顧峰雪，黃　玫，張遠東，閆慧敏, 李　潔，郭　瑞，鐘秀麗

1 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，農(nóng)業(yè)部旱作節(jié)水農(nóng)業(yè)重點實驗室，北京　100081 2 中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所生態(tài)系統(tǒng)觀測與模擬重點實驗室，北京　100101 3 中國林業(yè)科學(xué)研究院森林生態(tài)環(huán)境與保護研究所，國家林業(yè)局森林生態(tài)環(huán)境重點實驗室，北京　100091

?

1961
—2010年中國區(qū)域氮沉降時空格局模擬研究

顧峰雪1，黃玫2，張遠東3,*，閆慧敏2, 李潔1，郭瑞1，鐘秀麗1

1 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，農(nóng)業(yè)部旱作節(jié)水農(nóng)業(yè)重點實驗室，北京100081 2 中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所生態(tài)系統(tǒng)觀測與模擬重點實驗室，北京100101 3 中國林業(yè)科學(xué)研究院森林生態(tài)環(huán)境與保護研究所，國家林業(yè)局森林生態(tài)環(huán)境重點實驗室，北京100091

摘要:由于人類活動的干擾，近年來，通過沉降和施肥形式進入陸地生態(tài)系統(tǒng)的氮素持續(xù)增加，眾多研究表明，中國已經(jīng)成為繼歐洲和北美之后的第三大氮沉降區(qū)。氮與陸地生態(tài)系統(tǒng)生物地球化學(xué)循環(huán)的一系列過程都相互聯(lián)系，碳循環(huán)及其格局也受到氮的影響，因此大氣氮沉降的變化受到廣泛關(guān)注，探明區(qū)域大氣氮沉降的時空格局對評估氮沉降對陸地生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)的影響具有重要意義。構(gòu)建了一個基于降水、能源消費和施肥數(shù)據(jù)的氮沉降時空格局模擬方法，通過與觀測數(shù)據(jù)的比較說明該模擬方法能夠較好地模擬氮沉降的時空變化，在此基礎(chǔ)上，利用該方法模擬了1961—2010年中國區(qū)域氮沉降的時空格局。結(jié)果表明：(1)1961—2010年中國區(qū)域年平均氮沉降速率為0.81 g N m-2a-1，由20世紀(jì)60年代的0.31 g N m-2a-1增加到21世紀(jì)初的1.71 g N m-2a-1，年增長率為0.04 g N m-2a-1?？偟两盗坑?0世紀(jì)60年代的2.85 TgN/a增加至15.68 TgN/a。(2)NHx-N的沉降速率大約是NOy-N的4倍，是主要的氮沉降形式。1961—2010年我國濕沉降平均速率為0.63 g N m-2a-1，是干沉降速率(0.17 g N m-2a-1)的3.63倍，是氮素進入陸地生態(tài)系統(tǒng)的重要途徑。(3)在空間上，我國的大氣氮沉降速率呈現(xiàn)出由東南向西北梯度遞減的格局，華北、華中和東北的農(nóng)田是氮沉降速率最大的區(qū)域，同時也是氮沉降速率增長最快的區(qū)域。

關(guān)鍵詞：氮沉降；降水；能源消費；施肥；模型模擬

工業(yè)革命以來，由于人類活動的干擾導(dǎo)致活性氮產(chǎn)量顯著增加，并不斷向陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)沉降，進而改變生態(tài)系統(tǒng)生產(chǎn)力，引起水體酸化、富營養(yǎng)化，生態(tài)系統(tǒng)多樣性喪失等一系列嚴(yán)重的生態(tài)問題，氮沉降的增加已經(jīng)引起了科學(xué)家和公眾的廣泛關(guān)注[1- 4]。全球人為活動導(dǎo)致的活性氮產(chǎn)生量由1860年的15TgN/a提高到2000年的165TgN/a[2]，2005年這一數(shù)值已經(jīng)持續(xù)上升至187TgN/a[5]，2008年人類活動固定的活性氮達到192TgN/a[6]。中國已成為繼北美、歐洲之后的全球三大氮沉降集中區(qū)之一[7- 9]，據(jù)估計，隨著社會經(jīng)濟和工農(nóng)業(yè)的進一步發(fā)展，我國氮沉降量可能還會繼續(xù)升高。因此，分析我國氮沉降的時空格局變化，為評估氮沉降對陸地生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)的影響提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支持。

