趙多勇 魏益民 魏 帥 郭波莉 蔡先峰 吳小勝

區(qū)域小麥籽粒重金屬分布及暴露評估

趙多勇1，2魏益民1魏 帥1郭波莉1蔡先峰1吳小勝1

（中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所／農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品加工重點實驗室1，北京 100193）
（新疆農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與檢測技術(shù)研究所／農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室（烏魯木齊）／新疆農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全實驗室2，烏魯木齊 830091）

以某冶金和電廠工業(yè)園為研究區(qū)域，采集90份小麥籽粒樣品，用ICP－MS測定鉛、鎘元素含量，應(yīng)用普通克里金法預(yù)測小麥籽粒鉛、鎘含量空間分布；用目標(biāo)危害系數(shù)（THQ）法評估其食用安全性，以及當(dāng)?shù)鼐用胥U、鎘暴露風(fēng)險。以明確區(qū)域小麥籽粒重金屬鉛、鎘污染水平及分布，評估當(dāng)?shù)鼐用胥U、鎘暴露風(fēng)險。結(jié)果表明，該區(qū)域小麥籽粒鉛、鎘超過國家限量標(biāo)準(zhǔn)（GB 2762—2012）的比例為68.6%和34.3%；隨著距鉛鋅冶煉廠距離的增加，鉛、鎘含量逐漸下降，距鉛鋅冶煉廠東南側(cè)約1 km范圍內(nèi)的小麥籽粒鉛、鎘含量最高；成人和兒童經(jīng)小麥全粉攝入鉛暴露風(fēng)險均大于1（THQ成人＝1.05，THQ兒童＝1.35），成人和兒童經(jīng)小麥全粉攝入鎘暴露風(fēng)險均小于1（THQ成人＝0.72，THQ兒童＝0.92）。該區(qū)域小麥籽粒已受到一定程度鉛、鎘污染。鉛、鎘含量空間分布圖表明鉛鋅冶煉廠是小麥鉛、鎘污染的重要來源。成人和兒童經(jīng)小麥攝入鉛暴露風(fēng)險均達(dá)到不可接受的水平，且兒童鉛暴露風(fēng)險大于成人；成人和兒童鎘暴露風(fēng)險均在可接受的水平。

小麥 重金屬 鉛 鎘 空間分布 暴露評估

鉛和鎘是一類廣泛存在于環(huán)境中的有毒有害重金屬，可通過膳食、呼吸、皮膚接觸等途徑進(jìn)入人體蓄積［1－3］。世界衛(wèi)生組織國際癌癥研究機(jī)構(gòu)于1987年將鉛定為2B類致癌物，并于1993年將鎘定為1A類致癌物［4］。鉛和鎘在環(huán)境中可通過農(nóng)作物根部和／或葉面被植物組織吸收和富集［5－9］?！按髿猓寥溃魑铮称罚梭w”途徑是鉛、鎘等重金屬遷移至人體的重要途徑之一。因此，研究小麥籽粒鉛、鎘含量、分布，以及評估由膳食途徑帶來的健康風(fēng)險，對治理環(huán)境重金屬污染，控制消費者重金屬暴露風(fēng)險具有重要意義。目標(biāo)危險系數(shù)（Target Hazard Quentient，THQ）是美國環(huán)境保護(hù)署（USEPA）于2000年建立的一種評價人群健康風(fēng)險的方法［2，10］。目前，國內(nèi)外已有應(yīng)用此方法進(jìn)行健康風(fēng)險評估的報道［10－15］。鄭娜等［10］研究了葫蘆島鋅冶煉廠周邊居民膳食鉛暴露風(fēng)險，表明該區(qū)域人群攝入鉛的THQ大于1，存在健康風(fēng)險。Zhuang等［1］研究了廣東大寶山礦區(qū)居民鉛膳食暴露風(fēng)險，結(jié)果表明，該區(qū)域種植的稻谷和蔬菜鉛含量超過了FAO／WHO的限量標(biāo)準(zhǔn)，當(dāng)?shù)厝巳恒U的THQ為1.43～1.99，存在較大的膳食暴露風(fēng)險。2009年8月，據(jù)媒體報道，某工業(yè)園發(fā)生嚴(yán)重的重金屬污染事件，當(dāng)?shù)卣嫉臋z測結(jié)果顯示，在1 016名受檢的14歲以下兒童中，851名“血鉛超標(biāo)”。本研究以該區(qū)域為采樣地，按地形和區(qū)域面積布點采集小麥樣品，用ICP－MS測定小麥籽粒鉛、鎘含量，評價該區(qū)域小麥籽粒鉛和鎘的水平及分布，以THQ法評估當(dāng)?shù)鼐用裆攀炽U、鎘暴露風(fēng)險，以期為管理部門制定風(fēng)險控制措施提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)域位于狹長的河谷地帶，河谷兩側(cè)地勢較高（海拔約800 m），中心較低（海拔約600 m），總面積約42 km2。一條河流穿過河谷中心，由西北流入東南方向的水庫（圖1）。該區(qū)域常年盛行西北風(fēng)和東南風(fēng)，屬于暖溫帶半干旱、半濕潤大陸性季風(fēng)氣候區(qū)。小麥、玉米為該區(qū)域種植的主要糧食作物。

