趙艷民，張 雷，王麗婧，秦延文，鄭丙輝，馬迎群，遲明慧，劉志超，楊晨晨，李利強

(1：中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012)(2：洞庭湖生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，岳陽 414000)

基于篩分水平濃度法的洞庭湖沉積物質(zhì)量基準初步分析

趙艷民1，張 雷1，王麗婧1，秦延文1，鄭丙輝1，馬迎群1，遲明慧1，劉志超1，楊晨晨1，李利強2

(1：中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012)(2：洞庭湖生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，岳陽 414000)

基于2013-2015年調(diào)查獲取的129個洞庭湖表層沉積物和底棲生物的調(diào)查數(shù)據(jù)，應用篩分水平濃度法初步探討了洞庭湖沉積物幾種重金屬沉積物質(zhì)量基準的推薦值. 結(jié)果表明，洞庭湖沉積物砷(As)、鎘(Cd)、鉻(Cr)、銅(Cu)、鉛(Pb)和鋅(Zn)含量均值為17.2、2.63、56.9、32.4、38.4和96.3 mg/kg (DW)；篩分水平濃度法獲取的洞庭湖沉積物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn質(zhì)量基準分別為11.97、1.13、42.03、19.17、23.63和67.54 mg/kg (DW). 通過與不同國家及地區(qū)指定的重金屬質(zhì)量基準推薦值以及本地區(qū)采用其他方法推導的重金屬基準推薦值進行比較，推算出本研究獲取的6種重金屬沉積物質(zhì)量基準推薦值接近所有數(shù)據(jù)的中間值. 對于洞庭湖流域，不同方法獲取的沉積物重金屬質(zhì)量基準具有可比性. 然而，鑒于用于推導沉積物質(zhì)量基準的數(shù)據(jù)采集涉及的區(qū)域較為有限，且除了重金屬污染外，影響底棲生物分布的因素較為復雜，導致獲取的沉積物重金屬質(zhì)量基準推薦值存在一定的不確定性.

洞庭湖；重金屬；沉積物質(zhì)量基準；篩分水平濃度法

湖泊沉積物是流域內(nèi)各種污染物質(zhì)的蓄積庫，重金屬等污染物經(jīng)過水體顆粒物的吸附、絡合、螯合等方式與懸浮顆粒物結(jié)合并最終沉降于沉積物中，因此湖泊沉積物記錄了湖區(qū)環(huán)境變化的豐富信息，在一定程度上反映了流域人類開發(fā)活動對湖泊環(huán)境的影響[1-2]. 由于重金屬污染具有難降解、生物累積和食物鏈放大等生態(tài)環(huán)境效應，成為湖泊水環(huán)境中備受關(guān)注的污染物[3].

沉積物質(zhì)量基準(sediment quality criteria, SQC)是特定的化學物質(zhì)在沉積物中不對底棲生物產(chǎn)生不利影響的保護性臨界水平[4]，是底棲生物劑量-效應關(guān)系的反映[5]，也是進行沉積物質(zhì)量評價的依據(jù). 自美國于1980s開展沉積物質(zhì)量基準研究工作以來，北美、歐洲以及澳大利亞、新西蘭和中國香港等國家和地區(qū)先后采用不同的方法構(gòu)建了淡水沉積物質(zhì)量基準，其中一些已經(jīng)作為臨時性標準被環(huán)境管理部門采用[6]. 然而，現(xiàn)有沉積物質(zhì)量基準應用目的、保護目標、保護程度和基準的建立方法不同，加之沉積物污染物毒性受到諸如自身存在形態(tài)、沉積物粒度、有機碳等眾多復雜因素的影響，使得各種沉積物環(huán)境質(zhì)量基準之間存在較大差異[7]，對于同種重金屬，不同國家和組織之間的基準值之間差異超過幾十倍[8]，因此難以直接套用國外沉積物質(zhì)量基準應用于我國沉積物質(zhì)量評價.

1990s我國學者開始從不同角度介紹了國際對于沉積物質(zhì)量基準的研究進展[9-11]. 近年來，不同研究者開始采用不同方法開展沉積物中重金屬[12-13]、有機污染物[14-15]基準推導方法研究. 目前沉積物質(zhì)量基準的推導方法超過10余種，其中影響較大的包括背景值法(sediment background approach, SBA)、相平衡分配法(equilibrium partitioning approach, EqP)、沉積物加標毒性實驗法(spiked sediment bioassay approach, SSBA)、篩分水平濃度法(screening level concentration approach, SLCA)、沉積物質(zhì)量效應三元法(sediment quality triad approach, SQTA)等[16].

篩分水平濃度法是基于污染物的生物效應推導保護底棲生物免受污染物危害的沉積物質(zhì)量基準方法，最初由Neff等[17]提出用于建立美國海洋以及淡水沉積物非極性有機污染物的環(huán)境質(zhì)量基準. 趙艷民等[18]對篩分水平濃度法進行了詳細介紹，并應用篩分水平濃度法獲取了渾河沉積物銅、鉛、鋅、鎘4種重金屬的基準值.

