祝紅英，時(shí) 瑋，朱志賢

(1.上海市電視中等專業(yè)學(xué)校，上海200050；2.北京交通大學(xué)電氣工程學(xué)院，北京100044)

關(guān)于鋰離子電池健康狀態(tài)預(yù)測(cè)方法的研究進(jìn)展

祝紅英1，時(shí) 瑋2，朱志賢2

(1.上海市電視中等專業(yè)學(xué)校，上海200050；2.北京交通大學(xué)電氣工程學(xué)院，北京100044)

鋰離子電池壽命對(duì)于實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要，研究其壽命影響因素，并進(jìn)行精準(zhǔn)壽命預(yù)測(cè)，對(duì)于提升電池組使用可靠性和降低電池組成本具有重要的意義。立足應(yīng)用，簡(jiǎn)要分析了電池性能衰退機(jī)理，重點(diǎn)綜述了預(yù)測(cè)電池日歷壽命和循環(huán)壽命方法的研究進(jìn)展。還對(duì)電池壽命測(cè)試和電池全壽命周期性能估計(jì)中的關(guān)鍵問(wèn)題和研究方向進(jìn)行了探討。

電池儲(chǔ)能；容量衰退；健康狀態(tài)；預(yù)測(cè)方法

Abstract:The lifespan was a critical parameter for lithium ion battery.It was of great importance to investigate its influencing factors and develop accurate prediction methods for safe and economical applications of lithium ion batteries.The degradation mechanism,particularly the methods reported to predict the state of health of lithium-ion batteries were summarized from the perspective of battery management and applications.Finally,the research directions of testing and life cycle performance estimation were further discussed.

Key words:battery energy storage;capacity fading;state of health;prediction methods

電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)是直接在電能和化學(xué)能之間進(jìn)行轉(zhuǎn)換，具有效率高、響應(yīng)較快等優(yōu)勢(shì)，能較好地解決新能源發(fā)電的波動(dòng)性和隨機(jī)性，實(shí)現(xiàn)電網(wǎng)削峰填谷和平滑穩(wěn)定輸出，顯著提升電網(wǎng)安全可靠性，在新能源領(lǐng)域尤其是風(fēng)光電站、智能電網(wǎng)領(lǐng)域已經(jīng)獲得了高度重視。截止到2015年底，中國(guó)各類電化學(xué)儲(chǔ)能裝機(jī)量占比統(tǒng)計(jì)表明：鋰離子電池儲(chǔ)能在中國(guó)電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域占比達(dá)66%，并且未來(lái)增長(zhǎng)勢(shì)頭迅猛。

雖然在新能源發(fā)電領(lǐng)域，甚至配電網(wǎng)及用戶側(cè)，電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)備受矚目，但是電化學(xué)儲(chǔ)能尤其是鋰離子電池為核心的儲(chǔ)能技術(shù)仍存在眾多問(wèn)題，主要有如下三個(gè)方面：

電池本體方面：目前鋰離子電池的電化學(xué)性能、壽命、成本三者綜合指標(biāo)仍不能滿足大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用需求；針對(duì)電網(wǎng)復(fù)雜的實(shí)際運(yùn)行環(huán)境，要求儲(chǔ)能電池全壽命周期內(nèi)持續(xù)保持穩(wěn)定的電化學(xué)性能，然而電池體系部件多、系統(tǒng)復(fù)雜，長(zhǎng)期穩(wěn)定對(duì)于電池本身就是巨大挑戰(zhàn)；更重要的是實(shí)際使用過(guò)程中長(zhǎng)期安全可靠是大容量鋰離子電池在電網(wǎng)中大規(guī)模廣泛應(yīng)用的前提?；诨瘜W(xué)反應(yīng)的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)在實(shí)際運(yùn)行環(huán)境下具有安全隱患嚴(yán)重以及穩(wěn)定性不足等突出問(wèn)題，已成為當(dāng)下新能源發(fā)電技術(shù)持續(xù)推廣的技術(shù)瓶頸。