該區(qū)域有一家鉛鋅冶煉廠和一家火力發(fā)電廠。鉛鋅冶煉廠自2006年開始從事鉛鋅冶煉，年產(chǎn)粗鉛和粗鋅分別為3.3×104t和6.6×104t。發(fā)電廠年發(fā)電能力80×108kW·h，年耗煤量約3.6×106t。

圖1 研究區(qū)域及小麥采樣點

1.2 樣品采集

小麥樣品分別采于2009年、2010年和2011年。共采集小麥樣品90個（2009年32個，2010年30個，2011年28個），小麥籽粒樣品采樣點見圖1，采樣點分布于河谷內(nèi)和河谷兩側(cè)。在田間用剪刀剪下成熟的麥穗，手工分離小麥籽粒，自然曬干。用去離子水清洗，在38℃下烘干，旋風(fēng)磨粉碎。將粉碎后小麥全粉樣品裝入聚乙烯塑料袋中待測。

1.3 重金屬含量測定方法

小麥全粉樣品采用Mars 240／50型微波消解儀（美國CEM公司）進(jìn)行消解。稱樣量為0.200 g，酸體系為8 mL HNO3（65%）＋2 mL H2O2（30%）；采用逐步升溫的方式消解，消解溫度為180℃；消解完畢后，用超純水（18.2 MΩ）定容后待測。

鉛、鎘元素含量用7500 ce型ICP－MS（美國安捷倫科技公司）測定。為保證測定結(jié)果的可靠性，樣品在測定過程中，每測定10個樣品，測定1次鉛、鎘元素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)。

1.4 小麥籽粒鉛、鎘含量空間分布分析

通過分析2010年和2011年采集的58份小麥籽粒樣品鉛、鎘含量，結(jié)合采樣點的精確坐標(biāo)（圖1），運用ArcGIS軟件（9.3 Ver.）中地統(tǒng)計分析模塊普通克里金插值法分析研究區(qū)域小麥籽粒鉛、鎘含量空間分布。

1.5 膳食消費量調(diào)查

根據(jù)當(dāng)?shù)厝巳旱纳攀沉?xí)慣，以24 h膳食回顧法，結(jié)合食物頻率問卷法對該區(qū)域居民小麥攝入量進(jìn)行調(diào)查。分別在2009年～2011年（每年2次，春季和秋季各1次）隨機(jī)調(diào)查30戶，其中，包括成人和14歲以下兒童各60名。按照食物頻率調(diào)查表調(diào)查過去1年中膳食攝入的食物種類、頻率和數(shù)量等，并折算為標(biāo)準(zhǔn)人日，得到食物消費量，即成人和兒童小麥攝入率分別為500、375 g·d－1。

1.6 健康風(fēng)險評價

研究區(qū)域居民膳食鉛、鎘暴露風(fēng)險用THQ計算。THQ是假定吸收劑量等于攝入劑量，以測定的人體攝入劑量與參考劑量的比值為評價標(biāo)準(zhǔn)。如果THQ＞1，即暴露于此劑量下的人群的健康風(fēng)險達(dá)到了不可接受的程度，應(yīng)當(dāng)采取適當(dāng)?shù)娘L(fēng)險管理措施；如果THQ＜1，即暴露于此劑量下的人群其健康風(fēng)險是可以接受的。具體計算方法［13－14］：

