孫文文 江 洪，2，# 陳洪濱 陳曉峰 舒海燕 馬錦麗

(1.浙江農林大學林業(yè)與生物技術學院，浙江省森林生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)與固碳減排重點實驗室，浙江 杭州 311300；2.南京大學國際地球系統(tǒng)科學研究所，江蘇 南京 210093；3.西南大學生命科學學院，三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室，重慶 400715；4.中國科學院大氣物理研究所，北京 100029)

大氣氣溶膠是指長時間懸浮在空氣中能被觀察或測量的液體或固體顆粒[1]，它是構成地球輻射平衡和云屬性的重要組成部分。近年來，因氣候效應和環(huán)境效應，氣溶膠的研究已成為科學界廣泛關注的一個重要領域，其中氣溶膠光學厚度(AOD)可以用來表現(xiàn)大氣渾濁度，對于評價大氣污染、研究氣溶膠的輻射與氣候效應具有重要意義，并在一定程度上能反映區(qū)域大氣的污染程度[2-4]。普遍認為，AOD是表征大氣渾濁度和氣溶膠含量的一個重要物理參量，如通過AOD與波長的關系得到兩個重要的?ngstr?m參數(shù)(即波長指數(shù)(α)和渾濁系數(shù)(β))。α為氣溶膠粒子尺度分布的重要指標，其值越小，氣溶膠平均粒徑越大；β為大氣氣溶膠沉降的量度指標，也是氣候模型及氣候變化中的一個重要因素，可以粗略地估計氣溶膠類型，在一定程度上可反映大氣的污染狀況。另外，根據α的計算結果來說明粒子譜分布，而粒子譜的分布又可反映大氣氣溶膠模式(如城市工業(yè)型氣溶膠)，從而對了解監(jiān)測大氣污染的空間分布、來源和區(qū)域輸送有很大幫助[5]9。世界許多國家已投入了大量研究經費用于氣溶膠地面及空間的監(jiān)測和模擬研究。MIKHALEV等[6]利用法國CEMEL公司制造的自動跟蹤掃描太陽光度計(CE-318)獲得觀測數(shù)據，研究了西伯利亞地區(qū)2004—2008年大氣氣溶膠逐日變化規(guī)律和季節(jié)變化規(guī)律。SAKERIN等[7]利用CE-318對西伯利亞平原東南部的托木斯克以及俄羅斯的亞洲地區(qū)進行觀測，研究了該區(qū)域?ngstr?m參數(shù)的季節(jié)變化特征。近年來，我國CHEN等[8]、肖忠湧[9]也在不同領域進行了許多利用CE-318遙感監(jiān)測大氣氣溶膠的研究工作。地基氣溶膠觀測網絡的建立為氣溶膠光學特性的認識提供了較精確的地面觀測數(shù)據，是目前研究AOD遙感監(jiān)測較準確的方法，具有常規(guī)地面采樣無法比擬的優(yōu)勢，它不但可以連續(xù)地獲取大氣氣溶膠的整體光學特性，而且其得到的數(shù)據精度較高，還可用來驗證和校正衛(wèi)星遙感的精度。

隨著經濟的迅速發(fā)展，北京地區(qū)人口和機動車輛急劇增加，環(huán)境問題日益嚴重，可吸入顆粒物已成為北京地區(qū)的首要空氣污染物，它是氣溶膠的重要組成部分。大氣氣溶膠顆粒物的來源眾多且復雜，因此研究北京地區(qū)大氣氣溶膠的來源及其特征，對科學預測以及有效控制北京地區(qū)大氣顆粒物污染有著重要意義。針對北京地區(qū)大氣污染監(jiān)測和環(huán)境治理的需求，本研究開展了北京地區(qū)大氣氣溶膠觀測研究工作，結合前人的成果取得了基本的研究進展。然而，氣溶膠產品在時間和空間上的變化對于估測一個地區(qū)氣溶膠輻射效應對空氣質量的影響以及全球氣候效應是一個難點[10]，本研究利用CE-318獲取北京地區(qū)2013年1月至2014年11月氣溶膠數(shù)據，并結合MODIS遙感數(shù)據以及美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)的氣象資料進行后向軌跡分析，探討了污染物來源與其霧霾事件的相關性。

1 實驗與方法

1.1 ?ngstr?m參數(shù)計算方法

假設氣溶膠粒子的譜分布滿足Junge分布(僅適用于描述潔凈大氣中半徑為0.1～2.0 μm的氣溶膠粒子分布)的情況下，AOD跟波長之間的關系可用式(1)表示。

τa(λ)=βλ-α

(1)

