成麗華　李浩川　岳帥鵬

摘要：采用NbC/Si材料組合設(shè)計(jì)多層膜Laue透鏡，總膜厚為40 μm，利用衍射動(dòng)力學(xué)理論分析多層膜Laue透鏡對(duì)硬X射線的衍射效率及聚焦分辨率。通過兩種方法提高多層膜Laue透鏡的分辨率。第一種方式是減小膜層的最外層寬度，該方法要求結(jié)構(gòu)必須是楔型結(jié)構(gòu)，制備極其困難。第二種方法是使用多層膜Laue透鏡的高級(jí)次，該方法在不增加制備難題的前提下能有效提高分辨率。通過使用多層膜Laue透鏡的-3級(jí)次，對(duì)10 keV硬X射線獲得了分辨率為6.72 nm，衍射效率為49.31%的聚焦光斑。

關(guān)鍵詞：X射線； 多層膜Laue透鏡； 衍射動(dòng)力學(xué)； 衍射效率； 高級(jí)次

中圖分類號(hào)： O 434 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A doi： 10.3969/j.issn.10055630.2015.06.014

Abstract：The dynamical diffraction theory is employed to analyze the diffraction efficiency and the resolution ratio of hard Xray waves inside the multilayer Laue lenses. The multilayer Laue lenses are made from NbC/Si with a zone thickness of 40 μm. There are two ways to improve the resolution ratio. The first way is to reduce the outmost zone thickness and use wedge structure， but it is hard to form the structure. The second way is to use the high order. This way can improve the resolution ratio without changing the structure. The results show that a focused beam size of 6.72 nm and a mean efficiency of 49.31% can be obtained by the -3rd order of multilayer Laue lens with 10 keV Xray.

Keywords： Xray； multilayer Laue lens； dynamical diffraction theory； diffraction efficiency； high order

引 言

X射線顯微術(shù)具有極限分辨率高，穿透性強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)。伴隨著第三代同步輻射光源的發(fā)展，需要大量高分辨率硬X射線聚焦元件[1]。目前研究比較多的X射線聚焦元件有折射式復(fù)合折射透鏡[2]，掠入射式KB鏡[34]和衍射式波帶片[5]。

多層膜Laue透鏡是一種新型的硬X射線聚焦元件，能夠?qū)崿F(xiàn)高效率的納米級(jí)硬X射線聚焦?，F(xiàn)階段用一維波帶片能夠形成聚焦效率為30%，分辨率為11.2 nm的聚焦光斑[6]。通過兩個(gè)多層膜Laue透鏡正交放置能夠形成聚焦效率為17%，大小為25 nm×27 nm的二維聚焦光斑[7]。在實(shí)際應(yīng)用中，二維聚焦更加具有價(jià)值，但是光通過兩個(gè)正交放置的多層膜Laue透鏡后，消光嚴(yán)重，以至到達(dá)焦平面的光通量小，而且分辨率也變差，嚴(yán)重影響了顯微鏡的成像質(zhì)量和采集時(shí)間，所以在提高多層膜Laue透鏡的聚焦效率時(shí)也迫切希望提高分辨率。

為了獲得更高的衍射效率，在選擇材料前，計(jì)算了14種常用的高原子序數(shù)材料與Si 組合構(gòu)成的多層膜Laue透鏡對(duì)10 keV硬X射線的衍射效率。通過衍射動(dòng)力學(xué)理論，分析了入射光在Laue透鏡內(nèi)的衍射特性，在分析過程中考慮了Laue透鏡內(nèi)5個(gè)級(jí)次衍射光的相互作用。對(duì)比發(fā)現(xiàn)NbC/Si多層膜Laue透鏡的衍射效率最高，于是本文設(shè)計(jì)多層膜Laue透鏡的材料組合為NbC/Si。在設(shè)計(jì)多層膜Laue透鏡的過程中需要重點(diǎn)考慮聚焦分辨率，依據(jù)瑞利判據(jù)可以通過增加數(shù)值孔徑提高分辨率，但是這種方法會(huì)增加實(shí)際制備的難度，于是本文提出了兩種新的方法來提高聚焦分辨率。

