劉 志，邱立平*，王嘉斌，2，張守彬，謝 康（.濟南大學土木建筑學院，山東 濟南 250022；2.北京工業(yè)大學建筑工程學院，北京 00022）

A/O交替運行鋼渣基復合濾料生物濾池處理模擬生活污水脫氮除磷特性

劉 志1，邱立平1*，王嘉斌1，2，張守彬1，謝 康1（1.濟南大學土木建筑學院，山東 濟南 250022；2.北京工業(yè)大學建筑工程學院，北京 100022）

利用兩級鋼渣基復合濾料生物濾池（SSMBF）構(gòu)建厭氧/好氧（A/O）交替運行工藝系統(tǒng).在單池HRT=2h，A/O交替周期48h，厭氧DO=0.2～0.5mg/L，好氧DO=3～5mg/L，T=23～27℃的運行條件下，考察了SSMBF系統(tǒng)對模擬生活污水（pH=6.8～7.5，COD=260～330mg/L，NH4+-N=35～40mg/L，PO43--P=9～11mg/L）的處理效果，分析了其氨氮和磷去除特性.結(jié)果表明，兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)具有良好的生活污水處理能力，對氨氮、磷和COD的去除率分別為95％、40％～60％和83.3％，出水氨氮、磷和COD濃度分別為0.5mg/L、3～6mg/L和50mg/L.在厭氧/好氧交替周期為48h的工況下，SSMBF系統(tǒng)的氨氧化菌和聚磷菌分別可在10h和8h恢復最佳活性.SEM、EDS表征和污染物去除特性分析結(jié)果顯示，A/O交替運行SSMBF系統(tǒng)充分發(fā)揮了鋼渣基復合濾料的離子和堿度釋放特性，通過聚磷菌的厭氧釋磷效應，在厭氧SSMBF中誘導促進了生物-結(jié)晶協(xié)同除磷，結(jié)晶產(chǎn)物為以羥基磷灰石為主的磷酸鹽化合物.

生物濾池；鋼渣基復合濾料；A/O交替；結(jié)晶

大量含氮磷等污染物的廢水排入水體，引起藻類大量繁殖，是造成水體富營養(yǎng)化的主要原因之一［1］.而磷作為一種不可再生的資源，也是生命活動不可缺少的元素，隨著近年來的大量開采，已經(jīng)面臨枯竭［2-3］.因此，如何有效實現(xiàn)廢水中氮磷等資源化物質(zhì)的高效利用是亟待解決的問題［4-5］.去除廢水中的氮磷主要利用生物法和化學沉淀法，生物法雖然對氨氮和有機物等污染物的去除效率很高，但對磷的去除效率低下，穩(wěn)定性也差，需要增加后續(xù)的深度處理才能達到排放標準［6］.化學法雖然能夠高效的去除廢水中的磷，但是經(jīng)濟效益差，且產(chǎn)生的化學污泥難處理，易造成二次污染［6］.結(jié)晶法除磷是公認的一種可以有效的去除和回收磷的方法［6］.但由于結(jié)晶反應過程的復雜性和廢水水質(zhì)的多樣性，結(jié)晶法除磷回收目前還存在很多困難.所以，從廢水中回收磷，開發(fā)新的磷資源，是目前廢水處理領(lǐng)域的研究熱點［7-8］.

鋼渣是高爐冶金工業(yè)產(chǎn)生的主要工業(yè)廢棄物，由于其具有較大的表面積，富含Ca、Si、Al等金屬氧化物，具有良好的吸附性能［9-10］，在水處理領(lǐng)域已經(jīng)得到廣泛的利用.

鋼渣對磷的吸附特性發(fā)現(xiàn)鋼渣的理論吸附飽和量達42.7mg/g.Barca等［11］研究發(fā)現(xiàn)鋼渣可以在水溶液中釋放鈣離子和堿度，促使磷酸鹽以羥基磷酸鈣的形式沉淀.雖然利用鋼渣處理含氮磷廢水已經(jīng)做了較多的研究，但大多集中在鋼渣的粉末吸附特性方面［12-13］.本課題組利用鋼渣粉末為主要原料，制備了粒徑為4～6mm的球形鋼渣基復合濾料.通過一系列的改性和重塑過程，使濾料有一定的水化活性，同時能緩慢釋放堿度和鈣鎂等離子，對污水的中污染物有很好的絮凝和吸附性能［14-15］.

