肖亞楠，楊士紅,2，劉曉靜，徐俊增,2

(1河海大學水利水電學院，南京 2100981；2河海大學水文水資源與水利工程科學國家重點實驗室，南京 210098)

0 引 言

由溫室氣體導致的氣候變暖已經(jīng)成為全球關注的焦點問題。作為大氣中重要的溫室氣體之一，CH4對溫室效應的貢獻僅次于CO2，且其全球增溫潛勢是CO2的28倍[1]。大量研究表明大氣中的甲烷有近50%來自于農(nóng)業(yè)活動[2]。稻田是大氣CH4的重要排放源[3-7]。中國作為水稻種植大國，水稻種植面積約占世界水稻種植總面積的20%，水稻產(chǎn)量則約占世界水稻總產(chǎn)量的31%[7]。因此，準確評價中國稻田甲烷排放，并提出有效的減排措施具有重要意義。

生物炭是生物有機質(zhì)材料(作物秸稈、農(nóng)林廢棄物、生活垃圾、養(yǎng)殖業(yè)廢棄物等有機資源) 在缺氧或無氧條件下經(jīng)高溫裂解(一般<700 ℃)而產(chǎn)生的一種性質(zhì)穩(wěn)定、富含碳素(C%≥60%)、具有不同程度芳香化的固態(tài)物質(zhì)[8-11]。由于其具有固碳、吸附、持水、減小土壤容重、改善酸性土壤、提高作物產(chǎn)量等多種特性而越來越受到人們的關注[12-15]。目前，關于生物炭對稻田CH4排放影響的研究已有很多[13, 14, 16-18]，且大部分研究表明，生物炭施用對淹水灌溉稻田CH4有減排作用。在農(nóng)業(yè)水資源日益緊缺的形勢下，各種水稻節(jié)水灌溉技術已經(jīng)得到了大面積的推廣應用，且節(jié)水灌溉能夠顯著降低稻田CH4排放[4, 19-23]。節(jié)水灌溉的水分管理模式改變了稻田土壤環(huán)境效應，這勢必會影響生物炭施用對稻田CH4的減排效應。因此，生物炭施用對節(jié)水灌溉稻田甲烷排放的影響有待深入研究。本文基于田間試驗，研究了不同生物炭施用量條件下節(jié)水灌溉稻田CH4排放通量及排放量變化規(guī)律，分析了生物炭施用對節(jié)水灌溉水稻產(chǎn)量及灌溉水分生產(chǎn)率的影響。旨在更加全面評價節(jié)水灌溉稻田的環(huán)境效應，同時為實現(xiàn)稻田水土資源的可持續(xù)利用提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗條件

試驗地位于河海大學水文水資源與水利工程科學國家重點實驗室昆山試驗研究基地(34°63′ 21″ N ，121°05′22″ E)。試區(qū)屬亞熱帶南部季風氣候區(qū)，年平均氣溫15.5 ℃，年降雨量1 097.1 mm，年蒸發(fā)量1 365.9 mm，日照時數(shù)2 085.9 h，平均無霜期234 d。當?shù)亓晳T稻麥輪作，土壤為潴育型黃泥土，耕層土壤質(zhì)地為重壤土，0～18 cm土層土壤有機質(zhì)21.71 g/kg，全氮1.79 g/kg，全磷1.4 g/kg，全鉀20.86 g/kg，pH值7.4，0～30 cm土壤容重1.32 g/cm3。

1.2 試驗方法

試驗在無水層控制灌溉(C)條件下設置3個小麥秸稈生物炭施用水平，分別為對照0 t/hm2(A)、中等生物炭施用量20 t/hm2(B)和高生物炭施用量40 t/hm2(C)，共3個處理，每個處理設置3個重復。試驗在蒸滲儀中進行，每個蒸滲儀面積為5 m2(2.5 m×2 m)?？刂乒喔忍幚碓诜登嗥谔锩姹Ａ?0～30 mm薄水層，以后的各個生育期灌溉后稻田不建立水層，以根層土壤水分占飽和含水率60%～80%的組合為灌水控制指標[24]。試驗水稻品種為南粳46，株距13 cm，行距25 cm，每穴苗量為3～4株。2016年6月30日插秧，11月3日收割。施肥量和施肥時間按照當?shù)剞r(nóng)民習慣進行(如表1)。