洞庭湖(28°44′～29°35′N，111°53′～113°05′E)[19]位于湖南省東北部，長江中游荊江段南岸，北通過松滋口、太平口、藕池口(三口)承接長江來水，西南部則有湘、資、沅、澧水(四水)來水，湖水經(jīng)由東北部的城陵磯匯入長江，是我國五大淡水湖之一. 湖南省是我國著名的“有色金屬之鄉(xiāng)”，主要入湖河流之一的湘江流域更是我國有色金屬開采和冶煉重要基地，沿江兩岸工礦企業(yè)排放到湘江的廢水中富含鎘(Cd)、銅(Cu)、鉛(Pb)和鋅(Zn)等重金屬元素[20]，最終匯入洞庭湖，導致洞庭湖水系重金屬健康風險不斷增加[21]. 近年來，涉及洞庭湖沉積物重金屬的研究日益增多[19,22-23]，但對于洞庭湖沉積物中重金屬的基準研究尚未見報道.

本研究利用2013-2015年獲取的洞庭湖沉積物和底棲生物調(diào)查數(shù)據(jù)，應用篩分水平濃度法推導洞庭湖沉積物中砷(As)、Cd、鉻(Cr)、Cu、Pb和Zn的質(zhì)量基準值，為制定沉積物質(zhì)量標準、開展水環(huán)境綜合管理提供技術(shù)支持.

1 材料與方法

1.1 樣品采集及保存

2013-2015年采用1/16 m2的改良彼得遜采泥器共收集129個洞庭湖表層沉積物以及底棲生物樣品，采樣涉及的區(qū)域如圖1，每個湖區(qū)單次采集3～9個樣本，采樣深度約為0～10 cm. 沉積物樣品裝入密封袋中置于4℃低溫保存，用以進行理化分析. 大型底棲動物利用分樣篩(60目)篩選，標本采用75%(體積分數(shù))乙醇保存.

圖1 洞庭湖典型采樣區(qū)域Fig.1 Sampling area in Lake Dongting

1.2 樣品分析與質(zhì)量控制

沉積物在通風的室內(nèi)自然風干、除雜、混合均勻后，用木棒和瑪瑙研缽磨碎，過100目尼龍篩后采用HNO3-HF(V∶V=5∶1)微波消解，電熱板趕酸，2%(質(zhì)量分數(shù))HNO3定容至100 ml，ICP-MS(Agilent 7500CX)測定. 大型底棲動物樣品在解剖鏡和顯微鏡下進行鑒定和數(shù)量統(tǒng)計，獲取的大型底棲動物大部分鑒定到種，少數(shù)鑒定到屬，詳細記錄各物種的數(shù)目，最后換算成每平方米的個體數(shù)目.

分析實驗過程中每批樣品均做全程空白，以消除樣品處理以及測定過程中可能帶入的污染. 同步分析了購自中國地質(zhì)科學院地球物理地球化學勘查研究所生產(chǎn)的水系沉積物成分分析標準物質(zhì)(GBW07309)，元素As、Cd、Cu、Cr、Pb和Zn的回收率分別為93%、87%、84%、98%、89%和108%，均在美國國家環(huán)境保護局(USEPA)要求范圍(80%～120%)之內(nèi)，所有樣品均進行平行樣測定，相對標準偏差均小于5%.

1.3 數(shù)據(jù)分析

使用Excel軟件對數(shù)據(jù)進行整理. 使用Origin 8.0軟件進行正態(tài)性檢驗等相關(guān)統(tǒng)計分析，同時進行相關(guān)繪圖.

2 結(jié)果

2.1 洞庭湖沉積物重金屬含量水平

本研究中洞庭湖表層沉積物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn含量平均值分別為17.2、2.63、56.9、32.4、38.4和96.3 mg/kg(DW)，不同沉積物樣品中的重金屬元素含量變異范圍較大. 6種重金屬平均含量均高于全國水系沉積物平均值，As、Cd、Cr和Pb含量高于湖南潮土背景值，表現(xiàn)一定的污染，尤其是洞庭湖沉積物中Cd含量超過全國水系沉積物平均值近20倍(表1).

表1 洞庭湖表層沉積物重金屬含量(mg/kg(DW))

Tab.1 Heavy metal contents in surface sediments of Lake Dongting

指標AsCdCrCuPbZn洞庭湖沉積物平均值17．22．6356．932．438．496．3洞庭湖沉積物最大值49．710．012980．686．0203洞庭湖沉積物最小值8．850．7235．912．310．232．1湖南潮土背景值[24]11．00．1832．070．023．098．0全國水系沉積物平均值[25]9．100．1438．021．025．068．0

2.2 篩分水平濃度法計算洞庭湖沉積物重金屬質(zhì)量基準

2.2.1 物種篩分水平濃度的計算 2013-2015年洞庭湖共篩查出大型底棲動物47種(屬)，隸屬于3門6綱，其中軟體動物門19種(屬)，環(huán)節(jié)動物門寡毛綱7種，節(jié)肢動物門昆蟲綱16種，甲殼綱3種(屬)，扁形動物門蛭綱2種. 根據(jù)篩分水平濃度法的要求[17,26]，為剔除個別物種引起的偶然誤差，選取檢出率超過5%的38種物種作為篩分物種推導沉積物重金屬基準值. 出現(xiàn)篩分物種的沉積物樣品重金屬含量值進行排序，取90%的篩分物種對應的沉積物重金屬含量值作為該篩分物種的篩分濃度(species screening level concentration, SSLC)，具體見表2.