電池管理方面：雖然可以通過(guò)電池管理系統(tǒng)對(duì)電壓、電流和溫度進(jìn)行實(shí)時(shí)在線檢測(cè)，但是電池的性能卻同時(shí)受到來(lái)自電學(xué)、熱力學(xué)和電化學(xué)等多種學(xué)科因素的影響，增加了電池管理系統(tǒng)在線精準(zhǔn)估算電池健康狀態(tài)及其工作特性的復(fù)雜程度；同時(shí)，影響電池組壽命的因素眾多，且互相干擾，容易引起電池系統(tǒng)處于邊界工作溫度和邊界充放電工況，造成電化學(xué)性能嚴(yán)重衰變，甚至出現(xiàn)過(guò)熱或過(guò)充放等濫用狀況。如果缺乏有效的熱管理和功率控制，尤其在大容量鋰離子電池中散熱不暢時(shí)，極易產(chǎn)生較大的溫度梯度，使得電池組的性能進(jìn)一步惡化，嚴(yán)重情況會(huì)導(dǎo)致電池?zé)崾Э?，發(fā)生安全事故；再者，由于制造加工技術(shù)造成電芯一致性方面或多或少存在一定的差異，由大量電芯串并聯(lián)組成電池組的性能將取決于能量和倍率性能差異較大的某個(gè)單體或某個(gè)串聯(lián)支路，并且使用過(guò)程中差異可能會(huì)被進(jìn)一步放大，直至電池失效甚至造成安全事故。上述三方面問(wèn)題對(duì)于開(kāi)發(fā)高效可靠的電池管理技術(shù)造成了不小的難度。

儲(chǔ)能應(yīng)用方面：電網(wǎng)實(shí)際運(yùn)行工況復(fù)雜，需要儲(chǔ)能電池能實(shí)現(xiàn)電網(wǎng)削峰填谷、輔助調(diào)頻應(yīng)用、平滑輸出和發(fā)電計(jì)劃跟蹤等功能。同時(shí)要求大規(guī)模儲(chǔ)能電池長(zhǎng)期安全可靠，并且具有一定的經(jīng)濟(jì)性，也就是儲(chǔ)能系統(tǒng)的成本也是重要的指標(biāo)。除了從材料和電池加工技術(shù)方面降低儲(chǔ)能電池的成本，延長(zhǎng)使用壽命也是顯著提升儲(chǔ)能電池經(jīng)濟(jì)性的重要舉措。

本文涉及電池衰退機(jī)理和壽命狀態(tài)估計(jì)兩個(gè)方面，尤其對(duì)電池健康狀態(tài)估算方法的研究進(jìn)展進(jìn)行了總結(jié)，為電網(wǎng)應(yīng)用中提升儲(chǔ)能電池的使用效能和延長(zhǎng)電池循環(huán)壽命提供參考。

1 電池性能衰退機(jī)理

隨著電池制造工藝的逐步成熟，工藝技術(shù)對(duì)于電池的影響越來(lái)越不明顯。鋰離子電池循環(huán)性能更多取決于材料本身，以及電池結(jié)構(gòu)和界面的穩(wěn)定性。由于電池部件復(fù)雜，并存在電極材料與電解質(zhì)之間反應(yīng)形成的固液界面，甚至固液氣多相界面，界面存在使用過(guò)程中不斷破壞和自修復(fù)特性，同時(shí)伴隨大量的副反應(yīng)。如果能夠穩(wěn)定界面結(jié)構(gòu)與組分，并消除界面副反應(yīng)，理論上將可實(shí)現(xiàn)電池的長(zhǎng)壽命。但實(shí)際上鋰離子電池中界面一直存在反復(fù)破壞和修復(fù)，以及副反應(yīng)始終會(huì)發(fā)生，并且受工作溫度、工作荷電態(tài)等多種因素影響。對(duì)于引起電池衰退的大致機(jī)理總結(jié)如下幾個(gè)方面[1]：(1)嵌脫鋰過(guò)程中電極材料晶格反復(fù)膨脹收縮，進(jìn)而引起材料結(jié)構(gòu)及形貌改變，性能衰變；(2)由于物理或化學(xué)作用，導(dǎo)致電極材料分解、剝落或腐蝕，造成活性材料量減少；(3)電極表界面固體電解質(zhì)膜反復(fù)破壞和修復(fù)，導(dǎo)致膜增厚，阻抗增加；(4)電解液在電極界面電化學(xué)分解，引起導(dǎo)電性下降和阻抗增加，甚至電池干涸；(5)由于負(fù)極析鋰并與電解質(zhì)發(fā)生副反應(yīng)，形成界面膜和產(chǎn)生“死鋰”，導(dǎo)致活性鋰離子被消耗；(6)界面修復(fù)和副反應(yīng)產(chǎn)氣，形成固液氣隔離界面，粘結(jié)劑性能下降，集流體腐蝕等均引起電池阻抗增加；(7)電池制造過(guò)程中帶來(lái)的電極壓實(shí)密度、活性材料分布、散熱效果等差異化，對(duì)電池性能長(zhǎng)期穩(wěn)定發(fā)揮具有顯著影響。

