陳 麗

（河南省煤氣（集團(tuán)）有限責(zé)任公司 義馬氣化廠，河南 義馬 472300）

低碳烯烴是重要的基礎(chǔ)有機(jī)化工原料。其中，以乙烯和丙烯為代表的低碳烯烴是石油化工領(lǐng)域的核心產(chǎn)品，它們不僅是高分子合成材料的重要單體，同時(shí)以其為基礎(chǔ)可以合成環(huán)氧乙烷、乙苯、苯乙烯、環(huán)氧丙烷、異丙苯和丙烯腈等基礎(chǔ)有機(jī)原料［1］。制取乙烯、丙烯等低碳烯烴的重要途徑，主要是通過石腦油、輕柴油等輕烴的蒸汽裂解、催化裂解/裂化等反應(yīng)過程取得， 其不足是過分依賴石油。

受石油資源短缺的影響，開辟由煤炭經(jīng)氣化生產(chǎn)基礎(chǔ)有機(jī)化工原料的新工藝路線，有利于優(yōu)化傳統(tǒng)煤炭產(chǎn)業(yè)的產(chǎn)品格局，具有重要的戰(zhàn)略意義和應(yīng)用前景［2］。以甲醇為原料制取低碳烯烴，即甲醇制烯烴（MTO）和甲醇制丙烯（MTP）技術(shù)越來越受到關(guān)注［3-9］。

本文綜述了國(guó)內(nèi)煤基低碳烯烴發(fā)展的條件及趨勢(shì)，介紹了煤基低碳烯烴的工藝及技術(shù)和工業(yè)化裝置技術(shù)狀況；并根據(jù)煤基低碳烯烴的工業(yè)裝置能力及使用技術(shù)現(xiàn)狀，提出相關(guān)的建議。

1 MTO/MTP工藝技術(shù)

1.1 UOP公司/海德魯公司聯(lián)合開發(fā)的MTO技術(shù)

MTO技術(shù)源于甲醇制汽油（ MTG）技術(shù)。乙烯等低碳烯烴是MTG 過程的中間產(chǎn)物，調(diào)整催化劑的組成和控制反應(yīng)條件（如溫度等），能使反應(yīng)停留在生產(chǎn)乙烯等低碳烯烴的階段。UOP 公司和挪威海德魯公司在1995年合作建成一套甲醇加工能力0.75 t/d的示范裝置，連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)90 d，甲醇轉(zhuǎn)化率接近100%，乙烯和丙烯的碳基質(zhì)量收率達(dá)到80%［10-12］。

2007年，UOP公司轉(zhuǎn)讓技術(shù)在尼日利亞建設(shè)一套400 kt/a乙烯和一套400 kt/a丙烯的MTO裝置，該項(xiàng)目目前已經(jīng)停止；UOP公司轉(zhuǎn)讓技術(shù)在埃及建設(shè)規(guī)模為800 kt/a烯烴，目前未見該項(xiàng)目的相關(guān)報(bào)道［13］。

1.2 Mobil公司的MTO技術(shù)

Mobil公司采用ZSM-5系列分子篩催化劑，在列管式反應(yīng)器中進(jìn)行MTO的反應(yīng)，在工藝過程中，甲醇擴(kuò)散到催化劑孔中進(jìn)行反應(yīng)，首先生成二甲醚，然后生成乙烯，反應(yīng)繼續(xù)進(jìn)行，生成丙烯、丁烯和高級(jí)烯烴，反應(yīng)也可生成二聚物和環(huán)狀化合物。以碳選擇性為基礎(chǔ)，乙烯收率可達(dá)60%，烯烴總收率可達(dá)80%，但催化劑的壽命不理想［14］。

1.3 Lurgi公司的MTP工藝

Lurgi公司于20世紀(jì)90年代成功開發(fā)了MTP技術(shù)，采用由南方化學(xué)公司提供的沸石分子篩催化劑和固定床反應(yīng)器，在反應(yīng)溫度450～480 ℃、反應(yīng)壓力0.13～0.16 MPa 的條件下，甲醇轉(zhuǎn)化率大于99%，丙烯收率達(dá)到65%，催化劑使用壽命8 000 h以上。Lurgi公司MTP工藝裝置的目的產(chǎn)物是 丙烯，副產(chǎn)物為部分乙烯、液化石油氣和汽油產(chǎn)品［15］。

