史江龍, 李　劍, 李志生, 祁青山, 郝愛勝

( 1. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 滲流流體力學(xué)研究所，河北 廊坊　065007；　2. 中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院 廊坊分院，河北 廊坊　065007；　3. 中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司 天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 廊坊　065007；　4. 中國(guó)石油青海油田 勘探開發(fā)研究院，甘肅 敦煌　736202 )

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塔里木盆地塔中隆起天然氣地球化學(xué)特征及成因類型

史江龍1,2,3, 李劍1,2,3, 李志生2,3, 祁青山4, 郝愛勝2,3

( 1. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 滲流流體力學(xué)研究所，河北 廊坊065007；2. 中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院 廊坊分院，河北 廊坊065007；3. 中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司 天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 廊坊065007；4. 中國(guó)石油青海油田 勘探開發(fā)研究院，甘肅 敦煌736202 )

統(tǒng)計(jì)塔里木盆地塔中隆起400余個(gè)天然氣氣樣組分和穩(wěn)定碳同位素，分析塔中隆起不同構(gòu)造單元天然氣地球化學(xué)特征及成因類型。結(jié)果表明：(1)塔中隆起天然氣為典型的油型氣，主要以烴類為主，非烴氣體含量差異顯著，表現(xiàn)為塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶CO2含量(體積分?jǐn)?shù))相對(duì)較高，N2含量相對(duì)較低;塔中10號(hào)構(gòu)造帶和塔中主壘帶天然氣CO2含量相對(duì)較低，N2含量明顯偏高。(2)塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣為原油裂解氣和干酪根裂解氣的混合氣，天然氣處于高成熟—過成熟階段，主要來源于寒武系烴源巖；塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣處于成熟階段，為中—上奧陶統(tǒng)烴源巖的干酪根裂解氣；中央斷壘帶天然氣處于成熟—過成熟階段，來源為寒武系—下奧陶統(tǒng)和中—上奧陶統(tǒng)烴源巖的混合氣。(3)塔中隆起天然氣為熱解成因氣，δ13C1主要介于-50‰～-38‰，僅部分原油伴生氣δ13C1小于-50‰。(4)塔中隆起天然氣主體為正碳同位素序列，由于同源不同期氣或同型不同源氣的混合使得部分天然氣的碳同位素序列發(fā)生局部倒轉(zhuǎn)。該研究為塔中隆起油氣勘探提供依據(jù)。

塔中隆起； 天然氣； 組分； 碳同位素； 成因類型； 塔里木盆地

0　引言

塔里木盆地塔中隆起油氣資源十分豐富，具有良好勘探潛力，是塔里木盆地尋找大型油氣田的重點(diǎn)領(lǐng)域。2013年，中深1井獲得工業(yè)性油氣流，首次在寒武系鹽下白云巖中發(fā)現(xiàn)原生油氣藏，從而開展塔中隆起寒武系勘探的研究[1-3]。目前，已在塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶、塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶和塔中主壘帶發(fā)現(xiàn)豐富的油氣資源，主要儲(chǔ)層為寒武系白云巖、奧陶系碳酸巖鹽、志留系砂巖、石炭系生物碎屑灰?guī)r和東河砂巖。人們對(duì)塔中隆起天然氣成因和類型的研究未達(dá)成共識(shí)。塔中隆起為油型氣，但韓劍發(fā)等[4-5]、陳君青等[6]研究塔中地區(qū)天然氣組分、碳同位素及生物標(biāo)志化合物，認(rèn)為塔中隆起天然氣為原油裂解氣，母質(zhì)來源為寒武系—下奧陶統(tǒng)烴源巖。李劍等[7]、謝增業(yè)等[8]、郭建軍等[9]分析輕烴中苯組分、甲苯碳同位素，認(rèn)為塔中隆起天然氣為干酪根裂解氣，其中塔中北斜坡天然氣主要來源于中—上奧陶統(tǒng)偏腐殖型烴源巖，而塔中主壘帶天然氣主要來源于寒武系—下奧陶統(tǒng)腐泥型烴源巖。王祥等[10]、李鵬春等[11]分析塔中隆起天然氣組分、碳同位素，指出塔中隆起既有原油裂解氣，也存在干酪根裂解氣，塔中隆起東部天然氣主要來源于寒武系烴源巖，西部天然氣主要來源于中—上奧陶統(tǒng)烴源巖。郭建軍等[12]研究天然氣組分，認(rèn)為塔中隆起天然氣為不同熱演化階段的干酪根裂解氣，原油裂解氣不顯著。因此，有必要對(duì)塔中隆起天然氣的成因類型進(jìn)行研究，為該區(qū)油氣勘探提供理論依據(jù)。