式中：τa(λ)為AOD；λ為波長，nm。

假設波長λ1、λ2沒有水汽影響(通常利用440、870 nm進行計算)，則可得式(2)和式(3)，從而得到任何波長的AOD。

(2)

(3)

1.2 試驗場地及數(shù)據來源

試驗場地位于北京市朝陽區(qū)北辰西路的中國科學院大氣物理研究所。該所地處39.977°N、116.381°E，屬于暖溫帶大陸性季風氣候區(qū)。

氣溶膠數(shù)據主要由CE-318直接觀測得來，經過CE-318軟件ASTPWin反演獲得4個波長(440、675、870、1 020 nm)的AOD，然后根據式(2)和式(3)計算?ngstr?m參數(shù)。由于MODIS只能反演550 nm處的AOD，因此通過埃斯屈朗方程進行插值，求得550 nm的AOD，再對其進行垂直校正和濕度校正，對PM10與AOD進行相關性分析。PM10數(shù)據來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站的實時數(shù)據。其余數(shù)據來源于北京市環(huán)境保護局。

2 結果與討論

2.1 AOD反演結果與分析

圖1和圖2描述了北京地區(qū)2013—2014年4個波長的AOD月變化和季節(jié)變化特征，4個波長AOD變化基本一致。由于CE-318軟件ASTPWin反演獲得4個波長的AOD基本一致，且440 nm的AOD最接近MODIS反演所得550 nm的AOD，因此本研究主要討論了440 nm的AOD。由圖1(a)可知，2013年北京地區(qū)AOD月均值呈雙峰曲線，具有明顯的月變化特征。以440 nm為例，AOD月均值在0.18～0.91波動，最高值分別出現(xiàn)在3、6月，其次是1月，尤其是6月達到了0.91，原因是由于生物質的燃燒在夏季尤為明顯[11]，且夏季垂直方向湍流發(fā)展強盛，有更多的顆粒物被送到高空，另外根據北京氣象局氣象資料顯示，2013年6月大多是多云或有雨的天氣，風向為偏南風，風力為3～4級，顆粒物主要來源于北京南部以及西南部的區(qū)域性傳輸[12]869。而且，隨著雨季的到來，空氣中的水汽較多，使得整層大氣AOD增大，并且影響著氣溶膠顆粒物的形狀和輻射效應，最終影響AOD以及α[13]。3月的AOD達到了0.61，跟前人結果一致，主要原因是由于兩大污染源：交通和煤炭燃燒[14]，且北京3—4月沙塵較多也是造成AOD偏高的原因之一。1月的AOD為0.41，而BI等[15]對北京地區(qū)2013年1月嚴重空氣污染事件的相關研究表明，霧霾發(fā)生期間，PM2.5濃度迅速升高，為這時段氣溶膠的主要成分，440 nm的AOD≥1.0。

圖1 北京地區(qū)2013—2014年AOD月變化Fig.1 Monthly variation of aerosol optical depth in Beijing in 2013 and 2014

圖2 北京地區(qū)2013—2014年AOD季節(jié)變化Fig.2 Seasonal variation of aerosol optical depth in Beijing in 2013 and 2014

由圖1(b)可知，2014年北京AOD月均值呈現(xiàn)單峰曲線。以440 nm為例，AOD月均值在0.11～0.83波動，最高值出現(xiàn)在4月。分析原因，主要還是由于北京春天的沙塵暴天氣頻繁，沙塵地區(qū)中低層較強上升運動將當?shù)厣硥m垂直送到高空[16]。申彥波等[17]利用CE-318測得的結果分析了2001年春季我國北方大氣AOD的時空分布特征，結果表明，在觀測期間內各站點每月都有500 nm的AOD>1.04的現(xiàn)象出現(xiàn)，與我國北方春季發(fā)生沙塵天氣時氣溶膠的時空分布特征基本一致，同時春季北京風速大、干燥、低濕度，城市建筑工地以及裸露地表的揚塵、汽車尾氣和工業(yè)廢氣的排放也嚴重影響著空氣質量[12]874。

由圖2可知，北京地區(qū)AOD具有春夏季大、秋冬季小的特點。較2013年，2014年AOD波動變化較小，總體趨勢除春季變化較明顯以外，夏、秋、冬季變化趨于平緩。北京地區(qū)2013—2014年AOD最高值均出現(xiàn)在春季(2013、2014年440 nm的AOD分別為0.52、0.64)，夏、秋季有明顯的下降過程，但是冬季有上升的趨勢。李放等[18]利用1997—1985年北京地區(qū)太陽直接輻射資料分析了該地區(qū)AOD特性得出，該地區(qū)AOD有春夏季大、秋冬季小的統(tǒng)計規(guī)律。