對于氮沉降及其影響的定位研究開始于20世紀(jì)80年代末，目前美國和歐洲對氮沉降的觀測已經(jīng)形成研究網(wǎng)絡(luò)[10]。中國區(qū)域目前對氮沉降的觀測還較為零散，而基于站點的已有觀測又表明我國的氮沉降速率在空間上具有很大的異質(zhì)性[11- 19]。另外已有一些研究應(yīng)用不同的方法對我國大氣氮沉降的整體狀況進行了估算。如Lu等[4]基于大氣化學(xué)傳輸模型與實測數(shù)據(jù)之間的相關(guān)關(guān)系，建立了一個實測值與模擬值之間的回歸方程，由此推導(dǎo)出了一套氮沉降時空格局數(shù)據(jù)，1996—2005年NOy-N沉降速率為0.34gNm-2a-1，NHx-N沉降速率為1.54gNm-2a-1。Liu等20]的研究表明，20世紀(jì)80年代我國的大氣氮沉降量為1.32gNm-2a-1，21世紀(jì)初大氣氮沉降量為2.11gNm-2a-1。Jia等[21]基于280個觀測站點的氮沉降數(shù)據(jù)，應(yīng)用Kriging插值的方法，計算得到我國的氮素濕沉降在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初分別為1.11gNm-2a-1和1.39gNm-2a-1，同時分析發(fā)現(xiàn)大氣氮沉降的分布與降水、能源消費和農(nóng)田施肥具有很好的相關(guān)關(guān)系。觀測數(shù)據(jù)的積累為探明中國大氣氮沉降的總體狀況提供了數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，但是缺乏大范圍長期動態(tài)連續(xù)的資料，并且目前大氣氮沉降的觀測點多分布在東部地區(qū)，且分布點很不均勻。Lu等[4]的方法盡管也描繪了過去中國氮沉降的時空動態(tài)，但該方法無法對未來進行預(yù)測。未來我國需要建立全國性的監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)，從而對不同區(qū)域和不同類型生態(tài)系統(tǒng)大氣氮沉降狀況進行動態(tài)監(jiān)測[22]。在此基礎(chǔ)上，模型模擬方法可以提供長期的較大空間范圍的氮沉降時空數(shù)據(jù)，并且可以對未來不同發(fā)展情境下的氮沉降狀況進行預(yù)測?；诖耍狙芯繕?gòu)建了一個具有較高分辨率，能夠模擬長時間尺度上并且實現(xiàn)預(yù)測的氮沉降計算方法，利用該方法基于我國的能源消費數(shù)據(jù)，施肥數(shù)據(jù)，降水?dāng)?shù)據(jù)生成一套中國地區(qū)1961—2010年中國大氣氮沉降空間網(wǎng)格數(shù)據(jù)，應(yīng)用文獻中收集的站點大氣氮沉降數(shù)據(jù)進行驗證，并分析我國近50年氮沉降的空間分布及其變化趨勢。

1研究方法

1.1氮沉降模擬方法

Ndepo=Ammdepo+Nitdepo

(1)

Ammdepo=PRE×P1×fert+P2×fert

(2)

Nitdepo=PRE×P3×ener+P4×ener

(3)

式中，Ndepo為大氣氮沉降速率(gNm-2a-1)，Ammdepo(gNm-2a-1)為以NHx形式沉降的氮，Nitdepo(gNm-2a-1)為以NOy形式沉降的氮，PRE為降水量(mm)，fert為施氮量(gNm-2a-1)，ener為能源消費量(g標(biāo)準(zhǔn)煤m-2a-1)，P1、P2、P3和P4為參數(shù)。通過文獻收集了中國區(qū)域內(nèi)28個站點不同年份觀測的氮沉降數(shù)據(jù)，利用這些觀測數(shù)據(jù)，對P1-P4參數(shù)進行了擬合。該方法不僅具有較好地理論基礎(chǔ)，輸入數(shù)據(jù)和參數(shù)易于獲取，同時可以根據(jù)能源利用效率和氮肥利用率的變化來調(diào)整參數(shù)，從而實現(xiàn)對未來情景的預(yù)測。