Lurgi公司于2001年在挪威建設(shè)了一套規(guī)模為15 kg/d甲醇進(jìn)料的工業(yè)演示裝置，在演示裝置運(yùn)行中，每600～700 h需對(duì)催化劑再生一次，用空氣燒焦，平均每年催化劑再生12～13次，曾連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)超過8 000 h，驗(yàn)證催化劑壽命至少在1年以上，甲醇裂化生成的丙烯經(jīng)過精制可以達(dá)到聚合級(jí)要求。副產(chǎn)的汽油組分中異構(gòu)烷烴含量高，辛烷值達(dá)96.4，苯含量低于0.3%（w），并且不含硫，是很好的汽油調(diào)和組分［16］。目前，該技術(shù)已經(jīng)向多國(guó)轉(zhuǎn)讓，神華寧夏煤業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司500 kt/a煤制丙烯項(xiàng)目和大唐內(nèi)蒙古多倫煤化工有限公司460 kt/a烯烴項(xiàng)目已經(jīng)相繼投產(chǎn)。

1.4 大連化學(xué)物理研究所開發(fā)的MTO技術(shù)

中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（簡(jiǎn)稱大連化物所）從20世紀(jì)80年代開始開發(fā)了ZSM-5及其改性催化劑，20世紀(jì)90年代開發(fā)了小孔徑SAPO-34分子篩催化劑［17-19］。該所采用改性ZSM-5系列催化劑于1993年完成固定床中試，于1995年在上海青浦化工廠完成流化床中試。采用SAPO-34分子篩系列催化劑，烯烴選擇性可達(dá)84%～85%。大連化物所對(duì)MTO催化劑及其工藝技術(shù)進(jìn)行了30多年的研發(fā)工作，取得了具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的MTO技術(shù)。

大連化物所采用適合兩段反應(yīng)的催化劑及流化反應(yīng)工藝（DMTO），與新興能源科技有限公司和中國(guó)石化洛陽工程公司合作，進(jìn)行DMTO成套技術(shù)開發(fā)，建成萬噸級(jí)DMTO-Ⅰ工業(yè)性試驗(yàn)裝置，于2006年完成工業(yè)化試驗(yàn)，實(shí)現(xiàn)了投料試車一次成功。試驗(yàn)期間甲醇轉(zhuǎn)化率接近100%，低碳烯烴（乙烯、丙烯、丁烯）選擇性達(dá)90%以上。

2010年DMTO-Ⅱ技術(shù)工業(yè)性試驗(yàn)又開發(fā)成功，試驗(yàn)結(jié)果表明，甲醇轉(zhuǎn)化率達(dá)到99.97%，烯烴（乙烯、丙烯）的選擇性達(dá)到85.68%。每噸烯烴消耗的甲醇比DMTO-Ⅰ技術(shù)降低10%以上，大幅降低了烯烴生產(chǎn)的原料成本，使我國(guó)煤制烯烴技術(shù)保持了國(guó)際領(lǐng)先水平。該技術(shù)獲得2014年度國(guó)家技術(shù)發(fā)明一等獎(jiǎng)。

1.5 中國(guó)石油化工股份有限公司開發(fā)的MTO技術(shù)

中國(guó)石油化工股份有限公司（以下簡(jiǎn)稱中國(guó)石化）于2000年組織中國(guó)石化上海石油化工研究院、中國(guó)石化工程建設(shè)有限公司和中國(guó)石化北京燕山分公司等三家機(jī)構(gòu)成功開發(fā)了甲醇制烯烴（SMTO）成套技術(shù)。

