衛(wèi)德強 俞接成 張富成 武彥巧
(1. 北京石油化工學(xué)院機械工程學(xué)院;2. 北京燕化正邦設(shè)備檢修有限公司)
含硫原油儲罐的腐蝕分析及防腐措施①
衛(wèi)德強1俞接成1張富成1武彥巧2
(1. 北京石油化工學(xué)院機械工程學(xué)院;2. 北京燕化正邦設(shè)備檢修有限公司)
為更好地掌握含硫原油對儲罐的腐蝕機理并做好防腐工作、延長儲罐的實際使用壽命,通過分析原油中的硫和硫化物的存在形式,較為詳細地闡述含硫原油對儲罐的主要腐蝕部位和危害,同時重點研究了原油中活性硫?qū)薷g的影響程度及其腐蝕機理,有針對性的對儲罐腐蝕提出了相應(yīng)的防腐措施,并對現(xiàn)有儲罐腐蝕的監(jiān)測技術(shù)提出建議,為儲罐的設(shè)計和維護提供一定的參考。
儲罐 含硫原油 腐蝕機理 腐蝕類型 防腐措施
近年來,隨著燕山石化把加工劣質(zhì)原油作為集團公司對煉油企業(yè)提出的重要工作目標和千萬噸新煉油裝置系統(tǒng)的建設(shè),使得企業(yè)具備了大量加工劣質(zhì)原油的條件,且目前的進口原油主要為來自阿曼、吉拉索、奧瑞特、中東及俄羅斯等國的含硫原油,相比傳統(tǒng)的大慶原油具有較高的硫化物和酸性腐蝕性介質(zhì),且平均硫含量均在1.107%以上,酸性介質(zhì)含量較高。此外,自煉制高含硫原油以來,原油經(jīng)過二次加工仍含有較高的硫、硫化氫及硫醇等具有較強活性的硫化物,在儲運過程中造成儲罐系統(tǒng)腐蝕程度加劇,而且部分硫的腐蝕產(chǎn)物還具有一定的可燃性,這給儲罐和煉廠生產(chǎn)系統(tǒng)的安全運行帶來非常大的潛在危險,極易造成火災(zāi)、爆炸等安全事故;而且也給新建儲罐和舊儲罐的維修帶來了一些新的困難,所以急需了解主要腐蝕機理并采取有效的防腐措施。齊建濤和李焰總結(jié)出了易造成儲油罐水相區(qū)腐蝕的相關(guān)因素和防腐技術(shù),且建議使用數(shù)值模擬來優(yōu)化傳統(tǒng)的設(shè)計方案[1];王東東等分別提出敏化處理和表面強化技術(shù)對金屬進行有效處理,以提高化工設(shè)備的使用壽命[2,3];宋小春等分別研發(fā)出針對儲罐底板的漏磁檢測器和在線監(jiān)測儀以表征設(shè)備的腐蝕情況,但未對儲罐整體的腐蝕及相關(guān)措施進行完整闡述[4,5]。
綜合上述分析,筆者主要介紹原油中所含硫、硫化物的存在形式和它對儲罐可能造成的主要腐蝕部位和危害;對原油中的主要腐蝕性(尤其是硫、硫化物)介質(zhì)和腐蝕機理進行較為詳細的分析;并提出合理的防腐方法和防護措施。
原油中硫的主要存在形態(tài)分為單質(zhì)硫、硫化氫、二硫化碳、硫醇、硫醚類硫化物、噻吩類硫化物以及大分子、結(jié)構(gòu)復(fù)雜的其他含硫化合物;而根據(jù)性質(zhì)可將原油中硫和硫化物分為活性硫和非活性硫兩大類[6];其中活性硫主要包括單質(zhì)硫、硫化氫及低分子硫醇等,主要分布在沸點小于250℃的輕質(zhì)餾分中,主要能與儲罐表面的金屬直接發(fā)生化學(xué)或電化學(xué)反應(yīng),從而對儲罐的形成嚴重腐蝕;非活性硫主要包括噻吩類、硫醚類硫化物等,主要分布在沸點高于200℃的中質(zhì)和重質(zhì)餾分中,通常情況下不能與儲罐表面的金屬發(fā)生反應(yīng),但其中一部分可在一定環(huán)境和條件下可轉(zhuǎn)化為活性硫,從而腐蝕儲罐和相關(guān)設(shè)備。