1.2數(shù)據(jù)來源

本研究中計算氮沉降的主要輸入數(shù)據(jù)包括降水?dāng)?shù)據(jù)、施肥數(shù)據(jù)和能源消費數(shù)據(jù)。降水?dāng)?shù)據(jù)來自于國家氣象信息中心，包括1961—2010年全國756個氣象臺站的每旬降水量。使用ANUSPLIN4.1插值軟件的樣條函數(shù)插值法[25]對氣象數(shù)據(jù)進行內(nèi)插到0.1°×0.1°的空間網(wǎng)格上，得到全國1961—2010年的0.1°氣象柵格數(shù)據(jù)。

施肥數(shù)據(jù)來源于中國和各省的統(tǒng)計年鑒(NBS,http://www.stats.gov.cn/)，包括1978—2008年全國和各省的施肥量、施氮量，以及全國2000多個縣1992、1995、1999年的施肥數(shù)據(jù)，根據(jù)模型輸入數(shù)據(jù)的要求，對施肥數(shù)據(jù)做以下處理：(1)按照不同時期各縣所在省施肥總量的比例以及所在省1978—2008年的變化趨勢，計算得到全國各縣級單元施氮總量1978—2008年的變化趨勢。(2)基于1978—2008年各縣級單元施氮總量的線性變化趨勢，計算得到各縣級單元1961—1977年和2009、2010年的施氮總量數(shù)據(jù)。(3)將縣級單元施氮數(shù)據(jù)屬性表與中國縣市界先掛接，形成屬性空間化。(4)利用通過行政區(qū)劃求取的2000年各縣市面積的和，然后基于縣市名稱與各縣市耕地面積掛接，實現(xiàn)耕地面積總量的空間化。(5)最后利用施肥量/各省市縣耕地面積和的柵格數(shù)據(jù)，實現(xiàn)施肥量單元柵格化(gNm-2a-1)。

能源消費數(shù)據(jù)來源于中國統(tǒng)計局 (NBS,http://www.stats.gov.cn/)，查找自1978—2008年全國和各省的能源總量(萬噸標(biāo)準(zhǔn)煤/a)，全國和各省1961—1977年以及2009、2010年的能源消費數(shù)據(jù)根據(jù)1978—2008年的線性變換趨勢計算得到。根據(jù)省界圖，統(tǒng)計各省的面積，將各省的能源消費總量平均到單位面積上，在ArcGIS中提取模型輸入所需的0.1°格點的能源消費量(g標(biāo)準(zhǔn)煤m-2a-1)。

2模型驗證

圖1　模擬的氮沉降速率與觀測值的比較　Fig.1　Comparison of modeled nitrogen deposition rate with observed values

為了驗證模型對區(qū)域氮沉降的模擬能力，本研究系統(tǒng)收集了已有文獻[13,21,26- 37]發(fā)表的氮沉降數(shù)據(jù)(包括總氮沉降和濕沉降)，對模擬氮沉降進行了驗證，觀測平均值為2.28gNm-2a-1，對應(yīng)時間對應(yīng)站點的模擬平均值為2.61gNm-2a-1，平均相對誤差為14%。模擬值和實測值具有顯著相關(guān)性(R2=0.85, P< 0.001) (圖1)，由此可以看出該模型方法可以很好地模擬我國氮沉降的時空變化。未來隨著氮沉降觀測站點的增加和數(shù)據(jù)的積累，可以利用更多的數(shù)據(jù)對模型的模擬加以校準(zhǔn)和驗證。