式中：EF為人群暴露頻率／365 d·a－1；ED為暴露區(qū)間（70 a），通常等于人的平均壽命［16］；FIR為食品攝入率／g·d－1（成人和兒童小麥攝入率分別為500、375 g·d－1）；C 為小麥中的鉛、鎘含量／mg·kg－1；RFD為參考劑量／mg·kg－1·d－1；WAB為人體的平均體重（成人55.9 kg，兒童32.7 kg）；TA為非致癌性暴露的平均時間（365 d·a－1× 暴露時間／a）（USEPA，2000）。目前，USEPA推薦的鉛、鎘參考劑量分別為4、1 μg·kg－1·d－1。

2 結(jié)果與分析

2.1 小麥籽粒鉛、鎘含量及空間分布

2.1.1 小麥籽粒鉛、鎘含量

小麥籽粒鉛、鎘含量見表1。與國家標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的食品中污染物限量相比［17］，受調(diào)查區(qū)域內(nèi)小麥樣品鉛、鎘超標(biāo)率分別為68.6%和34.3%。由表1結(jié)果可知，小麥籽粒鉛超標(biāo)率遠(yuǎn)高于鎘超標(biāo)率。

表1 小麥籽粒中鉛、鎘元素含量及超標(biāo)率（N＝90）

2.1.2 小麥籽粒鉛、鎘含量空間分布

運用普通克里金法對研究區(qū)域小麥籽粒鉛、鎘含量進(jìn)行插值分析，得到小麥籽粒鉛、鎘含量空間分布圖（圖2、圖3）。由圖2、圖3可知，在距離鉛鋅冶煉廠相同半徑內(nèi)，冶煉廠東南側(cè)小麥籽粒鉛、鎘含量均較高，均超過了國家標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的限量標(biāo)準(zhǔn)［17］。發(fā)電廠西北側(cè)小麥籽粒鉛、鎘含量顯著低于東南側(cè)小麥籽粒鉛、鎘含量，發(fā)電廠燃煤可能對區(qū)域內(nèi)小麥籽粒鉛含量帶來一定的影響。鉛鋅冶煉廠東南側(cè)小麥籽粒鉛、鎘含量高于發(fā)電廠東南側(cè)（鉛鋅冶煉廠西北側(cè)）小麥籽粒鉛鎘含量，說明鉛鋅冶煉廠可能是小麥籽粒鉛、鎘的重要來源。

圖2 區(qū)域小麥籽粒鉛含量的空間分布

圖3 區(qū)域小麥籽粒鎘含量的空間分布

2.2 居民鉛、鎘暴露評估

人體鉛、鎘膳食攝入量的多少與食物攝入量及食物中鉛、鎘含量有關(guān)。通過計算區(qū)域不同人群每日膳食鉛、鎘攝入率，成人每日鉛、鎘攝入率高于兒童（表2）。由不同人群鉛、鎘暴露評估結(jié)果（以小麥全粉中平均鉛、鎘含量計算）可知，兒童鉛、鎘暴露平均風(fēng)險（THQ鉛＝1.35、THQ鎘＝0.92）高于成人（THQ鉛＝1.05、THQ鎘＝0.72），特別是兒童鉛暴露風(fēng)險明顯高于成人；研究區(qū)域受調(diào)查兒童和成人鉛暴露風(fēng)險均達(dá)到了不可接受的程度。

因研究區(qū)域小麥籽粒鉛、鎘平均含量分別為0.47、0.08 mg·kg－1，若僅以小麥攝入率計算該區(qū)域人群鉛暴露風(fēng)險，成人小麥攝入率低于475 g·d－1，鉛暴露風(fēng)險分別在可接收水平（THQ≤1.0）；對于兒童來說，小麥攝入率低于278 g·d－1時，由小麥攝入導(dǎo)致的鉛暴露風(fēng)險在可接受水平（THQ≤1.0）。若考慮鉛、鎘復(fù)合暴露風(fēng)險，當(dāng)成人小麥攝入率低于283 g·d－1時，其鉛、鎘復(fù)合暴露風(fēng)險在可接收水平（THQ≤1.0）；對于兒童來說，小麥攝入率低于165 g·d－1時，由小麥攝入導(dǎo)致的鉛、鎘復(fù)合暴露風(fēng)險在可接受水平（THQ≤1.0）。當(dāng)然，若考慮其他食物攝入和暴露途徑帶來的健康風(fēng)險，該區(qū)域人群小麥攝入率應(yīng)低于推薦攝入量。

