景峰，崔升,林本蘭,，張榮景，程建（.南京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，南京 0009；.江蘇潔潤管業(yè)有限公司，江蘇 宿遷3800）

聚乙烯類廢塑料循環(huán)利用的研究進(jìn)展

景峰1，崔升1,林本蘭1,2，張榮景2，程建2
（1.南京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，南京 210009；2.江蘇潔潤管業(yè)有限公司，江蘇 宿遷223800）

大量的聚乙烯類廢塑料如果不能夠很好地利用將危害環(huán)境和人們的健康，再生利用是解決聚乙烯廢舊塑料的最好方法。論文主要在闡述掩埋法和燃燒法的基礎(chǔ)上，著重介紹了7種廢舊聚乙烯循環(huán)利用的技術(shù)，并就今后廢舊聚乙烯塑料的應(yīng)用進(jìn)行展望。

聚乙烯廢塑料；填充；發(fā)泡；改性；裂解；復(fù)合

【DOI】10.13616/j.cnki.gcjsysj.2016.12.036

1 引言

隨著中國經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，傳統(tǒng)的材料已經(jīng)不能滿足現(xiàn)在發(fā)展的需求，聚乙烯塑料作為塑料的一種，由于聚乙烯價(jià)格低廉、質(zhì)量較輕、易于加工優(yōu)良特點(diǎn)，已經(jīng)應(yīng)用于各行各業(yè)當(dāng)中[1]，尤其在農(nóng)業(yè)、工業(yè)、軍工產(chǎn)業(yè)中應(yīng)用最為廣泛。中國是全球?qū)垡蚁┬枨笞畲蟮膰?，預(yù)計(jì)到2020年，中國占據(jù)全球聚乙烯需求量的17%[2]。聚乙烯產(chǎn)品大多數(shù)是一次性的，大量使用后產(chǎn)生許多固體垃圾，嚴(yán)重影響著環(huán)境。根據(jù)調(diào)查，在許多國家的城市垃圾中廢舊塑料占據(jù)著很大的份額，約占總體積的10%[3,4]。因此，正確處理廢舊聚乙烯類塑料已成為全世界熱切關(guān)注的問題。

目前，處理廢舊聚乙烯最簡(jiǎn)單的方法是掩埋和燃燒，而且這兩種方法并不能徹底解決廢舊聚乙烯對(duì)人們帶來的危害，仍然會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生二次污染。廢舊聚乙烯塑料的生物降解能力非常差，完全降解需要50～100年。掩埋在地下的廢料會(huì)阻斷植物對(duì)水分和養(yǎng)料的吸收，導(dǎo)致農(nóng)作物的死亡和減產(chǎn)。露天燃燒廢舊聚乙烯塑料會(huì)產(chǎn)生大量的一氧化碳等有害氣體，同時(shí)材料中的抗老化劑、熱穩(wěn)定劑等重金屬氧化物也會(huì)隨著燃燒彌漫在空氣中，嚴(yán)重影響空氣的質(zhì)量。

再生利用法是目前處理廢舊聚乙烯塑料最環(huán)保的方法，通過聚乙烯的回收利用有效地解決了固體垃圾的污染，也減少了能源的消耗。再生利用法主要包括：纖維填充廢舊聚乙烯技術(shù)、粉體顆粒填充廢舊聚乙烯技術(shù)、廢舊聚乙烯/木纖維復(fù)合材料發(fā)泡技術(shù)、聚乙烯塑料改性瀝青技術(shù)、聚乙烯裂解制備聚乙烯蠟技術(shù)、廢舊聚乙烯催化裂解制取燃料油技術(shù)、二次纖維填充廢舊聚乙烯技術(shù)。

2 再生利用廢舊聚乙烯研究技術(shù)的發(fā)展

2.1 纖維填充廢舊聚乙烯技術(shù)

