李安華　劉彥珍　王建設(shè)　劉楊樹葉與豬糞混合發(fā)酵產(chǎn)沼氣研究華

摘要：【目的】探討楊樹葉與豬糞混合發(fā)酵生產(chǎn)沼氣的效果，為落葉資源循環(huán)利用提供新途徑?！痉椒ā繉顦淙~堆漚后，與豬糞按照不同比例（1∶0、2∶1、1∶1、1∶2、0∶1）混合，于35 ℃下發(fā)酵，分析不同原料配比對(duì)沼氣產(chǎn)量、所產(chǎn)沼氣中甲烷含量及沼液pH的影響，并對(duì)初始pH進(jìn)行優(yōu)化。【結(jié)果】純楊樹葉發(fā)酵的總產(chǎn)氣量和總固體（TS）產(chǎn)氣率較低；添加豬糞混合發(fā)酵后，總產(chǎn)氣量和TS產(chǎn)氣率隨豬糞添加量的增加而大幅提高，其中以葉糞比1：2最高，總產(chǎn)氣量和TS產(chǎn)氣率分別為7338 mL和262 mL/g，且比純豬糞發(fā)酵的TS產(chǎn)氣率提高了10.1%，沼氣中甲烷含量略高，發(fā)酵至第7 d超過50.0%，發(fā)酵pH較穩(wěn)定。初始pH設(shè)為7.50～8.00最適合沼氣產(chǎn)生?！窘Y(jié)論】楊樹葉不宜作為單獨(dú)原料進(jìn)行發(fā)酵，以1∶2比例混合豬糞進(jìn)行發(fā)酵產(chǎn)沼氣的效率最高，且可提高楊樹葉的利用率。

關(guān)鍵詞： 楊樹葉；豬糞；沼氣；混合發(fā)酵；厭氧發(fā)酵

中圖分類號(hào)： S216.4 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：2095-1191（2016）05-0705-05

Abstract：【Objective】The present experiment was conducted to investigate co-fermentation of poplar leaves mixed and swine feces to produce biogas， in order to provide a new way for cyclic utilization of fallen leaves. 【Method】The composted poplar leaves were mixed with swine feces in different proportions（1∶0， 2∶1， 1∶1， 1∶2， 0∶1）， then were fermented under 35 ℃. Effects of different raw material ratios on biogas yield， methane content and pH of biogas slurry were analyzed， the initial pH was also optimized. 【Result】The results showed that， when fermenting poplar leaves， the total biogas yield and total solid（TS） biogas production rate were lower. After mixing poplar leaves with swine feces， total biogas yield and TS biogas production rate were significantly increased with increase of swine feces， especially when ratio of poplar leaves to swine feces was 1∶2， the total biogas yield and TS biogas production rate were all the highest， which were 7338 mL and 262 mL/g， respectively， and the TS biogas production rate was increased by 10.1% compared with that of fermenting pure swine feces. At the right ratio， the methane content in biogas was slightly higher. The methane content in biogas was more than 50% on 7th day of fermentation. The pH of fermentation liquor was relatively stable. The optimum initial pH ranged from 7.50 to 8.00. 【Conclusion】The poplar leaves are unsuitable as single fermentation material. When fermenting poplar leaves mixed with swine feces at 1∶2， the TS biogas production rate is the highest， the utilization rate of poplar leaves is improved.

Key words： poplar leaves； swine feces； biogas； co-fermentation； anaerobic fermentation

