來源和結(jié)構(gòu)及變化過程提供了重要依據(jù)[3].

目前我國大部分地區(qū)尤其是北京這樣的特大城市面臨著日益嚴(yán)重的灰霾事件,關(guān)于灰霾期間氣溶膠光學(xué)特性,尤其是對單次散射反照率和氣溶膠譜分布的研究十分重要[6,12-15],通過研究氣溶膠在灰霾期間的光學(xué)特性參量的變化情況,可以判斷出氣溶膠的模態(tài)及其理化特性,為城市大氣污染監(jiān)測及治理提供新的、經(jīng)濟便捷的參考依據(jù);可以建立符合局地情況的大氣氣溶膠動態(tài)模式,為輻射傳輸模式提供更為準(zhǔn)確的參量[2,16-17];同時為準(zhǔn)確評估灰霾期間氣溶膠產(chǎn)生的輻射強迫和氣候效應(yīng)提供可靠的參數(shù)[18].本文通過對2010年10月6～10日北京一次典型的灰霾天氣過程發(fā)生前后天氣形勢、氣象要素的變化及污染物來源的分析,探討了此次灰霾過程發(fā)生的原因,并利用AERONET的氣溶膠反演資料對氣溶膠光學(xué)特性參量的變化情況做了討論,以期為了解北京地區(qū)大氣氣溶膠的特點及其區(qū)域環(huán)境、氣候效應(yīng)提供參考.

1 儀器和資料介紹

北京位于華北平原北部,屬于半濕潤大陸季風(fēng)氣候.本文所采用的數(shù)據(jù)來自 AERONET(http://aeronet.gsfc.nasa.gov/)提供的北京站(緯度:39.98°N,經(jīng)度:116.38°E,高度92m) CE318型太陽光度計的氣溶膠反演產(chǎn)品,通過光度計可見光至近紅外波段 8個光譜通道獲取的太陽直接輻射數(shù)據(jù)可用來計算大氣氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)、大氣透過率、水汽柱含量等,同時可通過天空掃描數(shù)據(jù)反演大氣氣溶膠粒子尺度譜分布、單次散射反照率及氣溶膠相函數(shù)等[19].本文所采用的大氣氣溶膠光學(xué)厚度、Angstrom指數(shù)為 level 2.0數(shù)據(jù),它經(jīng)過前后視場校準(zhǔn)、云處理和人工檢查保證質(zhì)量,最接近實際情況.而體積譜分布、單次散射反照率等反演產(chǎn)品因level 2.0數(shù)據(jù)不全,采用level 1.5數(shù)據(jù),該數(shù)據(jù)做了云處理,剔除了云對氣溶膠光學(xué)厚度的影響.同時,本文利用HYSPLIT模式追蹤氣團的來源,該模式具有處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源的功能,采用歐拉與拉格朗日混合的方法,用于濃度、平流和擴散的計算,已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于多種污染物及氣體等在各地區(qū)的傳輸和擴散的研究中[20-21].自動站資料和常規(guī)氣象要素資料分別來自于 http://www.wunderground.com和micaps監(jiān)測系統(tǒng),NCEP再分析資料來自于http://www.esrl.noaa.gov/psd/data.

2 結(jié)果分析

2.1 大氣環(huán)流形勢及污染物來源分析

根據(jù)氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《霾的觀測和預(yù)報等級》[22]的定義,在排除其他如沙塵、煙霧、吹雪等天氣現(xiàn)象造成的視程障礙后,能見度低于10km,相對濕度小于 95%時,就可判斷為灰霾.2010年10月6～10日北京地區(qū)發(fā)生了一次大范圍灰霾天氣過程.AERONET觀測網(wǎng)所使用的太陽光度計可以自動跟蹤掃描太陽輻射信息,秋冬季節(jié)其觀測時段一般從08:00左右開始到16:00左右結(jié)束,在其觀測時段,結(jié)合 micaps系統(tǒng)和地面自動站監(jiān)測的數(shù)據(jù)表明,10日在15:00自動氣象站的記中出現(xiàn)了大的降水過程,該日無AERONET資料,在此之前均為灰霾天氣.自10月6日08:00開始到10日15:00觀測時段內(nèi),能見度小于 6km,濕度均值在 61%～83%范圍,最高相對濕度 92%,PM2.5濃度大于 GB3095(2012)二級標(biāo)準(zhǔn)(75μg/m3)[23],各日觀測時段 PM2.5濃度均高于150μg/m3,所以該次過程為典型的灰霾天氣.表 1給出了此次過程各要素的平均狀況.