1.3 氣體采樣及分析

試驗采用靜態(tài)箱原位采集氣樣[23, 25]，箱體用厚5 mm的PVC材料制成，包括中斷箱和頂箱2部分，高各為60 cm，底面積均為50 cm× 50 cm。中段箱頂部有密封用水槽，用于水稻生長后期加層。箱外包一層鋁箔，以減小采樣期間由于太陽輻射引起的箱內(nèi)溫度變化。頂箱頂部封閉，并打孔安裝溫度探頭(HOBO UX100-011)，箱側面接出采氣管線，采氣管箱內(nèi)外分別長約30 cm和1.5 m，箱外與帶有三通閥的60 mL塑料針筒相連。水稻插秧后第2日開始采集氣樣，每隔5 d采樣1次，施肥后加測，隔天取樣，取4次，取樣頻率為(施肥后第2、4、6、8天)，9月份以后取樣間隔為1周，取樣時間均為上午10∶00-11∶00，每隔10 min取一次氣，共取4次。氣體樣品采用Tedlar氣體采樣袋存儲、運輸，3天內(nèi)用Agilent 7890A氣相色譜儀(安捷倫科技有限公司)分析CH4濃度。CH4排放通量按照公式(1)計算，對水稻全生育期CH4排放通量進行內(nèi)插積分求和，即為水稻全生育期CH4排放總量。

表1 施肥時期及施肥量Tab.1 Time and amount of fertilization

(1)

式中：F為氣體排放通量，mg/(m2· h)；ρ為標準狀態(tài)下CH4的密度，其值為0.714 kg/m3；h為箱頂至田表水層的高度，m；T為取樣箱內(nèi)平均氣溫，℃；dC/dt為箱內(nèi)CH4濃度隨時間的變化率，mg/(m3· h)，由每組4個氣樣濃度值與對應的抽樣時刻0、10、20、30 min擬合直線的斜率決定。

1.4 其他觀測項目

在每個小區(qū)布置HOBO土壤水分、溫度自動測量系統(tǒng)，自動監(jiān)測稻田土壤水分與溫度(0.5 h一次)變化，田間有水層時通過預埋在田面的磚塊和豎尺讀取水層深度，根據(jù)土壤水分及田間水層變化確定是否灌水。采用水表測量灌溉水量。在水稻成熟后測定水稻產(chǎn)量。

2 結果與分析

2.1 生物炭施用對節(jié)水灌溉稻田CH4排放通量的影響

不同生物炭施用量條件下，節(jié)水灌溉稻田CH4排放規(guī)律基本一致(圖1)。在整個生育期內(nèi)，CH4排放主要集中在生育前期(DAT=40 d之前，DAT：date after transplantation)，CH4排放的兩個主要峰值均出現(xiàn)在這個階段。40DAT以后CH4排放一直處于較低狀態(tài)，雖仍有3次排放峰出現(xiàn)，但峰值遠小于前兩次峰值。并且生育期內(nèi)3次施肥除基肥外，2次追肥(蘗肥、穗肥)均引起了CH4排放高峰。

注：圖中箭頭分別表示施用基肥、蘗肥、穗肥圖1 不同生物炭施用量下節(jié)水灌溉稻田CH4排放通量動態(tài)變化Fig.1 Variation of CH4fluxes from paddy fields under saving-irrigation with different applications amount of biochar

從不同生物炭施用量對節(jié)水灌溉稻田CH4排放的影響來看，在20DAT之前，施用生物炭稻田CH4排放通量在大部分時段均大于對照處理，且高量生物炭施用量增加效果更加明顯。在這個時段，CA、CB與CC稻田CH4排放通量的均值分別為1.52、2.20、6.67 mg/(m2·h)，CB處理較CA處理增加30.9%，而CC處理則是CA處理的4.3倍。20DAT之后則相反，施用生物炭稻田CH4排放通量在大部分時段均要小于對照稻田。20DAT直到生育期末，CA、CB與CC稻田CH4排放通量的均值分別為3.63、2.02和2.22 mg/(m2·h)，CB與CC處理分別較CA處理降低44.4%與38.8%。