1 多層膜Laue透鏡的結(jié)構(gòu)模型

多層膜Laue透鏡是一種特殊的線性波帶片，圖1給出了楔型Laue透鏡的結(jié)構(gòu)以及3個(gè)級(jí)次的聚焦光路。從圖中可以看到Laue透鏡具有多個(gè)衍射級(jí)次。

2 多層膜Laue透鏡的衍射動(dòng)力學(xué)模型

在硬X射線波段工作的波帶片要想取得高效率的聚焦光斑，需要有較大的高寬比。傳統(tǒng)的電子束光刻技術(shù)最多能使波帶片的高寬比達(dá)到20。為了進(jìn)一步提高波帶片的高寬比，美國Argonne國家實(shí)驗(yàn)室提出了先在平面基地上鍍制多層膜，然后切片、減薄和拋光制備線性波帶片，通過這種方式便可以使波帶片獲得任意高寬比。此時(shí)適用于“薄”波帶片的衍射運(yùn)動(dòng)學(xué)理論已不再適用，而需要考慮硬X射線與物質(zhì)內(nèi)原子的多重散射以及硬X射線和各級(jí)次衍射光的相互作用。Yan等[9]在研究硬X射線在厚波帶片中的傳播路徑時(shí)發(fā)現(xiàn)硬X射線在畸變晶體中的衍射與多層膜Laue透鏡中相似，于是借鑒了硬X射線在畸變晶體內(nèi)傳播的TakagiTaupin方程，發(fā)展了適用于多層膜Laue透鏡的衍射動(dòng)力學(xué)理論。

在研究硬X射線在多層膜Laue透鏡中的衍射過程時(shí)，通過把多層膜Laue透鏡結(jié)構(gòu)和一個(gè)嚴(yán)格周期結(jié)構(gòu)映射，如圖2所示，圖中1st表示多層膜勞厄透鏡距離光軸的第一個(gè)周期結(jié)構(gòu)，nth表示沿膜層生長(zhǎng)方向多層膜Laue透鏡的第n個(gè)周期。將多層膜Laue透鏡結(jié)構(gòu)中極化率的表達(dá)式展為準(zhǔn)傅里葉級(jí)數(shù)形式。

3 10 keV處NbC/Si多層膜Laue透鏡衍射性能

3.1 一級(jí)次衍射性能

設(shè)定工作能量E=10 keV（λ=0.124 nm），考慮到現(xiàn)階段實(shí)際制備的多層膜Laue透鏡的最大厚度為43.4 μm[6]，于是本文設(shè)計(jì)了整體膜厚為40 μm的多層膜Laue透鏡。多層膜Laue透鏡的膜層周期厚度漸變，周期厚度的差異使不同的區(qū)域?qū)θ肷涔饩€的衍射效率截然不同[11]。圖3對(duì)比了最外層寬度分別為10 nm和2 nm，水平型和楔型多層膜Laue透鏡-1級(jí)次的衍射效率。研究時(shí)，Laue透鏡的材料組合是NbC/Si。圖中四種結(jié)構(gòu)的截面深度為平均衍射效率最高所對(duì)應(yīng)的截面深度。

最外層寬度為10 nm時(shí)，在膜厚Rn小于16.45 μm處，楔型多層膜Laue透鏡與水平型多層膜Laue透鏡的衍射效率均低于35%，并且水平型多層膜Laue透鏡對(duì)應(yīng)的衍射效率略高于楔型多層膜Laue透鏡。楔型多層膜Laue透鏡為了滿足Bragg條件，使每層膜都傾斜一個(gè)角度使接收入射光的面積減小。所以在近光軸區(qū)，楔型多層膜Laue透鏡的局部衍射效率低于水平型多層膜Laue透鏡。當(dāng)Rn為16.45 μm時(shí)，水平型多層膜Laue透鏡和楔型多層膜Laue透鏡的局部衍射效率開始分離。隨著膜層遠(yuǎn)離光軸，水平型多層膜Laue透鏡的局部衍射效率開始緩慢降低，楔型多層膜Laue透鏡衍射效率緩慢增大，此時(shí)的Laue透鏡由RamanNath區(qū)向Bragg衍射區(qū)域過渡[12]。Rn大于30 μm以后，衍射效率均大于70%。