表2 區(qū)域居民鉛、鎘攝入量估計及THQ值

3 討論

3.1 小麥鉛、鎘含量及空間分布

通過比較研究區(qū)域小麥籽粒鉛、鎘含量與國標(biāo)規(guī)定的最大允許限量，小麥籽粒樣品鉛超標(biāo)率相對較高。在所有小麥樣品中，火力發(fā)電廠與鉛鋅冶煉廠之間的區(qū)域及鉛鋅冶煉廠東南側(cè)小麥樣品鉛含量污染相對嚴(yán)重，尤其是距鉛鋅冶煉廠東南側(cè)1 km范圍內(nèi)的小麥籽粒鉛、鎘含量相對較其他區(qū)域高；這可能與鉛鋅冶煉活動及燃煤活動有關(guān)。盛行風(fēng)向和地形也是影響區(qū)域環(huán)境重金屬污染的重要因素［18－19］。由于當(dāng)?shù)厥⑿酗L(fēng)向為西北風(fēng)或東南風(fēng)，風(fēng)向與川道地形一致。因此，小麥籽粒鉛、鎘污染的水平不僅與鉛鋅冶煉廠的距離緊密相關(guān)，而且還與風(fēng)向及地形有關(guān)。

3.2 受調(diào)查人群鉛、鎘攝入量分析

食物攝入量調(diào)查是一項比較復(fù)雜的工作，需要考慮的因素較多，如調(diào)查方法、季節(jié)因素、年調(diào)查次數(shù)、抽樣量、受調(diào)查人群的文化素質(zhì)差異等因素［20－22］。本研究使用了24 h膳食回顧法和食物頻率調(diào)查問卷法，分別在春秋兩季對該區(qū)域人群進(jìn)行膳食調(diào)查。該區(qū)域主要以小麥為主食，獲得的小麥消費量數(shù)據(jù)與中國統(tǒng)計年鑒2008年各地區(qū)農(nóng)村居民家庭平均每人主要糧食消費量（182.6 kg·a－1，即500.3 g·d－1）比較接近。

3.3 暴露評估的不確定性分析

由于當(dāng)?shù)胤N植的主要糧食作物為小麥、玉米和大豆，且主要以小麥為主食，因此選擇小麥作為膳食暴露評估的主要食物，結(jié)合其消費量和小麥籽粒中重金屬的含量，在進(jìn)行鉛、鎘攝入量估計時，僅考慮了當(dāng)?shù)氐闹饕Z食作物小麥，且以全籽粒小麥作為膳食消費量做了估計。由結(jié)果可知，僅由小麥作為食品攝入的鉛對受調(diào)查人群造成的風(fēng)險已達(dá)到不可接受的程度。雖然風(fēng)險評估以小麥全粉的形式估計當(dāng)?shù)鼐用胥U、鎘攝入量，會使風(fēng)險評估結(jié)果偏高；若以小麥粉鉛、鎘含量計算其暴露風(fēng)險，會更接近真實水平。然而，本研究中未考慮蔬菜、玉米、飲水、空氣（粉塵）等其他食品或暴露途徑攝入帶來的風(fēng)險。若考慮蔬菜等食物攝入和呼吸暴露等其他暴露途徑，則其風(fēng)險會比本研究中估計的風(fēng)險更高一些。

在實際生活中，研究區(qū)域居民通過多途徑暴露于多種重金屬污染的多介質(zhì)環(huán)境中，如飲水、空氣吸入、皮膚接觸等，當(dāng)?shù)鼐用駥嶋H的鉛暴露水平還有可能更為復(fù)雜。兒童作為特殊群體，接觸玩具、土壤、戶外活動等也會增加其鉛、鎘暴露風(fēng)險［23－25］。本研究未對粉塵暴露、接觸、飲水等途徑的暴露風(fēng)險做出估計，也未考慮其他有害重金屬的協(xié)同作用，其暴露途徑和介質(zhì)相對單一。因此，本暴露評估結(jié)果只是局部的、單一食物消費的。若考慮蔬菜、飲水、粉塵暴露等途徑，當(dāng)?shù)鼐用瘢ㄌ貏e是兒童）的鉛、鎘暴露風(fēng)險會更高一些，值得引起高度重視。