1　地質(zhì)背景

塔中隆起位于塔里木盆地中央隆起帶中部，面積為3×104km2，呈北西—南東走向，東臨塔東低凸起，南鄰塘古孜巴斯凹陷，西鄰巴楚低凸起，北鄰滿加爾凹陷，是一個(gè)長(zhǎng)期繼承性發(fā)育的古隆起，具有良好的油氣成藏條件[13]。該區(qū)地層發(fā)育較全，除缺失侏羅系外，從震旦系基底到第四紀(jì)地層均有出露，其中寒武系—下奧陶統(tǒng)碳酸鹽巖和中—上奧陶統(tǒng)暗色泥巖為主要的腐泥型烴源巖。塔中隆起形成于奧陶紀(jì)，定型于泥盆紀(jì)，先后經(jīng)歷多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)，斷裂異常發(fā)育。其中，加里東早期形成的塔中Ⅰ號(hào)斷裂、塔中Ⅱ號(hào)斷裂和塔中Ⅹ號(hào)斷裂呈NW走向，主要控制塔中地區(qū)的構(gòu)造演化格局，使塔中隆起在平面展布上分區(qū)分帶明顯，自東向西可分為4個(gè)構(gòu)造帶，即塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶、塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶、塔中主壘帶和塔中南斜坡(見圖1)，古隆起的頂部位于塔中主壘帶[14-17]。塔中隆起主要存在3期成藏期，分別為加里東晚期、晚海西期和喜山期，其中喜山期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)十分強(qiáng)烈，不僅形成油氣運(yùn)移調(diào)整的斷裂通道，而且該期沉積的巨厚地層使寒武—奧陶系烴源巖被再次埋深，加速有機(jī)質(zhì)的熱演化程度并生成大量裂解氣。

圖1　塔中隆起構(gòu)造單元與油氣藏分布Fig.1 Distribution of tectonic units and hydrocarbon reservoirs in the Tazhong uplift

2　天然氣組成特征

2.1組分

400余個(gè)天然氣樣品分析結(jié)果表明，塔中隆起天然氣烴類氣體主要以甲烷為主，重?zé)N體積分?jǐn)?shù)變化較大。其中，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶甲烷體積分?jǐn)?shù)介于77.10%～92.40%，平均為85.72%，主頻率為84.0%～88.0%；重?zé)N體積分?jǐn)?shù)介于0.99%～17.57%，平均為5.28%，主頻率為4.6%～7.2%；干燥因數(shù)(C1/C2)介于0.81～0.99，平均為0.94，主頻率為92.00%～100%，以干氣為主(見圖2)。塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶甲烷體積分?jǐn)?shù)介于57.11%～93.20%，平均為77.24%，主頻率為72.00%～82.00%；重?zé)N體積分?jǐn)?shù)介于2.24%～20.32%，平均為11.65%，主頻率為8.40%～11.00%；干燥因數(shù)介于0.75～0.99，平均為0.89，主頻率為88.00%～94.00%，以濕氣為主。塔中主壘帶甲烷體積分?jǐn)?shù)介于63.9%～88.27%，平均為75.5%，主頻率為72.00%～78.00%；重?zé)N體積分?jǐn)?shù)介于1.82%～11.26%，平均為7.95%，主頻率為6.00%～9.40%；干燥因數(shù)介于0.79～0.99，平均為0.91，主頻率為94.00%～100%。可見，塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣的重?zé)N體積分?jǐn)?shù)明顯高于塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶和塔中主壘帶的。

塔中隆起天然氣中非烴氣體主要包括N2、CO2和H2S，其中N2體積分?jǐn)?shù)偏高，H2S體積分?jǐn)?shù)普遍較低，主要為低含—微含H2S天然氣[18]。塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣中CO2體積分?jǐn)?shù)介于0.12%～13.45%，主頻率為1.00%～4.00%，平均為3.12%；N2體積分?jǐn)?shù)介于0.97%～21.43%，主頻率為2.00%～8.00%，平均為6.78%。塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣中CO2體積分?jǐn)?shù)介于0.62%～17.65%，平均為1.13%；N2體積分?jǐn)?shù)介于1.31%～16.65%，平均為9.63%。塔中主壘帶天然氣中CO2體積分?jǐn)?shù)介于0.13%～13.36%，主頻率為0～2.00%，平均為1.51%；N2體積分?jǐn)?shù)介于3.61%～27.80%，主頻率為12.00%～17.00%，平均為16.27%。因此，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣中CO2體積分?jǐn)?shù)較高，N2體積分?jǐn)?shù)偏低；塔中主壘帶天然氣中CO2體積分?jǐn)?shù)較低，N2體積分?jǐn)?shù)明顯高于塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶的(見圖3)。