對(duì)于最外層寬度為2 nm的結(jié)構(gòu)，水平型多層膜Laue透鏡與楔型多層膜Laue透鏡的衍射效率在Rn為3.3 μm時(shí)開始分離。水平型多層膜Laue透鏡對(duì)應(yīng)的局部衍射效率迅速降低，楔型多層膜Laue透鏡的衍射效率迅速增大，當(dāng)Rn≥5 μm時(shí)，衍射效率趨于平穩(wěn)并且大于70%。入射光波長(zhǎng)和膜層厚度不發(fā)生改變時(shí)，當(dāng)最外層寬度減小，在相同的區(qū)域內(nèi)，Bragg角的變化范圍增大，所以衍射效率增長(zhǎng)的過渡區(qū)變小。

整片多層膜Laue透鏡的分辨率數(shù)值近似等于最外層寬度。單片多層膜Laue透鏡數(shù)值孔徑減小了一半，依據(jù)瑞利判據(jù)，光學(xué)元件的空間分辨率θ=0.61λ/NA（λ是入射光波長(zhǎng)，NA是數(shù)值孔徑）隨著數(shù)值孔徑的減小，聚焦光斑的分辨率值應(yīng)該擴(kuò)大兩倍。圖4中的曲線為四種結(jié)構(gòu)的分辨率。最外層寬度取10 nm時(shí)，楔型多層膜Laue透鏡的半高全寬為18.78 nm，水平型多層膜Laue透鏡的半高全寬為21 nm。最外層寬度取2 nm時(shí)，楔型多層膜Laue透鏡的半高全寬為3.54 nm，水平型多層膜Laue透鏡的半高全寬為33.6 nm。最外層寬度為2 nm時(shí)，水平型多層膜Laue透鏡對(duì)光線的會(huì)聚能力很弱，主要是由于膜層厚度薄，導(dǎo)致Laue透鏡有較大的區(qū)域高寬比達(dá)到了衍射動(dòng)力學(xué)條件。膜層在滿足Bragg條件時(shí)才能實(shí)現(xiàn)光線會(huì)聚，水平型多層膜Laue透鏡內(nèi)的光線進(jìn)行無規(guī)則的相互干涉，以致在出射面上產(chǎn)生大的相位偏差，使分辨率變差[1]。通過計(jì)算可知：當(dāng)最外層寬度較小時(shí)，水平型多層膜Laue透鏡無法實(shí)現(xiàn)硬X射線的有效聚焦，楔型多層膜Laue透鏡能夠會(huì)聚高強(qiáng)度，高分辨率的聚焦光斑。

3.2 高級(jí)次的衍射效率

多層膜Laue透鏡的入射光波長(zhǎng)以及焦距確定后，要想取得較高的分辨率，可以采用兩種方法：第一種是減小膜系的最外層寬度，本文在3.1已經(jīng)進(jìn)行了討論；第二種方法是使用多層膜Laue透鏡的高級(jí)次，高級(jí)次在理論上相當(dāng)于把多層膜Laue透鏡的數(shù)值孔徑增大了k倍（NAk≈k×NA1 ，k是衍射級(jí)次）[13]，數(shù)值孔徑增加了，空間分辨率也會(huì)得到提高。

基于高級(jí)次對(duì)于Laue透鏡聚焦的重要性，本文研究了NbC/Si的高級(jí)次的衍射效率。理論上，三級(jí)次的衍射效率只有一級(jí)次衍射效率的10%左右[14]。但是依據(jù)衍射動(dòng)力學(xué)理論可以推斷出：通過優(yōu)化截面深度和膜層的γ值，可以提高高級(jí)次的衍射效率。

表1為楔型多層膜Laue透鏡-2級(jí)次和-3級(jí)次的衍射效率。占寬比γ取值范圍為0.2～0.9。對(duì)于-2級(jí)衍射，當(dāng)γ值大于0.3時(shí)，隨著γ值的增大，衍射效率不斷增大。當(dāng)γ值取0.8時(shí)，平均衍射效率達(dá)到了最大值η-2 =50.23%。對(duì)于-3級(jí)次，當(dāng)γ值取0.9時(shí)，平均衍射效率達(dá)到了最大值η-3=49.31%。在高級(jí)次衍射中，衍射效率會(huì)隨著γ值的增大而增大。這是由于在多層膜Laue透鏡中，隨著γ值的增大NbC膜層的厚度逐漸減小。吸收層厚度減小了，使更多的能量可以穿過多層膜Laue透鏡，分配到目標(biāo)級(jí)次上。