2.2 α、β的計算

根據式(2)和式(3)計算得到北京地區(qū)2013—2014年的α和β月變化和季節(jié)變化特征，見圖3和圖4。2013、2014年α分別在0.82～1.33、0.89～1.64波動。一般認為，α較小時，表明大粒徑氣溶膠為主控粒子，α較大時，表明小粒徑氣溶膠為主控粒子；α<0.4，歸為沙塵粒子或海鹽粒子；α為1.1～1.5，歸為城市工業(yè)型氣溶膠；α為1.55～1.95，歸為生物質燃燒的氣溶膠[5]10-11。由圖3可知，2013年北京地區(qū)6—9月α達到最大，說明此時城市工業(yè)型氣溶膠為氣溶膠的主要成分[19-20]，較小的氣溶膠主要來源于人為污染，尤其是汽車尾氣、工業(yè)廢氣等排放。由圖3和圖4可以看出，α<0.4的情況沒有，說明北京地區(qū)受沙塵天氣影響不明顯，氣溶膠主要來自城市工業(yè)型氣溶膠或生物質燃燒的氣溶膠。研究結果與許多科學研究者得出的結論不相符，主要原因是圖3和圖4分別說明的是該地區(qū)2013—2014年?ngstr?m參數(shù)的月平均與季節(jié)平均，并不能代表各月或各季節(jié)的實測變化。

比較圖2和圖4可以看出，α的季節(jié)變化與AOD的季節(jié)變化呈負相關，當春季AOD達到最大值時，α最小，說明AOD對于估算α具有很高的精確性。2014年α最大值出現(xiàn)在10月，明顯高于6—9月，根據北京市環(huán)境保護局和氣象部門以及MODIS搭載的Terra衛(wèi)星資料顯示，華北地區(qū)2014年10月20—25日以及10月30日出現(xiàn)嚴重的霧霾天氣導致α迅速上升[21]。從圖4可以看出，北京2013—2014年春季空氣的β最大，夏季次之，秋、冬季最小，原因由于春季，尤其是4月北京多沙塵天氣[22]，根據北京市環(huán)境保護局公布的空氣質量報告可以看出，北京春季PM2.5濃度也達到了最高值。

2.3 與霧霾事件相關性分析

霾天氣表征了大氣污染狀況[23]。由于受各種因素的影響，如云和降水等，連續(xù)獲取一周的數(shù)據較困難，因此選取北京地區(qū)2013年6月12、13、15日以及2014年4月14日霧霾發(fā)生期間、天氣較好觀測的氣溶膠光學特性變化來分析其日變化特征。從圖5可以看出，440 nm的AOD日變化較明顯，但沒有明顯的規(guī)律性。另外，440 nm的AOD變化不是連續(xù)逐變的，一般在天黑和第2天早上出現(xiàn)跳躍，這主要是夜間氣溶膠狀況發(fā)生了改變，而CE-318夜間不能觀測。2013年6月13、15日AOD日變化較平穩(wěn)，一直保持在較高水平，利用NOAA的HYSPLIT模型對北京地區(qū)顆粒物進行溯源和追蹤分析可知，較高的AOD一般出現(xiàn)在顆粒物移動較慢以及水汽較多的天氣[24-25]。于近地面100～1 500 m高空有3支氣流(見圖6(a))，其中100、500 m高空氣流經過港口城市大連，經渤海灣、山東煙臺、黃海，再經山東到達北京，此時由2013年6月13、15日AOD計算所得α也在1.03～1.69，說明該氣流所攜帶的氣溶膠成分主要由城市工業(yè)型氣溶膠組成，其次為海鹽成分。另一支1 500 m高空氣流由安徽經過江蘇等地途經東海，又經江蘇、山東、河北直流而上到達北京，因此造成較高值的AOD。6月12日變化較特殊，一直呈現(xiàn)上升趨勢，查詢當天天氣，該日為陰天，偏南風，符合氣流軌跡方向，造成AOD持續(xù)上升的原因是由于該氣流所攜帶的顆粒物在此處聚集，不易擴散。2014年4月14日440 nm的AOD在1.09～2.82波動，8：00和12：00—13：00時達到最高值，分析其原因可能是地面交通的影響，查詢該天天氣情況，當天有霾出現(xiàn)并且持續(xù)時間較長，致使水平能見度小于10 km的空氣出現(xiàn)普遍渾濁現(xiàn)象，能見度的惡化主要與地面細顆粒物的濃度有較大關系[26]。在此之前，京津翼等地區(qū)在2013年1—3月已出現(xiàn)多次大范圍霧霾天氣且發(fā)生頻率高、持續(xù)時間長、污染強度大[27]。近地面100、500 m高空有來自黃海及東海海域的兩支氣流經過山東、河北、天津等地聚集之后到達北京；另外一支1 500 m高空氣流由內蒙地區(qū)經過山西到達北京(見圖6(b))。因此，4月14日AOD波動范圍較大，且日變化沒有明顯的規(guī)律性。此外，根據中國環(huán)境監(jiān)測總站查詢的空氣質量，對霧霾期間PM10與MODIS反演所得550 nm的AOD進行相關性分析，結果見圖7。北京地區(qū)2013年6月以及2014年4月PM10與AOD的相關系數(shù)(R2)分別為0.418和0.599，說明霧霾發(fā)生期間PM10與AOD的相關性較高，與符傳博等[28]的研究結果相吻合。