纖維分為植物纖維和無機(jī)纖維，其作用是提高廢舊聚乙烯的力學(xué)性能。劉彤[5]使用熔融共混法制備硫酸鈣晶須增強(qiáng)聚乙烯復(fù)合材料，并對(duì)偶聯(lián)劑在材料中的作用進(jìn)行了比較。當(dāng)硫酸鈣晶須用量為15%時(shí)，未改性硫酸鈣晶須使復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度提高了23.1%和9.1%；改性硫酸鈣晶須使復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度彎曲強(qiáng)度提高了26.7%、15.6%和5.3%。植物纖維在農(nóng)村中隨處可見，充分利用后既減少了土地的占用，又解決了燃燒所帶來的污染。植物纖維主要包括稻殼、麥秸、蘆葦?shù)取＠w維的使用既減少了材料制造的成本，也增強(qiáng)了材料的力學(xué)性能。纖維在使用前需要通過堿性溶液的浸泡，除去表面上的雜質(zhì)和小分子物質(zhì)，但浸泡的時(shí)間不宜太長(zhǎng)，因?yàn)閷?duì)纖維素也會(huì)產(chǎn)生一定的破壞[6]。堿化后的纖維表面會(huì)呈現(xiàn)凹凸不平的小孔，這樣既增加了纖維與廢舊聚乙烯的接觸面，也增加了界面層的厚度，從而提高了材料的力學(xué)性能。硅烷偶聯(lián)劑和增溶劑的使用會(huì)進(jìn)一步提高材料的力學(xué)性能，其機(jī)理是硅烷偶聯(lián)劑與纖維表面的羥基結(jié)合產(chǎn)生氫鍵[7]，減小了纖維本身的極性，從而增大了與聚乙烯的相容性。而用增溶劑接枝聚乙烯，其表面上酸酐與纖維表面上的羧基反應(yīng)生成酯鍵[8,9]，提高了材料的拉伸性能和沖擊性能。楊中文[10]等用蘆葦纖維復(fù)合廢舊聚乙烯復(fù)合材料，馬來酸酐(MA-g-LDPE)作為增溶劑，用硅烷偶聯(lián)劑處理蘆葦表面，當(dāng)用量為蘆葦纖維質(zhì)量的1.3%時(shí)，硅烷偶聯(lián)劑處理纖維的效果最好，增溶劑添加到15份時(shí)，拉伸強(qiáng)度達(dá)到最大。AlbertoGomes VieiradeCarvalhoNeto等[11]用甘蔗渣填充聚乙烯塑料，NaOH作為堿化劑，乙酸酐作為增溶劑，經(jīng)過處理后的甘蔗渣填充聚乙烯，材料的沖擊強(qiáng)度提高22%。

2.2 粉體顆粒填充廢舊聚乙烯技術(shù)

粉體填充包含無機(jī)粉末填充和植物粉末填充。粉體的填充可以提高材料的拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度等力學(xué)性能。姚姍姍[12]等用硬脂酸對(duì)碳酸鈣粉末進(jìn)行改性，按一定的比例加入廢舊聚乙烯中，粉體重量在15%時(shí)，沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大，但拉伸性能卻隨著碳酸鈣粉體的增加而降低。KamalB.Adhikary[13]等以高密度聚乙烯作為基體，木粉作為填充劑，用熱壓法制備的復(fù)合材料吸水性和膨脹率很低，由50%的廢舊高密度聚乙烯(HDPE)和3%～5%的偶聯(lián)劑所制成的材料可以獲得70%高密度聚乙烯(HDPE)未經(jīng)過偶聯(lián)劑處理的材料的性能。王佩璋[14]等用20目的木粉作為填充劑，EAA(乙烯/丙烯酸/醋酸乙烯共聚物)、EPDM(乙烯/丙烯/二烯共聚物)等作為增溶劑來復(fù)合聚乙烯。實(shí)驗(yàn)表明，木粉填充量越多,斷裂拉伸強(qiáng)度降低，木粉用量應(yīng)在30%～50%，1%～2%的鈦酸酯偶聯(lián)劑處理，EAA (乙烯/丙烯酸/醋酸乙烯共聚物)作增容劑可以達(dá)到較好的力學(xué)性能。

2.3 廢舊聚乙烯/木纖維復(fù)合材料發(fā)泡技術(shù)