圖2　塔中隆起天然氣樣品干燥因數(shù)頻率Fig.2 Drying coefficient frequence of natural gas of the Tazhong uplift

圖3　塔中隆起天然氣中N2與CO2體積分?jǐn)?shù)關(guān)系Fig.3 The relationship between N2 and CO2 content in natural gas of the Tazhong uplift

根據(jù)模擬實(shí)驗(yàn)，Littke R等[19]統(tǒng)計(jì)不同熱演化階段有機(jī)質(zhì)生成N2的速率表明，隨著熱演化程度增高，N2生成速率逐漸增大。塔中地區(qū)天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)偏高，主要與寒武系—奧陶系泥質(zhì)碳酸巖的熱演化程度較高有關(guān)[20-22]。統(tǒng)計(jì)塔中隆起天然氣非烴氣體發(fā)現(xiàn)，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶奧陶系天然氣以良里塔格組和鷹山組為儲(chǔ)層，除了以TZ30井、TZ24井、TZ26井和TZ82井為代表的天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)大于10.00%之外，其余井位天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)小于8%；石炭系天然氣除TZ16井和TZ161井小于10.00%之外，其余天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)大于10.00%。塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶和塔中主壘帶寒武系中深1井天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)小于3.00%，奧陶系ZG43井區(qū)和石炭系TZ6井、TZ4井、TZ44井、TZ75井天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)小于10.00%，其余石炭系天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)普遍大于12.00%。由于塔中隆起天然氣來源于寒武系—奧陶系烴源巖，且N2分子較小易于擴(kuò)散，因此位于烴源巖頂部?jī)?chǔ)層的天然氣的N2體積分?jǐn)?shù)偏高，也與下部烴源巖生成的天然氣向上擴(kuò)散運(yùn)移有關(guān)。

2.2ln(C1/C2)～ln(C2/C3)與天然氣成因類型

根據(jù)模擬實(shí)驗(yàn)，Prinzhofer A等[23]發(fā)現(xiàn)原油裂解氣和干酪根裂解氣中組分變化特征差異明顯，并提出利用ln(C1/C2)～ln(C2/C3)和(δ13C2-δ13C3)～ln(C2/C3)圖版區(qū)分干酪根裂解氣和原油裂解氣。人們應(yīng)用圖版對(duì)不同地區(qū)的天然氣類型進(jìn)行判別，該圖版具有一定的局限性，主要體現(xiàn)在：(1)該圖版的建立是基于Ⅱ型和Ⅲ型干酪根的模擬結(jié)果；(2)沒有反映出隨熱演化程度增加時(shí)ln(C1/C2)和ln(C2/C3)的變化趨勢(shì)。

謝增業(yè)*謝增業(yè).干酪根裂解氣判識(shí).廊坊:中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院,2015.采用高溫高壓黃金管體系及常規(guī)高壓釜熱模擬實(shí)驗(yàn)裝置，對(duì)不同干酪根類型和原油開展生氣模擬實(shí)驗(yàn)并分析模擬產(chǎn)物，建立不同熱演化階段干酪根裂解氣和原油裂解氣的判別新圖版。將塔中隆起天然氣ln(C1/C2)和ln(C2/C3)數(shù)據(jù)放入該圖版(見圖4)。由圖4可以看出，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣既存在干酪根裂解氣，也存在原油裂解氣，其中干酪根裂解氣鏡質(zhì)體反射率Ro大于1.10%，原油裂解氣Ro介于1.30%～1.70%，與寒武系—下奧陶統(tǒng)烴源巖熱演化程度相似；塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣為干酪根裂解氣，Ro介于0.80%～1.10%，說明天然氣來源于中—上奧陶統(tǒng)烴源巖；塔中主壘帶天然氣既存在原油裂解氣，也存在干酪根裂解氣，且天然氣Ro分布較廣，主要介于0.70%～1.80%，顯示混源的特征，說明天然氣為來源于寒武系—下奧陶統(tǒng)和中—上奧陶統(tǒng)烴源巖的混合氣。