表2 洞庭湖沉積物中As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SSLCs*

Tab.2 SSLCs for As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn in the sediments of Lake Dongting

底棲生物檢出率/%SSLC/(mg/kg(DW))AsCdCrCuPbZn凹狹隱搖蚊Cryptochironomusdefectus27．1317．852．2153．3143．9631．9489．33多巴小搖蚊Microchironomustabarui16．2824．012．6541．9620．1243．9880．76黃色羽搖蚊Chironomusflaviplumus24．8113．392．9266．4326．0331．8295．94喙隱搖蚊Cryptochironomusrostratus13．9511．382．7441．2939．8451．1590．38九斑多足搖蚊Polypedilummasudai8．5321．851．8765．9338．9836．8358．61雙線環(huán)足搖蚊Cricotopusbicinctus12．4038．851．9272．5335．7330．9481．21蚊型前突搖蚊Procladiusculiciformis20．0824．732．7660．5430．4248．5793．45霞甫多足搖蚊Polypedilumconvexum14．7329．821．1145．4321．6342．45104．40云集多足搖蚊Polypedilumnubifer20．9324．012．6541．9620．1243．9880．76中國長足搖蚊Tanypuschinensis22．4819．852．3163．3143．9651．9499．33薄殼麗蚌Lomprotulaleleaci5．4313．253．8646．9418．2319．2673．05背角無齒蚌Anodontawoodiana5．4319．961．8850．6423．6534．68114．61赤豆螺Bithyniafuchsiana9．3010．043．7272．1836．2717．3045．44大沼螺Parafossaruluseximius10．0821．982．5070．5233．2253．11129．98淡水殼菜Limnopernalacustris11．6331．375．0148．3428．1655．97104．69方格短溝蜷Semisulcospiracancellata24．8112．811．3963．8629．8731．45142．04河蜆Corbiculafluminea28．6810．512．7953．0420．6327．7675．18黑龍短溝蜷Semisulcospiraamurensis10．0839．664．0171．3457．2640．28132．69湖球蜆Sphaeriumlacustre11．639．461．0658．9428．7938．94143．69殼菜Limnopernalacustris6．9821．231．7353．6930．2536．9479．84拉氏蜆Corbiculalargillierti11．6320．073．3867．3119．4525．1596．65梨形環(huán)棱螺Bellamyapurificata25．5816．224．6650．7622．6636．9866．74銅銹環(huán)棱螺Bellamyaaeruginosa29．4614．541．8190．0940．8142．04102．10圓頂珠蚌Uniodouglasiae20．9319．713．8167．2132．4550．4986．10中國圓田螺Cipangopaludinachinensis18．6015．641．3258．4621．4241．0994．69淡水單孔蚓Monopylephoruslimesus16．2817．241．0443．6935．6943．69103．69霍甫水絲蚓Limnodrilushoffmecisteri24．8128．463．0687．6949．9656．33183．46巨毛水絲蚓Limnodrilusudekemianus27．9118．952．7870．4650．3656．84122．69前囊管水蚓Aulodrilusprothecatus20．1623．254．9467．9839．953．64169．88蘇氏尾鰓蚓Branchiurasoweribig27．9124．263．1389．4628．6454．86119．98正顫蚓Tubifextubifex6．9824．482．0686．5446．9846．54124．94中華顫蚓Tubifexsinicus6．9817．262．3169．9351．3643．69119．69蜉游Ephemerasp．13．1828．960．9638．9619．8427．4363．25低頭石蠶Neureclipsissp．20．1617．922．0354．6926．5435．6471．96鉤蝦Gammarussp．20．9323．361．0865．6923．3928．9471．24箭蜓Gomphussp．8．5315．692．3251．7933．6431．9776．94蠓蚊Ceratopogonidaesp．20．1611．241．3250．3131．6231．2969．81蛭類Hirudineasp．23．2619．361．8766．3232．4533．6496．46

*檢出率為樣品中物種的出現(xiàn)次數(shù)與總有效樣本數(shù)的百分比(包括不同采樣站點，或同一采樣站點不同采樣時間獲取的樣品).

2.2.2 篩分水平濃度的計算 不同物種的SSLC按照從小到大的順序進行排序，并進行正態(tài)分布檢驗，結(jié)果表明As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn 6種重金屬元素的物種篩分水平濃度SSLC均符合正態(tài)分布(表3).