4 結(jié)論

4.1 在研究區(qū)域內(nèi)采集的90份小麥樣品中，鉛含量超過限量標(biāo)準(zhǔn)的為68.6%；鎘含量超過限量標(biāo)準(zhǔn)的為34.3%。

4.2 隨著距鉛鋅冶煉廠距離的增加，小麥籽粒鉛、鎘含量逐漸下降；而距鉛鋅冶煉廠東南側(cè)1 km范圍內(nèi)的小麥籽粒鉛、鎘含量明顯高于其他區(qū)域；說明鉛鋅冶煉廠是小麥鉛、鎘污染的重要來源。

4.3 僅僅以小麥籽粒中平均鉛、鎘含量計算，研究區(qū)域受調(diào)查成人和兒童小麥鉛攝入風(fēng)險達(dá)到了不可接受水平（THQ鉛≥1.0）；成人和兒童鎘暴露風(fēng)險在可接受的水平（THQ鎘≤1.0）；兒童小麥籽粒鉛、鎘攝入風(fēng)險（THQ鉛＝1.35，THQ鎘＝0.92）大于成人（THQ鉛＝1.05，THQ鎘＝0.72）。由于未考慮當(dāng)?shù)鼐用衿渌澄锖捅┞锻緩?，因此本研究的暴露評估結(jié)果比較保守。

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Spatial Distribution of Heavy Metal in Wheat Kernal and Dietary Exposure Assessment of
Local Residents in an Industrial Area

Zhao Duoyong1，2Wei Yimin1Wei Shuai1Guo Boli1Cai Xianfeng1Wu Xiaosheng1
（Institute of Agro－Food Science and Technology／Key Laboratory of Agro－Products Processing，Ministry of Agriculture1，Beijing 100193）

（Institute of Quality Standards＆ Testing Technology for Agro－Products，Xinjiang Academy of Agricultural Sciences／Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Agro －Products （Wulumuqi），Ministry of Agriculture／Xinjiang Laboratory of Agro－products Quality and Safety2，Wulumuqi 830091）

This study is based on one of the metallurgical and Power Plant Industrial Park as the study area.A total of 90 wheat kernel samples were collected.Pb and Cd concentrations were measured by inductively plasma mass spectrometry （ICP －MS）.The spatial distribution of heavy metal concentration in wheat kernel was predicted by Ordinary Krigging methods.The edible safety of wheat and dietary exposure risk of local residents were assessed by Target Hazard Quentient（THQ）.In order to explore the level of Pb and Cd contamination in wheat kernel in the studied area，the health risk of local residents via dietary Pb and Cd exposure were assessed.The results showed that the concentration of Pb（68.6%）and Cd （34.3%）in the wheat samples exceeded maximum permissible levels（GB 2762—2012）.The concentration of Pb and Cd proved to be significantly higher within 1 000 m in the southeast of the smelter.The concentration of Pb and Cd in wheat decreased gradually with distance from the smelter.The THQof Pb estimated merely for wheat was 1.05 and 1.35 for adults and children，while the THQof Cd was0.72 and 0.92 for adults and children，respectively.The wheat kernel in the studied area was polluted to some extent.The results of spatial distribution of Pb and Cd concentrations in wheat kernel in the studied area indicated that the smelter was the main source of heavy metal contamination of wheat.The risk exposure to Pb of local inhabitants via consumption of wheat could not be accepted.The risk for children was greater than adults.The risk exposure to Cd of local inhabitants via consumption of wheat could be accepted.

wheat，heavy metal，Pb，Cd，spatial distribution，exposure assessment

TS201.6，X56

A

1003－0174（2016）07－0006－06

國家自然科學(xué)基金（31201457），國家科技支撐計劃（2012BAK17B06），國家博士后基金面上項目（2014 M562484），新疆農(nóng)科院青年基金（xjnkq－2013 037）

2014－11－13

趙多勇，男，1980年出生，副研究員，食品質(zhì)量與安全

魏益民，男，1957年出生，教授，食品質(zhì)量與安全