圖5中的3條曲線分別表示：γ值為0.5，-1級(jí)次多層膜Laue透鏡局部衍射效率；γ值為0.8，-2級(jí)次多層膜Laue透鏡局部衍射效率；γ值為0.9，-3級(jí)次多層膜Laue透鏡局部衍射效率，其中drouto為沿膜生長(zhǎng)方向多層膜勞厄透鏡最后一個(gè)周期的厚度。觀察曲線變化趨勢(shì)可以發(fā)現(xiàn)：對(duì)于-1級(jí)次的衍射光，在距離近光軸15 μm以內(nèi)，局部衍射效率較低。這是因?yàn)樵谶@段區(qū)域內(nèi)，高寬比較小。較小的高寬比使能量分散到了更多的級(jí)次上，以至于分配到目標(biāo)級(jí)次上的能量減少 [12]。對(duì)于-2級(jí)次，當(dāng)距離近光軸區(qū)大于10 μm時(shí)，局部衍射效率迅速增大。對(duì)于-3級(jí)次的衍射光，當(dāng)距離近光軸區(qū)8 μm時(shí)，局部衍射效率開始增大?？梢园l(fā)現(xiàn)衍射級(jí)次越高，衍射效率開始增大時(shí)，對(duì)應(yīng)的膜厚距離近光軸區(qū)的距離就越小。因?yàn)檠苌浼?jí)次越高，對(duì)Bragg條件就越敏感，滿足Bragg衍射條件的區(qū)域也越大。

3.3 會(huì)聚光斑的半高全寬

為研究高級(jí)次多層膜Laue透鏡的聚焦性能，計(jì)算了γ=0.5，order=-1；γ=0.8，order=-2；γ=0.9，order=-3的衍射光在焦平面附近的光強(qiáng)分布，如圖6所示。一級(jí)次的積分光強(qiáng)為898.6，二級(jí)次的積分光強(qiáng)為1 794，三級(jí)次的積分光強(qiáng)為2 681。二級(jí)次的最大光強(qiáng)度接近于一級(jí)次的2倍，三級(jí)次在焦點(diǎn)處最大積分光強(qiáng)接近于一級(jí)次3倍。很明顯，研究多層膜Laue透鏡二級(jí)次時(shí)，相當(dāng)于把元件的數(shù)值孔徑擴(kuò)大2倍。使用多層膜Laue透鏡三級(jí)次相當(dāng)于使用一個(gè)數(shù)值孔徑擴(kuò)大3倍的元件。接收入射光的面積增大了，所以焦點(diǎn)處的透射光強(qiáng)也就增加了。

使用楔型多層膜Laue透鏡的高級(jí)次，通過優(yōu)化γ值和截面深度，可以使聚焦光斑在焦點(diǎn)處實(shí)現(xiàn)高衍射效率、高分辨率的聚焦。在10 keV處，通過多層膜Laue透鏡的三級(jí)次實(shí)現(xiàn)了：分辨率為10 nm以下高效率的聚焦，半高全寬理論值為6.72 nm。

4 結(jié) 論

當(dāng)最外層寬度為2 nm時(shí)，水平型多層膜Laue透鏡形成的分辨率為33.6 nm，不再遵循分辨率近似等于最外層寬度兩倍這個(gè)結(jié)論。而楔型多層膜Laue透鏡的分辨率則是隨著最外層寬度的減小而增大。當(dāng)楔型多層膜Laue透鏡的最外層寬度為2 nm時(shí)，分辨率為3.54 nm。在研究最外層寬度為10 nm的楔型多層膜Laue透鏡的高級(jí)次時(shí)，發(fā)現(xiàn)通過優(yōu)化結(jié)構(gòu)的高寬比和占寬比，可以實(shí)現(xiàn)高效率、高分辨率的聚焦。楔型結(jié)構(gòu)的-3級(jí)次可使分辨率達(dá)到6.72 nm，同時(shí)衍射效率高達(dá)49.31%，接近于一級(jí)次的衍射效率。減少最外層寬度和使用高級(jí)次是實(shí)現(xiàn)Laue透鏡高效率聚焦的兩種有效方法。

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（編輯：張 磊）