表3 洞庭湖沉積物中As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SSLC分布檢驗

Tab.3 Normality test of SSLCs for As, Cd, Cr, Cu， Pb and Zn in the sediments of Lake Dongting

統(tǒng)計量AsCdCrCuPbZn樣本量383838383838Shapiro?Wilk檢驗(檢驗水平為0．05)0．060．060．080．060．350．09Kolmogorov?Smirnov檢驗(檢驗水平為0．05)0．690．800．890．970．980．48

利用表2中的數(shù)據(jù)，做出洞庭湖沉積物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的物種篩分濃度的百分位圖，并利用Origin 8.5軟件對其進行正態(tài)擬合，根據(jù)不同物種的SSLC擬合結(jié)果，選擇5%(即95%的物種得到保護)對應的As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn含量作為洞庭湖沉積物中各種金屬篩分水平濃度(screening level concentration，SLC)(圖2)，最終獲取洞庭湖沉積物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SLC分別為11.97、1.13、42.03、19.17、23.63和67.54 mg/kg(DW)，即可作為洞庭湖沉積物6種重金屬的基準值.

圖2 推導洞庭湖沉積物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SLCsFig.2 SLCs of As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn for the sediments of Lake Dongting

3 討論

3.1 不同國家和地區(qū)的沉積物重金屬基準值

不同國家和地區(qū)的沉積物重金屬基準存在明顯差異，除Zn基準最大值和最小值的差異小于10倍之外，其他重金屬基準值差異均超過10倍，其中Cd基準最大值和最小值之比達到60倍，Cu基準最大值和最小值之比也超過40倍(表4). 基準差異產(chǎn)生的主要原因在于各國家和地區(qū)制定沉積物質(zhì)量基準的方法各不相同，保護目標和保護程度也有差異，因此在篩選環(huán)境因子以及獲得生物效應數(shù)據(jù)方面會產(chǎn)生差異[8]. 本研究基于篩分水平濃度法獲取的洞庭湖沉積物Cd、Cu、Pb、Zn 4種重金屬的基準值與霍文毅等[27]基于相平衡分配法獲取的洞庭湖沉積物基準值大體相當，表明同一區(qū)域內(nèi)不同方法獲取的沉積物重金屬基準值具有可比性.

然而，由于沉積物中重金屬的生物效應受到諸多因素的制約和影響，這些影響因素又隨沉積物類型和環(huán)境條件的改變而表現(xiàn)出較大的不同，導致本研究獲取的沉積物質(zhì)量基準仍然存在較大的不確定性. 首先，由于重金屬的生物毒性主要取決于形態(tài)而非總量[28]，而特定重金屬在水環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化過程中通常伴隨著形態(tài)改變，篩分水平濃度法獲取沉積物質(zhì)量基準無法區(qū)分不同形態(tài)的重金屬對生物效應的貢獻. 此外，不同區(qū)域、不同時間沉積物的粒度[29]、特定化學物質(zhì)的含量[30](如有機碳、酸可揮發(fā)性硫化物)、氧化還原條件往往存在差異，造成了應用沉積物質(zhì)量基準進行沉積物質(zhì)量質(zhì)量評價的不確定性.

表4 不同國家和地區(qū)沉積物重金屬質(zhì)量基準值(mg/kg(DW))*

Tab.4 Sediment quality criteria values for heavy metals in different countries or areas

沉積物質(zhì)量基準來源AsCdCrCuPbZn洞庭湖基準本研究11．971．1342．0319．1723．6367．54洞庭湖基準[31]0．1619．0010．0056．00鄱陽湖基準[27]0．3346．0018．0064．00黃河中游基準[27]1．3023．0017．0098．00長江中下游基準[27]1．70650．00250．00300．00太湖基準[32]6．4255．3020．60201．50遼河基準[32]5．4252．8018．90177．70NOAA的ERL[33]8．201．2081．0034．0046．70150．00NOAA的ERM[33]70．009．60370．00270．00218．00410．00佛羅里達州LEL[34]6．000．6026．0016．0031．00120．00佛羅里達州PEL[34]41．604．21160108112271USEPA的TEL?HA28[35]11．000．5836．0028．0037．0098．00USEPA的PEL?HA28[35]48．003．20120．00100．0082．00540．00最大值70．009．60370．00650．00250．00540．00最小值6．000．1626．0016．0018．9056．00最大值/最小值11．6760．0014．2340．6313．239．64

*ERL為效應范圍低值；ERM為效應范圍中值；LEL為最低效應水平；PEL為可能效應水平；TEL-HA28和PEL-HA28為28 dHyalellaazteca閾值效應水平閾值和可能效應水平閾值；NOAA為美國大氣與海洋管理局；FDEP為美國佛羅里達州環(huán)境保護局.