通常,儲罐腐蝕部位主要分為罐頂、罐壁、罐底和罐底周圍部位。但根據(jù)硫、硫化物和其他腐蝕性介質(zhì)的現(xiàn)場具體腐蝕情況及其腐蝕機理可將主要腐蝕部位分為氣相內(nèi)腐蝕、液相內(nèi)腐蝕、罐底內(nèi)腐蝕及罐底周圍部位等。
2.1 氣相內(nèi)腐蝕
儲罐中的氣相內(nèi)腐蝕主要包括罐頂內(nèi)金屬表面腐蝕和因儲罐收發(fā)油作業(yè)而造成的罐壁面與氣相接觸而形成的儲罐內(nèi)壁金屬表面腐蝕。其中罐頂與油品不發(fā)生直接接觸,罐壁與油品進行間歇性接觸;根據(jù)大氣腐蝕機理,其實質(zhì)屬于電化學(xué)腐蝕范疇,腐蝕原因主要是通過罐頂和罐內(nèi)壁金屬表面附著的凝結(jié)水液膜與原油中具有揮發(fā)性腐蝕性的介質(zhì)(如SO2、H2S、CO2及O2等)共同作用下發(fā)生電化學(xué)腐蝕及氣、液界面處的氧濃差腐蝕等。且原油中的活性硫在腐蝕過程中會產(chǎn)生具有自燃性的硫鐵化合物,易發(fā)生儲罐自燃、火災(zāi)、爆炸事故,對儲罐形成潛在的風險。
2.2 液相內(nèi)腐蝕
儲罐中液相內(nèi)腐蝕部位主要包括與油品直接接觸的罐內(nèi)壁腐蝕。罐內(nèi)壁腐蝕主要包括原油自身的化學(xué)腐蝕和油品中所含其他電解質(zhì)導(dǎo)致的電化學(xué)腐蝕等。其中因含硫原油中含有單質(zhì)硫、二氧化硫、硫化氫及低分子硫醇等活性硫,常溫下可對儲罐造成輕微腐蝕;而當儲罐內(nèi)原油油品溫度升高時,活性硫?qū)涌靸薜母g速率,甚至部分非活性硫化物(如硫醇)也將轉(zhuǎn)化成強腐蝕性的活性硫化物(如硫化氫)[7]。尤其是夏季溫度升高會造成罐壁不同程度的腐蝕,而且當含硫油品中含有較多RSH、H2S等酸性腐蝕性硫化物時,對儲罐更具較強的腐蝕性。同時,原油儲罐液面液位的經(jīng)常變化也會造成罐壁發(fā)生均勻性腐蝕,其中包括氣、液油品界面和油、水界面的濃差腐蝕。但總體而言,油品對罐壁的腐蝕較輕。
2.3 罐底內(nèi)腐蝕
罐底內(nèi)腐蝕主要為與原油油品、含油污水直接接觸的儲罐底板,也是儲罐腐蝕中最嚴重的部位,主要為電化學(xué)腐蝕。因儲罐儲存和運輸過程中原油內(nèi)所含水分會因濃度差而沉積在錐形罐底板處,形成具有較高礦化度的含油污水層,從而導(dǎo)致電化學(xué)腐蝕。通常含油污水中除溶解有SO2、H2S、CO2及O2等腐蝕性介質(zhì)外,還含有Cl-、SRB(硫酸鹽還原菌)等會造成儲罐腐蝕的還原菌,加劇罐底的腐蝕;而在罐底和罐底板的油水界面處也存在因含氧不同和含鹽溶液而形成的氧濃差腐蝕和電位腐蝕;從現(xiàn)場獲得的測試數(shù)據(jù)可知,中幅板腐蝕情況越嚴重,罐底腐蝕速率也就越快,因腐蝕而導(dǎo)致的儲罐失效的風險相應(yīng)也就越大[8]。罐底和周圍部位因硫腐蝕和微生物腐蝕而形成的穿孔將增加儲罐罐底泄漏的風險事故發(fā)生率。
2.4 罐底周圍部位
罐底周圍腐蝕主要是因儲罐在建設(shè)過程中焊接環(huán)節(jié)使得環(huán)縫周圍存在不同電偶,當儲罐在儲存和收發(fā)油品作業(yè)時,焊縫處因加熱盤管而造成電偶因素的腐蝕,加速儲罐的腐蝕速率;另外儲罐罐底存在的坡度和罐底與罐壁的連接處也是儲罐整體腐蝕最為嚴重的區(qū)域;而其中除了均勻腐蝕,常出現(xiàn)大面積的點腐蝕和坑腐蝕,這都是造成罐底周圍部位發(fā)生腐蝕穿孔的主要原因。影響腐蝕的因素主要包括原油的腐蝕特性、儲罐操作溫度、原油中含水量及罐底蒸汽加熱盤的布置結(jié)構(gòu)等[9]。而且儲罐的使用壽命并不是由儲罐均勻腐蝕所決定的,而是由儲罐腐蝕中的局部腐蝕,尤其是腐蝕程度較大的點腐蝕或坑腐蝕所決定的,一旦形成腐蝕穿孔,將會造成儲罐中油品的大面積泄漏,這將造成直接的經(jīng)濟損失和潛在的火災(zāi)和爆炸危險。通常罐底處邊緣板的使用壽命均可達到20年以上,但隨著原油中硫含量的逐漸增加,降低了部分邊緣板的使用壽命[8]。