因此，本文以鋼渣基復合濾料生物濾池（SSMBF）為依托，構(gòu)造A/O交替運行工藝系統(tǒng)，以期充分發(fā)揮鋼渣基復合濾料可釋放堿度和鈣離子等特性，在保證良好的脫氮效能的前提下，利用厭氧條件下聚磷菌的釋磷效應，探討在低濃度條件下生物-結(jié)晶協(xié)同除磷的可能性，探索生物-結(jié)晶協(xié)同除磷新方法，為有效回收利用廢水中磷資源提供新的依據(jù)和參考.

1 材料與方法

1.1 試驗裝置和材料

試驗裝置（圖1）由兩座同尺寸有機玻璃上向流生物濾池組成.單池高度1000mm，直徑80mm，承托層120mm，取樣口間隔180mm.鋼渣基復合濾料的粒徑4～6mm，孔隙率20％，平均抗壓強度150N，濾料高度680mm.

圖1 試驗裝置示意Fig.1 Sketch of the experiment setup

試驗模擬污水用NH4Cl，KH2PO4，MgCl2，NaCl和Fe2SO4和溶解性淀粉配制，按50L模擬污水中加入1L花園土浸出液保證微生物對微量元素的需求.試驗期間模擬污水主要水質(zhì)指標為：COD 260～350mg/L，氨氮30～40mg/L，磷9～11mg/L，pH 6.8～7.5.

1.2 試驗方法

兩組SSMBF分別通過好氧自然掛膜啟動，溶解氧控制為3～5mg/L，30d后2組SSMBF對氨氮和COD的去除均穩(wěn)定在80％以上.啟動成功后，兩組SSMBFA/O交替運行，模擬污水先進入?yún)捬鮏SMBF，隨后經(jīng)好氧SSMBF處理后排出.A/O交替周期為48h，每間隔48h改變SSMBF的厭氧/好氧環(huán)境.控制厭氧SSMBF DO=0.2～0.5mg/L，好氧SSMBF DO=3～5mg/L，單池HRT=2h，環(huán)境溫度T=23～27℃，進水pH=6.8～7.5.穩(wěn)定運行期間，每隔10個交替周期對生物濾池進行反沖洗.

運行期間主要考察反應器各單元進出水的氨氮、磷、COD以及濾料表面結(jié)晶產(chǎn)物的變化情況.穩(wěn)定運行階段，在每個交替周期運行至第12h 和36h取樣分析，考察生物濾池系統(tǒng)的污染物去除效果.在典型運行周期內(nèi)，每間隔2h連續(xù)取樣，系統(tǒng)分析反應器中氨氮、磷及pH值的沿程和時間變化規(guī)律，以便分析揭示交替周期內(nèi)生物濾池系統(tǒng)的氮磷去除特性.所有水質(zhì)指標的分析均按國標方法［16］進行.

2 結(jié)果與討論

2.1 兩級A/O交替運行SSMBF系統(tǒng)的污染物去除效能

由圖2可以看出，在穩(wěn)定運行階段，當進水氨氮濃度為30～40mg/L時，厭氧SSMBF的出水氨氮濃度較進水稍有下降，但好氧SSMBF表現(xiàn)出較強的氨氮去除能力，兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)氨氮總?cè)コ蔬_到95％以上，出水氨氮低于0.5mg/L，滿足一級A標準［17］.