3.2 篩分水平濃度法推導沉積物質(zhì)量基準的分析與建議

與背景值法[1]、相平衡分配法[12, 14]和沉積物加標毒性實驗法[8, 36]等沉積物質(zhì)量推導方法相比，篩分水平濃度法的優(yōu)勢在于：(1)適用范圍廣. 篩分水平濃度法通過獲取相互匹配的沉積物和底棲生物調(diào)查數(shù)據(jù)，經(jīng)過統(tǒng)計分析獲取沉積物質(zhì)量基準，對污染物的類型以及沉積物的種類無特殊限定，可用于各種類型污染物(重金屬、持久性有機污染物)的沉積物質(zhì)量基準推導；(2)在一定程度上反映了污染物的生物毒性. 不同污染物之間相加、拮抗、協(xié)同關(guān)系最終以對底棲生物綜合毒性的方式作用于底棲生物，而篩分水平濃度法以底棲生物物種出現(xiàn)與否作為對沉積物綜合毒性的反應；(3)方法簡單，具有很強的可操作性. 篩分水平濃度法能夠在不需要額外增加相關(guān)分析的基礎(chǔ)上，直接利用監(jiān)測數(shù)據(jù)推導沉積物質(zhì)量基準. 作為構(gòu)建沉積物質(zhì)量基準的主流方法之一，加拿大安大略省利用篩分水平濃度法構(gòu)建了包括金屬、PCBs和有機氯殺蟲劑的沉積物質(zhì)量基準[37-38]. 篩分水平濃度法的缺點則包括：(1)難以辨別其他因素的影響，如人工或天然因素造成的底棲生物棲息地環(huán)境改變；(2)難以明確污染物和生物效應之間的因果關(guān)系；(3)以底棲生物出現(xiàn)與否作為評判指標過于“激進”，缺乏對亞致死劑量的考慮；(4)篩分水平濃度法推導的沉積物質(zhì)量基準的合理與否，在很大程度上取決于監(jiān)測數(shù)據(jù)的豐富程度，對于特定流域，數(shù)據(jù)不足將會導致較大的不確定性. USEPA以篩分水平濃度法推導沉積物質(zhì)量基準時，要求每種物種在觀測站位中出現(xiàn)頻率超過10次，而用于推導SLC的SSLC數(shù)不少于20個[39].

本研究中受限于調(diào)查范圍以及調(diào)查方法. 本研究獲取的數(shù)據(jù)有限，而且洞庭湖人類開發(fā)活動尤其是洞庭湖大量采砂，嚴重干擾了底棲生物的正常分布，導致調(diào)查數(shù)據(jù)有所偏差，因此本研究獲取的洞庭湖沉積物重金屬的質(zhì)量基準具有一定的不確定性. 隨著我國監(jiān)測體系的完善，尤其是“十二五”期間，我國生物監(jiān)測網(wǎng)絡日趨完善[40]，用于推導沉積物質(zhì)量基準的相互匹配的化學數(shù)據(jù)和生物調(diào)查數(shù)據(jù)逐漸豐富，沉積物質(zhì)量基準推薦值的不確定性有望降低. 此外，針對篩分水平濃度以底棲動物出現(xiàn)與否作為評判指標過于“激進”的問題，可適當選擇篩分物種進行沉積物加標毒性試驗，補充個體、組織、細胞乃至分子水平的效應的相關(guān)結(jié)果，降低基準的不確定性.

目前我國沉積物質(zhì)量基準研究尚處于起步階段，篩分水平濃度法作為一種計算簡單、適用性強、能夠充分利用監(jiān)測數(shù)據(jù)且獲取的結(jié)果能夠反映底棲生物對污染物反應的沉積物質(zhì)量基準推導方法，在水環(huán)境管理中具有較強的應用價值. 然而篩分水平濃度法也存在一定的局限和不足，未來工作中應著力在以下幾個方面進行補充和完善，提高沉積物質(zhì)量基準：(1)建立沉積物生物效應綜合數(shù)據(jù)庫，加強各學科各部門數(shù)據(jù)的互聯(lián)互通. 篩分水平濃度法的精準度取決于數(shù)據(jù)的數(shù)量和質(zhì)量，針對我國水環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)掌握在環(huán)保、水利、農(nóng)業(yè)等不同部門的現(xiàn)狀，有必要在相關(guān)數(shù)據(jù)進行檢驗、校正和可靠性評估的基礎(chǔ)上，進行數(shù)據(jù)整合，建立統(tǒng)一的沉積物生物效應綜合數(shù)據(jù)庫，為推導沉積物質(zhì)量基準奠定基礎(chǔ). (2)重視沉積物化學分析、毒性實驗和生物調(diào)查的結(jié)合研究，建立沉積物污染和生物效應之間的因果關(guān)系，提高基準的可靠性. (3)加強對沉積物中污染物生物毒性的影響因素研究，如開展沉積物粒度、有機碳、酸可揮發(fā)性硫化物等因素與沉積物中污染物毒性的相關(guān)關(guān)系研究，為基準的標準化校準提供依據(jù).

4 結(jié)論

洞庭湖沉積物重金屬元素含量高于全國水系沉積物平均值，表現(xiàn)出一定的污染，其中鎘污染程度最高. 應用篩分水平濃度法獲取了洞庭湖沉積物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的基準值，分別為11.97、1.13、42.03、19.17、23.63和67.54 mg/kg. 同一區(qū)域應用不同沉積物質(zhì)量基準推導方法獲取的重金屬基準值具有可比性. 然而，受限于調(diào)查數(shù)據(jù)以及沉積物質(zhì)量基準推導方法自身的局限性，獲取的沉積物質(zhì)量基準值具有一定的不確定性.

致謝：南開大學生命科學學院王新華教授在物種鑒定方面提供大量幫助，在此表示感謝.

[1] F?rstner U, Wittmann GTW eds. Metal pollution in the aquatic environment. Berlin: Springer-Verlag, 1979:110-192.