廢舊聚乙烯與纖維復(fù)合發(fā)泡技術(shù)的研究既減少了材料的生產(chǎn)成本，又降低了材料的密度。一般的材料只能通過添加填充劑來降低材料的密度，然而填充劑添加的越多，材料的抗沖擊性能就越低，而采用發(fā)泡技術(shù)所需要的填料只需要30%～40%，密度也降低 20%～45%。傳統(tǒng)的木材的密度在0.4～0.7g/cm3，未經(jīng)發(fā)泡的材料密度也在0.8g/cm3以上，而經(jīng)過發(fā)泡后的材料的密度只有0.5～0.7g/cm3。材料的發(fā)泡分為物理發(fā)泡和化學(xué)發(fā)泡兩種方法。物理發(fā)泡法是將惰性氣體通過加壓后溶于熔融狀態(tài)下的材料中，通過減壓后釋放惰性氣體，使氣體充滿材料中，這要求發(fā)泡劑的沸點(diǎn)要低?；瘜W(xué)發(fā)泡法是將發(fā)泡劑加入熔融的材料中，通過加熱使發(fā)泡劑產(chǎn)生分解或化學(xué)反應(yīng)生成氣體。一般材料的發(fā)泡過程都需要滿足3個(gè)條件：（1）材料的狀態(tài)必須為熔融態(tài)；（2）發(fā)泡體在熔融體中的分布要均勻；（3）氣孔的產(chǎn)生、生長(zhǎng)、定型的適宜條件，產(chǎn)生的泡孔在材料中起到鈍化裂紋尖端和阻止裂紋擴(kuò)展的效果。涂芳[15]用20份甘蔗渣、1份偶氮二甲酰胺(AC)發(fā)泡劑和廢舊地膜為主要原料制備甘蔗渣/廢舊聚乙烯發(fā)泡復(fù)合材料，實(shí)驗(yàn)表明，發(fā)泡后的復(fù)合材料比未發(fā)泡的復(fù)合材料密度降低30%，與木材的密度相當(dāng)，復(fù)合材料的韌性提高，沖擊強(qiáng)度也提高了20%左右。范勇[16]等用廢舊聚乙烯泡沫塑料(WPFPs)改性低密度聚乙烯(LDPE)，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度與彎曲強(qiáng)度增加，但廢舊料的含量應(yīng)不超過40%，否則會(huì)影響加工性能。王凌云[17]等采用發(fā)泡劑對(duì)廢舊聚乙烯/木粉復(fù)合材料進(jìn)行改性，可以使復(fù)合材料密度降低30%以上，發(fā)泡材料的密度為0.6387g/cm3。

2.4 聚乙烯塑料改性瀝青技術(shù)

改性瀝青技術(shù)是指添加塑料等高分子聚合物或其他填料的改性劑而制成的瀝青混合物，與傳統(tǒng)瀝青相比，改性后的瀝青具有更好的性質(zhì)。聚乙烯分子量很大，屬于線型長(zhǎng)鏈分子結(jié)構(gòu)，在長(zhǎng)鏈上有很多的甲基支鏈和烷基側(cè)鏈，有很好的伸長(zhǎng)率、耐沖擊性能和柔順性。聚乙烯加入瀝青后，瀝青的黏度得到很好的增強(qiáng)。由于瀝青和聚乙烯兩者在結(jié)構(gòu)上具有相似性，瀝青的熔融溫度為 60～200℃，聚乙烯的熔融溫度為105～220℃兩者有共同的熔融溫度區(qū)，所以瀝青與聚乙烯有很好的相容性。瀝青中含有芳香分，而芳香分類溶劑是聚乙烯的良溶劑，實(shí)驗(yàn)表明[18]，聚乙烯與芳香分含量高的瀝青有好的混融性、穩(wěn)定性、力學(xué)性。我國現(xiàn)在掌握應(yīng)用的改性瀝青加工工藝中，實(shí)現(xiàn)規(guī)?；a(chǎn)的成熟技術(shù)很少。李梅[19]等將廢舊聚乙烯膜經(jīng)過再處理，以5%的重量比與道路瀝青相滲合，針入度變小，瀝青路面的力學(xué)性能有很大的提高。富麗萍[20]等用廢舊聚乙烯廢膠/粉復(fù)合改性瀝青性能，膠粉劑量達(dá)到15%時(shí)，低溫延度處于最大值16.2cm；改性瀝青針入度隨著廢舊聚乙烯大棚膜回收料(WPE)用量增加而降低，軟化點(diǎn)有大幅上升，基質(zhì)瀝青高溫性能明顯提高。SusannaHo[21]等表明，聚乙烯的相對(duì)分子質(zhì)量和相對(duì)分子質(zhì)量的分布對(duì)改性瀝青的低溫性能、熱穩(wěn)定性、聚合物相的分布有著很重要的影響。

2.5 聚乙烯裂解制備聚乙烯蠟技術(shù)