另外將模擬的中國區(qū)域大氣氮沉降的平均狀況和增長速率與其他基于觀測和模型方法的研究結(jié)果進行了比較(表1)，結(jié)果表明，在1980—2000年間，本研究模擬的氮沉降均值和增長速率均在已有研究結(jié)果的范圍內(nèi),但相對于基于觀測的估算結(jié)果[20- 21]，本研究對總氮沉降有所低估。

3結(jié)果與討論

3.11961—2010年中國區(qū)域氮沉降的時間動態(tài)

1961—2010年，我國的氮沉降速率呈顯著增加的趨勢(圖2)。過去50年，中國陸地大氣氮沉降速率增加了近8倍，中國氮沉降速率變化范圍在0.29—2.32gNm-2a-1之間，50年平均為0.81gNm-2a-1，年增長率為0.04gNm-2a-1。NHx-N變化范圍在0.23—1.84gNm-2a-1之間，50年平均為0.64gNm-2a-1，NHx-N的沉降速率增加了0.03gNm-2a-1；NOy-N變化范圍在0.07—0.48gNm-2a-1，平均沉降速率為0.17gNm-2a-1，NOy-N沉降速率每年增加0.007gNm-2a-1(圖2，表3)。研究時段內(nèi)NHx-N沉降速率及其增速都遠大于NOy-N沉降，1961—2010年，NHx-N的沉降速率大約是NOy-N的4倍，是主要的氮沉降形式(圖2，表3)。Zhang等[39]和Holland等[40]的研究結(jié)果表明，美國的總氮沉降中NOy-N所占的比例較大，而西歐則是以NHx-N為主。Lu等[41]的研究結(jié)果也表明，中國區(qū)域氮沉降以NHx-N為主，NHx-N的沉降量是NOy-N的近5倍，與本研究結(jié)果較為一致。人為活動引起的氮素排放主要包含NHx和NOy兩類，氧化型氮化物NOy-N主要來源于工業(yè)和化石燃料的燃燒，還原性氮化物NHx-N主要來源于農(nóng)田施肥和集約畜牧業(yè)[9,24]，因此在對氮沉降進行控制管理時，不僅要針對NOy-N排放進行控制，通過合理的管理農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，減少NHx-N排放對控制氮沉降速率同樣具有重要意義。

表1　模擬的氮沉降均值與其他研究的比較

圖2　1961—2010年中國氮沉降的年際變化　Fig.2　Annual average nitrogen deposition rate in China during 1961—2010

本研究中將研究時段劃分為5個年代，以便更好的研究我國大氣氮沉降速率的時間變化特征(表2)。從20世紀(jì)60年代到70年代，我國氮沉降速率的變化不大，到80年代，我國的大氣氮沉降速率開始顯著增加，是60年代的1.93倍，20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初的大氣氮沉降速率急劇增加，分別是60年代的3.43倍和5.50倍。Schulze等[42]提出了氮飽和臨界負荷理論，即在對生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和功能無明顯傷害的情況下，生態(tài)系統(tǒng)所容許的最大氮沉降量，超出臨界負荷將對生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)、功能和運行造成危害。盡管由于環(huán)境的差異，生態(tài)系統(tǒng)本身存在變化，不同生態(tài)系統(tǒng)的土地利用用途和利用歷史不同，使得不同生態(tài)系統(tǒng)的氮沉降臨界值存在很大的不確定性，但研究表明，陸地生態(tài)系統(tǒng)的氮沉降臨界值在1—2gNm-2a-1[40, 43-45]，如果按照這一理論，我國氮沉降速率在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初接近或超過了氮沉降的臨界濃度。