[2] Rognerud S, Fjeld E. Trace element contamination of Norwegian Lake sediments.Ambio, 2001, 30(1):11-19.

[3] Yan Ting, Liu Enfeng, Zhang Enlouetal. The spatio-temporal variations of heavy metals in the sediment of Lake Fuxian and the contamination assessment.JLakeSci, 2016, 28(1):50-58. DOI:10.18307/2016.0106. [燕婷, 劉恩峰, 張恩樓等. 撫仙湖沉積物重金屬時空變化與人為污染評價. 湖泊科學, 2016, 28(1): 50-58.]

[4] Chen Jingsheng, Wang Feiyue. Some problems on sediment quality criteria.EnvironmentalChemistry, 1992, 11(3):60-70. [陳靜生, 王飛越. 關(guān)于水體沉積物質(zhì)量基準問題. 環(huán)境化學, 1992, 11(3): 60-70.]

[5] DiToro DM, McGrath JA. Technical basis for narcotic chemicals and polycyclic aromatic hydrocarbon criteria Ⅱ. Mixtures and sediments.EnvironmentalToxicologyandChemistry, 2000, 19(8): 1951-1970.

[6] Chapman PM, Alland PJ, Vigers GA. Development of sediment quality values for Hong Kong Special Administrative Region: A possible model for other jurisdictions.MarinePollutionBulletin, 1999, 38(3): 161-169.

[7] US EPA. A Guidance manual to support the assessment of contaminated sediments in freshwater ecosystem great lakes national program office. Chicago： Illinois, 2002, EPA-905-B02-001-B.

[8] Chen Yunzeng, Yang Hao, Zhang Zhenkeetal. The difference and cause analyses of freshwater sediment quality guidelines.JLakeSci, 2005, 17(3):193-201. DOI:10.18307/2005.0301. [陳云增, 楊浩, 張振克等. 淡水沉積物環(huán)境質(zhì)量基準差異分析. 湖泊科學, 2005, 17(3): 193-201.]

[9] Liu Wenxin, Luan Zhaokun, Tang Hongxiao. Sediment quality criteria for heavy metal pollution in the Lean River II. Equilibrium partitioning approach.ActaScientiaeCircumstantiae, 1999, 19(3): 230-235. [劉文新, 欒兆坤, 湯鴻霄. 河流沉積物重金屬污染質(zhì)量控制基準的研究Ⅱ. 相平衡分配方法(EqP). 環(huán)境科學學報, 1999, 19(3): 230-235.]

[10] Wen Xianghua. Sediment quality criteria for heavy metals.EnvironmentalChemistry, 1993, 12(5): 334-341. [文湘華. 水體沉積物重金屬質(zhì)量基準研究. 環(huán)境化學, 1993, 12(5): 334-341.]

[11] Wang Lixin, Chen Jingsheng. The advance of approaches for deriving sediment quality criteria for heavy metals.ActaScientianrumNaturaliumUniversitatisNeiMongl, 2003, 34(4): 472-477. [王立新, 陳靜生. 建立水體沉積物重金屬質(zhì)量基準的方法研究進展. 內(nèi)蒙古大學學報: 自然科學版, 2003, 34(4): 472-477.]

[12] Fang Tao, Xu Xiaoqing. Establishment of sediment quality criteria for metals in water of the Yangte River using equilibrium-partitioning approach.ResourcesandEnvironmentintheYangtzeBasin, 2007, 16(4): 525-531. [方濤, 徐小清. 應用平衡分配法建立長江水系沉積物金屬相對質(zhì)量基準. 長江流域資源與環(huán)境, 2007, 16(4): 525-531.]

[13] Zhang Ting, Zhong Wenyu, Zeng Yietal. Sediment heavy mentals quality criteria for fresh waters based on biological effect database approach.ChineseJournalofAppliedEcology, 2012, 23(9): 2587-2594. [張婷, 鐘文玨, 曾毅等. 應用生物效應數(shù)據(jù)庫法建立淡水水體沉積物重金屬質(zhì)量基準. 應用生態(tài)學報, 2012, 23(9): 2587-2594.]

[14] Zhu Lingyan, Liu Nannan, Deng Baole. Sediment quality criteria for organic pollutants based on phase-equilibrium partitioning approach: A review.ChineseJournalofAppliedEcology, 2009, 20(10): 2574-2580. [祝凌燕, 劉楠楠, 鄧保樂. 基于相平衡分配法的水體沉積物中有機物污染物質(zhì)量基準研究進展. 應用生態(tài)學報, 2009, 20(10): 2574-2580.]

[15] Zhong Wenyu, Chang Chun, Zeng Yietal. Development of freshwater sediment quality criteria for nonionic organics—Using Lindan as an example.AsianJournalofEcotoxicology, 2011, 6(5): 476-484. [鐘文玨, 常春, 曾毅等. 非離子有機物淡水沉積物質(zhì)量基準推導方法——以林丹為例. 生態(tài)毒理學報, 2011, 6(5): 476-484.]