3.1 氣相腐蝕
氣相腐蝕是儲罐在油品收發(fā)油作業(yè)過程中,大氣中的空氣進入儲罐內(nèi)與油品中揮發(fā)性腐蝕性介質(zhì)相互作用而產(chǎn)生的腐蝕。其主要機理為大氣中的水蒸氣進入儲罐,并在罐頂內(nèi)和罐內(nèi)壁面形成液膜,油品中的部分揮發(fā)性腐蝕性介質(zhì)(CO2、H2S、SO2)進入儲罐上部氣相空間內(nèi),兩者接觸形成腐蝕性溶液,從而對氣相空間中的罐頂內(nèi)壁和罐壁內(nèi)側(cè)造成腐蝕[10],其反應(yīng)機理如下:
CO2+H2O→H2CO3
H2CO3→2H++CO32-
Fe →Fe3++ 3e-
1/2O2+ 2e-→O2-
2Fe3++ 3O2-→Fe2O3
4Fe2O3+ Fe →3Fe3O4
原油油品中所含的揮發(fā)性腐蝕性硫化物(H2S、SO2)也將對儲罐金屬表面形成腐蝕,反應(yīng)機理如下:
Fe→ Fe2++ 2e-
H2S →S2-+2H+
2H++ 2e-→H2
Fe2++S2-→FeS
3.2 環(huán)烷酸的影響
環(huán)烷酸是原油中具有飽和環(huán)狀結(jié)構(gòu)的有機酸混合物的總稱,其沸點范圍約170~350℃,可用分子式CnH2n-1COOH表示。在低溫時其腐蝕性可忽略不計;而在溫度較高時它可對儲罐形成較強的腐蝕[6];主要腐蝕過程是環(huán)烷酸直接對金屬表面作用,形成溶油性的環(huán)烷酸鐵;此外,環(huán)烷酸也可與腐蝕產(chǎn)物(FeS)相互作用,形成環(huán)烷酸鐵和活性硫化物(H2S),從而加速儲罐金屬表面腐蝕速率。其主要腐蝕機理如下:
2RCOOH+ Fe → Fe(RCOO)2+H2(R代表環(huán)烷基)
2RCOOH+FeS → Fe(RCOO)2+ H2S
H2S+ Fe → FeS+H2
上述過程中,可對儲罐表面形成腐蝕產(chǎn)物的硫化鐵保護膜造成破壞,從而對儲罐形成新的腐蝕區(qū)域,腐蝕區(qū)域多呈現(xiàn)嚴重的點、坑腐蝕。
3.3 硫和硫化物
硫和硫化物中對儲罐造成腐蝕的主要是活性硫,其中包括單質(zhì)硫、二氧化硫、硫化氫及小分子硫醇等。而硫化氫是對儲罐造成腐蝕最嚴重的活性硫,它在油品中含量越高腐蝕性就越大。對儲罐形成的腐蝕主要包括低溫H2S-H2O電化學(xué)腐蝕、鐵的氧化物低溫濕H2S腐蝕等[11]。低溫H2S-H2O電化學(xué)腐蝕機理是H2S與H2O發(fā)生解離,進而與金屬表面Fe發(fā)生反應(yīng),生成腐蝕產(chǎn)物FeS;而鐵銹低溫濕H2S腐蝕機理是常溫無氧條件下鐵的氧化腐蝕產(chǎn)物(Fe2O3、Fe3O4、Fe(OH)3)與H2S相互反應(yīng),生成具有可燃性的硫鐵化合物;當溫度升高時,其腐蝕產(chǎn)物中的硫鐵化合物FeS和單質(zhì)硫?qū)⑦M一步生成具有較高氧化活性的FeS2和Fe3S4。常溫下含硫原油儲罐的硫腐蝕產(chǎn)物主要為具有自燃性的FeS。
低溫H2S-H2O電化學(xué)腐蝕機理:
H2S → H++HS-
HS-→ H++ S2-
陽極反應(yīng) Fe → Fe2++2e
陰極反應(yīng) 2H++2e → H2
二次反應(yīng) Fe2++S2-→ FeS
鐵的氧化物低溫濕H2S腐蝕機理:
Fe2O3+3H2S → 2FeS+3H2O+S
Fe3O4+4H2S → 3FeS+4H2O+S
2Fe(OH)3+3H2S → 2FeS+6H2O+S
FeS+S → FeS2
3FeS+S → Fe3S4
據(jù)研究顯示,儲罐內(nèi)氧腐蝕產(chǎn)物與油品揮發(fā)出來的H2S氣體反應(yīng)后的硫化物有很高的氧化傾向性,含硫油品儲罐內(nèi)氧腐蝕產(chǎn)物中Fe3O4和Fe2O3含量越大,F(xiàn)eS的顆粒粒度越小,其氧化自燃危險性越大[12]。如與儲罐上部氣相空間接觸時,由于儲罐的收發(fā)油作業(yè)會增加氣相空間內(nèi)氧氣含量并加快硫化亞鐵擴散系數(shù),從而極易發(fā)生劇烈反應(yīng)且放出較多熱量,最終導(dǎo)致FeS的極速氧化、引起儲罐火災(zāi)或爆炸事故;對于罐內(nèi)油、水相則此風險性較小。同時,硫化物的自燃性主要受氧含量、H2S和硫化溫度的影響,硫化產(chǎn)物的自燃性強弱程度為Fe3O4硫化產(chǎn)物>Fe2O3硫化產(chǎn)物>Fe(OH)3硫化產(chǎn)物[13~15]。
3.4 二氧化硫腐蝕
二氧化硫腐蝕主要是在罐底板水層內(nèi)發(fā)生酸的再循環(huán)反應(yīng)[16]。腐蝕原因主要是二氧化硫與氧氣相互作用對儲罐金屬表面形成腐蝕,腐蝕產(chǎn)物硫酸亞鐵遇水分解為鐵的氧化物和游離酸,游離酸加快金屬表面腐蝕,重新生成腐蝕產(chǎn)物硫酸亞鐵,硫酸亞鐵也重新發(fā)生水解;從而對儲罐罐底部位形成反復(fù)腐蝕。
3.5 微生物腐蝕
據(jù)研究表明,對儲罐造成腐蝕的微生物主要包括營養(yǎng)菌、鐵還原菌、硫酸鹽還原菌及厭氧濡養(yǎng)菌等。主要是通過自身代謝或誘導(dǎo)方式,提高油品中腐蝕性介質(zhì)的腐蝕能力;如硫酸鹽還原菌能夠?qū)⒂推分械牧蛩猁}還原為硫化氫,反應(yīng)過程中所釋放的能量能夠供給硫酸鹽還原菌生長,從而對儲罐形成持續(xù)性腐蝕。其腐蝕機理如下:
4Fe+SO42-+4H2O=FeS+3Fe(OH)2+2OH-
4.1 電化學(xué)保護
電化學(xué)保護包括陰極保護和陽極保護,陰極保護法是現(xiàn)今比較成熟的防腐防護技術(shù),其主要目的是補充儲罐表面的電極電位,防止電解質(zhì)溶液對儲罐金屬表面形成腐蝕,采用輔助涂層及其他防腐蝕措施對儲罐腐蝕保護。通常包括犧牲陽極法和外加強制電流法。因儲罐的特殊性,通常采用犧牲陽極法的陰極防護措施。石油化工企業(yè)儲罐常通過焊接固定安裝的方式,采用耐油耐高溫Al-Zn-In-Mg-Ti-BI型鋁陽極陰極保護措施,且通過改進傳統(tǒng)配方和添加合金元素以提供其防腐性能,從而有針對性的對高溫、高硫、高礦化度環(huán)境下的原油儲罐實現(xiàn)防腐[10]。而對于較大直徑的原油儲罐常采用經(jīng)濟實用的外加可調(diào)式強制電流法對儲罐進行防腐。
4.2 金屬涂層保護
金屬涂層保護是通過電鍍、擴散(滲)鍍、熱浸鍍及熱噴涂等方法對儲罐金屬表面進行金屬或合金涂層的總稱,俗稱金屬鍍層[17]。能使金屬表面形成一層超薄且具有耐高溫、耐氧化、耐腐蝕、耐磨損性能的致密保護膜層,從而消除或減輕儲罐金屬表面的腐蝕速率,同時具有較高的外觀性。