圖3 北京地區(qū)2013—2014年的α和β月變化Fig.3 Monthly variation of wavelength exponent and turbidity coefficient in Beijing in 2013 and 2014

圖4 北京地區(qū)2013—2014年的α和β季節(jié)變化Fig.4 Seasonal variation of wavelength exponent and turbidity coefficient in Beijing in 2013 and 2014

圖5 北京地區(qū)2013年6月和2014年4月440 nm的AOD日變化Fig.5 Daily variation of aerosol optical depth of 440 nm in Beijing in June 2013 and April 2014

圖6 北京市2013—2014年霧霾發(fā)生期間大氣顆粒物搬運軌跡追蹤Fig.6 Tracing of atmospheric particulates in typical sand and dust days in 2013-2014，Beijing

綜合而言，在空間上，北京地區(qū)氣溶膠顆粒物在大尺度上主要來源于內蒙地區(qū)的沙塵以及近海海域的海鹽顆粒，小范圍內的氣溶膠顆粒主要來自人為污染尤其是汽車尾氣、工業(yè)廢氣等排放。

3 結 語

(1) 在時間上，北京地區(qū)AOD具有春夏季大、秋冬季小的特點。

(2) 在空間上，北京地區(qū)氣溶膠顆粒物在大尺度上主要來源于內蒙地區(qū)的沙塵以及近海海域的海鹽顆粒，小范圍內的氣溶膠顆粒主要來自人為污染尤其是汽車尾氣、工業(yè)廢氣等排放。

圖7 北京地區(qū)2013年6月和2014年4月霧霾發(fā)生期間PM10與550 nm的AOD相關性分析Fig.7 The correlation analysis of PM10 and AOD of 550 nm during the haze occurred in June 2013 and April 2014，Beijing

(3) 北京地區(qū)2013年6月以及2014年4月PM10與AOD的R2分別為0.418和0.599，說明霧霾發(fā)生期間PM10與AOD的相關性較高。

(4) 由于AOD表征的是數(shù)十千米的大氣平均環(huán)境質量狀況，加上地基遙感監(jiān)測范圍的局限性，本研究所得出的AOD月變化與季節(jié)變化特征只能代表該月或該季節(jié)的大氣平均環(huán)境質量情況，并不能說明某些特殊天氣狀況。

[1] BARON P A，WILLEKE K.氣溶膠測量原理、技術及應用[M].白志鵬，張燦，譯.北京：化學工業(yè)出版社，2007.

[2] KAUFMAN Y J，F(xiàn)RASER R S，F(xiàn)ERRARE R A.Satellite remote sensing of large scale air pollution method[J].Geophys. Res.，1990，95(7)：9895-9909.

[3] CHARLSON R J，SCHWARTZ S E，HALES J M，et al.Climate forcing by anthropogenic aerosol[J].Science，1992，255(5043)：423-430.

[4] AL SAADI J，SZYKMAN J，PIERCE R B，et al.Improving national air quality forecasts with satellite aerosol observation[J].Bull. Amer. Meteorol. Soc.，2005，86(9)：1249-1261.

[6] MIKHALEV A V，TASHCHILIN M A.Aerosol optical depth and its variations in the Eastern Siberia Region (Tunka Valley) in 2008[J].Atmospheric and Oceanic Optics，2009，22(4)：457-460.