中國(guó)石化北京燕山分公司于2007年建立100 t/d的SMTO工業(yè)試驗(yàn)裝置，其產(chǎn)物乙烯、丙烯直接送燕山分公司現(xiàn)有的乙烯裝置，實(shí)現(xiàn)工業(yè)連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)。試驗(yàn)結(jié)果表明，甲醇轉(zhuǎn)化率大于99.8%，甲醇選擇性大于80%，乙烯、丙烯及C4烯烴選擇性超過90%［20］。2008年中國(guó)石化完成了甲醇處理量為1 800 kt/a的工藝包開發(fā)。2010年，中國(guó)石化中原石油化工有限責(zé)任公司，采用自己開發(fā)的SMTO技術(shù)改造乙烯裝置，建設(shè)了600 kt/a的SMTO示范裝置，2011年9月該裝置順利投產(chǎn)。目前，中國(guó)石化采用自有的SMTO技術(shù)在全國(guó)規(guī)劃布局至少4個(gè)煤制烯烴項(xiàng)目，烯烴總產(chǎn)能約2 000 kt/a。

1.6 清華大學(xué)、安徽淮化集團(tuán)有限公司FMTP技術(shù)

流化床甲醇制丙烯（FMTP）技術(shù)項(xiàng)目是由中國(guó)化學(xué)工程集團(tuán)公司作為投資主體，聯(lián)合聯(lián)盟成員單位共同實(shí)施，以清華大學(xué)循環(huán)流化床甲醇轉(zhuǎn)化丙烯專利技術(shù)成果為基礎(chǔ)，研發(fā)出具有我國(guó)自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的甲醇制丙烯技術(shù)。在淮化集團(tuán)廠區(qū)內(nèi)建設(shè)一套30 kt/a甲醇制丙烯工業(yè)試驗(yàn)裝置，2009年8月完成催化劑生產(chǎn)任務(wù)，并進(jìn)行了二次流態(tài)化試車，同年11月對(duì)科研成果進(jìn)行總結(jié)及組織成果鑒定［21-22］。

1.7 中國(guó)石化S-MTP和MMTP技術(shù)

2014年3月，揚(yáng)子石化固定床甲醇制丙烯（S-MTP）裝置中試取得成功。該項(xiàng)目采用中國(guó)石化上海石油化工研究院自主研發(fā)的專利技術(shù)，以甲醇為原料，替代部分進(jìn)口石油生產(chǎn)丙烯產(chǎn)品。試驗(yàn)裝置依托揚(yáng)子石化現(xiàn)有乙烯裝置，具有匹配性良好、投資少、建設(shè)周期短等特點(diǎn)。該裝置運(yùn)行穩(wěn)定，各項(xiàng)技術(shù)指標(biāo)達(dá)到設(shè)計(jì)要求，而且凈化水和粗甲醇均可回收利用，獲取了大型工業(yè)化裝置S-MTP成套技術(shù)開發(fā)所需的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)［23］。

2014年10月，中國(guó)石化石油化工科學(xué)研究院、浙江大學(xué)、洛陽工程公司和湖南建長(zhǎng)股份有限公司聯(lián)合承擔(dān)的移動(dòng)床甲醇制丙烯（MMTP）催化劑和工藝研究項(xiàng)目和萬噸級(jí)工藝包，通過中國(guó)石化總部科技部組織的技術(shù)評(píng)議。MMTP技術(shù)是一種全新的甲醇生產(chǎn)丙烯工藝技術(shù)，具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)。與國(guó)內(nèi)外現(xiàn)有的流化床和固定床MTP技術(shù)相比，該項(xiàng)工藝技術(shù)的反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力維持恒定，產(chǎn)品分布更優(yōu)化，收率更穩(wěn)定。已完成的試驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，丙烯收率較固定床技術(shù)提高至少5%，催化劑跑損比流化床工藝技術(shù)平均下降80%以上。