0 引言

【研究意義】近年來，沼氣作為一種清潔型能源越來越受到社會(huì)重視，但其發(fā)酵原料來源較單一，主要為養(yǎng)殖業(yè)的糞便和作物秸稈，發(fā)展受到一定限制，因此有必要開拓沼氣原料來源并探索新工藝。楊樹是我國(guó)北方地區(qū)廣泛種植的速生樹木（方升佐，2008），2015年種植面積超過700萬(wàn)ha，每年秋季會(huì)產(chǎn)生大量的落葉，有的就地焚燒，有的自然堆積腐化，既污染環(huán)境，又浪費(fèi)資源。樹葉中含有較多的纖維素和半纖維素，可通過發(fā)酵沼氣而得到充分利用（Liew et al.，2011）。用楊樹葉作為發(fā)酵沼氣原料，可豐富沼氣原料來源，但植物源沼氣原料受季節(jié)限制，會(huì)制約植物源材料的應(yīng)用。另一方面，在我國(guó)農(nóng)村有大量養(yǎng)豬場(chǎng)，一般配套建有沼氣池，豬糞供應(yīng)雖無(wú)季節(jié)限制，但產(chǎn)量會(huì)隨著豬存欄數(shù)的變化而變化。若能結(jié)合楊樹葉和豬糞的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行混合發(fā)酵，達(dá)到快速、大量產(chǎn)氣的目的，對(duì)楊樹葉乃至其他樹葉的利用均有指導(dǎo)意義?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】目前，已有不少學(xué)者在開拓生產(chǎn)沼氣的原料來源及優(yōu)化工藝方面進(jìn)行研究，如李秋敏等（2013）利用銀杏葉進(jìn)行批量發(fā)酵沼氣試驗(yàn)，證明銀杏葉具有良好的發(fā)酵性能，厭氧發(fā)酵周期短，總固體（TS）產(chǎn)氣率可達(dá)374 mL/g；楊姝等（2014）分別采用物理法、化學(xué)法和生物法對(duì)富營(yíng)養(yǎng)化水體的水葫蘆進(jìn)行預(yù)處理，再以預(yù)處理后的水葫蘆為原料進(jìn)行發(fā)酵產(chǎn)沼氣試驗(yàn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)添加金屬離子的處理可提高水葫蘆產(chǎn)氣效率，原料TS產(chǎn)氣率比物理切分處理提高88%；李平等（2014）研究不同預(yù)處理方式對(duì)玉米秸稈產(chǎn)氣效果的影響，結(jié)果表明，用0.4% NaOH溶液預(yù)處理秸稈7 d后，料液中pH及化學(xué)需氧量已基本穩(wěn)定，可直接裝罐發(fā)酵，干物質(zhì)產(chǎn)氣量為225.8 mL/g。有關(guān)植物材料與動(dòng)物糞便混合發(fā)酵的研究也有不少報(bào)道，如王壽權(quán)等（2008）將藍(lán)藻和豬糞進(jìn)行混合發(fā)酵，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在豬糞與藍(lán)藻比例為3∶7、pH 8.0的條件下，產(chǎn)氣潛力最高，為546 mL/g；張振華等（2010）將豬糞、牛糞分別混合玉米秸稈和小麥秸稈進(jìn)行發(fā)酵，篩選最適比例，其中豬糞與玉米秸稈的最適比例為2∶1，豬糞與小麥秸稈的最適比例為3∶1。【本研究切入點(diǎn)】至今尚無(wú)利用樹葉與豬糞進(jìn)行混合發(fā)酵產(chǎn)沼氣的研究報(bào)道?！緮M解決的關(guān)鍵問題】以來源豐富的楊樹葉和豬糞為主要原料，經(jīng)堆漚后按照不同配比進(jìn)行發(fā)酵產(chǎn)氣研究，為落葉資源循環(huán)利用提供新途徑。

1 材料與方法

1. 1 試驗(yàn)材料

楊樹葉于秋季采自安陽(yáng)市郊某楊樹林場(chǎng)，豬糞取自安陽(yáng)縣某養(yǎng)豬場(chǎng)，楊樹葉和豬糞的主要成分如表1所示。試驗(yàn)用沼液取自豬場(chǎng)正常運(yùn)轉(zhuǎn)的沼氣罐。

試驗(yàn)裝置：采用500 mL玻璃瓶作為發(fā)酵瓶，2000 mL玻璃瓶作為集氣瓶，集氣瓶中充有飽和食鹽水，瓶口用橡膠塞密封，瓶子間用橡膠管連接，發(fā)酵瓶產(chǎn)生的沼氣通過橡膠管進(jìn)入集氣瓶，并排出集氣瓶中的飽和食鹽水。