2 電池健康狀態(tài)估計(jì)

從上述電池衰變機(jī)理分析可知，電池在使用過(guò)程中注定會(huì)發(fā)生性能變化，因此電池的狀態(tài)和預(yù)測(cè)方法對(duì)于電網(wǎng)中長(zhǎng)期安全可靠試用至關(guān)重要。電池管理系統(tǒng)(BMS)中采用電池健康狀態(tài)(SOH)衡量單體或整組電池的性能狀況，定義初始出廠時(shí)電池的SOH為100%，隨著循環(huán)次數(shù)和工作時(shí)間電池健康狀態(tài)逐漸衰變情況用百分?jǐn)?shù)表示。電池壽命狀態(tài)評(píng)估是基于電池測(cè)試方法和測(cè)試數(shù)據(jù)，結(jié)合電池材料的衰退機(jī)理，建立與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)吻合度高的衰減模型，從而對(duì)電池健康狀態(tài)和壽命進(jìn)行精準(zhǔn)預(yù)測(cè)。主要采用電池內(nèi)阻或阻抗、充放電容量或充放電能量、倍率、循環(huán)次數(shù)等重要參數(shù)進(jìn)行壽命狀態(tài)評(píng)估，可以使用單一參數(shù)，也可以利用多個(gè)參數(shù)進(jìn)行綜合評(píng)判。

2.1 dQ/dV或dV/dQ曲線分析法

充放電曲線是電池最常見(jiàn)的性能特性圖，對(duì)充放電曲線進(jìn)行簡(jiǎn)單變化，如差分容量dQ/dV或差分電壓dV/dQ，均能一定程度上反應(yīng)電池的健康狀態(tài)。Dubarry和Liaw等[2－4]采用差分容量曲線較為直觀地反映了電極活性材料中鋰離子被消耗情況，并由此建立了電池衰退診斷和預(yù)測(cè)模型。他們認(rèn)為全電池的差分容量曲線的任何變化都源自于正極和負(fù)極性能的改變，該方法模擬了正極材料在充電末期和放電終期、負(fù)極材料在放電末期和充電終期時(shí)材料活性衰退、鋰離子損耗和電池阻抗變化對(duì)于全電池充放電容量和容量增量的影響，該結(jié)果對(duì)于研究電池健康狀態(tài)精準(zhǔn)評(píng)估方法具有重要的參考意義。Bloom等[5]利用差分電壓法分析了鋰離子電池性能衰退情況，充放電過(guò)程中的相變由dV/dQ曲線的峰值表示，相平衡用dQ/dV曲線的峰值表示。