大氣向陸地生態(tài)系統(tǒng)輸入氮素主要通過濕沉降和干沉降兩種途徑。1961—2010年我國濕沉降平均速率為0.63gNm-2a-1，是干沉降速率(0.17gNm-2a-1)的3.63倍，是氮素進入陸地生態(tài)系統(tǒng)的重要途徑。自20世紀(jì)80年代開始，我國的濕沉降速率呈顯著增加趨勢，80年代、90年代、21世紀(jì)初濕沉降速率分別為0.47gNm-2a-1、0.85gNm-2a-1、1.33gNm-2a-1，是20世紀(jì)60年代濕沉降速率的1.98倍、3.56倍、5.56倍(表2)。1961—2010年，我國的干沉降速率同樣顯著增加，特別是從90年代開始，干沉降速率達到0.21gNm-2a-1，是60年代氮沉降速率的2.96倍，21世紀(jì)初的干沉降速率為0.38gNm-2a-1，是20世紀(jì)60年代的5.29倍。

本研究中我國的大氣氮沉降速率由20世紀(jì)60年代的0.31gNm-2a-1增加到21世紀(jì)初的1.71gNm-2a-1，總氮沉降量由20世紀(jì)60年代的2.85TgN/a增加至21世紀(jì)初的15.68TgN/a。也有一些研究應(yīng)用不同的方法對我國大氣氮沉降進行了估算。如Jia等[21]基于280個觀測站點的氮沉降數(shù)據(jù)，應(yīng)用Kriging插值的方法，計算得到我國的氮素濕沉降在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初分別為1.11gNm-2a-1和1.39gNm-2a-1，本研究的結(jié)果在20世紀(jì)90年代(0.85gNm-2a-1)略低于這一結(jié)果，在21世紀(jì)初的濕沉降量(1.33gNm-2a-1)與之非常接近。Liu等[20]的研究表明，20世紀(jì)80年代我國的大氣氮沉降量為1.32gNm-2a-1，21世紀(jì)初大氣氮沉降量為2.11gNm-2a-1，略高于本研究中的研究結(jié)果。這可能是由于Liu等[20]是基于監(jiān)測站點數(shù)據(jù)的算術(shù)平均數(shù)求得的全國氮沉降數(shù)據(jù)，并沒有考慮我國氮沉降的空間格局。Lu等[41]在2014年的研究結(jié)果表明，中國區(qū)域氮沉降速率由20世紀(jì)60年代的1.26gNm-2a-1增加至21世紀(jì)初的2.01gNm-2a-1，總氮沉降量在21世紀(jì)初為18.33TgN/a。由于本研究在20世紀(jì)60年代的估計要比Lu等[41]的估計偏低，因此年增長速率要高于Lu等[41]的結(jié)果(0.018gNm-2a-1)?？傊捎谌狈Φ两档拈L期站點網(wǎng)絡(luò)觀測數(shù)據(jù)，不同的研究者依據(jù)不同的方法估算出來的氮沉降存在一些差異，我國的氮沉降估算仍然存在很大的不確定性。Zhang等[39]基于化學(xué)傳輸模型的模擬結(jié)果表明，2006—2008年美國大陸的氮沉降量為6.5TgN/a;Holland等[40]基于觀測數(shù)據(jù)和模型模擬的結(jié)果表明，美國大陸的氮沉降量為3.7—4.5TgN/a，而西歐的氮沉降量為8.4—10.8TgN/a。盡管不同研究對不同區(qū)域的氮沉降量估計存在一定的差異，但可以看出，中國區(qū)域的氮沉降量已經(jīng)超過美國和歐洲地區(qū)，在Dentener等[9]基于大氣化學(xué)傳輸模型對全球的模擬結(jié)果也表明，中國是氮沉降最嚴(yán)重的區(qū)域。