表1 10月5～11日氣象要素觀測時段變化情況Table 1 Variations of meteorological elements from October 5 to 11during the observation

利用NCEP再分析資料分析了本次灰霾過程北京地區(qū)平均海平面氣壓、850hPa平均溫度場、500hPa平均高度場(圖1).從圖1a可以看出,灰霾期間平均海平面氣壓場為鞍型場,北京處于高低壓中間的鞍形場內(nèi),這種氣壓場的配置易引起重污染事件的發(fā)生[24].地面氣壓場較弱,可導(dǎo)致地表風(fēng)速小,灰霾期間實際地面風(fēng)速小于 2m/s(表 1),不利于污染物的擴散.850hPa溫度場上(圖 1b),北京地區(qū)被一個暖中心控制,低空溫度較高,沒有強冷空氣的活動.從500hPa環(huán)流場(圖1c)上來看,中高緯度地區(qū)表現(xiàn)為平直的緯向環(huán)流,北京地區(qū)則受偏西風(fēng)氣流控制,在高空穩(wěn)定的環(huán)流形勢下,干冷空氣的活動較弱,高空云量較少,易導(dǎo)致夜間地表輻射冷卻,有利于邊界層維持逆溫結(jié)構(gòu).在灰霾前及發(fā)展期間,逆溫層結(jié)一直存在(圖2a),5～6日在低層存在一個逆溫層結(jié),而到了7～10日在近地面存在兩個逆溫結(jié)構(gòu).如在 9日,第一個逆溫層頂出現(xiàn)在500m左右,逆溫層頂與地面溫差約為3.4℃;第二個逆溫層頂出現(xiàn)在 1500m左右,逆溫層厚度達 300～500m,雙逆溫層的存在有效地阻止了近地面的污染物向大氣中垂直擴散,有利于大氣顆粒物在近地層聚集.因 10日出現(xiàn)降水過程,灰霾消散,11日雖然存在逆溫層結(jié),但因雨除作用,大氣中的氣溶膠濃度含量很低,PM2.5小于 15μg/m3,未形成污染.綜上所述,大氣環(huán)流的這種配置導(dǎo)致北京地區(qū)風(fēng)速較小,加之雙逆溫層的存在,如有污染物的輸入,極易引發(fā)灰霾天氣.

圖1 灰霾期間(10月6～9日)海平面平均氣壓場、850hPa平均溫度場、500hPa平均高度場Fig.1 Mean field of sea level pressure, temperature at 850 hPa and geopotential height at 500 hPa during the influence of haze (Oct.6～9)五星標(biāo)注為北京中心經(jīng)緯度

本次灰霾最嚴(yán)重的時間在10月10日10:00左右,能見度僅為1.0km,為此,本文做了此時北京地區(qū) 500m(三角號)、1000m(方塊)、2000m(圓點)的24h后向軌跡圖(圖2b).圖中顯示:這一時段北京地區(qū)無論低層還是高層的氣團都從北京南部而來,500m 高度氣團軌跡較短,主要來自近距離的市區(qū)南郊,從氣團垂直高度上看,這些顆粒物來源于近地面污染物的排放,受交通運輸與人類活動影響較大.而1000和2000m高度氣團分別經(jīng)過石家莊市、保定市、從北京市區(qū)西南方向的房山和大興區(qū)一直延伸到北京市中心.沿途這些地區(qū)均是我國高污染地區(qū),在西南氣流的作用下很容易將這些地區(qū)的污染物傳輸至北京.3個高度上污染物的傳輸?shù)陀?500m或在其附近,結(jié)合圖2a,說明來自外部的污染物主要集中在逆溫層頂以下,這種情況很難打破逆溫結(jié)構(gòu)使污染物向上擴散傳輸,造成污染物的堆積,從而形成一定厚度的持續(xù)性灰霾天氣[25].