4.3 金屬轉(zhuǎn)化膜保護
金屬轉(zhuǎn)化膜是通過化學(xué)反應(yīng)或電化學(xué)反應(yīng)使金屬表面生成具有良好附著性且難溶于水的腐蝕產(chǎn)物膜層,俗稱化學(xué)轉(zhuǎn)化膜(腐蝕鈍化)。目前,常用的轉(zhuǎn)化膜工藝是對鋼板進行磷化處理和鉻酸鹽(鈍化)處理,其中包括鋼板鍍鋅、鋼板鍍鋅-鋁合金及鋼板鍍鋅-鎳合金等,這些措施可提高儲罐金屬表面的抗腐蝕性,延長儲罐的腐蝕壽命。
4.4 非金屬涂層保護
非金屬涂層保護是通過涂料涂層、襯里及防銹油脂等防護技術(shù)對儲罐金屬表面進行腐蝕防護,以避免油品和環(huán)境對儲罐形成腐蝕[6]。傳統(tǒng)的防腐蝕涂料雖具有一定的防腐作用,但涂層存在耐溫性、導(dǎo)熱性、附著力、抗沖擊性和抗?jié)B透性不足的問題。而隨著原油中腐蝕性介質(zhì)的不斷增多,需有針對性的對儲罐不同部位進行防腐工作:對于罐頂應(yīng)加涂致密性、抗?jié)B透性、耐熱性良好的韌性涂層;對于罐底和攪動程度大的罐壁下部應(yīng)加涂附著力、延伸率和抗沖擊力較強的涂層,同時加涂耐硫離子腐蝕涂層;對于加熱盤管應(yīng)加涂具有良好耐熱性和導(dǎo)熱率的防腐涂層。通常在加涂過程中要盡可能降低涂層的孔隙率,以提高涂層的保護性能[18];而且增加涂層厚度和提高涂層均勻性也能提高涂層的防腐蝕性能[19]。通常情況下,對于溫度較低(低于80℃)且含水相腐蝕性介質(zhì)的原油、石腦油等儲罐,需要加設(shè)陰極保護措施。罐底板常采用耐油性能良好、耐微生物腐蝕性能且非導(dǎo)靜電防腐涂料,而內(nèi)壁則采用導(dǎo)靜電環(huán)氧樹脂防腐涂料。對中間產(chǎn)品儲罐、成品油儲罐的內(nèi)防腐也同樣可以采用導(dǎo)靜電環(huán)氧樹脂防腐涂料。而對于油品質(zhì)量要求很高的航空煤油儲罐則宜采用白色耐油導(dǎo)靜電防腐涂料。對于操作溫度較高的蠟油、重油和渣油儲罐,常采用有機硅改性環(huán)氧樹脂防腐涂料。
4.5 提高設(shè)備的腐蝕監(jiān)測技術(shù)
監(jiān)測技術(shù)主要是對儲罐的腐蝕程度(腐蝕厚度和腐蝕類型)進行檢測,常規(guī)檢測技術(shù)包括漏磁、聲發(fā)射技術(shù)及低頻導(dǎo)波技術(shù)等。隨著近年來相關(guān)技術(shù)的發(fā)展,能夠有針對性的對儲罐的各腐蝕部位進行腐蝕監(jiān)測;儲罐底板較適合使用低頻導(dǎo)波技術(shù),無需開罐即可對儲罐罐底板、焊縫處和底板附件實現(xiàn)腐蝕缺陷檢測;新型的干耦合B掃描爬行系統(tǒng)、C掃描系統(tǒng)及快速自動爬行連續(xù)測厚系統(tǒng)等均對罐壁腐蝕情況的進行較為詳細的監(jiān)測[20];通過檢測技術(shù)可掌握儲罐的重點腐蝕區(qū)域,為儲罐的維修、保養(yǎng)等提供指導(dǎo),從而延長儲罐的實際使用壽命。
4.6 設(shè)計儲罐的檢修期
原油儲罐的合理檢修周期通常是8~10年左右,但隨著原油中硫含量的增加,儲罐的加劇腐蝕加快了儲罐的腐蝕速率,縮短了儲罐的使用壽命,所以必須根據(jù)儲罐的檢測數(shù)據(jù)、有效的分析方法、腐蝕的失效準則和基于可靠性高的儲罐使用壽命計算方法,來預(yù)測儲罐的剩余使用年限,確定儲罐的檢修周期。
4.7 脫硫工藝