1. 2 試驗(yàn)方法

楊樹葉經(jīng)人工剪切成5 mm大小后與豬糞按5∶1混合，于30 ℃下堆漚10 d，調(diào)整葉糞比為2∶1、1∶1和1∶2。另設(shè)兩個(gè)處理，分別為葉糞比1∶0的純楊樹葉處理和葉糞比0∶1的純豬糞處理，其中葉糞比1∶0處理為楊樹葉粉碎后添加少量沼液，于30 ℃下堆漚10 d；葉糞比0∶1處理為純豬糞不經(jīng)堆漚，直接發(fā)酵。5個(gè)處理控制沼氣發(fā)酵的總TS含量為7%，用正常運(yùn)行沼氣罐的沼液作為接種液，接種量30%。總反應(yīng)體積400 mL，沼氣發(fā)酵溫度35 ℃，通過水浴鍋進(jìn)行控制，采用搖晃發(fā)酵瓶混合，每天2次，每次3 min。

1. 3 測(cè)定項(xiàng)目及方法

TS通過105 ℃烘干至恒重，差重法測(cè)定；揮發(fā)性固體（VS）通過馬弗爐在550 ℃灼燒至恒重，差重法測(cè)定；沼氣成分采用Biogas 2000氣體測(cè)定儀（英國(guó)Geotech公司）進(jìn)行測(cè)定；pH采用臺(tái)式酸度計(jì)S20（梅特勒—托利多集團(tuán)）帶微量pH電極進(jìn)行測(cè)定；總碳（TC）和總氮（TN）采用元素分析儀multi EA 4000（德國(guó)耶拿分析儀器股份公司）進(jìn)行測(cè)定；日產(chǎn)氣量采用排水法，對(duì)每天從集氣瓶中排出的飽和食鹽水體積進(jìn)行測(cè)定。

2 結(jié)果與分析

2. 1 不同原料配比對(duì)沼氣產(chǎn)量的影響

由圖1可知，葉糞比1∶0的日產(chǎn)沼氣量不多，但產(chǎn)氣量穩(wěn)定，產(chǎn)氣周期較長(zhǎng)，第35 d仍有沼氣產(chǎn)生；混合豬糞后，產(chǎn)氣量增加，有明顯的產(chǎn)氣高峰，峰值出現(xiàn)在8～12 d，且隨豬糞添加量的增多，產(chǎn)氣峰值越高；在葉糞比為1∶2時(shí)，第9 d產(chǎn)氣量達(dá)623 mL，產(chǎn)氣周期有一定縮短；葉糞比0∶1的產(chǎn)氣峰值最高，在第9 d達(dá)最高值，產(chǎn)氣量為863 mL，但產(chǎn)氣周期最短，僅20 d左右。葉糞比1∶0到第6 d才開始產(chǎn)氣，第35 d仍有少量產(chǎn)生，而葉糞比0∶1從第1 d就有沼氣產(chǎn)生，第20 d已基本不產(chǎn)氣，表明楊樹葉較豬糞難分解利用，降解緩慢，而豬糞中的有機(jī)質(zhì)更容易被微生物快速利用。

表2是不同原料配比產(chǎn)氣特性的比較。從總產(chǎn)氣量可看出，葉糞比1∶0的總產(chǎn)氣量為3894 mL，遠(yuǎn)低于葉糞比0∶1的總產(chǎn)氣量6671 mL，說明單一原料時(shí)，豬糞比楊樹葉更適合發(fā)酵產(chǎn)沼氣。在楊樹葉中混入豬糞后，產(chǎn)氣量有大幅度增加，其中葉糞比1∶2的總產(chǎn)氣量最高，為7338 mL。日均產(chǎn)氣量以葉糞比1∶0最低，為79 mL，葉糞比0∶1最高，其日均產(chǎn)氣量為334 mL。TS產(chǎn)氣率方面，以葉糞比1∶2最高，為262 mL/g，比葉糞比0∶1（238 mL/g）提高了10.1%?？梢姡~糞比1∶2是最適合生產(chǎn)沼氣的葉糞比。