圖2 灰霾前中后期溫度層結(jié)、2010年10月10日10:00北京地區(qū)500, 1000, 2000m 24h后向軌跡圖、曲線Fig.2 Vertical distribution of temperature e and 24-h Backward trajectories of air masses arriving in Beijing at 500, 1000, 2000m at 10 o’clock, October 10

2.2 氣溶膠光學(xué)厚度AOD與PM2.5濃度變化

大氣氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)和PM2.5濃度都是表征大氣污染程度的指標(biāo),其值越大,大氣越渾濁[6,26].AOD是指單位截面上所有氣溶膠粒子所吸收和散射產(chǎn)生的總削弱,是描述氣溶膠光學(xué)特性的一個重要參量[27],但太陽光度計在雨天無法工作,AOD值無法得到,PM2.5濃度數(shù)據(jù)可彌補這一不足.

圖3 灰霾過程發(fā)生前中后期AOD、PM2.5濃度Fig.3 Variations of AOD and PM2.5 during the haze event

圖3給出了灰霾前(5日)、中(6～10日)、后(11日)期的AOD(440nm)與PM2.5濃度在觀測時段的均值狀況.從圖中可以看出AOD和PM2.5濃度呈現(xiàn)相同的變化趨勢,表現(xiàn)為先增大后減小,灰霾發(fā)生前(5日)空氣質(zhì)量狀況為良,能見度保持在10km以上(表1),AOD均值僅有0.3,PM2.5在觀測時段內(nèi)為 46μg/m3,代表了北京地區(qū)清潔大氣條件下的一般水平.而隨著穩(wěn)定逆溫層結(jié)的逐漸發(fā)展(圖 2a),空氣質(zhì)量也達到重度污染級別,能見度均值不足2km.PM2.5的濃度在此次過程中急劇上升,表明在觀測時段內(nèi)氣溶膠細粒子快速累積,而9日較前幾日AOD平均值也達到最大4.4,10月10日下午有降水過程的出現(xiàn),AOD的值缺測,但PM2.5濃度仍然很高,可見雖然該日存在濕沉降作用使污染物沉降并清除,但降水發(fā)生前污染仍然很重.因雨除過程,11日的AOD下降到與灰霾發(fā)生前大致相同的水平,PM2.5濃度也下降到15μg/m3以下,此次過程結(jié)束.本次灰霾過程AOD的均值為3.17,這幾乎是2002～2008年北京灰霾天氣條件下AOD均值(1.34)的2倍多[27].是2007年6月12～20日觀測到的灰霾過程AOD均值(2.0)的 1.5倍多[28].對比2011年10月18～23日北京地區(qū)典型的灰霾過程,本次過程中 PM2.5濃度均值達到 200μg/m3以上,是其觀測到的 PM2.5均值(97.6μg/m3)的 2倍以上[29].從前文的分析中可知,AOD和PM2.5濃度迅速增加,這可能與來源于人為排放的氣溶膠粒子的累積有關(guān),如工廠的排放、汽車尾氣等[30].另外,也有研究指出農(nóng)業(yè)生物質(zhì)燃燒過程產(chǎn)生的氣溶膠粒子的吸濕增長也是AOD產(chǎn)生高值的重要原因[28].本次過程平均相對濕度持續(xù)走高(表1),也為大氣中的氣溶膠粒子吸濕增長提供條件[31],使消光性增強.