圖2 兩級A/0交替SSMBF對氨氮的去除效果Fig.2 Ammonia nitrogen removal in alternating A/O SSMBF

生物法去除氨氮主要通過微生物同化作用和硝化作用完成，后者是氨氧化細菌和亞硝態(tài)氮氧化細菌將氨氮氧化為亞硝態(tài)氮和硝態(tài)氮的過程［18］.圖2中厭氧SSMBF處理出水氨氮濃度較進水大約降低3mg/L左右，主要是通過厭氧SSMBF中微生物同化作用和鋼渣復合濾料對氨氮的吸附作用［16］共同完成.鋼渣復合濾料具有較大的比面積，表面粗糙，空隙較多，不僅利于氨氧化細菌和亞硝酸鹽氧化細菌等微生物附著生長［19］，還具有良好的氨氮吸附性能.經(jīng)過好氧運行，SSMBF不僅可以將進水中的氨氮完全氧化，還可將前期吸附的氨氮徹底去除，出水氨氮低于0.5mg/L，表現(xiàn)出良好的氨氮去除能力.

圖3 兩級A/O交替SSMBF對磷的去除效果Fig.3 Phosphorus removal in Alternating A/O SSMBF

圖3顯示，兩級A/O交替SSMBF具有較好的除磷能力.當進水磷濃度為9～11mg/L時，磷的去除量達到5～7mg/L，平均去除率為59％；但去除率波動較大（50％～69％）.兩級A/O交替SSMBF在厭氧運行12h時，厭氧SSMBF出水磷濃度明顯升高，但36h后厭氧SSMBF出水磷濃度又逐漸降低（低于進水磷濃度），出現(xiàn)了比較明顯的磷濃度漸次升高和降低的規(guī)律變化現(xiàn)象.分析其原因，主要在于：聚磷菌在厭氧條件下吸收有機物，同時分解體內(nèi)的高聚磷酸鹽，并以PO43--P的形式釋放，會造成系統(tǒng)磷濃度升高［20］.在兩級A/O交替SSMBF的一個交替運行周期內(nèi)，由于聚磷菌在好氧階段的吸磷量是一定的，因此厭氧階段聚磷菌的釋磷量也是一定的，并且應在厭氧運行過程中而逐漸釋放磷.因此，在系統(tǒng)生物量基本穩(wěn)定的前提下（未排泥），厭氧SSMBF出水磷濃度應該較進水有所升高，亦即厭氧SSMBF基本不會具有生物除磷能力.然而，試驗過程中厭氧SSMBF出水卻出現(xiàn)了磷酸鹽規(guī)律升高-降低的變化現(xiàn)象，說明厭氧SSMBF具備一定的除磷能力，這與傳統(tǒng)厭氧生物濾池明顯不同.分析認為，當厭氧SSMBF釋磷濃度升高至一定閾值時，由于鋼渣基復合濾料具有晶種特性［17］，誘發(fā)了濾床微環(huán)境的磷結(jié)晶反應，導致系統(tǒng)磷濃度下降，表現(xiàn)出圖3所示的除磷特征規(guī)律.

圖4 兩級A/O交替SSMBF對COD的去除效果Fig.4 COD removal in Alternating A/O SSMBF

由圖4可知，兩級A/O交替SSMBF對COD有較高的去除效果.COD進水濃度260～330mg/L，兩級A/O交替SSMBF對COD的平均去除率為83.3％，出水濃度50mg/L左右，滿足一級A排放標準［18］.

A/O交替SSMBF系統(tǒng)對有機物的去除主要通過鋼渣復合濾料的吸附作用和微生物的生物氧化作用的協(xié)同完成.鋼渣復合濾料的多孔特性不僅利于微生物的附著生長，同時對有機物也有一定的吸附作用，使得整個A/O交替SSMBF系統(tǒng)對有機物有較高的去除效能.

圖5 兩級A/O交替SSMBF進出水氮平衡Fig.5 Nitrogen equilibrium in alternating A/O SSMBF

從圖5中可以看出，系統(tǒng)的反硝化能力較差，對總氮的去除率很低，這和系統(tǒng)未設(shè)置硝化液回流系統(tǒng)有關(guān).值得注意的是，在交替運行初期，系統(tǒng)出水亞硝酸很高.隨著運行時間增長，系統(tǒng)中亞硝酸的濃度逐漸減低至1mg/L以下.這是因為在交替運行初期，由于亞硝酸鹽氧化細菌對環(huán)境的適應能力遜于氨氧化細菌，抗沖擊能力較弱，導致出現(xiàn)亞硝酸鹽積累現(xiàn)象.但隨著運行時間的延長，亞硝酸鹽氧化細菌對交替環(huán)境越來越適應，亞硝酸鹽積累現(xiàn)象消失.說明系統(tǒng)的交替運行模式對硝化過程沒有影響.