[16] Chen Yunzeng, Yang Hao, Zhang Zhenkeetal. Reiview of approaches for deriving sediment quality guidelines.AdvancesinEarthScience, 2006, 21(1): 53-61. [陳云增, 楊浩, 張振克等. 水體沉積物環(huán)境質(zhì)量基準建立方法研究進展. 地球科學進展, 2006, 21(1): 53-61.]

[17] Neff JM, Bean DJ, Comaby BWetal. Sediment quality criteria methodology validation calculation of screening level concentration from field data. Washington DC: Office of Water Regulation and Standards, 1986.

[18] Zhao Yanmin, Zhang Lei, Qin Yanwenetal. Sediment quality critera for heavy metals in Hunhe River based on screening level concentration approach.AsianJournalofEcotoxicology, 2014, 9(2): 329-338. [趙艷民, 張雷, 秦延文等. 篩分水平濃度法構(gòu)建渾河沉積物重金屬基準初步研究. 生態(tài)毒理學報, 2014, 9(2): 329-338.]

[19] Zhu Yunlong, Jiang Jiahu, Sun Zhandongetal. Character and assessment of heavy metals in the sediments from Lake Dongting.JLakeSci, 20(4): 477-485. DOI:10.18307/2008.0411. [祝云龍, 姜加虎, 孫占東等. 洞庭湖沉積物中重金屬污染特征與評價. 湖泊科學, 2008, 20(4): 477-485.]

[20] Wang Qiuheng, Wang Shuyun, Liu Meiying. Saftey evaluation on pollution of Xiang River valley in Hunan Province.ChinaWater&WasteWater, 2004, 20(8): 104-106. [王秋衡, 王淑云, 劉美英. 湖南湘江流域污染的安全評價. 中國給水排水, 2004, 20(8): 104-106.]

[21] Zhang Guanggui, Huang Bo. Health risk assessment of heavy metals in Dongting Lake water system in Hunan Province, China.WaterResourcesProtection, 2014, 30(1): 14-17, 47. [張光貴, 黃博. 湖南洞庭湖水系沉積物重金屬健康風險評價. 水資源保護, 2014, 30(1): 14-17, 47.]

[22] Dong Meng, Zhao Yunlin, Lei Cunxietal. Distribution and pollution evaluation of four kinds of heavy metals in chau embankment soil of South Dongting Lake.Soils, 2010, 42(3): 453-458. [董萌, 趙運林, 雷存喜等. 南洞庭湖洲垸土壤中四種重金屬的分布特征及污染狀況評價. 土壤, 2010, 42(3): 453-458.]

[23] Wan Qun, Li Fei, Zhu Huinaetal. Distribution characteristics, pollution assessment and source identification of heavy metals in the sediment of east Dongting Lake.ResearchofEnvironmentalSciences, 2011, 24(12): 1378-1384.[萬群, 李飛, ?；勰鹊? 東洞庭湖沉積物中重金屬的分布特征、污染評價與來源辨析. 環(huán)境科學研究, 2011, 24(12): 1378-1384.]

[24] Li Yongjin, Tang Yuxi, Tang Jieetal. Distribution and ecological risk assessment of heavy metal elements in soils of the beaches in Dongting Lake.JournalofCentralSouthUniversityofForestry&Technology, 2011, 31(2): 55-59. [李永進, 湯玉喜, 唐潔等. 洞庭湖灘地重金屬分布及其生態(tài)風險評價. 中南林業(yè)科技大學學報: 自然科學版, 2011, 31(2): 55-59.]

[25] Yan Mingcai, Chi Qinghua, Gu Tiexinetal. Average element content of various sediments in China.Geophysical&GeochemicalExploraion, 19(6): 468-472. [鄢明才, 遲清華, 顧鐵新等. 中國各類沉積物化學元素平均含量. 物探與化探, 1995, 19(6): 468-472.]

[26] US EPA. Sediment quality criteria methodology validation: Calculation of screening level concentrations from field data. Washington DC: Office of Water, 1986.

[27] Huo Wenyi, Chen Jingsheng. Water-particulate distribution coefficient of heavy metal and application in sediment quality criteria in China River.EnvironmentalSciences, 1997, 18(4): 10-13. [霍文毅, 陳靜生. 我國部分河流重金屬水-固分配系數(shù)及在河流質(zhì)量基準研究中的應用. 環(huán)境科學, 1997, 18(4): 10-13.]

[28] Lee CF, Jones-Lee A. Can chemically-based sediment quality criteria be used as reliable screening tools for water quality impacts?SocietyofEnvironmentalToxicologyandChemistryNews, 1996, 16(3): 14-15.

[29] Horowitz AJ, Elrick KA. The relation of stream sediment surface area, grain size, and compostion to trace element chemistry.AppliedGeochemistry, 1987, 2(4): 437-451.

[30] Di Toro DM, Mahony JD, Hansen DJetal. Toxicity of cadmium in sediments: The role of acid volatile sulfide.EnvironmentalToxicologyandChemistry, 1990, 9(12): 1487-1502.

[31] Wang Feiyue. Environmental Geochemistry of particulate matter and heavy metals in eastern China[Dissertation]. Beijing: Peking University, 1995. [王飛越. 中國東部河流顆粒物-重金屬環(huán)境地球化學[學位論文]. 北京: 北京大學, 1995.]