精準(zhǔn)的半電池健康狀態(tài)模型對(duì)于全電池的衰退因素分析和壽命預(yù)測(cè)至關(guān)重要。Kassem等[6]通過(guò)差分電壓dV/dQ曲線分析了8 Ah LiFePO4電池的日歷壽命衰退機(jī)制，發(fā)現(xiàn)引起電池容量衰退的因素主要是充電末期電池處于相對(duì)較高的電壓，此時(shí)易造成電解質(zhì)分解和界面成膜。Honkura等[7]報(bào)道了電池剩余容量預(yù)測(cè)法，結(jié)合半電池和全電池的差分電壓曲線，辨識(shí)出正極質(zhì)量、負(fù)極質(zhì)量、正極未使用容量、負(fù)極未使用容量，以及正負(fù)極活性物質(zhì)各自的質(zhì)量比容量，再求得鋰離子的損失量，由此得到電池SOH狀態(tài)。經(jīng)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)驗(yàn)證，剩余容量預(yù)測(cè)法的預(yù)測(cè)精度高于t1/2。

2.2 等效電路模型參數(shù)法

Dai等人[8]建立了電池內(nèi)阻與倍率、充放電深度、工作環(huán)境的關(guān)系圖譜，利用等效電路模型擬合出電池循環(huán)過(guò)程中動(dòng)態(tài)內(nèi)阻，進(jìn)而簡(jiǎn)化出阻抗大小與SOH之間的關(guān)聯(lián)；對(duì)內(nèi)阻與充放電工況的關(guān)系圖譜進(jìn)行線性插值處理，獲得壽命起始和壽命終止的內(nèi)阻值，也即SOH狀態(tài)參數(shù)。而Remmlinger等[9]采用線性最小二乘法對(duì)電池等效電路模型進(jìn)行擬合，所得的內(nèi)阻值用于電池SOH估算，同時(shí)考慮了溫度因素對(duì)該方法預(yù)測(cè)精度的影響。

2.3 電化學(xué)阻抗譜法

電化學(xué)反應(yīng)涉及電子和離子輸運(yùn)、交換等多步驟過(guò)程，各個(gè)步驟反應(yīng)快慢可以通過(guò)電化學(xué)阻抗譜(EIS)技術(shù)進(jìn)行表征和研究。Abraham等[10]利用電化學(xué)阻抗技術(shù)分析了引起電池性能衰退和SOH變化的主要原因，并建立了鋰離子電池診斷的測(cè)試流程：首先對(duì)被測(cè)電池進(jìn)行加速老化實(shí)驗(yàn)，然后拆解電池取出電極材料，分析其形貌、晶體結(jié)構(gòu)、阻抗等材料物理化學(xué)特性變化情況，并結(jié)合加速老化實(shí)驗(yàn)所獲得容量循環(huán)曲線和功率衰變情況，推導(dǎo)出各個(gè)衰退階段的SOH。Shim等研究了不同老化階段正負(fù)極活性材料的衰變程度，采用交流阻抗譜，對(duì)不同老化階段的全電池和半電池分析發(fā)現(xiàn)：正極的阻抗增加明顯快于負(fù)極，阻抗譜中頻階段阻抗對(duì)應(yīng)的電荷轉(zhuǎn)移速率的衰退趨勢(shì)與電池容量衰退情況相似。他們將老化過(guò)程大致分成三個(gè)階段：其中兩個(gè)階段正極的SOH狀態(tài)變化穩(wěn)定，另一個(gè)階段正極衰退明顯加快，然而各個(gè)階段負(fù)極的性能變化對(duì)于SOH估計(jì)影響不大，原因可能在于負(fù)極的容量衰退主要是副反應(yīng)的生成物堵塞材料空隙，電極材料逐漸失去活性，該過(guò)程相對(duì)緩慢平穩(wěn)。

2.4 擴(kuò)散系數(shù)分析法

鋰離子在電極材料中擴(kuò)散速度會(huì)顯著地影響活性物質(zhì)利用率(也就是比容量)，以及材料和電池充放電倍率能力。González等[11]以 50 Ah BYD LiFePO4電池為研究對(duì)象，建立了包含總充放電容量、時(shí)間和溫度的電池壽命模型。實(shí)際可用容量Cav的函數(shù)表達(dá)式為：Cav=C0×CCF，其中容量校正系數(shù)CCF=1－[f1(Cth，T)+f2(t，T)]，式中：f1與循環(huán)過(guò)程中充放電總?cè)萘緾th和工作溫度T相關(guān)，f2與日歷壽命時(shí)間t和工作溫度T相關(guān)。