2.2 交替周期內(nèi)A/O交替SSMBF系統(tǒng)的氮磷去除特性

圖6中，1號SSMBF切換至厭氧運行的0～10h，由于溶解氧突然降低，出水氨氮呈線性上升趨勢；與此同時，2號SSMBF經(jīng)過10h的好氧運行，氨氮去除能力逐漸恢復，逐漸升高并穩(wěn)定在95％以上.相應地，1號SSMBF運行至48～60h，運行環(huán)境逐漸從厭氧切換為好氧，經(jīng)過10h好氧運行，氨氮去除率亦穩(wěn)定在95％以上.

圖6 交替周期內(nèi)兩級A/O交替SSMBF對氨氮的去除情況Fig.6 Ammonia nitrogen removal in A/O SSMBF in an alternating cycle

在生物氨氧化過程中，氨氧化細菌和亞硝酸鹽氧化細菌都屬于化能自養(yǎng)型好氧細菌，一般要求工藝環(huán)境的溶解氧在2.0mg/L以上［21］.當溶解氧供應不足時，氨氧化細菌和亞硝酸鹽氧化細菌的活性受到抑制，氨氮氧化能力逐漸降低直至消失［22］，這是SSMBF由好氧切換為厭氧運行時，出水氨氮濃度升高的根本原因.但是，經(jīng)過10h的好氧運行，系統(tǒng)的氨氧化能力逐漸升高并恢復到最佳活性，說明在A/O交替SSMBF系統(tǒng)中，氨氧化細菌對好氧/厭氧交替變化的環(huán)境振蕩具有較強的抗沖擊能力.

圖7 交替周期內(nèi)兩級A/O交替SSMBF對磷的去除規(guī)律Fig.7 The phosphorus removal of A/O SSMBF in an alternating cycle

圖8 交替周期內(nèi)兩級A/O交替SSMBF出水pHFig.8 The pH change of A/O SSMBF in an alternating cycle

圖7中，1號SSMBF由好氧切換為厭氧運行8h后開始釋磷，運行16h后達到釋磷峰值，隨后釋磷逐漸減弱，運行至30h釋磷現(xiàn)象消失.在30～48h運行期內(nèi)，1號SSMBF出水磷濃度明顯低于原水，降至8mg/L左右（原水磷濃度為9～11mg/L），這個試驗結(jié)果進一步表明，當厭氧SSMBF釋磷濃度升高至一定閾值時，鋼渣基復合濾料床將誘發(fā)磷結(jié)晶反應，達到結(jié)晶除磷效果.2號SSMBF由厭氧切換為好氧運行14h后，濾池吸磷達到峰值，磷去除率達68.98％，出水磷濃度為3.6mg/L；繼續(xù)運行至48h，磷去除率仍保持在40％以上，但是隨著聚磷菌吸磷漸趨飽和，吸磷能力逐漸下降，系統(tǒng)出水磷濃度略有升高.

1號SSMBF由好氧環(huán)境切換為厭氧后，出水pH值隨著運行時間延長而逐漸上升，運行18h后出水為8.07～8.21，較進水大約上升1個pH值.鋼渣基復合濾料的堿度釋放特點［17］是圖8中出水pH值升高的主要原因，而且，由于好氧硝化需要消耗堿度，好氧出水的pH值稍低于厭氧出水.圖8的試驗結(jié)果表明，厭氧SSMBF在運行過程中可釋放堿度，提高系統(tǒng)的pH值（pH值可達8.0以上），對SSMBF結(jié)晶除磷具有重要的促進作用.這個結(jié)果也進一步證實了圖3和圖7的實驗結(jié)論.