2.3 體積尺度譜分布與Angstrom波長指數(shù)

氣溶膠體積譜分布是計算氣溶膠粒子輻射強迫的一個重要參數(shù),它描述了不同粒徑下的體積濃度的分布特征[3-4],而氣溶膠粒子的Angstrom波長指數(shù)(α)表征垂直氣柱內(nèi)氣溶膠質(zhì)粒的譜分布,表示質(zhì)粒的平均半徑[32-33],由大氣中氣溶膠粒子的精粗比決定,α越小,代表氣溶膠粒子越大.兩個光學(xué)特性參數(shù)可以分別從“局部”和“整體”來反映氣溶膠粒子尺度特征.

灰霾期間的氣溶膠粒子體積譜分布(圖 4a)呈現(xiàn)出3個明顯的特征:1)雙峰型特征:粒子雙峰型的峰值所對應(yīng)的兩個半徑分別在0.15～0.25μm和 2.9μm 附近,細粒子(＜2μm)濃度峰值要比粗粒子(＞2μm)的濃度峰值大得多,如在污染較重的10月9日,0.25μm附近的氣溶膠細粒子體積濃度峰值為0.453μm3/μm2,2.24μm粗模態(tài)粒子體積濃度峰值為 0.113μm3/μm2,該日細粒子體積濃度峰值是粗粒子的3倍以上.2)隨著灰霾的加重,細粒子的平均體積濃度也隨之增大.如在10月6日氣溶膠細粒子體積濃度峰值(0.016μm3/μm2)小于粗模態(tài)粒子濃度峰值(0.035μm3/μm2),而在7～9日細粒子的體積濃度峰值急劇升高,結(jié)合后向軌跡的分析可知,這些細粒子主要來自外來遠程的輸送和北京本地污染物的累積[34-35].3)粗模態(tài)的粒子日平均體積濃度無明顯變化趨勢,表明持續(xù)的污染源排放的粗顆粒進入大氣中,根據(jù)micaps系統(tǒng)的數(shù)據(jù),在灰霾發(fā)生前期與發(fā)生過程中,上游的沙漠或戈壁地區(qū)無沙暴發(fā)生,且風(fēng)速很小,沙塵粒子向北京地區(qū)的遠程傳輸很弱,因此其粗粒子可能來源于局地的道路揚塵和建筑工地[36].此外,灰霾發(fā)生前后的體積譜濃度要遠小于灰霾發(fā)生時期,且粗、細粒子體積濃度沒有明顯的差異.

圖4 10月5～11日氣溶膠粒子體積譜分布及Angstrom波長指數(shù)日均值變化Fig.4 Time series of daily average aerosol volume size distribution and Angstrom exponent during October 5～11

從圖4b中可以看出,在灰霾期間α值在1.2～1.4之間變化,大體呈現(xiàn)增大-減小-增大的趨勢,與北京灰霾天氣下Angstrom波長指數(shù)(0.9～1.4)有很好的對應(yīng)關(guān)系[27].研究表明,城市或工業(yè)氣溶膠粒子 1.1≤α≤2.4,該段所對應(yīng)的氣溶膠粒子通常為細粒子[37],說明此次北京地區(qū)灰霾過程的污染物以氣溶膠細粒子為主,這與氣溶膠粒子體積譜分布及 PM2.5濃度分析的結(jié)果一致.降水過程雖然對粗細粒子均有去除作用,但對細粒子的去除作用更為明顯[3],因此在降水過程結(jié)束后的干潔大氣條件下,氣溶膠細粒子在大氣中所占的比例要比灰霾期間低,導(dǎo)致α值要比灰霾發(fā)生期間小.

2.4 單次散射反照率

氣溶膠粒子的單次散射反照率(SSA)是評估氣溶膠氣候效應(yīng)的一個重要參量,它表示氣溶膠粒子在總消光中散射所占的比重.圖 5為北京此次灰霾前及期間氣溶膠單次散射反照率各波段日平均變化圖.