Bindner等人結(jié)合電池歷史循環(huán)數(shù)據(jù)和健康狀態(tài)，綜合分析并建立了電池的壽命模型，其總充放電容量模型為throughput=Average{(EnomDODi)×CF,i}X→Y，式中：Enom表示電池額定容量，DOD為放電深度，CF,i表示DOD為i時(shí)電池壽命終止的循環(huán)次數(shù)，X和Y表示電池實(shí)際工作所經(jīng)歷的各個(gè)放電區(qū)間。該模型主要基于電池在不同放電深度下的總充放電容量，其估計(jì)誤差大約為10%～15%。

2.5 其它SOH參數(shù)評(píng)估法

Bhangu等報(bào)道了擴(kuò)展卡爾曼濾波辨識(shí)等效電路模型，利用電池電容Cbulk參數(shù)推導(dǎo)SOH的估計(jì)值。Singh等利用模糊控制技術(shù)對(duì)電化學(xué)阻抗譜進(jìn)行分析，獲到鋰離子電池的荷電狀態(tài)(SOC)和SOH值。Coleman等[12]利用雙脈沖放電的電壓響應(yīng)曲線，研究電壓變化量與電池循環(huán)壽命和SOH衰變規(guī)律。脈沖的極化曲線參數(shù)能較好地用于估算電池的SOC和SOH，其中第一個(gè)放電脈沖后的恢復(fù)電壓Vmax、ΔV2以及極化時(shí)間常數(shù)用來(lái)作為SOH的判斷依據(jù)。另外，Kim[13]使用雙滑模觀測(cè)器估計(jì)了鋰離子電池的SOH值，雙滑模觀測(cè)器由電池快速檢測(cè)單元和慢速檢測(cè)單元組成，分別對(duì)應(yīng)電池SOC、極化電壓和端電壓等參數(shù)的快速檢測(cè)和容量衰退量、阻抗變化量的慢速檢測(cè)，用它可以分別得出電池容量和電池阻抗。經(jīng)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)驗(yàn)證表明，雙滑模觀測(cè)器在跟蹤電池容量衰退量時(shí)魯棒性良好。Hu等[14]使用同樣的快速和慢速的雙滑模觀測(cè)器，并結(jié)合擴(kuò)展卡爾曼濾波法估計(jì)了電池的SOC和SOH值。

此外，Schmidt等[15]還提出了基于集總參數(shù)模型的電池容量衰退量和功率衰退量的SOH估計(jì)方法，其中正極的孔隙率和電解液的電導(dǎo)率可由SOC、dSOC/dt、電池溫度T、dT/dt和電池過(guò)電勢(shì)UOV計(jì)算得出，由此建立了電極孔隙率、電池容量、電解液電導(dǎo)率與電池性能衰變之間關(guān)系。Chiang等[16]采用自適應(yīng)控制技術(shù)，通過(guò)等效電路模型在線估計(jì)電池內(nèi)阻和電池開(kāi)路電壓值，進(jìn)而估算出電池的SOC和SOH。也有文獻(xiàn)報(bào)道利用Dempster-Shafer理論[17]，利用電池衰退歷史數(shù)據(jù)進(jìn)行外推，進(jìn)行未來(lái)衰退量預(yù)測(cè)；再利用貝葉斯蒙特卡洛法，更新衰退量模型中的估計(jì)參數(shù)。所采用的歷史數(shù)據(jù)量越大，該方法對(duì)于SOH的估計(jì)精度越高。Eddahech等人[18]采用遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法，預(yù)測(cè)循環(huán)過(guò)程中內(nèi)阻變化和容量的衰退量，獲得了精度較高的估計(jì)結(jié)果。