表2　1961—2010年我國氮沉降速率的年代際變化

3.21961—2010年中國區(qū)域氮沉降的空間格局

研究時段內(nèi)，我國不同區(qū)域氮沉降水平差異很大(圖3，圖4)。從濕沉降的分布格局來看，華北、華中、西南和東北一些區(qū)域的濕沉降量最高，超過了2.0gNm-2a-1，如河南、河北、湖南、湖北、陜西、江蘇以及東北三省的平原區(qū)，南方的其他省濕沉降量一般在1.0—2.0gNm-2a-1，西北地區(qū)和內(nèi)蒙古地區(qū)的濕沉降量在0—0.5gNm-2a-1。根據(jù)Jia等[21]的研究結(jié)果表明，20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初，我國的氮素濕沉降速率呈現(xiàn)出由南向北，由東向西梯度遞減的分布格局，湖南、湖北等省是氮沉降最多的地區(qū)，在濕沉降速率方面，20世紀(jì)90年代南方各省的濕沉降速率一般在2—2.5gNm-2a-1，東北地區(qū)在0.5—1.5gNm-2a-1，華北在1.0—2.0gNm-2a-1，西北在0—1.0gNm-2a-1，21世紀(jì)初各省的濕沉降量都有所增加，華北成為氮沉降集中區(qū)。這與本研究得到的氮素濕沉降在空間格局上具有很好的一致性，本研究中的氮沉降速率略小于Jia等[21]的研究結(jié)果，這可能是由于研究時段的差異造成的，本研究中計算的是1961—2010年我國的濕沉降，在研究時段的前20年，氮沉降速率普遍偏低。從氮素的干沉降空間分布格局來看，我國華北、華中、華南和東北三省的干沉降量一般大于0.5gNm-2a-1，廣西、云南和四川等省的干沉降量在0.2—0.4gNm-2a-1，西北、西藏和內(nèi)蒙地區(qū)的干沉降在0—0.2gNm-2a-1。

圖3　我國大氣氮素濕沉降速率和干沉降速率的空間格局Fig.3　Spatial pattern of N deposition rate during 1961—2010 wet nitrogen deposition dry nitrogen deposition

圖4　1961—2010年和不同年代際我國氮沉降速率空間格局Fig.4　Spatial pattern of N deposition rate in different decade during 1961—2010 and different dacades

從我國的總氮沉降分布格局來看，我國的大氣氮沉降速率也呈現(xiàn)出由東南向西北梯度遞減的格局，華北、華中和西南地區(qū)東北部氮沉降水平最高，一般變化在1.77—3.18gNm-2a-1左右，華南地區(qū)以及西南地區(qū)的西部和南部的氮沉降水平次之，一般變化在0.74—2.25gNm-2a-1左右，西北、西藏、內(nèi)蒙、西藏地區(qū)的氮沉降水平最低，一般在0.02—0.73gNm-2a-1。本研究中的氮素濕沉降、干沉降和總氮沉降空間格局與基于觀測和模型模擬的其他研究結(jié)果也都具有很好的一致性[3-4, 9, 21,44,46]。同時，已有的觀測也表明，中國區(qū)域的氮沉降具有較大的空間異質(zhì)性，濕沉降由0.4gNm-2a-1變化到10.3gNm-2a-1[47-53]，華北成為我國氮沉降最為嚴(yán)重的區(qū)域[49-50]。

氮沉降的空間分布受人類活動的影響，鄭祥洲等[54]的研究表明，氮沉降與人類活動有密切關(guān)系，中東部和沿海等經(jīng)濟較發(fā)達地區(qū)的沉降量高于內(nèi)陸地區(qū)，內(nèi)陸地區(qū)又高于青藏高原、西南和西北等人類活動較弱的地區(qū)。Jia等[21]的分析也表明氮沉降與降水、能源消費和施肥具有很好的相關(guān)關(guān)系，三者能夠解釋79%的氮沉降空間變異。同時氮沉降濃度隨著距城市的距離增加而呈現(xiàn)指數(shù)下降[21]。我國的主要大中城市均分布在東部地區(qū)，東部地區(qū)是我國能源消費、化肥用量和土地利用變化最為強烈的區(qū)域，因此也成為氮沉降的熱點區(qū)域。