[7] SAKERIN S M，BERESNEV S A，GORDAB S Y，et al.Characteistics of the annual behavior of the spectral aerosol optical depth of the atmosphere under conditions of Siberia[J].Atmospheric and Oceanic Optics，2009，22(4)：446-456.

[8] CHEN Jian，JIANG Hong，WANG Bin，et al.Aerosol optical properties from sun photometric measurements in Hangzhou district，China[J].International Journal of Remote Sensing，2012，33(8)：1-11.

[9] 肖忠湧.長江三角洲氣溶膠光學特性及其輻射強迫對區(qū)域碳收支的影響[D].南京：南京大學國際地球系統(tǒng)科學研究所，2012.

[10] WANG Han，SUN Xiaobing，SUN Bin，et al.Retrieval of aerosol optical properties over a vegetation surface using multi-angular，multi-spectral，and polarized data[J].Advances Atmospheric Sciences，2014，31(1)：879-887.

[11] CHENG Yuan，ENGLING G，HE Kebin，et al.The characteristics of Beijing aerosol during two distinct episodes：impacts of biomass burning and fireworks[J].Environmental Pollution，2014，185(1)：149-157.

[12] 李成才，毛節(jié)泰，劉啟漢，等.利用MODIS光學厚度遙感產品研究北京及周邊地區(qū)的大氣污染[J].大氣科學，2003，27(5).

[13] 許黎，岡田菊夫，張鵬，等.北京地區(qū)春末—秋初氣溶膠理化特性的觀測研究[J].大氣科學，2002，26(3)：402-411.

[14] SCHLEICHER N，CEN Kuang，NORRA S.Daily variations of black carbon and element concentrations of atmospheric particles in the Beijing megacity - Part 1：general temporal course and source identification[J].Chemie der Erde - Geochemistry，2013，73(1)：51-60.

[15] BI Jianrong，HUANG Jianping，HU Zhiyuan，et al.Investigating the aerosol optical and radiative characteristics of heavy haze episodes in Beijing during January of 2013[J].Journal of Geophysical Research，2014，119(16)：9884-9900.

[16] 申紅喜，李秀連，石步鳩.北京地區(qū)兩次沙塵(暴)天氣過程對比分析[J].氣象，2004，30(2)：12-16.

[17] 申彥波，沈志寶，汪萬福.2001年春季中國北方大氣氣溶膠光學厚度與沙塵天氣[J].高原氣象，2003，22(2)：185-190.

[18] 李放，呂達仁.北京地區(qū)氣溶膠光學厚度中長期變化特征[J].大氣科學，1996，20(4)：386-394.

參考文獻:

[19] 李正強，趙鳳生，趙崴，等.黃海海域氣溶膠光學厚度研究測量研究[J].量子電子學報，2003，20(5)：635-640.

[20] MASMOUDI M，CHAABANE M，MEDHIOUB K，et al.Variability of aerosol optical thickness and atmospheric turbidity in Tunisa[J].Atmospheric Research，2003，66(3)：175-188.

[21] TAO Minghui，CHEN Liangfu，XIONG Xiaozhen，et al.Formation process of the widespread extreme haze pollution over northern China in January 2013：implications for regional air quality and climate[J].Atmospheric Environment，2014，98(1)：417-425.

[22] SUN Jianhua，ZHAO Linna.Numerical simulation of two East Asian dust storms in spring 2006[J].Earth Surface Processes and Landforms，2008，33(12)：1892-1911.

[23] 杜榮光，齊冰，洪勝茂，等.杭州地區(qū)霾日指標構建及應用初步研究[J].環(huán)境污染與防治，2014，36(3)：40-51.

[24] 陳媛，岑況，NORRA S，等.北京市區(qū)大氣氣溶膠PM2.5污染特征及顆粒物溯源與追蹤分析[J].現(xiàn)代地質，2010，24(2)：345-354.

[25] XIA X，CHEN H，ZHANG W.Analysis of the dependence of column-integrated aerosol properties on long-range transport of air masses in Beijing[J].Atmospheric Environment，2007，41(36)：7739-7750.

[26] 余錫剛，吳建，酈穎，等.灰霾天氣與大氣顆粒物的相關性研究綜述[J].環(huán)境污染與防治，2010，32(2)：86-94.

[27] 劉勇洪.基于NOAA/AVHRR衛(wèi)星資料的北京地區(qū)霾識別研究[J].氣象，2014，40(5)：619-627.

[28] 符傳博，丹利.重污染下我國中東部地區(qū)1960—2010年霾日數(shù)的時空變化特征[J].氣候與環(huán)境研究，2014，19(2)：219-226.