為進(jìn)一步提高估算精度，Andre[19]和Kim等人[20]采用較為復(fù)雜的雙卡爾曼濾波算法，對(duì)單體電芯或電池組建立模型和參數(shù)估計(jì)，獲得SOC、容量和內(nèi)阻等目標(biāo)值；再結(jié)合支持向量回歸或Hamming神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，提升電池模型參數(shù)和SOH估計(jì)精度。其它報(bào)道的SOH估算方法有線性變參數(shù)模型[21]、粒子濾波法[22]、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)法[23]等。

上述報(bào)道的多種SOH預(yù)測(cè)方法各有特色?；谌姵睾桶腚姵氐牟罘蛛妷骸⒉罘秩萘?、電化學(xué)交流阻抗譜、擴(kuò)散系數(shù)等預(yù)測(cè)方法能夠較高精度地得到電池內(nèi)部的老化狀態(tài)，但需要利用電池日歷壽命和循環(huán)壽命數(shù)據(jù)建立電池壽命模型，然而老化試驗(yàn)的測(cè)試成本和時(shí)間都相當(dāng)可觀。利用擴(kuò)展卡爾曼濾波、自適應(yīng)控制、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等在線參數(shù)估算手段雖然可以得到精度較高的SOC值，但SOH的估計(jì)精度較低，原因在于估算所使用的參數(shù)例如內(nèi)阻、極化或容量等能較好地代表電池壽命狀態(tài)，但不能全面反映電池的健康狀態(tài)?？梢?jiàn)，對(duì)反映電池重要特性的健康狀態(tài)SOH進(jìn)行精準(zhǔn)預(yù)測(cè)仍然是電池管理技術(shù)研究的難題，亟待進(jìn)一步完善與創(chuàng)新電池測(cè)試技術(shù)和分析評(píng)估方法，建立更精準(zhǔn)反映電池健康狀態(tài)的模型。

3 總結(jié)與展望

本文對(duì)電池衰退機(jī)理，尤其對(duì)報(bào)道的電池壽命狀態(tài)估計(jì)方法進(jìn)行了梳理和總結(jié)，討論了鋰離子電池在全生命周期中的參數(shù)辨識(shí)、狀態(tài)監(jiān)控、充放電功率控制及溫度場(chǎng)控制對(duì)于電池健康狀態(tài)SOH預(yù)測(cè)的影響。隨著新型儲(chǔ)能材料的開(kāi)發(fā)和電池加工制作技術(shù)的進(jìn)步，單體電池的電化學(xué)性能已經(jīng)取得了顯著提升，但是對(duì)電動(dòng)車輛或電站儲(chǔ)能用電池組的壽命測(cè)試、健康狀態(tài)預(yù)測(cè)等安全管控技術(shù)有待完善：(1)將單體電芯和串并聯(lián)電池組的壽命影響因素系統(tǒng)性地應(yīng)用于實(shí)際電池組壽命的預(yù)測(cè)中；(2)充分考慮快速充放電、高壓下恒壓充電、低溫、大功率均衡等使用工況對(duì)電池健康狀態(tài)的影響，研究兼顧電池使用效率和循環(huán)壽命的管理新技術(shù)；(3)利用單體電芯的熱模型和動(dòng)態(tài)工況下電池組的熱特性研究結(jié)果，開(kāi)發(fā)工程實(shí)踐中大規(guī)模串并聯(lián)電池組的高效散熱方法和熱管理技術(shù)。

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Progress of prediction methods for state of healthy of lithium-ion batteries

ZHU Hong-ying1，SHI Wei2，ZHU Zhi-xian2
(1.Shanghai TV Secondary Specialized School,Shanghai 200050,China;2.School of Electrical Engineering,Beijing Jiaotong University,Beijing 100044,China)

TM 912

A

1002-087X(2017)09-1380-03

2017-02-21

國(guó)家國(guó)際科技合作專項(xiàng)(2013DFA60930)

祝紅英(1977—)，女，江西省人，碩士，講師，主要研究方向?yàn)闄z測(cè)技術(shù)與自動(dòng)化裝置。

時(shí)瑋(1984—)，男，山西省人，博士，講師，主要研究方向?yàn)殡姎夤こ膛c電源管理系統(tǒng)。