圖4　塔中隆起天然氣ln(C1/C2)與ln(C2/C3)關(guān)系

Fig.4 ln(C1/C2)vs. ln(C2/C3)diagram for natural gas of the Tazhong uplift

3　天然氣碳同位素特征

3.1碳同位素分布與成因

天然氣穩(wěn)定碳同位素是探討天然氣成因類型、成熟度和氣源對(duì)比中應(yīng)用較廣、使用較為成熟的指標(biāo)參數(shù)。其中，甲烷碳同位素主要與成熟度有關(guān)，隨熱演化程度增加逐漸變重；乙烷碳同位素具有良好的母質(zhì)繼承性，受成熟度影響較小，主要與烴源巖母質(zhì)類型有關(guān)，通常δ13C2<-28‰為油型氣，δ13C2>-28‰為煤成氣[24-27]。塔中隆起天然氣δ13C2小于-30.00‰，為典型的油型氣。其中，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣δ13C1介于-56.50‰～-37.10‰，平均為-39.18‰，主頻率為-41.00‰～-37.00‰；δ13C2介于-40.30‰～-30.50‰，平均為-36.47‰，主頻率為-39.00‰～-33.00‰。塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣δ13C1介于-50.10‰～-40.10‰，平均為-43.94‰，主體頻率為-44.00‰～-41.00‰；δ13C2介于-42.20‰～-31.00‰，平均為-38.21‰，主頻率為-41.00‰～-37.00‰。塔中主壘帶天然氣δ13C1介于-44.50‰～-40.60‰，平均為-42.37‰，主頻率為-44.00‰～-40.00‰；δ13C2介于-41.70‰～-31.20‰，平均為-38.41‰，主頻率為-41.00‰～-37.00‰。因此，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣δ13C1明顯偏重，塔中10號(hào)構(gòu)造帶和塔中主壘帶天然氣δ13C1偏輕，且兩者變化范圍較為相似。

根據(jù)油型氣成熟度回歸方程[24]計(jì)算結(jié)果，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣Ro平均為1.60%，主頻率為1.20%～2.10%，說明天然氣已處于高—過成熟階段，與寒武系—下奧陶統(tǒng)烴源巖熱演化程度相似；塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣Ro平均為0.78%，主頻率為0.70%～1.10%，與塔中地區(qū)中—上奧陶統(tǒng)烴源巖熱演化程度相似，說明天然氣主要來源于中—上奧陶統(tǒng)烴源巖；塔中主壘帶天然氣Ro平均為0.98%，主頻率為0.76%～1.48%，其成熟度介于寒武系和奧陶系烴源巖熱演化程度之間，表現(xiàn)出兩套烴源巖的混合氣?？梢姡撆袆e結(jié)果與ln(C1/C2)與ln(C2/C3)新圖版判別結(jié)果一致。

塔中隆起天然氣δ13C1變化范圍較大，介于-56.50‰～-37.00‰。林小云、王先彬等[28-29]認(rèn)為，典型生物氣的基本特征為：δ13C1≤-55‰；生物氣以CH4為主，僅部分生物氣中含微量或痕量的乙烷和丙烷。塔中隆起大部分天然氣δ13C1≥-45.00‰，僅塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶TZ45井天然氣δ13C1≤-55.00‰，但重?zé)N體積分?jǐn)?shù)介于6.28%～8.50%，天然氣干燥因數(shù)為0.91，為典型的濕氣。TZ45井奧陶系天然氣層位埋深為6.0～6.3 km，因此不具備生物氣形成的條件。同樣，TZ16井天然氣δ13C1也較輕，為-50.10‰。戴金星等[30]指出，原油伴生氣δ13C1偏輕，約為-55‰～-45‰，可以推斷TZ45井和TZ16井天然氣為原油伴生氣。