燕山石化的部分裝置已經(jīng)安裝了氣動煙氣脫硫技術(shù),包括燕山石化265MW機組脫硫工程、燕山石化二、三催化裂化裝置煙氣脫硫項目。氣動煙氣脫硫技術(shù)具有效率高、能耗低、運維簡單及占地面積小等優(yōu)點,能夠很好地脫出產(chǎn)品中的硫,降低硫化物對設(shè)備的腐蝕。為確保產(chǎn)品質(zhì)量和儲罐對含硫腐蝕性介質(zhì)的耐腐蝕性,通過完善、優(yōu)化裝置脫硫,增加瓦斯脫硫、丙烷溶劑脫硫等工藝,從根本上降低硫和酸性物質(zhì)對儲罐的腐蝕,同時通過硫的轉(zhuǎn)化將所含硫類物質(zhì)提取為硫磺,解決了我國硫磺礦稀缺的現(xiàn)狀。
油品中的活性硫、硫化物是導(dǎo)致儲罐硫腐蝕的主要原因;而硫腐蝕產(chǎn)物的硫鐵化物易造成氣相空間內(nèi)的自燃事故,從而對儲罐和罐區(qū)形成火災(zāi)或爆炸危險;同時罐底硫腐蝕、微生物腐蝕則極易發(fā)生儲罐罐底和周圍部位的腐蝕穿孔,從而造成儲罐的泄漏事故;所以提高、改良現(xiàn)有儲罐設(shè)計和防腐措施是應(yīng)對原油中含硫量(尤其是活性硫)增加對儲罐造成腐蝕的最有效的方法;兼顧升級現(xiàn)有處理及檢測技術(shù),制定出合理的儲罐檢修周期以減少儲罐事故的發(fā)生率,延長儲罐的實際及剩余使用壽命。
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2016-01-20,
2016-11-22)
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CorrosionAnalysisandAnti-corrosionMeasuresforSourCrudeOilTanks
WEI De-qiang1, YU Jie-cheng1, ZHNAG Fu-cheng1, WU Yan-qiao2
(1.SchoolofMechanicalEngineering,BeijingInstituteofPetrochemicalTechnology; 2.BeijingYanhuaZhengbangEquipmentOverhaulCo.,Ltd.)
In order to investigate the corrosion mechanism of the sulfur crude oil to the storage tanks and to implement corrosion prevention as well as to extend the service life of the storage tanks, the existing forms of sulfur component and sulfide in the crude oil were analyzed; and the main corroded parts and damage of sour
北京市屬高等學(xué)?!伴L城學(xué)者”培養(yǎng)計劃項目(CIT&TCD20150317);北京石油化工學(xué)院優(yōu)秀學(xué)科帶頭人培養(yǎng)計劃項目(BIPT-BPOAL-2013)。
衛(wèi)德強(1988-),碩士研究生,從事多相流分離、流動與傳熱技術(shù)和設(shè)備的研究。
聯(lián)系人俞接成(1971-),副教授,從事強化傳熱和多相流分離技術(shù)的研究,jiecheng@bipt.edu.cn。
TQ053.2
A
0254-6094(2017)01-0001-06