2 我國(guó)MTO/MTP工業(yè)化裝置技術(shù)現(xiàn)狀

2.1 神華包頭MTO裝置

神華包頭煤制低碳烯烴示范工程采用大連化物所的DMTO技術(shù)，裝置規(guī)模為1 800 kt/a甲醇、300 kt/a乙烯、300 kt/a丙烯、310 kt/a聚丙烯裝置、300 kt/a聚乙烯裝置等下游產(chǎn)品裝置，以及2×105m3/h（氧氣）空分裝置等，該項(xiàng)目于2007年初開工，于2010年8月投料試車成功，生產(chǎn)出合格的聚乙烯、聚丙烯產(chǎn)品。2011 年1月起，該示范工程正式轉(zhuǎn)入商業(yè)化運(yùn)營(yíng)。目前已經(jīng)穩(wěn)定、安全、長(zhǎng)周期、滿負(fù)荷運(yùn)行多年。

2.2 中國(guó)石化中原乙烯MTO裝置

中國(guó)石化采用自主研發(fā)的SMTO工藝技術(shù)，在中原乙烯建設(shè)600 kt/a（進(jìn)料）MTO裝置，該裝置是中國(guó)石化首套煤化工示范項(xiàng)目。項(xiàng)目采用的SMTO工藝技術(shù)，使用的催化劑和特種設(shè)備中均由中國(guó)石化自主研發(fā)的，項(xiàng)目共申請(qǐng)專利150多項(xiàng)。該項(xiàng)目包括新建600 kt/a（進(jìn)料）MTO，新建100 kt/a聚丙烯裝置，現(xiàn)有聚乙烯裝置挖潛改造至260 kt/a，項(xiàng)目主要設(shè)備全部實(shí)現(xiàn)國(guó)產(chǎn)化。項(xiàng)目建成后，乙烯、聚乙烯、聚丙烯生產(chǎn)能力將分別達(dá)到240，260，160 kt/a。

該項(xiàng)目相關(guān)技術(shù)由上海石油化工研究院、中國(guó)石化工程建設(shè)公司和北京燕山分公司聯(lián)合開發(fā)。項(xiàng)目于2010年8月開工，于2011年7月項(xiàng)目實(shí)現(xiàn)中交，同年8月進(jìn)入單機(jī)試運(yùn)階段，同年10月該裝置一次投料開車成功，順利產(chǎn)出合格聚合級(jí)乙烯、丙烯產(chǎn)品，2014年1月，該示范項(xiàng)目通過竣工驗(yàn)收。

2.3 大唐內(nèi)蒙古多倫公司MTP裝置

大唐內(nèi)蒙古多倫煤化工有限責(zé)任公司總投資180億元的460 kt/a MTP項(xiàng)目，以內(nèi)蒙古錫林浩特市勝利煤田豐富的褐煤為原料，采用荷蘭殼牌公司、德國(guó)魯奇公司、美國(guó)陶氏公司等工藝技術(shù)，由褐煤預(yù)干燥、煤氣化、變換、凈化及硫回收、甲醇、MTP、聚丙烯等7套主生產(chǎn)裝置組成。

大唐化工研究院自主開發(fā)的MTP新型催化劑，采用創(chuàng)新晶面導(dǎo)向合成技術(shù)，其表面修飾及雙功能分子篩技術(shù)可有效提高催化劑的綜合性能，提高了目標(biāo)產(chǎn)品中的丙烯收率，降低了低碳烷烴收率和噸丙烯甲醇單耗，使現(xiàn)有MTP裝置經(jīng)濟(jì)性更好。在工業(yè)試用成功的基礎(chǔ)上，大唐化工研究院與催化劑生產(chǎn)廠家達(dá)成合作意向，于2014年建成一條1 kt/a MTP催化劑生產(chǎn)線。

2.4 寧波禾元MTO裝置

2013年1月寧波禾元化學(xué)有限公司500 kt/a乙二醇、400 kt/a聚丙烯項(xiàng)目投料試車成功。該項(xiàng)目核心技術(shù)采用大連化物所與新興能源科技有限公司、中國(guó)石化洛陽工程有限公司合作開發(fā)的具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的DMTO技術(shù)。DMTO裝置于2013年1月投料試車成功，并于2013年2月通過烯烴分離生產(chǎn)出合格的乙烯和丙烯。