圖9顯示，濾料表面有明顯的結(jié)晶物質(zhì)形成，富含磷和鈣元素.由于鋼渣基復合濾料具有釋放堿度和鈣鎂離子的特性，在生物濾池啟動運行初期，出水pH值可達10左右.濾料釋放的鈣鎂離子，在高pH溶液環(huán)境中，可與PO34-等陰離子在濾料表面形成復雜的特定晶型結(jié)晶產(chǎn)物［23］.盡管長時間運行后，濾料釋放堿度的能力逐漸減弱，但由于啟動運行前期在濾料表面形成的結(jié)晶物質(zhì)的晶種誘導效應，輔以聚磷菌厭氧釋磷所形成的濾床微環(huán)境磷濃度升高效應，促使在較低的pH條件下發(fā)生了磷結(jié)晶反應.因此，綜合分析圖3，圖7，圖8和圖9的結(jié)果，可以認為，A/O交替運行SSMBF系統(tǒng)中出現(xiàn)了生物-結(jié)晶協(xié)同除磷，且在厭氧SSMBF中結(jié)晶除磷作用占主導作用.

圖9 濾料表面結(jié)晶產(chǎn)物SEM圖像和EDS圖譜Fig.9 The EDS and SEM patterns of crystals formed on the filter surface

另外，由表1可知，濾料表面結(jié)晶物質(zhì)的Ca：P 為1.35，和羥基磷灰石鈣磷比（1.66）較接近.結(jié)合結(jié)晶產(chǎn)物的EDS圖譜，推測結(jié)晶產(chǎn)物主要由羥基磷灰石，以及其它磷酸鹽結(jié)晶副產(chǎn)物組成.

表1 結(jié)晶物質(zhì)元素成分含量表Table 1 The component contents of crystal

2.3 兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)去除氮磷的空間變化規(guī)律

圖10和圖11分別為兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)在不同運行時段（4、12、36和48h）對氨氮和磷的沿程去除情況.

圖10 兩級A/O交替SSMBF去除氨氮的沿程變化Fig.10 Ammonia nitrogen removal in A/O SSMBF

圖10顯示，當SSMBF由厭氧切換為好氧運行4h后，氨氮去除率可恢復到60.6％.在好氧SSMBF的0～520mm段，氨氮去除率呈沿程線性增加，占總?cè)コ实?0％左右，說明SSMBF中氨氧化菌活性較高，進水氨氮負荷遠遠低于兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)的處理能力.

比較圖11中兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)不同運行時間（12、36和48h）的沿程除磷效果，好氧SSMBF對磷的去除差別不大，去除率分別為69.09％，58.52％，62.86％，但基本呈現(xiàn)沿程增加的趨勢.而厭氧SSMBF運行12h時出現(xiàn)釋磷現(xiàn)象，且磷濃度隨沿程方向先升后降；運行36h至48h時，厭氧SSMBF中磷濃度隨沿程方向逐漸降低.這表明厭氧SSMBF聚磷菌釋磷效應導致磷濃度沿程升高，在濾床中形成局部高磷濃度微環(huán)境.當厭氧SSMBF局部空間磷濃度升高到一定程度時，在濾池鋼渣基復合濾料的晶種誘導作用下，開始發(fā)生結(jié)晶除磷.運行期間在濾料表面可以觀察到了明顯的白色結(jié)晶物質(zhì).隨著運行時間的延長，聚磷菌釋磷逐漸減弱，磷結(jié)晶反應占主導地位，出現(xiàn)厭氧SSMBF磷濃度沿程下降的現(xiàn)象.

圖11 兩級A/O交替SSMBF除磷的沿程變化Fig.11 Phosphorus removal in A/O SSMBF

2.4 濾料表面的形態(tài)變化

圖12 不同運行時期濾料表面SEM圖Fig.12 The SEM of media in different periods

圖12為不同階段濾料表面SEM圖，放大倍數(shù)均為2000倍.1號為原始濾料，2號為啟動完成階段的濾料，3號為穩(wěn)定運行一個月的濾料.從圖12可以看出，原始濾料表面粗糙，空隙較多.啟動完成和穩(wěn)定運行階段，濾料表面富集了生物膜，空隙減少，較光滑，且有白色的結(jié)晶物質(zhì)產(chǎn)生.另外，穩(wěn)定運行一個月濾料表面結(jié)晶物質(zhì)的晶簇要明顯大于啟動完成階段，進一步說明兩級A/O交替SSMBF可以通過結(jié)晶的方式逐漸富集磷酸鹽，具有生物-結(jié)晶協(xié)同除磷能力.