[32] Deng Baole, Zhu Lingyan, Liu Manetal. Sediment quality criteria and ecological risk assessment for heavy metals in Taihu Lake and Liao River.ResearchofEnvironmentalSciences, 2011, 24(1): 33-42. [鄧保樂, 祝凌燕, 劉慢等. 太湖和遼河沉積物重金屬質(zhì)量基準及生態(tài)風險評估. 環(huán)境科學研究, 2011, 24(1): 33-42.]

[33] NOAA. Screening Quick Reference Tables (SQuiRT). Washington DC: Coastal Protection and Restoration Division, 1999.

[34] MacDonald DD. Approach to the assessment of sediment quality in Florida coastal waters. Tallahassee, Florida: Florida Department of Environmental Protection Office of Water Policy, 1994.

[35] MacDonald DD, Ingersoll CG, Berger TA. Development and evaluation of consensus-based sediment quality guidelines for freshwater ecosystems.ArchivesofEnvironmentalContaminationandToxicology, 2000, 39(1): 20-31.

[36] Swartz RC, Kemp PF, Schults DWetal. Acute toxicity of sediment from Eagle Harbour, Washington, to the infaunal amphipodRhepoxyniusabronius.EnvironmentalToxicologyandChemistry, 1995, 8(3): 215-222.[37] Jaagumagi R. Development of the ontario provincial sediment quality guidelines for Arsenic, Cadmium, Chromium, Copper, Iron, Lead, Manganese, Mercury, Nickel, and Zinc. Toronto: Water Resources Branch, Environment Ontario, 1990.

[38] Jaagumagi R. Development of the ontario provincial sediment quality guidelines for PCBs and the organochlorine pesticides. Toronto: Water Resources Branch, Environment Ontario, 1990.

[39] Chapman PM. Current approaches to developing sediment quality criteria.EnvironmentalToxicologyandChemistry, 1989, 8(7): 589-599.

[40] Yin Kun, Lü Yibing, Teng Enjiang. American water environment bio-monitoring system and its suggestion for bio-monitoring in China.TheAdministrationandTechniqueofEnvironmentalMonitoring, 2012, 24(5): 8-12. [陰琨, 呂怡兵, 滕恩江. 美國水環(huán)境生物監(jiān)測體系及對我國生物監(jiān)測的建議. 環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù), 2012, 24(5): 8-12.]

Sediment quality criteria for heavy metals in Lake Dongting based on screening level concentration approach

ZHAO Yanmin1, ZHANG Lei1, WANG Lijing1, QIN Yanwen1**, ZHENG Binghui1, MA Yingqun1, CHI Minghui1, LIU Zhichao1, YANG Chenchen1& LI Liqiang2

(1:StateKeyLaboratoryofEnvironmentalCriteriaandRiskAssessment,ChineseResearchAcademyofEnvironmentalSciences,Beijing100012,P.R.China)(2:DongtingLakeEco-EnvironmentMonitoringCentre,Yueyang414000,P.R.China)

129 surface sediment samples and the co-occurrence macrozoobenthos samples were collected from Lake Dongting during 2013-2015. Concentrations of six kinds of heavy metal—arsenic (As), cadmium (Cd), chromium (Cr), copper (Cu), lead (Pb) and zinc (Zn) in the sediment were measured and the species composition of macrozoobenthos was identified. The results showed that the average concentrations of As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn were 17.2, 2.63, 56.9, 32.4, 38.4 and 96.3 mg/kg (DW), respectively. Based on the field data on the co-occurrence of sediments and macrozoobenthos and the concentrations of heavy metal, the screening level concentration (SLC) approach was induced to preliminarily explore the sediment quality criteria (SQC) recommended values of heavy metal for surface sediments from Lake Dongting. The calculated SQCs of As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn of Lake Dongting were 11.97, 1.13, 42.03, 19.17, 23.63 and 67.54 mg/kg (DW), respectively. These SQC values were compared with those of different countries and regions. It was found that SQCs obtained in this study were close to the median values of the reference data. The SQCs of heavy metal in Lake Dongting came from different derivation methods were comparative. However, there is still some uncertainty when applied the values of SQC derived from screen level concentration approach. One reason responsible for the uncertainty of the SQCs is that the field data used to derive SQCs is limited. In addition of heavy metal pollution, many other factors can affect the distribution of macrozoobenthos, which will lead to relatively biased in the values of SQCs.

Lake Dongting; heavy metal; sediment quality criteria; screening level concentration approach

*國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃項目(2012CB417004)和國務院三峽辦洞庭湖江湖生態(tài)監(jiān)測項目(JJ[2015]-002)聯(lián)合資助. 2016-01-29收稿; 2016-04-13收修改稿. 趙艷民(1979～)，男，博士，副研究員；E-mail: zhaoym@craes.org.cn.

*通信作者；E-mail: Qinyw@craes.org.cn.

J.LakeSci.(湖泊科學)， 2017， 29(1)： 78-86

DOI 10.18307/2017.0109

?2017 byJournalofLakeSciences