稻田兩次主要排放峰值均出現(xiàn)在水稻分蘗中期之前。CB、CC處理第一個CH4主要排放峰出現(xiàn)在蘗肥施用后的第4天[兩者峰值分別為7.08、24.73 mg/(m2·h)]，CA處理則出現(xiàn)在第6天[16.67 mg/(m2·h)]。三者第二個CH4主要排放峰在水稻移栽后第35天同時達到，CB、CC處理第二個CH4主要排放峰值分別為11.63、8.53 mg/(m2·h)，分別較CA處理[18.71 mg/(m2·h)]低37.8% 與54.4%。

本研究與已有研究結果基本一致[13, 26]，生物炭施用在水稻生長前期促進了稻田甲烷排放，而在后期大部分時段均降低了甲烷排放。生物炭施入土壤后，可以提高稻田土壤有機質(zhì)的含量，尤其在水稻生育前期[27]，這為產(chǎn)甲烷菌提供了豐富的底物[9]，從而促進了水稻生育前期CH4的排放。在水稻生長后期，由于生物炭的施用會增加土壤的通氣性和孔隙度，從而提高甲烷氧化菌的活性[28]，增強土壤的氧化能力[29]，再加上其本身的吸附作用，這都會在一定程度上抑制CH4的排放。此外，生物炭的添加可以提高土壤的pH值，從而影響產(chǎn)甲烷菌的活性[18]，這可能會對CH4的產(chǎn)生有一定的抑制作用。

本研究結果中甲烷排放通量范圍為0.15～24.73 mg/(m2·h)，這較侯會靜[19]的結果相比偏大，這主要與本試驗田于2014年施用了有機肥有關，而有機肥施用能夠促進稻田甲烷排放[30-32]。

2.2 CH4累積排放量

圖2為不同處理稻田CH4累積排放量的變化。在40DAT之前，稻田CH4排放累積量增長較快，之后增長速度變緩，且各處理稻田CH4累積排放量可用公式y(tǒng)=aln(x)+b進行擬合。在水稻整個生育期內(nèi)CB處理稻田CH4累積排放量均要小于其他兩種處理。在移栽后70 d之前，CC處理CH4累積排放量大于CA處理，70DAT之后小于CA處理。這與高量生物炭施用量明顯增大了稻田前期CH4排放，而降低了后期CH4排放有關。從水稻整個生育期來看，三種處理稻田水稻全生育期CH4累積排放量分別為7.56、5.31、7.08 g/m2(CA、CB、CC)，CB與CC處理分別較CA處理降低了29.8% 與6.3%。由此可以看出，生物炭施用能夠降低稻田CH4排放量，且減排效果隨著生物炭施用量的增加呈現(xiàn)先增加后降低的現(xiàn)象。本試驗中，中等生物炭施用量對節(jié)水灌溉稻田甲烷排放的抑制效果最為明顯，這與Xu等[33]、Liu等[34]的結論基本一致。

圖2 不同處理稻田CH4累積排放量Fig.2 CH4cumulativeemissions from paddy fields with different treatments

2.3 生物炭施用對節(jié)水灌溉水稻產(chǎn)量及灌溉水分生產(chǎn)率的影響

對于不同的農(nóng)田管理模式，作物產(chǎn)量始終是評判其能否推廣利用的重要指標之一。大量研究表明，生物炭施用對作物具有增產(chǎn)功效[14, 35-37]，也有部分高量生物炭施用會降低作物產(chǎn)量甚至減產(chǎn)[38, 39]。在本試驗中，CB、CC處理水稻產(chǎn)量分別為8 070 kg/hm21與8 550 kg/hm2，分別較CA(7 380 kg/hm2)處理提高了9.3%與15.9%(表2)。同時，生物炭施用均提高了灌溉水分生產(chǎn)率，CB、CC稻田灌溉水分生產(chǎn)率分別較CA稻田提高了15.1%與19.0%。

表2 不同處理水稻產(chǎn)量及灌溉水分生產(chǎn)率Tab.2 Rice yields and irrigation water productivity