聚乙烯蠟(PEW)是一種小分子量的聚乙烯，相對(duì)分子質(zhì)量在1000～4000范圍內(nèi)。滴熔點(diǎn)大于95℃[22]，其化學(xué)式為(—CH2—CH2—)，聚乙烯蠟分為高密度聚乙烯蠟、中密度聚乙烯蠟、低密度聚乙烯蠟3種。聚乙烯蠟無味、無毒、無臭、耐熱、惰性等獨(dú)特性能，外觀顏色為白色和淡黃色，以粉末狀、片狀、塊狀的3種形態(tài)存在，其熔融溫度在104～130℃范圍內(nèi)，高溫時(shí)，聚乙烯蠟與樹脂的相容效果非常好。聚乙烯蠟有很多優(yōu)點(diǎn)，其中潤滑性、流動(dòng)性和分散性最為突出。聚乙烯蠟(PEW)在化工的各個(gè)生產(chǎn)領(lǐng)域應(yīng)用廣泛，聚乙烯蠟用在顏料、涂料和油墨中可作為光亮劑、潤滑劑和分散劑，在產(chǎn)品制造中可作為脫模劑，也可以作為柔軟劑應(yīng)用在紡織生產(chǎn)中。聚乙烯裂解為聚乙烯蠟可分為熱裂解和催化裂解兩種，熱裂解是自由基的無規(guī)則降解，可以在分子鏈上任意部分?jǐn)嚅_，所以生成的產(chǎn)物也有不同的相對(duì)分子質(zhì)量。催化裂解既包含了熱裂解反應(yīng)，也有催化裂解反應(yīng)，催化劑為酸性催化劑，在裂解過程中提供質(zhì)子，使其產(chǎn)生碳正離子，其裂化過程如下。

酸性催化劑提供質(zhì)子：

—（CH2）2n—+HX→—（CH2）2nH+—+X-

聚乙烯在剪切作用下斷鏈：

—（CH2）2nH+—→—（CH2）nH+—+—（CH2）n—

也可以通過低分子碳正離子來裂解聚乙烯：

—（CH2）2n—+R+→—（CH2）nH+—+HR

聚乙烯熱裂解為聚乙烯蠟所需要的溫度很高，而且相對(duì)分子質(zhì)量很大，整體的質(zhì)量差。而催化劑的使用使聚乙烯蠟的質(zhì)量大大提高。裂解溫度和反應(yīng)時(shí)間對(duì)聚乙烯蠟產(chǎn)品的性能也有很大的影響，溫度越高、反應(yīng)的時(shí)間越長(zhǎng)，產(chǎn)生的氣態(tài)的烴分子越多，從而影響產(chǎn)品的低熔點(diǎn)和針入度，使得產(chǎn)品的滴溶點(diǎn)降低，針入度升高。目前，生產(chǎn)聚乙烯蠟的瓶頸在于所需要的催化劑[23]和加工的設(shè)備上，但仍然有很大的市場(chǎng)價(jià)值。NnasoSAkpanudonh[24]等實(shí)驗(yàn)證明，隨著酸性催化劑的增加，結(jié)焦的現(xiàn)象也會(huì)越來越明顯，從而導(dǎo)致催化劑的效果失靈。張建雨[25]等通過廢舊聚乙烯催化降解制備聚乙烯蠟實(shí)驗(yàn)表明，360～380℃是制取聚乙烯蠟的最佳溫度，MCM-48的含量為0.3%時(shí)，催化效率最高，聚乙烯蠟的滴熔點(diǎn)為105～107℃，針入度為0.155～0.184mm。梅濤[26]等采用溶劑輔助法來裂解廢料聚乙烯，實(shí)驗(yàn)在320℃下，反應(yīng)3h所制得的聚乙烯蠟的相對(duì)分子質(zhì)量為2000。

2.6 廢舊聚乙烯催化裂解制取燃料油技術(shù)