寧波禾元項(xiàng)目是以外購(gòu)甲醇為原料，在沿海地區(qū)建設(shè)的大型MTO項(xiàng)目。項(xiàng)目主體包括1 800 kt/a甲醇（進(jìn)料）制烯烴DMTO裝置、聚丙烯裝置和乙烯制乙二醇裝置。

2.5 惠生（南京）清潔能源有限公司MTO裝置

惠生（南京）清潔能源股份有限公司采用UOP公司MTO技術(shù)的MTO裝置， 設(shè)計(jì)年產(chǎn)乙烯、丙烯300 kt。2013年9月投產(chǎn)，該套裝置是國(guó)內(nèi)繼神華包頭等甲醇制烯烴項(xiàng)目后，成功開車的又一套MTO裝置。該裝置不僅首次成功應(yīng)用了惠生工程甲醇制烯烴分離技術(shù)，也是首套采用UOP公司先進(jìn)甲醇制烯烴技術(shù)的工業(yè)化MTO裝置。

另外我國(guó)除上述已建煤制烯烴裝置外，正在建設(shè)及計(jì)劃建設(shè)的裝置有：內(nèi)蒙古久泰股份有限公司600 kt/a MTO裝置；寧夏寶豐股份有限公司600 kt/a MTO裝置；山西焦化股份有限公司600 kt/a MTO裝置；中煤陜西榆林有限公司600 kt/a MTO裝置；神華榆林股份有限公司600 kt/a MTO裝置；神華新疆股份有限公司680 kt/a MTO裝置；中天合創(chuàng)能源有限責(zé)任公司1 300 kt/a MTO裝置；陜西延長(zhǎng)中煤榆林能源化工有限公司600 kt/a MTO裝置；神華陶氏榆林1 220 kt/a MTO裝置；國(guó)電建投內(nèi)蒙古能源有限公司800 kt/a MTO裝置；神華寧煤集團(tuán)500 kt/a MTP裝置；中國(guó)石化貴州石油分公司600 kt/a MTO裝置；陜西蒲城清潔能源化工公司680 kt/a MTO裝置；中煤集團(tuán)新疆伊犁600 kt/a MTO裝置；浙江興興新能源科技有限公司690 kt/a MTO裝置；中國(guó)石化投資河南鶴壁700 kt/a MTO裝置；山東神達(dá)化工有限公司500 kt/a MTP裝置；陜西星王集團(tuán)控股的平?jīng)鋈A泓匯金煤化有限公司投資建設(shè)甘肅平?jīng)?00 kt/a MTO裝置等［4，24-29］。

3 結(jié)語

我國(guó)MTO/MTP技術(shù)水平和產(chǎn)業(yè)進(jìn)程已居世界前列，我國(guó)煤基低碳烯烴生產(chǎn)技術(shù)已步入成熟，煤基烯烴在建裝置總能力達(dá)到8.38 Mt/a，煤基烯烴擬建項(xiàng)目裝置總能力達(dá)到18.8 Mt/a，煤基烯烴的裝置能力急劇膨脹，而且大多處在環(huán)境脆弱地區(qū)。因此建議：

1）國(guó)家制定相應(yīng)的法律，如大型化工企業(yè)的安全保障法規(guī)，以法律的形式嚴(yán)格規(guī)范企業(yè)行為。使企業(yè)在取得經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí)保障社會(huì)效益。

2）煤化工項(xiàng)目耗水量大，水資源在煤化工產(chǎn)業(yè)發(fā)展中與煤資源同等重要。應(yīng)慎重選址，不在運(yùn)輸條件有限、水資源匱乏、環(huán)境承載能力差的地區(qū)規(guī)劃和上馬大型煤制烯烴項(xiàng)目，否則將導(dǎo)致嚴(yán)重的環(huán)境與生態(tài)問題，造成投資與資源的巨大浪費(fèi)。

3）建設(shè)煤化工項(xiàng)目，必須考慮環(huán)境容量，考慮“三廢”的銷納及綜合利用。

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