生物炭的添加可以增加土壤有機質(zhì)的含量[40]，提高耕作土壤中的營養(yǎng)元素總量和作物可利用態(tài)含量[11]，其具有的吸附特性可以減少土壤營養(yǎng)元素的淋失[38]，這都會對提升土壤肥力產(chǎn)生積極影響，從而提高作物產(chǎn)量。

3 討 論

目前，關于生物炭對CH4排放影響的研究已有很多，但不同研究結果之間存在差異。秦曉波等[12]在廣東省惠州市農(nóng)業(yè)科學研究所國家水稻品種區(qū)試驗田的研究表明，相對于對照處理，施用生物炭(5、10、20 t/hm2)均對CH4的排放產(chǎn)生了抑制作用。 Kang等[41]針對韓國稻田的研究表明，施用生物炭減少了稻田CH4的排放。郭艷亮等[9]、李松等[13]所做試驗也均表明生物炭施用對稻田CH4排放有抑制作用，并分析其原因可能是生物炭改善了土壤的通氣狀況，破壞了厭氧環(huán)境，降低了產(chǎn)甲烷菌的活性，提高了甲烷氧化菌的活性。與此同時， Zhang等[26]在江蘇宜興的研究結果表明，生物炭的施用增加了稻田CH4排放。賈俊香等[42]、Castaldi等[43]的研究結果也均表明了生物炭對CH4排放不同程度的促進作用，原因可能是生物炭的添加為產(chǎn)甲烷菌提供了豐富的基質(zhì)。在本試驗中，不同的生物炭添加量(20與40 t/hm2)均對節(jié)水灌溉稻田CH4排放有抑制作用。相較不施用生物炭處理，中量及高量生物炭施用的節(jié)水灌溉稻田CH4排放量分別減少了29.8%與6.3%，中量生物炭施用對節(jié)水灌溉稻田CH4的減排作用更大。CH4的產(chǎn)生與排放受多種因素的影響，氣候、土壤類型、水分管理方式、生物炭原材料及制備條件、生物炭添加量等[13, 14, 27]，不同的試驗條件可能是導致生物炭施用對稻田CH4排放影響的研究結果不同的原因。

4 結 語

(1)在水稻移栽后20d之前，施用生物炭增加了節(jié)水灌溉稻田CH4排放通量，且高量生物炭施用量稻田的增加效果更明顯，在這個時段內(nèi)，中量生物炭處理稻田CH4平均排放通量較對照處理稻田增加30.9%，而高量生物炭處理稻田CH4平均排放通量則是對照處理稻田的4.3倍。水稻移栽20d之后生物炭施用均降低了節(jié)水灌溉稻田CH4排放通量，20DAT直到生育期末，中量與高量生物炭施用處理稻田CH4平均排放通量分別較對照處理稻田降低44.4%與38.8%。

(2)生物炭施用能夠降低節(jié)水灌溉稻田CH4累積排放量，中量生物炭施用量對稻田CH4的減排效果更顯著；生物炭施用節(jié)水灌溉稻田CH4排放累積過程均可用對數(shù)函數(shù)進行擬合。中量與高量生物炭施用稻田水稻全生育期CH4累積排放量分別較對照處理稻田降低29.8%與6.3%。

(3)節(jié)水灌溉稻田施用生物炭在節(jié)水的同時，提高了水稻產(chǎn)量與灌溉水分生產(chǎn)率。中量與高量生物炭施用稻田水稻產(chǎn)量分別較對照處理提高了9.3%與15.9%，灌溉水分生產(chǎn)率分別增加了15.1%與19.0%.

[1] International Panel on Climate Change (IPCC). Climate change, 2013.

[2] 張 遠, 李 穎, 王毅勇,等. 三江平原稻田甲烷排放的模擬與估算[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2011,27(8):293-298.

[3] Hadi A, Inubushi K, Yagi K. Effect of water management on greenhouse gas emissions and microbial properties of paddy soils in Japan and Indonesia[J]. Paddy and Water Environment, 2010,8(4):319-324.

[4] 傅志強, 龍 攀, 劉依依, 等. 水氮組合模式對雙季稻甲烷和氧化亞氮排放的影響[J]. 環(huán)境科學, 2015,36(9):3 365-3 372.