3 結(jié)論

3.1 兩級A/O交替SSMBF系統(tǒng)在單池HRT 2h，交替時間48h的運行條件下，表現(xiàn)出良好的污水處理能力，對氨氮、磷和COD的去除率分別為95％、40％～60％和83.32％，出水氨氮、磷和COD分別為低于0.5、3～6和50mg/L.

3.2 A/O交替運行SSMBF系統(tǒng)在厭氧/好氧交替周期為48h的工況下，氨氧化菌在10h可恢復最佳活性，氨氮去除率達到95％以上，聚磷菌最大釋磷能力需要8h恢復.

3.3 A/O交替運行SSMBF系統(tǒng)充分利用了鋼渣基復合濾料的離子和堿度釋放特性，通過厭氧條件下聚磷菌的釋磷效應，在厭氧SSMBF中可誘導促進生物-結(jié)晶協(xié)同除磷，結(jié)晶產(chǎn)物為以羥基磷灰石為主的磷酸鹽化合物.

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Characteristics of nitrogen and phosphorus removal from artificially synthesized domestic wastewater in an alternating A/O biological filter with steel slag media.

LIU Zhi1，QIU Li-ping1*，WANG Jia-bin1，2，ZHANG Shou-bin1，XIE Kang1（1.School of Civil Engineering and Architecture，University of Jinan，Jinan 250022，China；2.College of Architecture and Civil Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100022，China），China Environmental Science，2015，35（6）：1756～1762

Under hydraulic retention time（HRT）of 2h，A/O alternating interval of 48h，temperature of 23～27℃，dissolved oxygen concentration（DO）of 0.2～0.5mg/L in anaerobic stage and 3～5mg/L in aerobic stage，two steel slag media biological filters（SSMBFs）were carried out and operated in alternating anaerobic/aerobic（A/O）mode to investigate characteristics of nitrogen and phosphorus removal from artificially synthesized domestic wastewater with influent quality of pH 6.8～7.5，COD 260～330mg/L，NH4+-N 35～40mg/L and PO43--P 9～11mg/L.The results showed that the alternating A/O-SSMBFs performed a promising performance for wastewater treatment，as well as the NH4+-N，PO43--P and COD could be removed more than 95％，40％～60％and 83.3％respectively，and the effluent concentrations of NH4+-N，PO43--P and COD decreased to 0.5mg/L，3～6mg/L and 50mg/L respectively.It was also observed that the biological activity of ammonia oxidizing bacteria（AOB）and phosphorus accumulating bacteria（PAOs）could be recovered in 10 hours and 8 hours respectively，while the SSMBF alternating converted operational mode every 48h from anaerobic to aerobic or on the contrary.The SEM and EDS characterization of crystals formed on the media surface and analysis of pollution removal character revealed that the phosphorus in an alternating A/O-SSMBFs system could be removed by both biological oxidization and crystallization.Because the steel slag media could release alkalinity and ion as well as the PAOs could release phosphorus under the anaerobic environment，the phosphorus removal by crystallization had been enhanced in this system.The principal constituent of crystalline substance was hydroxyapatite.

biological filter；steel slag media；A/O；crystallization

A

X703

1000-6923（2015）06-1756-07

劉 志（1990-），男，安徽廣德人，濟南大學碩士研究生，主要從事廢水處理理論與工藝研究.發(fā)表論文3篇.

2014-11-10

國家自然科學基金（51278225）；山東省科技發(fā)展計劃（2013GSF11704）；濟南市科技發(fā)展計劃（201302079）

* 責任作者，教授，lipingqiu@163.com