廢舊聚乙烯制取燃料油與制取聚乙烯蠟有相同之處，都是將廢舊聚乙烯通過熱分解或者催化劑裂解，制成小分子化合物。此技術(shù)是目前制取能源的良好途徑。廢舊聚乙烯產(chǎn)油技術(shù)分為熱解法和催化熱解法。廢聚乙烯的熱解反應(yīng)一般為380℃左右，隨著溫度的上升，廢舊聚乙烯裂解所得的產(chǎn)物也不同，400℃時(shí)裂解的產(chǎn)物與汽油相類似，碳原子數(shù)為5～11，出油量并不多，450℃時(shí)產(chǎn)物80%以上為重油，碳原子數(shù)為7～12。產(chǎn)物中的氫原子數(shù)目為碳原子的2倍。500℃左右時(shí)，聚乙烯裂解反應(yīng)結(jié)束，油回收率為93.2%，碳回收率0.5%[27]。由于聚乙烯熱裂的產(chǎn)物多數(shù)為重油，重油的黏度在常溫下很大，所以作為燃料油的效果并不好[28]。該工藝的主要優(yōu)點(diǎn)是：裂解溫度不需要很高，時(shí)間短，收率高。不足之處是：反應(yīng)時(shí)需要的催化劑量大，并且催化劑與雜質(zhì)和反應(yīng)產(chǎn)生的碳黑混合在一起，難以回收，造成了大量的浪費(fèi)。程水源[29]等利用廢塑料裂解生產(chǎn)原料油，催化劑ZnCl2的催化效果最好，通過ZnCl2催化后，油回收率為89.6%，汽油的產(chǎn)率59.7%。趙書偉[30]等采用自行研制的催化劑，反應(yīng)溫度420～460℃，時(shí)間50min，液態(tài)收率85.3%，汽油的產(chǎn)率為17.9%。石葆瑩[31]等使用改性的ZSM-5型分子篩催化劑，得到70%的燃料油，汽油產(chǎn)率30%～40%。

2.7 二次纖維填充廢舊聚乙烯技術(shù)

二次纖維與廢舊聚乙烯復(fù)合而成的材料是一種綠色環(huán)保產(chǎn)品，也是體現(xiàn)出了循環(huán)利用的價(jià)值。王木平[32]通過造紙污泥中二次纖維來填充廢舊聚乙烯，實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)纖維含量為20%時(shí)復(fù)合材料的抗拉性能為19.06MPa，斷裂伸長(zhǎng)率為17.14%；隨著纖維含量的增加，復(fù)合材料的斷裂伸長(zhǎng)率減少。柴希娟[33]等通過造紙污泥中二次纖維來填充廢舊聚乙烯，實(shí)驗(yàn)表明，二次纖維的粒徑和含量對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能有一定的影響。添加20%左右、過250μm篩的二次纖維時(shí),復(fù)合材料的性能較好。

3 展望

如今，人們對(duì)自己的生活環(huán)境和身心健康都有很高的要求，而廢舊聚乙烯是產(chǎn)生白色污染的主要物質(zhì)。農(nóng)作物的減產(chǎn)、地下水的污染、土地的浪費(fèi)、PM2.5都是由于廢舊聚乙烯不能夠正確處理所產(chǎn)生的。通過對(duì)廢舊聚乙烯回收利用現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)的探討，可以看出，掩埋法和燃燒法并不能徹底解決廢舊聚乙烯所帶來的危害，只有再生利用法能夠真正地充分利用廢舊聚乙烯，并不會(huì)給環(huán)境和人類帶來危害。目前，技術(shù)不成熟、消耗能源多和工藝繁瑣是廢舊聚乙烯裂解為燃料油和聚乙烯蠟亟需解決的問題，而纖維和粉體顆粒復(fù)合廢舊聚乙烯制成的復(fù)合材料，其力學(xué)性能穩(wěn)定，價(jià)格便宜、工藝簡(jiǎn)便，是今后解決廢舊聚乙烯材料的主要方法，具有廣闊的發(fā)展空間。

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ProgressonRecyclingUtilizationof WastePlastics of PolyethyleneCategory

JINGFeng1,CUISheng1,LINBen-lan1,2,ZHANGRong-jing2,CHENG-Jian2
(1.CollegeofMaterialScienceandEngineering,NanjingTechUniversity,Nanjing210009,China; 2.JiangsuJierunPipeIndustryCo.Ltd.,Suqian223800,China)

A large number of polyethylene waste plastics will endanger the environment and people's health if not reasonably use.Recycling is the best method to solve the waste plastics of polyethylene.In this paper, burying method and burning method werereviewed, the seven method of regeneration to deal with waste polyethylene is emphatically introduced. Also wastes polyethylenematerialswere discussedfor future applications.

polyethylenewasteplastics;fill;foam;modified;splitting;composite

X783.1

A

1007-9467（2016）12-0127-05

2016-08-29

江蘇省社會(huì)發(fā)展計(jì)劃（面上）項(xiàng)目（BE2015672）；江蘇省產(chǎn)學(xué)研前瞻性聯(lián)合研究項(xiàng)目（BY2015005-01）；江蘇省科技支撐計(jì)劃（工業(yè)）項(xiàng)目（BE2014128）；江蘇省高校自然科學(xué)研究重大項(xiàng)目(15KJA430005)

景峰（1992～），男，江蘇南京人，在讀碩士生，從事復(fù)合材料研究。