3.2穩(wěn)定碳同位素組合

有機(jī)烷烴氣δ13C為正碳同位素序列，即δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4，而無機(jī)烷烴氣為負(fù)碳同位素序列，即δ13C1>δ13C2>δ13C3>δ13C4。當(dāng)烷烴氣δ13C值不按正、負(fù)碳同位素序列排列時(shí)，為碳同位素序列發(fā)生倒轉(zhuǎn)。烷烴氣碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)的原因：(1)有機(jī)烷烴氣和無機(jī)烷烴氣的混合；(2)油型氣和煤成氣的混合；(3)同源不同期氣或同型不同源氣的混合；(4)烷烴氣中某些或某一組分被細(xì)菌氧化[30]；(5)硫酸鹽熱還原反應(yīng)(TSR)[31]。塔中隆起天然氣碳同位素總體表現(xiàn)為正碳同位素序列，但也有個(gè)別井碳同位素序列發(fā)生倒轉(zhuǎn)，如塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣TZ26井、TZ263井δ13C1>δ13C2，TZ45井、TZ30井δ13C2>δ13C3(見圖5(a))；塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣TZ122井、TZ161井和TZ16井等δ13C2>δ13C3，TZ11井δ13C3>δ13C4(見圖5(b))；中央主壘帶天然氣TZ38井等δ13C2>δ13C3，TZ4井δ13C3>δ13C4(見圖5(c))。由于塔中地區(qū)天然氣氦同位素3He/4He介于2×10-8～4×10-8[32]，具有典型的殼源特征，因此沒有無機(jī)烷烴氣的混入。其次，塔中隆起天然氣埋藏較深，且無煤成氣的氣源，因此不存在細(xì)菌氧化作用和煤成氣的混入。同時(shí)，碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)的天然氣中重?zé)N體積分?jǐn)?shù)較高，且不含或僅含微量H2S，說明碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)的天然氣并未發(fā)生TSR反應(yīng)。塔中隆起天然氣主要來源于寒武系—下奧陶統(tǒng)和中—上奧陶統(tǒng)兩套腐泥型烴源巖，且主要經(jīng)歷加里東期、晚海西期和喜山期多期油氣充注與成藏[33]。因此，研究區(qū)烷烴氣碳同位素倒轉(zhuǎn)是由同源不同期氣或同型不同源氣的混合造成的。

圖5　塔中隆起天然氣碳同位素組成特征Fig.5 Carbon isotope characteristics of natural gas in the Tazhong uplift

4　結(jié)論

(1)塔中隆起天然氣以烴類為主，重?zé)N體積分?jǐn)?shù)變化較大，非烴氣體主要為N2和CO2。其中，塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣以干氣為主，CO2體積分?jǐn)?shù)相對(duì)較高，平均為3.12%；N2體積分?jǐn)?shù)相對(duì)較低，平均為6.78%。塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣中CO2體積分?jǐn)?shù)平均為1.13%；N2體積分?jǐn)?shù)較高，平均為9.63%。塔中主壘帶天然氣的CO2體積分?jǐn)?shù)平均為1.51%，N2體積分?jǐn)?shù)明顯偏高，平均為16.27%。高含N2的天然氣不僅與熱演化程度有關(guān)，也與N2易于擴(kuò)散有關(guān)。

(2)利用ln(C1/C2)～ln(C2/C3)新圖版和天然氣碳同位素綜合判別天然氣的成因類型，其中塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶天然氣Ro主要介于1.20%～2.10%，處于高成熟—過成熟演化階段，天然氣中既有干酪根裂解氣，也存在原油裂解氣，主要來源于寒武系—下奧陶統(tǒng)烴源巖；塔中Ⅹ號(hào)構(gòu)造帶天然氣為干酪根裂解氣，天然氣Ro介于0.80%～1.10%，主要處于成熟階段，為中—上奧陶統(tǒng)烴源巖的產(chǎn)物；塔中主壘帶天然氣Ro介于0.76%～1.48%，主要處于成熟到過成熟階段，來源于寒武系—下奧陶統(tǒng)和中—上奧陶統(tǒng)烴源巖的混合氣，其中既有原油裂解氣，也存在干酪根裂解氣。

(3)塔中隆起天然氣為熱解成因氣，烷烴氣的碳同位素整體呈δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4，僅部分井位天然氣碳同位素序列發(fā)生局部倒轉(zhuǎn)，主要是由同源不同期氣或同型不同源氣的混合造成的。

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2016-03-28；編輯：陸雅玲

國(guó)家科技重大專項(xiàng)(2011ZX05007)

史江龍(1989-)，男，碩士研究生，主要從事油氣地質(zhì)地球化學(xué)方面的研究。

李劍,E-mail: lijian69@petrochina.com.cn

10.3969/j.issn.2095-4107.2016.04.003

TE122.1

A

2095-4107(2016)04-0019-07