2. 2 不同原料配比對(duì)甲烷含量的影響

由圖2可知，發(fā)酵初期各原料配比的甲烷含量均較低，隨后逐漸升高，到中期穩(wěn)定在50.0%以上。葉糞比1∶0初期產(chǎn)甲烷量低，且含量以二氧化碳為主，說明楊樹葉的有機(jī)質(zhì)較難降解，同時(shí)甲烷菌活性較弱，發(fā)酵至16 d左右時(shí)，隨著有機(jī)質(zhì)的降解，甲烷菌活性也逐漸提高，甲烷含量為50.6%，之后維持在50.0%以上的水平。添加豬糞后，初期產(chǎn)甲烷含量有所提高，以葉糞比1∶2的甲烷含量較高，第7 d時(shí)超過50.0%，說明添加豬糞后，可提高初期的甲烷含量，但對(duì)后期甲烷含量的影響不明顯，是由于在中后期作為合成甲烷原料的有機(jī)酸和氫氣的生成比例開始穩(wěn)定，故甲烷含量也保持相對(duì)穩(wěn)定。

2. 3 不同原料配比對(duì)沼液pH的影響

將全部發(fā)酵沼液的初始pH調(diào)至7.50，測(cè)定沼氣發(fā)酵過程中沼液pH，結(jié)果如圖3所示。由圖3可知，葉糞比1∶0的沼液pH變化平緩，第13 d時(shí)最低，為6.86，后期開始回升，但回升速度緩慢，發(fā)酵結(jié)束時(shí)沼液pH回升至7.35；添加豬糞后，發(fā)酵前期沼液pH下降速度快，并隨著添加量的增加下降加快，低峰值提前至第7 d，沼液pH為6.61～6.73；葉糞比0∶1的沼液pH下降幅度最大，第7 d時(shí)低至6.24，之后快速升高，第13 d升至7.20左右。在沼液初始pH為7.50時(shí)，各處理沼液的pH變化趨勢(shì)均呈先降后升的變化趨勢(shì)，葉糞比0∶1發(fā)酵的沼液pH下降和上升幅度均較大，添加楊樹葉后，可減緩豬糞酸化的速度和程度，利于發(fā)酵的穩(wěn)定進(jìn)行。

2. 4 初始pH對(duì)葉糞比1∶2沼氣產(chǎn)量的影響

選擇TS產(chǎn)氣量最大的葉糞比1∶2進(jìn)行初始pH條件優(yōu)化，結(jié)果如圖4所示。pH從7.50降至6.00時(shí)，沼氣產(chǎn)量大幅降低，從pH 7.50時(shí)的7362 mL降至pH 7.00時(shí)的6274 mL，直至pH 6.00時(shí)的2168 mL，其中甲烷產(chǎn)量也大幅下降。當(dāng)pH從7.50升至8.00時(shí)，沼氣和甲烷產(chǎn)量均略有下降，其中沼氣產(chǎn)量從7362 mL降至7125 mL。可見，初始pH低于7.50對(duì)沼氣產(chǎn)量影響很大，而高于7.50時(shí)影響較小。其原因是楊樹葉的纖維素和半纖維素會(huì)逐漸降解產(chǎn)生有機(jī)酸，當(dāng)生成的有機(jī)酸過多時(shí)，pH會(huì)下降過低，導(dǎo)致產(chǎn)甲烷菌失去活性，無(wú)法利用產(chǎn)生的有機(jī)酸，從而使有機(jī)酸繼續(xù)積累，pH持續(xù)下降，造成發(fā)酵失敗，故需對(duì)沼氣發(fā)酵過程中的pH進(jìn)行測(cè)定和調(diào)節(jié)（趙紅和張衍林，2011），一般認(rèn)為甲烷菌發(fā)酵的最佳pH范圍是6.54～7.80（李杰等，2007）。根據(jù)pH的變化規(guī)律，可將發(fā)酵初始pH調(diào)至7.50或略高，防止前期pH下降，導(dǎo)致發(fā)酵體系pH過低，保證有一定的pH緩沖范圍，降低發(fā)酵體系酸化的風(fēng)險(xiǎn)，從而省掉在發(fā)酵過程中對(duì)pH調(diào)節(jié)的步驟。