圖5 灰霾過程氣溶膠單次散射反照率逐日變化Fig.5 Daily average of single scattering albedo during the influence of haze

從圖 5中可以看出,灰霾期間較發(fā)生前粒子的光學(xué)特性發(fā)生了明顯變化.主要表現(xiàn)為:1)隨著灰霾的加重,SSA逐日增大,說明灰霾期間氣溶膠粒子的散射性逐漸增強.與2013年1月觀測到的典型灰霾 SSA 均值(0.84～0.88)相比,本次灰霾過程 SSA 在各波長處的均值(0.91～0.94)要更高,表明此次灰霾過程粒子的散射性更強[38].由前文分析可知,這可能是因為此次灰霾期間的污染粒子多來自工業(yè)污染地區(qū)和當(dāng)?shù)氐娜藶榕欧?如汽車尾氣等),意味著大氣中可能含有較多硫氧化物或氮氧化物,這些吸濕性粒子在濕潤的條件下轉(zhuǎn)化成硫酸鹽和硝酸鹽的速率大為加強[39],硫酸鹽、硝酸鹽等二次氣溶膠具有較強的散射性,使 SSA增加[6,34].此外,還應(yīng)指出的是,在污染天氣條件下,大氣成份復(fù)雜多變,除上述幾種污染物外,其他組分也可能是灰霾天氣下污染物的來源,使SSA增大,如有機成分等[38].2)5日、7～9日SSA隨著波長的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢,在 675nm處的值達到最大,這表明氣溶膠粒子在 675nm這一波長下參與了更強烈的散射.Xia等[40]利用2001年北京CE318的觀測資料發(fā)現(xiàn),SSA隨波長的這種變化趨勢,代表該階段細粒子的消光貢獻占主導(dǎo)地位,與體積尺度譜分布圖及PM2.5濃度分析得出的灰霾期間的主控粒子為細粒子的結(jié)論一致.3)6日單次散射反照率隨波長呈上升趨勢,SSA最大值出現(xiàn)在1018nm處,其值為0.923,這種變化趨勢表明該日粗粒子可能占主導(dǎo)作用,結(jié)合圖 4a,該日粗粒子體積濃度大于細粒子,這部分粗粒子的導(dǎo)入可能是SSA隨波長增大而增大的主要原因.

單次散射反照率在灰霾前后發(fā)生了明顯的改變,灰霾期間675nm波長處SSA日均值最大值達到 0.97,而灰霾發(fā)生后北京地區(qū)清潔大氣條件下675nm波長下的SSA為0.86,研究表明當(dāng)SSA當(dāng)氣溶膠單次散射反照率從0.8變化到0.9時,就會引起輻射強迫符號的改變[11],根據(jù)許萬智[3]對2010年10月 7日的輻射強迫的計算,結(jié)果表明:灰霾期間因氣溶膠的存在,對地面具有明顯的冷卻作用,使到達地面的輻射約減少了200.05W/m2.

3 結(jié)論

3.1 污染物的輸送為灰霾的形成提供了物質(zhì)來源,穩(wěn)定的環(huán)流形勢、濕潤的環(huán)境及逆溫結(jié)構(gòu)的存在是此次灰霾得以持續(xù)和發(fā)展的重要原因.

3.2 AOD、PM2.5濃度的增大、能見度的降低與局地排放的氣溶膠細粒子和相對濕度的增大有關(guān),灰霾天粒子的消光性更強.

3.3 氣溶膠的體積譜表現(xiàn)為明顯的雙峰型結(jié)構(gòu),氣溶膠細粒子體積濃度峰值遠大于粗粒子濃度峰值,且細粒子端日均值逐日增大,Angstrom 波長指數(shù)日均值在1.2～1.4之間.氣溶膠粒子體積譜和Angstrom波長指數(shù)均表明,此次灰霾期間的污染粒子以氣溶膠細粒子為主.

3.4 單次散射反照率SSA在灰霾發(fā)生期間日均值逐日增大,氣溶膠粒子的散射性逐漸強,而SSA隨波長的變化呈現(xiàn)兩種變化趨勢,這與該日主控粒子的尺度有關(guān),因氣溶膠濃度的增大,使到達地面的輻射通量減少.

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