[5] 曹 娜, 王 睿, 廖婷婷, 等. 厭氧條件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征[J]. 環(huán)境科學, 2015,36(6):3 373-3 382.

[6] Khan S, Chao C, Waqas M, et al. Sewage sludge biochar influence upon rice (Oryza sativa L) yield, metal bioaccumulation and greenhouse gas emissions from acidic paddy soil[J]. Environmental Science &Technology, 2013,47(15):8 624-8 632.

[7] Liang KM, Zhong XH, Huang NR, et al. Grain yield, water productivity and CH4emission of irrigated rice in response to water management in south China[J]. Agricultural Water Management, 2016,163:319-331.

[8] 李帥霖, 王 霞, 王 朔, 等. 生物炭施用方式及用量對土壤水分入滲與蒸發(fā)的影響[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2016,32(14):135-144.

[9] 郭艷亮, 王丹丹, 鄭紀勇, 等. 生物炭添加對半干旱地區(qū)土壤溫室氣體排放的影響[J]. 環(huán)境科學, 2015,36(9):3 393-3 400.

[10] 陳 威, 胡學玉, 陸海楠. 生物炭輸入對土壤本體有機碳礦化的影響[J]. 環(huán)境科學, 2015,36(6):2 300-2 305.

[11] 王 欣, 尹帶霞, 鳳 張, 等. 生物炭對土壤肥力與環(huán)境質(zhì)量的影響機制與風險解析[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2015,31(4):248-57.

[12] 秦曉波, 李玉娥, Wang Hong, 等. 生物質(zhì)炭添加對華南雙季稻田碳排放強度的影響[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2015,31(5):226-234.

[13] 李 松, 李海麗, 方曉波, 等. 生物質(zhì)炭輸入減少稻田痕量溫室氣體排放[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2014,30(21):234-240.

[14] 蔣 晨, 麻培俠, 胡保國, 等. 生物質(zhì)炭還田對稻田甲烷的減排效果[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2013,29(15):184-91.

[15] 王艷陽, 魏永霞, 孫繼鵬, 等. 不同生物炭施加量的土壤水分入滲及其分布特性[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2016,32(8):113-119.

[16] Zhang B, Liu X, Pan G, et al. Changes in soil properties, yield and trace gas emission from a paddy after biochar amendment in two consecutive rice growing cycles[J]. Scientia Agricultura Sinica, 2012,45(23):4 844-4 853.

[17] Zhang AF, Cui LQ, Pan GX, et al. Effect of biochar amendment on yield and methane and nitrous oxide emissions from a rice paddy from Tai Lake plain, China[J]. Agriculture, Ecosystems &Environment, 2010,139(4):469-475.

[18] Qin XB, Li YE, Wang H, et al. Long-term effect of biochar application on yield-scaled greenhouse gas emissions in a rice paddy cropping system: A four-year case study in south China[J]. The Science of the total environment, 2016,569:1 390-1 401.

[19] 侯會靜, 楊士紅, 徐俊增. 控制灌溉稻田CH4排放的影響因子分析[J]. 節(jié)水灌溉, 2016,(8):70-75.

[20] Yang SH, Peng SZ, Xu JZ, et al. Methane and nitrous oxide emissions from paddy field as affected by water-saving irrigation[J]. Physics and Chemistry of the Earth, 2012,53:30-37.

[21] Hou HJ, Peng SZ, Xu JZ, et al. Seasonal variations of CH4and N2O emissions in response to water management of paddy fields located in Southeast China[J]. Chemosphere, 2012,89(7):884-892.

[22] 王孟雪, 張忠學, 呂純波, 等. 不同灌溉模式下寒地稻田CH4和N2O排放及溫室效應研究[J]. 水土保持研究, 2016,23(2):95-100.

[23] Riya S, Katayama M, Takahashi E, et al. Mitigation of greenhouse gas emissions by water management in a forage rice paddy field supplemented with dry-thermophilic anaerobic digestion residue[J]. WaterAir and Soil Pollution, 2014,225(9):2 118.

[24] 楊士紅, 彭世彰, 徐俊增, 等. 不同水氮管理下稻田氨揮發(fā)損失特征及模擬[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2012,28(11):99-104.