3 討論

秋冬季低溫會(huì)導(dǎo)致沼氣罐的產(chǎn)氣量下降，而需外加熱以維持沼氣罐的發(fā)酵溫度（李瑞容等，2015），同時(shí)秋冬季的沼氣需求量猛增，因此對(duì)沼氣原料需求更多。秋冬季利用楊樹落葉作原料，不僅可彌補(bǔ)動(dòng)物性糞便原料的不足，還可提高沼氣產(chǎn)量，保證秋冬季生產(chǎn)沼氣的持續(xù)穩(wěn)定。目前，對(duì)于樹葉作為沼氣原料的研究較少，且均作為單一原料進(jìn)行發(fā)酵，如孫樹貴等（2010）利用三角楓、紫葉李、法國(guó)梧桐等樹葉進(jìn)行發(fā)酵沼氣，發(fā)現(xiàn)三角楓樹葉產(chǎn)氣最早，第9 d開始產(chǎn)氣，產(chǎn)氣量最高的是法國(guó)梧桐樹葉，為69.17 mL/g。本研究將楊樹葉與豬糞進(jìn)行混合發(fā)酵，第3 d即開始產(chǎn)氣，以葉糞比1∶2的TS產(chǎn)氣率最高（262 mL/g），說明單一植物原料啟動(dòng)慢，產(chǎn)氣量少，而混合發(fā)酵可提高產(chǎn)氣效率。

將豬糞與其他植物性來源的原料混合發(fā)酵的研究較多，如混合添加水葫蘆（魏世清等，2008）、稻草（陳廣銀等，2009）、花生殼（劉亮和劉圣勇，2012）、蘑菇菌棒（鄧媛方等，2012）、玉米秸稈（李軼等，2014）等，但豬糞與楊樹葉混合發(fā)酵的研究未見報(bào)道。本研究設(shè)計(jì)了葉糞比1∶0的純楊樹葉處理、葉糞比0∶1的純豬糞處理及葉糞比分別為2∶1、1∶1和1∶2的混合處理，結(jié)果表明，葉糞比0∶1的日均產(chǎn)氣量最大，但產(chǎn)氣周期短，僅20 d，通過與楊樹葉混合后，產(chǎn)氣周期明顯延長(zhǎng)，尤其是葉糞比為1∶2時(shí)，TS產(chǎn)氣率超過純豬糞，對(duì)于原料的利用率更高。分析原因，可能是發(fā)酵液中的化學(xué)成分發(fā)生了改變，豬糞中的有機(jī)物易于降解，可被微生物快速利用，能滿足發(fā)酵前期微生物生長(zhǎng)的需要；而微生物生長(zhǎng)后，又可產(chǎn)生豐富的降解酶（纖維素酶、半纖維素酶），利用楊樹葉中的纖維素和半纖維素等有用成分，持續(xù)快速地生產(chǎn)沼氣。此外，將豬糞與楊樹葉混合發(fā)酵，可改變碳氮比。沼氣發(fā)酵合適的碳氮比為25.0～30.0，豬糞的氮源含量較高，碳氮比較?。?8.6），便于微生物快速生長(zhǎng)，但楊樹葉的碳氮比很高，為61.9，氮源含量低，較難分解利用，通過葉糞比1：2混合后，碳氮比為32.8，接近沼氣發(fā)酵合適的碳氮比，提高了楊樹葉的利用率。

4 結(jié)論

楊樹葉不宜作為單獨(dú)原料進(jìn)行發(fā)酵，以1∶2比例混合豬糞進(jìn)行發(fā)酵產(chǎn)沼氣的效率最高，且可提高楊樹葉的利用率。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）