為了比較我國氮沉降速率變化的空間差異，本研究繪制了1961—2010年間5個年代大氣氮沉降速率的空間格局(圖4)。由圖4可知，我國的大氣氮沉降速率在過去50年發(fā)生的變化存在顯著的區(qū)域差異， 1961—2010我國西北部地區(qū)，包括新疆、西藏、青海、內(nèi)蒙古等省的大氣氮沉降速率變化很小，基本保持在0—0.25gNm-2a-1；而在我國東部的各省，大氣氮沉降速率均顯著增加。20世紀(jì)60年代這些地區(qū)的大氣氮沉降速率一般在0.25—1.0gNm-2a-1，20世紀(jì)70年代部分地區(qū)的大氣氮沉降速率開始增加至1.0—2.0gNm-2a-1，20世紀(jì)80年代東部各省的大氣氮沉降速率普遍增加至1.0—3.0gNm-2a-1，20世紀(jì)90年代這些地區(qū)的大氣氮沉降速率增長更快，普遍在1.0—4.0gNm-2a-1，21世紀(jì)初東部地區(qū)的大氣氮沉降量均在2.0gNm-2a-1以上，江蘇、山東、河南、安徽、河北、湖北、陜西等省的大部分地區(qū)的大氣氮沉降速率達到了4.5gNm-2a-1。如果按照1—2gNm-2a-1的氮沉降臨界值[40,43-45]，20世紀(jì)90年代我國有35%和25%的地區(qū)大氣氮沉降速率超過了1gNm-2a-1和2gNm-2a-1，21世紀(jì)初我國有37%和34%的地區(qū)大氣氮沉降速率超過了1gNm-2a-1和2gNm-2a-1。Zhang等[39]基于GEOS-Chem全球化學(xué)傳輸模型的研究結(jié)果表明，美國本土有超過35%的地區(qū)大氣氮沉降速率超過了1gNm-2a-1的氮沉降臨界值，略小于我國21世紀(jì)初的范圍。這表明，與美國相比，我國的氮飽和潛在風(fēng)險問題更嚴(yán)峻，這將對生態(tài)系系統(tǒng)和人類本身帶來嚴(yán)重的后果，如土壤酸化、生產(chǎn)力下降、生物多樣性流失、河流和水質(zhì)污染等問題，會對生態(tài)系統(tǒng)物質(zhì)循環(huán)產(chǎn)生嚴(yán)重干擾和破壞[55-56]。

3.3氮沉降估算的不確定性分析

準(zhǔn)確估算區(qū)域尺度氮沉降的時間動態(tài)和空間格局，對于評價氮沉降對陸地生態(tài)系統(tǒng)生產(chǎn)力和碳氮循環(huán)過程的影響具有重要意義。通過本研究的估算結(jié)果與文獻獲得的觀測數(shù)據(jù)及與其他研究的比較可以看出，本研究的估算結(jié)果與Lu等[4]基于觀測數(shù)據(jù)與大氣化學(xué)模型同化的方法基本一致，但低于基于觀測的估算結(jié)果[20- 21](表1)。Xu等[57]基于全國43個觀測站點2010—2014年的觀測結(jié)果表明，中國陸地生態(tài)系統(tǒng)的總氮沉降量的變化范圍為2.9—75.2kgNhm-2a-1，平均值為37.8kgNhm-2a-1。目前基于觀測數(shù)據(jù)的全國估算中，西部和青藏高原的觀測站點均較少(國家氮沉降監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)43個監(jiān)測站點中西北地區(qū)和青藏高原一共僅有7個監(jiān)測站點)，這些地區(qū)的氮沉降水平顯著低于其他地區(qū)[57]，而其面積則占到中國陸地總面積的近一半，模型是基于0.1°各格點的統(tǒng)計結(jié)果，這些低值區(qū)對于全國均值的貢獻則要顯著高于基于觀測站點統(tǒng)計的貢獻。因此，目前基于模型的估算結(jié)果和基于觀測的估算結(jié)果相比，是否低估或其低估的水平有待于進一步的評估。隨著國家氮沉降監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)(NationwideNitrogenDepositionMonitoringNetwork，NNDMN)監(jiān)測數(shù)據(jù)的積累，可以進一步調(diào)整模型的參數(shù)，并驗證模型模擬的準(zhǔn)確性，從而獲取更為準(zhǔn)確的區(qū)域氮沉降時空格局估算結(jié)果。