[25] 彭世彰, 和玉璞, 楊士紅, 等. 控制灌溉稻田的甲烷減排效果[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報, 2013,29(8):100-107.

[26] Zhang AF, Bian RJ, Pan GX, et al. Effects of biochar amendment on soil quality, crop yield and greenhouse gas emission in a Chinese rice paddy: A field study of 2 consecutive rice growing cycles[J]. Field Crops Research, 2012,127:153-160.

[27] Wang JY, Pan XJ, Liu YL, et al. Effects of biochar amendment in two soils on greenhouse gas emissions and crop production[J]. Plant Soil, 2012,360(1):287-298.

[28] Troy SM, Lawlor PG, O' Flynn CJ, et al. Impact of biochar addition to soil on greenhouse gas emissions following pig manure application[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2013,60:173-181.

[29] Spokas KA, Koskinen WC, Baker JM, et al. Impacts of woodchip biochar additions on greenhouse gas production and sorption/degradation of two herbicides in a Minnesota soil[J]. Chemosphere, 2009,77(4):574-581.

[30] 劉紅江, 郭 智, 張麗萍, 等. 有機-無機肥不同配施比例對稻季 CH4和N2O 排放的影響[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 2016,25(5):808-814.

[31] 郭騰飛, 梁國慶, 周 衛(wèi), 等. 施肥對稻田溫室氣體排放及土壤養(yǎng)分的影響[J]. 植物營養(yǎng)與肥料學報, 2016, 22(2):337-245.

[32] Zhao Z, Yue YB, Sha ZM, et al. Assessing impacts of alternative fertilizer management practices on both nitrogen loading and greenhouse gas emissions in rice cultivation[J]. Atmospheric Environment, 2015,119:393-401.

[33] Zhao X, Wang JW, Wang SQ, et al. Successive straw biochar application as a strategy to sequester carbon and improve fertility: A pot experiment with two rice/wheat rotations in paddy soil[J]. Plant and Soil, 2014,378(1):279-294.

[34] Liu JY, Shen JL, Li Y, et al. Effects of biochar amendment on the net greenhouse gas emission and greenhouse gas intensity in a Chinese double rice cropping system[J]. European Journal of Soil Biology, 2014,65:30-39.

[35] 孫愛華, 華 信, 葉曉思, 等. 施加生物炭對節(jié)水灌溉水稻生長特征及產(chǎn)量影響[J]. 節(jié)水灌溉, 2016,(6):6-9.

[36] Akhtar SS, Li G, Andersen MN,et al. Biochar enhances yield and quality of tomato under reduced irrigation[J]. Agricultural Water Management, 2014,138:37-44.

[37] Zhang DX, Pan GX, Wu G, et al. Biochar helps enhance maize productivity and reduce greenhouse gas emissions under balanced fertilization in a rainfed low fertility inceptisol[J]. Chemosphere, 2016,142:106-113.

[38] 劉 超, 魏永霞. 秸稈生物炭對寒地黑土區(qū)玉米生長發(fā)育及耗水規(guī)律的影響[J]. 中國農(nóng)村水利水電, 2015,(4):5-8.

[39] 車艷朋, 魏永霞. 生物炭對黑土區(qū)大豆節(jié)水增產(chǎn)及土壤肥力影響研究[J]. 中國農(nóng)村水利水電, 2016,(1):55-58.

[40] 勾芒芒, 屈忠義, 楊 曉, 等. 生物炭對砂壤土節(jié)水保肥及番茄產(chǎn)量的影響研究[J]. 農(nóng)業(yè)機械學報, 2014,45(1):137-142.

[41] Kang SW, Park JW, Seo DC, et al. Effect of biochar application on rice yield and greenhouse gas emission under different nutrient conditions from paddy soil[J]. Journal of Environmental Engineering, 2016,142(10):04016046.

[42] 賈俊香, 熊正琴. 秸稈生物炭對菜地N2O、CO2與CH4排放及土壤化學性質(zhì)的影響[J]. 生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學報, 2016,32(2):283-288.

[43] Castaldi S, Riondino M, Baronti S, et al. Impact of biochar application to a Mediterranean wheat crop on soil microbial activity and greenhouse gas fluxes[J]. Chemosphere, 2011,85(9):1 464-1 471.