4結(jié)論

本研究構(gòu)建了一個基于觀測和統(tǒng)計資料模擬和預(yù)測區(qū)域大氣氮沉降的模型，該模型參數(shù)簡單易于獲取，通過與站點實測數(shù)據(jù)以及與其他研究結(jié)果的比較，表明該氮沉降模擬方法可以很好地模擬我國大氣氮沉降速率的時空格局。模擬結(jié)果表明：1961—2010年，中國大氣氮沉降速率呈顯著增加的趨勢，年增長率為0.04gNm-2a-1，年平均氮沉降速率為0.81gNm-2a-1，NHx-N是主要的氮沉降形式。20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初我國的大氣氮沉降速率平均值超過了1gNm-2a-1的大氣氮沉降臨界值。在空間上，我國的大氣氮沉降速率呈現(xiàn)出由東南向西北梯度遞減的格局，干沉降和濕沉降的空間格局與之基本一致，并且不同年代間的大氣氮沉降速率在空間格局上差異較大。未來隨著監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)體系的建立，獲取更多的觀測數(shù)據(jù)對模型加以驗證和校準(zhǔn)，預(yù)測未來不同情景下中國區(qū)域氮沉降的變化特征，為決策提供科學(xué)建議。

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基金項目:國家自然科學(xué)基金項目(31370463, 31070398)；國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項目(2010CB833503)；中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技創(chuàng)新工程項目

收稿日期:2014- 09- 21;

修訂日期:2016- 01- 25

*通訊作者

Corresponding author.E-mail: zyd@caf.ac.cn

DOI:10.5846/stxb201409211868

Modelingthetemporal-spatialpatternsofatmosphericnitrogendepositioninChinaduring1961—2010

GUFengxue1,HUANGMei2,ZHANGYuandong3,*,YANHuimin2,LIJie1,GUORui1,ZHONGXiuli1

1 Key Laboratory of Dryland Agriculture, Ministry of Agriculture, Institute of Environment and Sustainable Development in Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China 2 Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, CAS, Beijing 100101, China 3 Key Laboratory of Forest Ecology and Environment, State Forestry Administration, Institute of Forest Ecology, Environment and Protection, Chinese Academy of Forestry, Beijing 100091, China

Abstract：Anthropogenic activities have altered the global nitrogen cycle, which has led to increases of nitrogen input into ecosystems through N deposition. China has become the third largest N deposition region. Excess N input can have negative impacts on ecosystem health via processes such as soil acidification, losses of biodiversity, and changes in the carbon cycle. Meanwhile, nitrogen input is an important factor linked to terrestrial carbon sinks. Specifically, such input is connected with a number of biogeochemical cycles that can influence the carbon cycle and its spatial pattern. Because of these wide-ranging effects, atmospheric N deposition rates have attracted much concern, and several studies have attempted to reveal the spatial and temporal patterns of N deposition with the purpose of evaluating N deposition effects on the carbon cycle of terrestrial ecosystems. We have established a new mathematical model that can be used to estimate regional N deposition over long time periods based on data related to precipitation, energy consumption, and fertilizer use. Comparisons between simulations and observations showed that the model can simulate the spatial and temporal variations of N deposition reasonably well. Then, we estimated the N deposition in China during 1961—2010 based on this model. The results were as follows. (1) During 1961—2010, the average total nitrogen deposition in China was 0.81 g N m-2a-1, and the deposition values increased from 0.31 g N m-2a-1in the 1961—1970 to 1.71 g N m-2a-1in the 2001—2010; the total N deposition increased from 2.85 Tg N/a to 15.68 Tg N/a. (2) The NHx-N deposition rate was about 4 times that of NOy-N, and NHx-N was the main deposition type. The wet deposition rate was 3.63 times that of the dry deposition during 1961—2010; thus, wet deposition represents a main pathway for N input into ecosystems in the region. (3) In terms of spatial distribution patterns, the N deposition decreased from southeastern to northwestern China. The north, central, and cropland areas of the northeast had the largest overall N deposition rates and the largest increases in the N deposition rates over time.

Key Words:N deposition; precipitation; energy consumption; fertilizer use; model simulation

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